2017, Vol. 37
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2. 清华大学环境学院, 北京 100084;
3. 复旦大学环境科学与工程系, 上海 200433
2. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084;
3. Deparment of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433
颗粒物是造成环境空气质量下降、能见度降低的主要原因, 严重时甚至会形成灰霾(Zhang et al., 2012).颗粒物对大气环境影响不仅与数浓度有关, 还受其粒径的影响.粒径分布是气溶胶重要特征, 它不但是决定气溶胶动力学行为最重要的因素之一, 而且还与颗粒物几乎所有的物化特性密切相关(宋宇等, 2003).吴兑等(2012)研究表明, 灰霾的形成主要与细粒子污染有关.细粒子更易富集污染元素(洪也等, 2011), 尤其是超细粒子(粒径小于100 nm)能够在人体肺部渗透得更深、危害更大(Zhang et al., 2012).因此, 研究颗粒物数浓度及其粒径分布对于城市大气污染治理及其与人群健康的关系、气候变化效应等的研究工作方面具有重要意义.
在此之前, 已有许多研究人员针对全球各地的颗粒物浓度粒径分布持续开展观测和研究.Kulmala(2004)统计了1978—2001年全球关于大气气溶胶粒径分布的覆盖区域及研究进展, 研究地点包含了城市、背景地区、北极、海洋等, 但观测和研究范围主要集中在欧美等发达国家, 针对亚洲的研究较少.在现阶段, 国内也已有很多学者开展相关研究.计黎(2002)用光学颗粒物计数器测量300 nm~10 μm粒径范围内的颗粒物数浓度, 是国内最早关于颗粒物数浓度及粒径分布的研究.随着研究技术的进步, 宽范围大气颗粒物粒径测量逐渐在国内展开, 胡敏研究组与Wehner等(2004)合作对北京市3 nm~10 μm的颗粒物数浓度和粒径分布进行观测, 此后又在北京(Wu et al., 2007)、珠江三角洲(Liu et al., 2008)等地开展了大气颗粒物观测；翟晴飞等(2011)对石家庄春季大气气溶胶数浓度和谱进行了观测, 得到颗粒物数浓度日变化特点和峰值；黄祖照等(2012)研究了广州城区大气细颗粒物谱分布特征, 对颗粒物分模态进行数浓度分析；谢小芳等(2013)研究了杭州市大气超细颗粒物数浓度谱的季节性特征, 结果表明颗粒物数浓度的谱分布呈现出季节性差异；崔虎熊等(2014)对上海市浦东城区冬季颗粒物数浓度及其谱分布进行研究, 分析不同粒径段范围颗粒物数浓度的占比情况.然而现有的相关研究主要针对京津冀、长三角洲及珠江三角洲等经济发达的地区, 广西作为后发展地区, 该领域的科学研究水平较落后, 且本地区环境空气质量总体相对较好, 对超细颗粒物甚至是大气颗粒物的研究起步较晚, 利用粒径谱仪等开展颗粒物粒径分布特征的相关研究也未见报道.已开展的颗粒物相关研究中, 粒径分布范围也不如本研究所采用的粒径分布范围广, 而针对南宁市的颗粒物研究中, 颗粒物粒径小于1 μm的粒子数浓度及其粒径分布的研究也未见诸报端.因此, 本研究的开展能够有力地填补相关领域的空白.
本研究主要采用自主研发的颗粒物粒径分布测量仪对南宁市2016年11月15日—12月4日期间粒径为3 nm~20 μm的大气颗粒物数浓度和粒径分布特征进行分析, 同时结合其他常规气体污染物分析, 以了解南宁市大气颗粒物粒径分布特征、变化规律及其影响因素, 为进一步研究南宁市大气颗粒物理化特性和来源提供数据支撑.
2 仪器与方法(Instrument and methods) 2.1 观测地点和时间研究在线监测点位设置在广西南宁市广西环科院(教育路5号)大气科学观测站顶楼, 距离地面约30 m.该监测点位周围环境主要是办公楼、居民楼、学校和街道, 无明显工业源.研究于2016年11月15日—12月4日(空气清洁时段)期间对南宁市3 nm~20 μm大气颗粒物粒径和数浓度等进行连续观测, 同时附加观测12月5—11日空气污染期间进行对比分析.
2.2 观测仪器观测所使用的仪器包括颗粒物粒径分布测量仪(PSD)、β射线法PM10颗粒物监测仪、β射线法PM2.5颗粒物监测仪、β射线法PM1颗粒物监测仪、环境空气自动站.
