2017, Vol. 37
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2. 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心/气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044;
3. 江苏省无线电科学研究所有限公司, 江苏 214073;
4. 厦门市气象局, 厦门 361000;
5. 贵州省毕节市赫章县气象局, 毕节 553200
2. Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education(KLME)/Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters(CIC-FEMD), Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
3. Radio Science Research Institute Inc., Jiangsu 214073;
4. Xiamen Meteorological Bureau, Xiamen 361000;
5. Hezhang Meteorological Bureau, Bijie 553200
城市作为主要的温室气体排放区域, 虽然只占陆地面积的2%, 却贡献了全球70%的人为CO2排放量(Satterthwaite et al., 2008), 这主要是由与供暖、发电、生产与交通运输等过程有关的化石燃料使用所产生的(IPCC, 2013).城市这种独特的“生态系统碳循环”(Lal et al., 2012), 不仅直接影响人类的生活环境(Churkina et al., 1993；Stephen et al., 2008), 还改变了生物-大气-海洋各圈层的碳循环过程(Pataki et al., 2006; Porfirio et al., 2010; 于贵瑞等, 2011).全球有超过一半的人口居住在城市区域, 联合国报告预测到2050年居住在城市的人口会从34亿增长到63亿, 而我国也正经历快速城镇化的过程, 2011年全国城市化率达到了51.27%(周艳等, 2016), 这将会进一步增加城市CO2的排放, 因此制定相应的减排政策至关重要, 而对城市CO2排放的定量研究是政府决策制定的基础, 也是我国参加国际间温室气体减排谈判的决策和理论支撑.
当前城市CO2通量的估算方法主要是基于IPCC算法的国家温室气体指南, 我国天津、北京和重庆等城市也开展了基于IPCC算法的温室气体排放估算.该方法需要所有CO2排放源类别的活动数据(activity data)和排放系数(emission factors)(Boon et al., 2015), 而这两者在统计和计算过程中都包含很大不确定性, 尤其在城市尺度的估算上.前人对美国、荷兰、挪威等国家的温室气体排放清单的不确定性研究结果表明, 其国家尺度的不确定性分别为-2%~8%(Cook et al., 2013)、±21%(Rypdal et al., 2000)、±4%(Van Amstel et al., 1999)；Ciais等(2010a；2010b)得出欧盟25个国家的温室气体排放估算的不确定性为19%, 而在城市尺度及小于200 km的区域尺度, 其不确定性甚至高达60%.除此之外, 碳氧同位素方法也逐渐被用于城市的CO2通量估算与来源拆分, 目前国内仅在北京和南京开展了长时间的原位在线观测(Pang et al., 2016；徐家平等, 2016), 但由于该方法对仪器和维护成本要求高, 很难开展大规模应用.所以城市CO2通量估算方法的限制, 影响了政府决策的制定以及效果评估.近年来, 基于CO2浓度观测的通量反演方法被证明具有巨大潜力(Gerbig et al., 2003；Peters et al., 2007), 而与之相关的温室气体浓度观测与模型模拟研究成为这方面的一个重要突破.
基于大气浓度观测数据和大气传输模型, 反演CO2通量的方法首先被应用于植被NEE(生态系统净交换)的估算中, Peter等(2007)使用全球大气CO2浓度观测数据成功反演了陆地生态系统净交换, Piao等(2009)和Zhang等(2014)基于中国的CO2浓度观测和大气传输模型也估算了中国区域的植被NEE.在反演NEE的过程中, 为了减少人为源不确定性的影响, 都是假设所使用的人为源误差为0, 只对NEE和海洋CO2通量进行估算.相对于其它陆地生态系统的植被NEE, 城市生态系统中的CO2浓度模拟和通量反演的难度更大, 这是因为城市中人为排放源的空间异质性大, 城市下垫面复杂(Boon et al., 2015)；近几年基于该方法对城市CO2浓度的模拟以及人为CO2通量估算的研究开始在洛杉矶、盐湖城、巴黎等城市展开(Mckain et al., 2012；Kort et al., 2013；Staufer et al., 2016).而在我国只有少数学者用于对植被NEE的反演(Piao et al., 2009；Zhang et al., 2014), 对CO2浓度的模拟也集中在大气本底站或者城市影响较小的区域(Cheng et al., 2013；刁一伟等2015), 还未有相关基于排放通量和大气传输模型的方法, 针对城市CO2浓度模拟及来源分析的长时间连续研究(大于1年).对于大气传输模型, 主要可分为基于欧拉原理和拉格朗日原理两大类, 不同模型拥有各自的优缺点, 欧拉模型(如：WRF-GHG), 其优点是可以模拟出在模拟区域的所有空间模拟气体的浓度分布(Zhang et al., 2014; 刁一伟等，2015), 尤其是针对在大气传输过程中有源汇项的气体, 缺点是对于长时间的模拟需要消耗大量计算机时；而基于拉格朗日原理的模型, 尤其是WRF-STILT模型, 可对观测点区域的气象场进行高精度的模拟和插值, 使得模拟的浓度贡献源区更准确, 并且拥有数值模拟稳定, 计算效率高等优势, 在只有少量观测站点, 且模拟对象在大气传输过程中并无化学反应过程的情况下, 拉格朗日模型具有明显优势(Su et al., 2013; Chen et al., 2016).
