2017, Vol. 37
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2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 武汉市环境监测中心, 武汉 430015;
4. 湖南省气象台, 长沙 410118
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. Wuhan Environmental Monitoring Center, Wuhan 430015;
4. Hunan Meteorological Observatory, Changsha 410118
近几十年来, 由于城市化、工业化的不断发展, 我国PM2.5(空气动力学直径≤2.5 μm的颗粒物)污染呈现出区域性的特征(Chan et al., 2008).颗粒物污染能降低大气能见度, 损害人类身体健康(Liu et al., 2016), 直接或间接影响天气和气候(Li et al., 2011).2013年1月发生的持续性重霾事件, 覆盖了全国大约270万km2, 影响超过6亿人口的生产和生活.因此, 中国政府发起了“大气污染防控行动计划”, 制定2017年实现全国范围内地级及以上城市可吸入颗粒物浓度比2012年下降10%以上的目标(Sheehan et al., 2014).京津冀、长三角和珠三角地区是中国灰霾频发的发达区域, 针对这3大经济区大气污染的特征和形成机制已有了众多的研究, 揭示了这些地区大气污染形成的关键气象成因、物理过程和化学转化机制(Zhao et al., 2013; Zhang et al., 2010; 吴兑等, 2008).然而, 灰霾过程的特点、来源和形成机理因不同地区和城市的本地特征、天气条件等不同而有差异, 针对处于发展中阶段的华中地区, PM2.5污染的形成和来源仍需更多深入全面的研究.
武汉市是地处华中地区中心的典型城市, 在远距离范围内被上述三大经济区环绕, 其次也被中原城市群、环鄱阳湖城市群、江淮城市群和长株潭城市群等发展中地区包围, 而该市更是武汉城市圈(武汉与毗邻8个地级市)的核心.根据环保部发布的数据显示, 2013年PM2.5是武汉市的首要污染物, 且年均浓度达到94 μg·m-3(Zhang et al., 2015), 与上海同年观测的浓度水平(91 μg·m-3)持平(Huang et al., 2014), 并超过北京同年PM2.5年均值89.5 μg·m-3 (Sun et al., 2016).不仅如此, 2013年1—3月武汉市AQI(环境空气质量指数)小于100的天数仅占3.2%、25.0%、19.4%(You et al., 2014).2012年6月一次长时段大范围灰霾天气过程中, PM2.5小时峰值高达658 μg·m-3 (Zhong et al., 2014).已有的针对武汉的大气污染研究主要是基于整年或典型月份观测数据, 给出了PM及其二次气溶胶组分、离子组分的特征(成海容等, 2012；Cheng et al., 2014；Zhang et al., 2015；Lyu et al., 2016；Gong et al., 2015; Zhong et al., 2014)；或利用正矩阵因子分析(PMF)方法探究该市城区PM2.5的主要行业来源及贡献率分别是机动车源(27.1%)、工厂排放(26.8%)和生物质燃烧(19.6%)(成海容等, 2012).此外, Cheng等(2014)和Lyu等(2016)根据气团后向轨迹方法分别分析2013年1月和2012年秋冬季节稳定大气条件对武汉高浓度PM1.0形成的重要作用.空气质量数值模式能够模拟大气污染物的时空演变, 从物理和化学机制上解析污染成因和来源, 是科学研究和管理决策的重要工具.利用数值模拟识别和量化灰霾发生时段污染大气的区域来源是其中重要的应用之一(Jiang et al., 2015; 张艳等, 2010; 王文丁等, 2016).然而, 针对武汉地区污染物时空分布和区域来源的模拟量化研究还非常缺乏, 这导致区域性污染对武汉灰霾形成的影响不清楚, 给武汉地区灰霾污染防控带来很大困难.针对这一问题, 本文将首先结合模拟和观测数据来模拟分析武汉地区PM2.5的时空分布特征, 然后利用耦合了大气污染物源追踪模块的化学传输模式(NAQPMS)来量化不同月份气溶胶的本地、区域来源和输送贡献, 阐明不同源区对武汉细颗粒物浓度的影响, 这将对提出防控武汉市大气污染措施, 改善其空气质量状况, 实现2017年细颗粒物浓度下降目标提供借鉴和理论支持.