为测量大气气溶胶的粒径分布, 首先必须对其进行尺度分离或分辨(王飞等, 2011).微分迁移率分析仪(differential mobility analyzer, DMA)是利用电迁移率技术按照粒子大小将气溶胶进行分类, 并将分类后的粒子计数(Knutson et al., 1975；Alofs et al., 1982；Chen et al., 1998). Agarwa等(1980)设计了凝结核计数器(condensation particle counter, CPC), 主要测量小于10 nm的气溶胶粒子, 其工作原理是让粒子通过热气流发生器使之变为饱和的凝结蒸汽, 随后在冷凝器中冷却, 这样粒子就能增长到可被光散射测量到的约10 μm(Saros et al., 1996).由DMA-CPC组成的粒子分级和计数系统是后来大部分气溶胶测量仪器的基础.本研究使用的颗粒物粒径分布测量仪为自主研发仪器, 结合电迁移率与空气动力学测量原理实现宽范围3 nm~20 μm粒径分布测量.PSD硬件系统由3部分组成, 包括纳米颗粒物扫描迁移率粒径分析仪(nano scanning mobility particle sizer, NSMPS)、亚微米扫描电迁移率粒径分析仪(regular scanning mobility particle sizer, RSMPS)和空气动力学粒径分析仪(aerodynamic particle sizer, APS), 粒径测量分别是3~60 nm、40~700 nm、550 nm~20 μm, 实现纳米、亚微米和微米3个粒径段粒径分布测量.NSMPS由Nano-DMA、UCPC(ultrafine condensation particle counter)和自制控制箱组成, RSMPS由Long-DMA、CPC和自制控制箱组成.两个控制箱分别为NSMPS和RSMPS, 可以提供DMA所需的扫描电压和稳定的闭路循环鞘气流量.PSD硬件系统搭建框架见图 1.软件系统基于LabVIEW(laboratory virtual instrument engineering workbench)软件编译了仪器自动控制程序, 软件实现了PSD自动运行, 检测各仪器参数, 并对数据进行采集、存储、初步反演和显示.对PSD发生9种粒径大小的PSL标准颗粒物, 分别对NSMPS、RSMPS和APS粒径准确性进行了测试, 测试结果显示粒径最大偏差为4%, 最小偏差为0.22%, 在可接受范围之内.通过测量50 nm、300 nm和1 μm PSL标准颗粒物的混合液, PSD显示了较好的宽范围粒径分布准确性及各套仪器在重叠粒径范围的一致性.PSD系统设计与搭建原理参见刘洁琼(2014)的3 nm~10 μm气溶胶粒径分布测量仪的开发与测评.
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| 图 1 PSD硬件系统搭建框架图 Fig. 1 Construct framework of particle size distribution system |
图 2给出了观测期间颗粒物平均数浓度的粒径分布.由图可以看出, 观测期间3 nm~20 μm颗粒物的平均数浓度粒径主要集中在3~457 nm, 1000 nm以上粒径颗粒物很少检测到, 数浓度平均值为3269个· cm-3.随后对比其他地区的大气颗粒物数浓度和粒径分布情况, 见表 1.可以看出, 本研究观测期间颗粒物平均数浓度较其他城市低, 兰州市(赵素平等, 2012)除外, 主要由于杭州市(陈秋方等, 2014)研究时段正值灰霾来袭时期, 研究期间的广州市(韩冰雪等, 2015)也发生了一次污染过程, 因此颗粒物质量浓度较高对应的数浓度可能也相应较高；北京市(郎凤玲等, 2013)研究的时间跨度较长, 总体空气质量较南宁市差, 所以颗粒物数浓度也较南宁市高；而株洲市(明锦等, 2016)研究选取的是交通干道, 颗粒物浓度也相对偏高.南宁市颗粒物粒径呈双峰分布, 主峰值出现在28 nm左右, 次峰值出现在100 nm左右, 与杭州、株洲和北京市相似, 可能由于都受一次排放污染影响, 而且存在二次反应的过程.在同样的粒径范围内, 南京(王振等, 2015)和广州市颗粒物粒径呈单峰分布, 峰值分别出现在80和50 nm处, 这可能由于夏季近海城市受海盐粒子的影响, 颗粒物粒径较大.因此, 不同地区、不同类型大气环境中气溶胶的浓度和粒径分布存在着很大的差异(Morawska et al., 1999).