作为经济增长速度和总量排名居国内首位的长江三角洲城市群, 国土面积虽然只占全国面积的2.2%, 其区域生产总值却贡献了18.5%, CO2排放也相应占据全国总量的15%(Shen et al., 2014；蔡博峰等, 2015；王祥荣等, 2016).而南京作为长三角区域重要的综合性工业城市, 其建筑面积高达753 km2, 人口约820万(Xu et al., 2016), 是一个理想的温室气体综合观测地点, 所以选择南京进行了城市CO2浓度的长时间观测.本研究基于WRF-STILT大气传输模型和高空间分辨率人为源CO2通量, 对2014年南京观测的CO2浓度进行模拟尝试, 并探讨影响其浓度变化的因素.以探索以下3个问题：① 观测站点所在高度的贡献源区代表范围, 以及浓度增加值的主要贡献时段；② 与高空间分辨率的人为源CO2通量耦合的WRF-STILT模型, 是否能模拟出南京市4个季节观测到的高CO2浓度和差异显著的日变化特征, 并定量分析影响浓度日变化的主要因素；③ CO2浓度的组成及来源解析, 浓度组成是否能代表长三角区域的CO2通量组成.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 CO2浓度观测介绍本研究使用的CO2浓度测量仪器(型号G1101-i, Picarro Inc., Sunnyvale, CA)安装于江苏省南京市南京信息工程大学校园内(32°12′N, 118°43′E), 离地面高度为34 m, 这是因为前期的模拟分析中, 该高度能够代表长三角范围的影响.观测点位于南京市中心西北, 且直线距离为20 km, 其3 km半径内除了公路汽车尾气, 无明显化石源CO2排放.仪器的采样频率和气流速度分别为0.3 Hz和30 mL·min-1, 测量精度在0.1 μmol·mol-1以内.为了保证仪器在长时间的原位观测过程中对CO2浓度测量的精度及稳定性, 使用三通阀连接2瓶标准气体, 每3 h对仪器进行自动标定, 标气测量时间为5 min, 其来源可追溯到世界气象组织(WMO)2007的标准, 标定方法见Wen等(2013), 通过Allen方差计算得到小时CO2浓度的观测精度高达0.07 μmol·mol-1(Xu et al., 2016), 观测时间为2014全年.
2.2 CO2浓度模拟方法在模拟过程中, CO2的模拟浓度是由大气CO2初始场浓度(Cbg), 人为源(化石源)排放引起的CO2浓度增加值(ΔCff), 植被生态系统净交换(NEE)引起的CO2浓度变化(ΔCNEE), 以及生物质燃烧产生的CO2浓度增加值(ΔCbf)4部分组成, 如公式(1)~(2) 所示(刁一伟等, 2015).模型中当气流从东部的太平洋流到观测点过程中海洋CO2通量对模拟浓度的影响被考虑包含在初始场浓度.
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式中, CO2, mod(xr, tr)表示与观测所在时刻和位置(xr, tr)相对应的大气CO2浓度模拟值, Cbg可进一步由公式(2) 中右侧第二项表示, 而在CO2通量S(x, t)影响下产生的观测点浓度变化则由公式(2) 右侧第一项表示, 它代表在积分时段内(t0~tr)模拟区域所有网格点CO2通量对模拟CO2浓度贡献之和, I(xr, tr|x, t)与之相对应的气流上游任意网格点内的通量对模拟浓度的影响函数(Gerbig et al., 2003；Pillai et al., 2012), 具体计算过程见本文2.3节部分.CO2初始场浓度来自于Carbon Tracker全球大气CO2浓度反演数据, 不同CO2源通量影响下产生的CO2浓度变化由公式(3) 计算得出(Lin et al., 2003；Mallia et al., 2015；Song et al., 2013).