2 模式介绍与验证(Model description and validation) 2.1 数值模式介绍与设置嵌套网格空气质量模式(Nested Air Quality Prediction Model System, NAQPMS)是中国科学院大气物理研究所自主研发的三维多尺度化学传输模式(王自发等, 2006).它的模拟结果能够体现我国区域尺度、城市尺度大气污染物的排放、时空演变和输送特征等.模式的物理化学过程主要包括平流、扩散过程(采用Crank-Nicholson方法求解), 气溶胶过程, 干、湿沉降过程, 气相、液相化学过程等.NAQPMS模式通过解决地形追随坐标质量平衡方程来模拟大气污染物物理化学过程.气相化学机制采用CBM-Z机制(Zaveri et al., 1999), 考虑了71种化学反应物种, 133个化学反应.液相化学模块基于RADM的反应机制, 包含22个气体和气溶胶物种(Chang et al., 1987).中尺度天气预报模式(WRF)将为NAQPMS模型提供离线的逐小时气象场.NAQPMS模式已被广泛应用于臭氧化学与传输过程的模拟(Li et al., 2008; Tang et al., 2010)和各类气溶胶的模拟研究(Li et al., 2013; Wang et al., 2014), 也已经为北京、上海等各大城市提供日常的空气质量预报(王茜等, 2010; Wu et al., 2012; 王自发等, 2009).
模式中耦合了在线污染物源解析追踪方法(Li et al., 2008), 该方法可量化标记出的污染源区对目标城市大气污染物的贡献, 用以分析区域传输对所研究地区的污染物浓度的影响.传统的敏感性试验通过多次开/关某一类排放源或某一特定区域排放源进行量化分析, 而在线源解析方法无需改变模式中污染物的排放速率, 可有效减少因排放源变化所引起的非线性问题.该方法已经多次被应用于探寻我国不同城市和地区大气污染的来源(陈焕盛等2010; Li et al., 2013; Wang et al., 2014).
模式采用的排放源来自亚洲自下而上区域排放清单REAS(Regional Emission inventory in ASia)2.1版本(Ohara et al., 2007；Kurokawa et al., 2013), 基准年份是2000—2008年.包含的物种有SO2、NOx、NH3、CO、PM2.5、PM10、BC、OC、NMVOC、CH4、N2O、CO2等；排放清单的行业涵盖燃料燃烧包括电厂、工业、运输和国内部门的燃料燃烧, 工业过程, 农业活动(施用化肥和畜牧业)和其它(如无组织排放、溶剂使用等).时间分辨率是月均数据, 空间分辨率是0.25°×0.25°(在中国中东部大约30 km × 25 km).此外, 武汉本地源清单采用了北京大学和武汉市环境科学研究院统计的武汉市多种行业(包括点源、工艺过程源、生活源、工业面源、道路移动源、非道路移动源、生物质、扬尘源、化石燃料、溶剂使用和其它等)主要污染物(PM2.5、PM10、SO2、NOx、CO和NMVOC)排放数据, 基准年份是2014年.
图 1展示了本研究中模式区域设置, 采用3层嵌套网格, 网格水平分辨率分别为27 km×27 km、9 km×9 km、3 km×3 km.第一模拟区域覆盖中国中东部及西部大部地区, 第二区域主要包含华中地区, 河南省、安徽省、江西省、湖南省大部地区和湖北省等, 第三区域主要涵盖武汉市及其毗邻城市等.影响武汉PM2.5污染的源地以省市行政边界为界(见图 1颜色标注的不同地区), 划分为3部分——武汉市为本地源, 毗邻8个地级市(黄冈、黄石、鄂州、咸宁、孝感、仙桃、天门、潜江)为城市圈源地, 隶属于湖北省.与武汉城市圈毗邻的省份和地区定义为远距离源地, 包括除武汉城市圈以外的湖北其它地区、河南省、安徽省、江西省和湖南省5个源地.第一模拟区域内其余的是其它源地.