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| 图 2 3 nm~20 μm颗粒物平均数浓度粒径分布 Fig. 2 Size distribution of mean particle number concentration in the range of 3 nm~20 μm |
| 表 1 不同地区大气颗粒物数浓度和粒径分布情况 Table 1 Atmospheric particle size distribution and number concentration in different areas |
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根据观测到的南宁市颗粒物粒径分布范围情况, 以下研究主要分析3 nm~10 μm颗粒物粒径分布特征.Whitby(1978)将细颗粒物分为核模态(3~20 nm)、爱根核模态(20~90 nm)和积聚模态(90~1000 nm).本研究分别对3个粒径段及1~10 μm的颗粒物总数浓度求取均值, 获得不同粒径范围颗粒物数浓度百分比.结果显示, 颗粒物数浓度主要由爱根核模态颗粒物贡献, 所占比例为47%；其次为核模态颗粒物, 数浓度占比为31%；积聚模态颗粒物数浓度占比为22%；而1~10 μm的颗粒物数浓度占比仅为0.1%.有研究表明, 超细颗粒物(粒径小于0.1 μm的颗粒物)对人体的危害更大, 因此有必要在研究中对超细颗粒物进行深入探讨.
3.2 颗粒物数浓度及粒径变化规律图 3给出了观测期间部分时段颗粒物数浓度及粒径分布随时间变化的情况.由图可以看出, 观测期间颗粒物数浓度随时间变化呈现一定规律, 即早上8:00—10:00左右出现一个浓度高值, 中午开始降低, 至晚上18:00—20:00左右又出现一个浓度高值, 这可能与早晚高峰有关.而相关研究也表明, 城市大气颗粒物数浓度受多种因素影响, 其中交通源的影响十分显著, 颗粒物数浓度高值通常发生在交通高峰期(Harrison et al., 1999；Tuch et al., 2003；Hussein et al., 2004).对比工作日和周末的小时颗粒物数浓度变化趋势来看, 见图 4, 工作日颗粒物数浓度在9:00—11:00左右有一个小峰值, 在18:00—19:00有个明显的大峰值, 这跟早晚高峰时段对应, 说明早晚高峰机动车尾气排放对颗粒物数浓度有一定的贡献.而周末在10:00—12:00左右颗粒物数浓度较高, 这与该时间段内人们出行活动开始频繁有关.
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| 图 3 颗粒物数浓度及粒径分布随时间变化情况 Fig. 3 Time varies of particle number concentration and size distribution |
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| 图 4 工作日和周末颗粒物数浓度小时变化趋势 Fig. 4 Time varies of particle number concentration in weekdays and weekends |
对颗粒物数浓度在不同的时间段的粒径分布情况进行深入比较, 见图 5, 可以看出核模态和爱根核模态颗粒物向积聚模态颗粒物的转变情况.早上8:00—12:00, 颗粒物数浓度较高, 随着边界层的抬升, 扩散作用增大, 14:00颗粒物数浓度明显减少, 边界层高度变化情况见图 6.南宁市一天中13:00—17:00是太阳辐射最强、温度最高、相对湿度最低的时段, 大气光化学反应及超细粒子前体物的均相成核反应开始发展, 这些条件对细粒子生长十份有利(翟晴飞等, 2011).下午空气较清洁的时段, 16:00左右新粒子开始逐渐生成, 至18:00左右核模态和爱根核模态颗粒物实现向积聚模态颗粒物的转变, 颗粒物粒径变大.新粒子增长包括1~3 nm的初始增长和从3 nm增长至几十甚至上百纳米的后续增长过程(Zhang et al., 2012), 因此颗粒物粒径开始增大.18:00开始太阳辐射减弱, 边界层下降, 污染物开始累积, 18:00—20:00出现颗粒物数浓度的另一个峰值.观测期间11月17—18日颗粒物数浓度粒径分布逐时变化趋势, 见图 7, 也可以明显看出, 新粒子在16:00—18:00左右开始生成, 18:00—20:00左右逐渐长大, 夜间至凌晨时段颗粒物粒径集中分布在60~110 nm左右.有研究表明, BC/PM2.5能反应一次排放源的生成, 同时由图 4也可以看出, 在工作日下午16:00—18:00颗粒物数浓度开始增加的时候, BC/PM2.5也相应升高, 对应上述的新粒子生成过程, 在一定程度上说明该过程一次排放源增加, 但也可能受不同源的影响.