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(3) |
式中, fluxCO2为模拟区域不同格点里源汇项产生的CO2通量(mol·m-2·s-1), foot为模拟区域相应格点CO2通量对观测点CO2浓度的贡献权重(10-6 μmol-1·m-2·s-1), n为模型设置的模拟CO2累积小时数, 本研究设置为7 d(n=168), i为7 d累积时段内任意小时；ΔC为由CO2通量和足迹权重的共同影响而产生的相应CO2浓度变化值.foot由基于拉格朗日大气传输原理的STILT模型模拟得到, 本文将在2.3节部分详细描述.
2.3 WRF-STILT模型STILT(Stochastic Time-Inverted Lagrangian Transport)可模拟和计算大气在气象场驱动下, 最终运动到达观测点前, 气流所经过的所有区域对观测时刻浓度的影响足迹权重(footprint), 它是通过在观测点所在位置(34 m, 32°12′N, 118°43′E)释放大量的空气粒子, 本研究采用设置n=500来模拟大气的运动, 再计算所有粒子在任意格点驻留时间来定量研究该格点的通量对模拟点浓度的影响, 而这500个粒子在模型设置的7 d前所在高度和位置的平均值作为模拟的初始CO2场.如公式(1) 所示.其需要WRF中尺度模型输出高空间分辨率的气象场驱动.
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(4) |
式中, mair为空气的摩尔质量, h为下垫面影响层的高度, 前人的研究结果认为, STILT模型计算得到的足迹权重对h的取值不敏感(Lin et al., 2003; Chen et al., 2016)采用模型默认值(模拟边界层高度的一半), ρ为所有粒子的平均密度, Ntot为释放的粒子总数, Δtp, i, j, k为任一粒子对应在某一区域(xi, yj)的下垫面影响层所停留的时间(tm), 模型中下垫面释放的CO2通量能在下垫面影响层的高度内快速混合.由于CO2排放源空间的高异质性, 因此高空间分辨率的足迹权重才能与之匹配, 而低空间分辨率会产生集合严重的集合误差(Aggregation error)(Kaminski et al., 2001; Zhao et al., 2009), 为了得到高空间分辨率的足迹权重, 模式设置的足迹权重空间分辨率为与EDGAR人为源相同的0.1°.
为了得到更高空间和时间分辨率的气象驱动场数据以及足迹权重, 采用WRF3.5中尺度气象模式, 它由美国国家大气研究中心(NCAR)于20世纪90年代后期开发(Grell et al., 2005), 并经过不断发展, 现被广泛运用于环境、气象、海洋等领域的科学研究和业务预报中(Skamarock et al., 2008；刁一伟等, 2015).本研究中的WRF3.5模型气象场模拟采用三层嵌套, 双向反馈设置, 最外层模拟区域(d01, 图 1中蓝色区域)主要包括中国中部和东部地区, 第二层(d02, 图 1中黄色区域)覆盖华东地区, 最内层(d03, 图 1中浅蓝色区域)包含长三角地区, 模型设置和微物理过程方案选择如表 1和表 2所示, 可为STILT模型提供最高3 km空间分辨率的气象场驱动数据, 并进行空间气象数据插值到所有空气粒子所在位置, 使粒子运动更接近于真实的大气运动.WRF模型初始和边界场数据为美国环境预报中心的NCEP再分析数据, 空间分辨率为1°×1°, 时间分辨率为6 h.本研究组的刁一伟等(2015)使用相近的微物理过程方案, 前期对模拟和观测的评估显示气象场模拟效果较好：2 m高度空气温度的平均误差(MBE)、均方根误差(RMSE)和相关系数(R)分别为0.21 ℃、1.12 ℃和0.95；平均风速：1.22 m·s-1(MBE)、1.68 m·s-1(RMSE)和0.47(R)；风向-39.57(MBE)、76.36(RMSE)和0.58(R)；向下短波辐射：0.29(MBE)、161.72(RMSE)和0.89(R).说明能对气象驱动场进行较好地模拟.