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| 图 1 NAQPMS三层嵌套网格设置和第二模拟区域一次PM2.5排放速率空间分布 Fig. 1 Three nested domains for the NAQPMS simulation and spatial distribution of primary PM2.5 emission rate in the second modeling domain |
气象数据是NAQPMS模式的驱动场, 本文基于分别位于第一、第二和第三模拟区域的北京市、安徽省合肥市和武汉武昌站2014年1、4、7、10月地面气象监测数据与模拟值进行比对以验证主要气象要素的模拟效果, 如图 2、表 1~3所示.武汉市, WRF模式能较好的再现春夏秋冬代表月份4种气象要素的日变化规律, 尤其是温度和相对湿度, 相关系数为0.76~0.93, 温度的模拟效果最好.对风场的模拟在7月稍有偏差, 尤其是在夏季风向多变的小风时段, 并且对相对湿度有所低估, 这可能是由于模式中未更新的下垫面数据造成的(Lin et al., 2009).观测的各要素场具有明显的季节变化, 夏季高温高湿, 风速最低；冬季气温最低, 相对湿度最低；春季温度回升, 相对湿度仅次于夏季, 而平均风强与冬秋季一致.模式能较好的反映这一演变规律, 为大气污染物的季节性差异提供可靠的驱动场.此外, 秋冬季节对风向的模拟效果明显优于春夏, 尤其当强风速出现时, 这为NAQPMS模式确定PM2.5污染频发时段(3.1节将具体分析)污染物的来源提供可信的气象条件.
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| 图 2 武汉市2014年1、4、7、10月主要气象要素模拟值和观测值对比 (黑色代表观测值, 红色代表模拟值) Fig. 2 Time series of observed and simulated meteorological elements in January, April, July and October 2014 (The black spots mark out the observed data and the red lines represent the simulated data) |
| 表 1 武汉市2014年1、4、7、10月气象要素模拟效果统计参数 Table 1 Statistical parameters of the simulated meteorological parameters in Wuhan in January, April, July and October 2014 |
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模拟均值：
平均偏差：
相关系数：r=
平均分数误差：
平均分数偏差：
, 统计参数的定义下同.| 表 2 北京市2014年1、4、7、10月气象要素模拟效果统计参数 Table 2 Statistical parameters of the simulated meteorological parameters in Beijing in January, April, July and October 2014 |
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| 表 3 安徽省合肥市2014年1、4、7、10月气象要素模拟效果统计参数 Table 3 Statistical parameters of the simulated meteorological parameters in Hefei of Anhui province in January, April, July and October 2014 |
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与武汉市相同, 北京市和合肥市观测的温度具有一致的变化特征, 夏季＞秋季＞春季＞冬季, 模式对温度的模拟效果最好, 在4个月份, 小时值相关系数为0.75~0.93, 平均偏差在北京市冬季稍大(1.8 ℃), 而在其它月份仅在0.1~0.9之间.受纬度和局地环流等因素的影响, 相对湿度在3个站点表现出不同的季节特征, 武汉站夏季＞春季＞秋季＞冬季, 北京市秋季＞夏季＞春季＞冬季, 合肥市夏季＞秋季＞春季＞冬季, 模式基本可以再现南北方城市这一时间变化规律.WRF模式对风速的模拟效果, 合肥市最好, 北京次之, 武汉站再次, 相关系数范围分别在0.51~0.71、0.32~0.61、0.26~0.51；3个城市对风速的平均模拟偏差明显大于温度和相对湿度, 这可能与尚未及时更新的模式下垫面等因素有关, 但对风速大小的季节性变化的模拟基本合理.总体而言, WRF具备较好的模拟能力, 体现了南北方城市四季代表月份主要气象要素的日变化和季节变化特征.
为验证化学传输模式对细颗粒物浓度的模拟效果, 基于武汉市环境监测中心提供的武汉市10个国控站点(包括位于城区的汉口花桥、汉阳月湖、汉口江滩、武昌紫阳、东湖梨园；位于近郊区的沌口新区、吴家山、东湖高新、青山钢花, 以及位于郊区的沉湖七壕站)逐小时监测数据, 及中国环境监测总站提供的周边城市的小时PM2.5小时值, 包括第一模拟区域的北京和第二模拟区域的郑州、合肥、南昌和长沙站, 图 3和表 3~5分别给出4个月份武汉城区站点平均、近郊站点平均、郊区站点及其它城市站点的小时观测与模拟对比及其统计参数.