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| 图 5 不同时间颗粒物数浓度粒径分布情况 Fig. 5 Size distribution of particle number concentration in different time |
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| 图 6 边界层高度小时变化趋势 Fig. 6 Time varies of boundary layer height |
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| 图 7 2016年11月17—18日颗粒物数浓度粒径分布逐时变化趋势 Fig. 7 Time varies of particle number concentration and size distribution on November 17 and 18, 2016 |
对比研究颗粒物数浓度(单位体积的颗粒物数量)与质量浓度(单位体积的颗粒物重量)的关系, 总颗粒物平均数浓度与质量浓度随时间变化趋势不尽一致.总颗粒物平均数浓度与大气颗粒物质量浓度的相关系数较低, 说明颗粒物数浓度高不一定代表质量浓度高.对比污染期间(12月5—11日)颗粒物数浓度与质量浓度的关系, 可以发现, 在空气污染期间颗粒物数浓度与质量浓度的相关性较空气清洁时段的好, 说明在污染期间, 颗粒物质量浓度越大的时候, 颗粒物数浓度也相应变高.
与此同时, 分析气态污染物(NO2、SO2、CO、O3)质量浓度数据发现, 见图 8, 污染期间新粒子生成过程中颗粒物数浓度与CO和NO2呈正相关, 相关系数为0.6491和0.538；与O3呈负相关；与SO2相关性不大.有研究表明, 15 nm左右的颗粒物可能由汽车尾气管排放的一次高温气体通过凝聚而形成(Wehner, 2002), 20~100 nm粒径段颗粒物与交通的关系最为密切(明锦等, 2016), 图 6中新粒子由20 nm左右开始生成, 生成过程的颗粒物数浓度主要集中在15~110 nm, 也有所印证.因此, 在一定程度上表明南宁市观测期间新粒子生成与机动车尾气的直接排放有关(温作赢等, 2016).
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| 图 8 污染期间新粒子生成过程颗粒物数浓度与气态污染物的相关性 Fig. 8 Linear relationship between particle number concentration and gaseous pollutants by new particle generation process during the period of pollution |
有研究表明, 颗粒物质量浓度高低会受气象条件影响, 特别是降雨和风速风向等气象条件(康娜等, 2009；何建军等, 2016), 观测期间颗粒物的数浓度与气象关系见图 9.由图可以看出, 4次降雨过程, 颗粒物数浓度都有下降趋势, 且降雨量越大, 尤其是小时雨量达到1 mm以上时, 颗粒物数浓度下降越明显, 具体来说颗粒物数浓度平均下降了31%；风速大于2 m·s-1时对应的颗粒物数浓度也有下降, 4次风速增大过程(接近4 m·s-1)增强了污染物扩散作用, 颗粒物数浓度平均下降了19.5%, 而小于1 m·s-1时颗粒物容易产生积聚；温度和湿度与颗粒物数浓度的关系在图中观察不明显, 其中相对湿度对颗粒物的影响主要体现在成核、凝聚等过程, 当相对湿度高于90%的时候, 颗粒物可能出现湿沉降, 数浓度降低, 而当湿度为60%~75%时, 温度和辐射也相应较高的时候, 颗粒物易发生光化学反应, 数浓度因此有所升高.随后计算得到颗粒物数浓度与各气象因子的相关系数并进行深入分析后发现, 颗粒物数浓度与风速和湿度略呈负相关, 与温度略呈正相关, 相关系数分别为0.09、0.11和0.07, 虽然相关性不大, 但南宁市地处亚热带地区, 易出现高温高湿天气的环境, 对颗粒物的生成和长大也有一定程度的影响.
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| 图 9 观测期间颗粒物数浓度与气象条件的关系 Fig. 9 Particle number concentration and meteorological conditions during the period of observation |
1) 观测期间, 南宁市3 nm~20 μm颗粒物数浓度平均值为3269个· cm-3, 粒径分布主要集中在100 nm以下, 呈双峰分布, 主峰值出现在28 nm左右, 次峰值出现在100 nm左右.
2) 颗粒物数浓度随时间变化呈现一定规律, 即早上8:00—10:00和晚上18:00—20:00左右出现浓度高值, 这可能与上下班交通早晚高峰有关.
3) 新粒子一般在16:00—18:00左右以超细颗粒物的形式直接生成, 与机动车尾气排放有关.18:00—20:00左右存在二次生成或长大过程, 并在夜间至凌晨期间维持较高的浓度.
4) 颗粒物数浓度高不一定代表质量浓度高, 但颗粒物质量浓度越高对应的数浓度也相应较高, 较大粒径的颗粒物对质量浓度贡献较大.污染期间颗粒物数浓度与CO和NO2相关性较好, 表明南宁市此次污染期间新粒子生成与机动车尾气直接排放有关.
5) 降雨和风速加大过程对颗粒物数浓度下降有影响；温度和湿度与颗粒物数浓度有一定的影响.
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