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| 图 1 模拟区域及观测点位置 (注：(a)红色点为南京市观测站点所在位置；(b) WRF气象驱动场模型设置, 蓝色、黄色和浅灰色区域分别为Domain1, Domain2和Domain3模拟区域；(c)黑框内区域为STILT模型模拟的粒子运动区域.) Fig. 1 Model domains setup and observation sites |
| 表 1 WRF气象场模拟区域设置 Table 1 Parameters setup in WRF domains |
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| 表 2 WRF模式中微物理过程方案 Table 2 Micro-physical process schemes in WRF model |
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人为源(化石燃料燃烧)CO2通量数据为EDGAR v4.2 FT2010(Emissions Database for Global Atmospheric Research), 它是基于IPCC算法计算的全球高精度的CO2通量数据, 可为模型提供高空间分辨率(0.1°)的13个种类化石燃料燃烧CO2通量数据, 刁一伟等(2015)曾使用EDGAR人为源在国内对CO2浓度模拟进行了首次尝试.主要包括能源工业过程(energy industry)、制造生产过程(combustion in manufacturing industry)、原油生产和提炼(oil production and refineries)、道路交通(road transportation)和居民区化石燃料排放(residential emission)等, 根据EDGAR的数据, 以上6种类排放源占据了长三角总化石燃料排放85%以上.最新公布的0.1°空间分辨率EDGAR资料只更新到2010年, 其估算的中国2010年的CO2排放量为89.87 Gtons (1 G=109), 而2014年的碳排放量则为107.11 Gtons.本研究忽略4年来CO2通量的空间变化, 而乘以校正系数1.18(107.11/89.87) 以得到2014年的高空间分辨率的人为源化石燃料CO2排放通量；由于该数据为年平均值, 为了进一步得到高时间分辨率(小时)的CO2通量, 使用的小时的排放系数(图 3)来自于‘Vulcan’资料(Gurney et al., 2009), 其中除了占主要排放源的能源、生产制造等工业过程变化系数在0.8~1.2之间, 道路交通则较大, 在0.1~1.9内变化且明显夜晚远大于白天；月系数来自于Carbon Tracker对中国区域的CO2通量数据(Peter et al., 2007), 如表 3所示, 分别表示domain3(主要为长三角区域)和domain1(主要为中国中部和东部地区).
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| 图 2 STILT模型中所使用的人为源和植被NEE通量(a.EDGAR数据中13种人为化石源2014年平均CO2通量; b.植被NEE的2014年平均CO2通量) Fig. 2 Anthropogenic CO2 flux and NEE used in STILT model (a. annual average of 13 categories EDGAR anthropogenic CO2 flux for the year of 2014; b. annual average NEE for 2014) |
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| 图 3 不同类别人为源的小时变化系数 Fig. 3 Hourly scale factors for different EDGAR anthropogenic CO2 fluxes |
| 表 3 STILT模型中所使用的EDGAR人为源月变化系数 Table 3 Monthly scale factors for EDGAR anthropogenic CO2 flux |
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植被NEE资料来自于Carbon Tracker, 数据空间分辨率为1°×1°, 时间分辨率为3 h, 它是根据全球的大气CO2浓度观测, 在CASA(the Carnegie-Ames Stanford Approach; http://geo.arc.nasa.gov/sge/casa/index4.html)植被生长模型模拟基础上, 对NEE进行大气反演及优化, 使得更接近于真实植被NEE通量(Potter et al., 1993; Wiedinmyer et al., 2010).生物质燃烧(biomass burning)来自GFED4.1s(Global Fire Emission Database)(Mu et al., 2011; Giglio et al., 2013)和FINN(Fire Inventory from NCAR)(Wiedinmyer et al., 2010)两个数据集的平均, 两者都是基于遥感观测和IPCC排放因子算法估算的全球生物质燃烧CO2通量.