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| 图 3 武汉市城区站点、近郊站点、郊区站点2014年1、4、7、10月PM2.5小时模拟值和观测值对比 (黑色代表观测值, 红色代表模拟值) Fig. 3 Temporal variations of hourly observed and simulated PM2.5 concentrations in urban, suburban and rural Wuhan in January, April, July and October 2014 (The black spots mark out the observed data and the red lines represent the simulated data) |
| 表 4 武汉市城区站点、近郊站点和郊区站点2014年1、4、7、10月平均PM2.5模式评估统计参数.统计参数的定义见附录A(下同) Table 4 Model evaluation of PM2.5 in urban, suburban and rural Wuhan in January, April, July and October 2014. The definitions of parameters were given in appendix A |
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| 表 5 武汉周边城市(北京、郑州、合肥、南昌和长沙)2014年1、4、7、10月PM2.5模式评估统计参数 Table 5 Model evaluation of PM2.5 in surrounding cities of Wuhan (Beijing, Zhengzhou, Hefei, Nanchang and Changsha) in January, April, July and October 2014 |
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在武汉地区, PM2.5观测浓度冬季最高, 秋季次之, 夏季最低, 并且表现出明显的日变化规律, 在武汉市不同地区NAQPMS基本可以再现这一季节性和日变化演变特征, 城区、近郊和郊区站点观测和模拟数据的相关系数分别为0.4~0.6、0.5~0.6和0.3~0.6.对比而言, 近郊站点, 模式对PM2.5的时间变化模拟最好, 而郊区稍差.冬季1月模拟的细颗粒物浓度的变化与观测值基本一致, 均表现出的3~7天周期性生消过程, 这对冬季利用数值模式预报污染物浓度提供可靠的依据.但模式在市内不同地区均存在一定低估现象, 这可能与模式源清单对本地或外来源冬季燃煤取暖估计的不确定性有关.此外, 化学模式对冬季二次气溶胶的化学转化过程(如液相化学)的模拟误差也可能导致模拟的二次组分浓度偏低(Zheng et al., 2014).秋季观测值与模拟值之间的相关性比冬春夏季差, 可能是由于10月是我国南北方地区农作物收获季节(王书肖等, 2007), 秸秆焚烧使得生物质燃烧排放不确定性增大.总体来看, 基于Boylan等(2006)提出的三维空气质量模式PM模拟评估标准, 平均分数偏差(MFB)和平均分数误差(MFE)在±60%之间和低于+75%为合理, MFB在±30%之间MFE低于50%作为模式优化的目标.在本文研究中, 由表 1~3统计参数发现, 对不同地区多数月份基本在模式评估标准以内, 夏季和郊区的春季模拟误差稍大.
对其它城市的PM2.5浓度在秋冬最高, 春夏由于大气边界层扩散条件转好而污染物浓度低, 模式能较好的再现细颗粒物浓度这一季节性特点；由统计参数可知, 观测与模拟小时值相关系数在北京、郑州、合肥、南昌和长沙5个站点分为为0.5~0.7、0.4~0.5、0.3~0.5和0.2~0.5, 这表明模拟数据也表现出与观测较为一致的变化特征.此外, 多数城市在不同季节的平均分数偏差和平均分数误差基本可以同时在±30%之间和小于50%, 即达到模式模拟优化目标, 其它地区模拟也在PM模拟合理范围内(Boylan et al., 2006), 这说明NAQPMS对南北不同城市地区PM2.5浓度的时间演变规律和空间分布特点均具有较好模拟性能, 为分析细颗粒物浓度模拟的空间分布和区域来源分析奠定了良好的数据基础.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 2014年武汉市PM2.5时空分布特征基于武汉市监测中心提供的2014年细颗粒物监测数据, 武汉市城区PM2.5年均浓度为85.3 μg·m-3, 超过国家标准(35 μg·m-3)的2.4倍, 略低于北京2013年PM2.5年均值(89.5 μg·m-3)(Sun et al., 2016).本文定义当日PM2.5日均浓度超过环境空气质量二级标准(75 μg·m-3)则为污染天.2014年PM2.5日均值共超标175 d, 占全年总天数的47.9%, 这表明处于快速发展中的武汉地区污染形势已十分严峻.本文选取1、4、7、10月作为冬季、春季、夏季、秋季的代表月份, 分析期间武汉地区PM2.5时空分布规律.如表 6所示, PM2.5浓度存在显著的季节变化, 即冬季最高, 1月PM2.5月均值为199.1 μg·m-3, 超标天数更是高达30 d, 几乎持续一整月.夏季最小, 仅有3 d为灰霾天.秋季PM2.5浓度为92.7 μg·m-3, 明显高于春季(63.6 μg·m-3), 4月污染天仅为一星期, 而秋季10月灰霾日长达18 d.
| 表 6 武汉市2014年1、4、7、10月观测气象要素和PM2.5浓度特征 Table 6 Observed meteorological parameters and PM2.5 concentration in January, April, July and October 2014 over Wuhan |
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天气系统的季节性演变是影响大气污染物的外部推动力.冬季大气层结稳定度高, 水平和垂直方向扩散条件差, 且2014年1月武汉市降水少于50 mm(Gong et al., 2015), 加上较低的边界层高度等不利的天气条件是形成冬季严重灰霾天气的关键所在；而夏季降水猛烈增加, 湿沉降作用是清除大气中颗粒物的有效条件.此外, 强烈的太阳辐射促使边界层高度增加, 空气团的湍流混合等作用均有利于大气污染物的扩散.从污染物排放的角度来讲, 冬季武汉以北地区多采用燃煤供暖；加上春节假日期间, 各地燃放烟花爆竹所释放的各类污染物也可能成为细颗粒物的来源之一(王哲等, 2014).特别指出的是, 10月武汉地区有超过半个月出现污染天气, 此时正处于南北方农作物收获的季节, 生物质燃烧这一突发类源的增加可能加剧PM2.5的污染程度(靳全锋等, 2017)；Lyu等(2016)利用PMF方法得到的结论表明, 生物质燃烧对武汉市细颗粒物浓度在10月污染时段的贡献可超过40%.
图 4给出了4个月份的PM2.5月均浓度分布, 1月高浓度PM2.5气团笼罩于整个模拟区域, 表明武汉城市圈同样具有区域性分布的特点, 特别是武汉全市及其北部和西部地区, 浓度超过130 μg·m-3.在适合的流场下, 毗邻城市和地区同时出现灰霾天难免会发生污染物的相互混合和影响.4月和7月PM2.5浓度分布与年均分布基本一致, 但整体浓度降低, 高值区分布范围明显缩小, 仅集中在市中心和西北部.市区高细颗粒物浓度分别为60~100 μg·m-3和50~80 μg·m-3.春夏来临, 气温回升, 降水增多, 与冬季相比垂直方向扩散条件转好, 局地性环流明显增强, 区域间和城市间的传输和影响减弱.而10月, 武汉及模拟区域西北大部地区均有高值分布, 可超过100 μg·m-3.整体污染程度比冬季轻, 这是由于秋季较冬季地表面获得热量多, 大气结构相对不稳定.大气污染物在水平方向上因较强的混合作用而使分布相对均匀, 武汉地区可能受近周边城市污染气团的影响较春夏季节大.
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| 图 4 2014年1、4、7、10月第三模拟区域PM2.5月均浓度空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of monthly PM2.5 concentration in the third modeling domain in January, April, July and October 2014 |
利用NAQPMS模式的污染源在线追踪方法, 模拟了本地和不同源区对武汉PM2.5浓度在不同季节的贡献, 见图 5.本地排放源贡献大小在1、4、7、10月呈现“V”字型趋势, 具有明显的季节性特征, 即冬季最小, 为34.1%, 外来源贡献之和远超过50%, 对武汉冬季持续性灰霾的形成起决定性作用；夏季, 本地排放源对PM2.5浓度的作用占主导, 贡献为65.7%；而春秋季节本地源的影响介于冬夏之间, 贡献比例分别为49.1%和42.1%.远距离地区排放贡献的季节变化与本地贡献相反, 冬季贡献最大, 高达35.3%；夏季作用最小(贡献比为10.6%).武汉城市圈各地级市污染物的排放对武汉PM2.5平均浓度的影响在4个月份变化不大, 提供20.8%~24.1%的浓度贡献.由图 5展示的所有外来源总和与武汉市PM2.5月均值随时间的变化趋势一致, 体现了区域传输对该市PM2.5浓度水平的重要作用.此外, 外来地区污染物是武汉冬季持续性重霾的关键来源, 特别是远距离传输的作用明显增加, 冬季受较强天气系统过境的影响, 大范围系统性北风成为清除华北地区污染物有效的扩散条件(张人禾等, 2014；刘厚凤等, 2015), 自北向南的传输通道使得高污染气团可以抵达武汉地区.武汉城市圈三面环山, 在无强天气系统时, 局地小气候的控制使得圈内污染物混合和相互作用, 季节变化并不显著.
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| 图 5 2014年武汉市PM2.5月均本地和远近区域来源贡献和PM2.5月均浓度 Fig. 5 Monthly variations of local and regional contribution of PM2.5 and observed PM2.5 concentration in Wuhan in 2014 |
图 6给出了不同方向的周边省份和地区对武汉PM2.5浓度的贡献率.冬季1月, 经长距离输送影响较大的地区是分别位于武汉市以北和以东的河南省、安徽省和其它地区, 贡献比分别为16%、9.1%和9.6%；4月和10月有类似的结论, 3个地区贡献总和分别为32.6%和21.7%；7月, 安徽、河南和江西对武汉污染物浓度有所影响, 贡献之和为8.6%.从4个季节看, 河南和安徽对武汉大气污染的影响最大.由统计的4个月份风向与武汉市PM2.5浓度玫瑰图(图 7)发现, 冬季东风为主导风向, 但北风发生时, 武汉PM2.5浓度可超过175 μg·m-3, 这也印证了河南的贡献率大于安徽, 说明来自北部甚至更北部的高排放地区对武汉的影响至关重要.而春秋季节, 武汉均受偏西北风和偏东风控制, 污染源也大致相似.夏季月份, 东风占主导, 其它风向出现频次相当.夏季较强的局地环流和多变的风向导致本地源和毗邻城市源更重要, 远距离输送作用小.
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| 图 6 2014年武汉市PM2.5月均本地和远近省份地区来源贡献 Fig. 6 Monthly variations of local and regional contributions of PM2.5 concentration over Wuhan in 2014 |
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| 图 7 武汉市2014年1、4、7、10月风向与PM2.5浓度玫瑰图 Fig. 7 Wind rose diagrams of PM2.5 over Wuhan in January, April, July and October in 2014 |
周边地区跨界输送对武汉冬季灰霾贡献超过50%.类似的研究有同样的结论, 2013年12月京津冀南部地区对北京PM2.5浓度贡献占55%(Jiang et al., 2015).但差异在于, 对北京而言, 多数情况下冬季西北大风出现时的上游地区属于清洁来源, 而武汉深处众多城市群中间, 位于不同方位的地区都可能成为武汉污染的来源之一.因此, 面对冬季频繁出现的区域性污染的现状, 对周边城市群的污染物实施协同控制策略才可能有效降低城市PM2.5水平, 减少污染天数, 而仅仅对本地进行污染物减排措施可能对改善城市大气质量效果并不明显.而夏季主要受局地气候影响, 武汉城市圈内各个城市之间污染物混合传输(贡献之和为89.1%)是武汉PM2.5形成的主导来源, 因此, 重点针对本地和毗邻地级市实施相关行业减排就可以较大程度地降低PM浓度, 从而降低武汉市PM2.5年均浓度, 实现政府计划的2017年空气质量目标.
4 结论(Conclusions)1) 通过对分别位于第一、第二和第三模拟区域的北京、合肥和武汉1、4、7、10月主要气象要素(包括温度、相对湿度、风速和风向)和武汉及周边城市(北京、郑州、合肥、南昌和长沙)PM2.5浓度进行小时观测值和模拟值比对发现, 气象模式WRF和化学传输模式NAQPMS具备良好的模拟性能, 基本可以再现气象场和细颗粒物空间和时间变化特征, 为模拟数据分析提供良好的数据基础.
2) 武汉2014年PM2.5年均浓度为85.3 μg·m-3, 灰霾天数占总天数的47.9%；冬季1月PM2.5月均值最高(1月污染天几乎持续一整月), 夏季最低, 春秋季节介于两者之间.武汉市PM2.5平均浓度空间分布基本由城区向郊区递减, 冬季高PM2.5浓度覆盖武汉城市圈及周边地区, 具有区域性分布特征, 而其它季节PM2.5高值区分布范围明显缩小, 夏季模拟区域内浓度最低.
3) 武汉市本地排放源贡献在1、4、7、10月呈现“V”型变化趋势, 即1月最低, 为34.1%, 7月最高(65.7%), 4月和10月贡献比分别为49.1%和42.1%.受大尺度天气系统的影响, 远距离传输贡献率趋势与之相反, 占10.6%~35.3%.冬季外来源贡献对长期灰霾过程起决定性作用, 这表明在区域污染背景下, 城市与周边地区污染物协同控制才可能有效改善武汉空气质量；而夏季本地贡献(65.7%)和毗邻城市(23.1%)为污染物主要来源, 贡献之和为88.8%, 因而控制武汉城市圈内污染物排放可以降低城市PM2.5浓度.
本研究NAQPMS模式采用的是REAS2.1以2007年为基准年的排放清单, 污染物排放源可能存在一定的不确定性；此外, 模式中气溶胶的化学转化等过程也可能导致一定的模式偏差, 尤其像冬季, 二次无机盐的形成仍需要更多机理研究.
致谢: 本文作者对北京大学和武汉市环境科学研究院提供的武汉市本地排放统计数据表示最真诚的感谢.
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