3 结果与讨论(Results and discussions) 3.1 足迹权重(footprint)的分析 3.1.1 足迹权重的季节变化定义春(12, 1, 2)、夏(3, 4, 5)、秋(6, 7, 8)、冬(9, 10, 11)4个季节, 用WRF-STILT模型模拟的高空间分辨率(0.1°)和时间分辨率(小时)足迹权重(footprint)平均到4个季节以分析不同季节的贡献源区差异, 它代表在不考虑CO2通量空间分布差异的情况下, 潜在通量源区对34 m高度观测站点CO2浓度的影响范围和大小(由于模型输出的footprint空间差异大, 可达到7个数量级, 所以本研究采用常用对数表示.由图 4可知, 足迹范围有明显的季节变化.Chen等(2016)和Hu等(2015)把大于-4的足迹区域定义为CO2浓度的强贡献区(即图中黑色, 绿色, 黄色和粉红色所表示区域).在春、夏、秋3个季节, 由于受盛行海洋性季风影响, 源区大致呈东北-西南向, 粉红色代表的源区可覆盖华东大部分区域, 包括江苏、安徽、浙江、上海及山东南部, 河南东部；而在冬季, 在大陆盛行陆地性西北季风的影响, 强贡献源区呈现西北-东南向, 强贡献区域最远可达到内蒙古南部.4个季节的强贡献源区都包含了长三角区域.而由于footprint采用的是lg表示, 所以相邻颜色代表的差异可达到10倍, 即单位面积的黄色区域潜在浓度贡献是粉红色区域的10倍, 因此在本研究中绿色和黄色所代表区域相对粉红色区域对观测点浓度的影响更强.即安徽中东部和江苏中南部大部分区域相对于长三角其它区域产生的贡献更大.
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| 图 4 STILT模型模拟的季节平均足迹权重(footprint) Fig. 4 Seasonal average footprint modeled by WRF-STILT model |
由于安徽中东部和江苏中西部地区相对于长三角其它区域有更大的浓度贡献权重(图 5), 为了对该区域潜在贡献源区进行更细致的分析, 以0.5(lgF)为间隔对2014年全年平均的足迹权重进行展示, 如图 5a所示.足迹权重lgF＞-3的区域最南边可到太湖中北部, 东边覆盖常数、张家港、南通等城市, 北部可达淮安, 西边则包含安徽省的马鞍山、芜湖、滁州等城市.对于lgF＞-2的区域, 则主要包括南京市的六合、浦口等区县, 而由于南京钢铁集团及南京化工集团等重工业位于六合区内, 因此该34 m观测点将接收来自其排放的高强度化石燃料CO2源的影响.白天夜晚由于边界层高度的日变化, 及湍流强弱的差异, 会产生CO2浓度贡献源区的显著差异, 而前人往往通过经验假设在大气边界层均匀混合的情况下, 空气中的气体浓度可代表贡献源区面积约100~1000 km区域范围的影响(Potosnak et al., 1999; Wunch et al., 2009；Shen et al., 2014), 为了定量表示白天和夜晚的不同足迹权重(lgF)所包含的格点数面积以及对应的人为源排放通量, 采用Shen等(2014)对长三角区域浓度贡献时段白天和夜晚浓度贡献时段的划分(其中白天Daytime：10:00—17:00, 夜晚Nighttime：23:00—5:00), 结果如图 5b和图 5c所示, 对两个湍流强度显著差异的时间段进行了浓度贡献源区及相应区域面积和人为源排放通量的统计的对比(表 4)；结果表明, 夜晚所对应的格点数基本高于白天的格点数, 这主要是由于白天湍流强, 观测点更容易收到相对近距离排放源的影响；若是以每个格点(0.1°×0.1°)代表约100 km2面积区域计算, 该34 m观测高度不同大小的足迹权重所覆盖的面积差异显著, lgF＞-1的白天和夜晚对应面积都只有约100 km2, 但是lgF＞-2的白天和夜晚总面积分别为1100 km2和5000 km2, 可知不同大小贡献源区所对应的区域和面积差异巨大, 建议未来使用浓度观测资料时必须基于高精度的足迹权重分析对其潜在贡献源区进行仔细分析.以六合区、南京市、江苏省的面积分别为1486、6597、107200 km2来考虑, 浓度贡献源区lgF＞-2, ＞-2.5, ＞-3.5的面积可大致包含以上区域.与Gloor等(2001)和Chen等(2014)通过后向轨迹的方法大致判断大气100~200 m高度的大气CO2浓度能代表 106 km2的区域结果相近.
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| 图 5 WRF-STILT模拟的(a.年平均足迹权重, b.白天年平均足迹权重, c.夜晚年平均足迹权重) Fig. 5 WRF-STILT modeled footprint (a. annual average, b. annual average for daytime and c. annual average for nighttime) |
| 表 4 白天和夜晚时段不同足迹权重大小(lgF)的格点数, 格点覆盖面积(km2)及其所对应的人为源化石燃料CO2通量 Table 4 Numbers and areas of grid cells corresponding to different footprints in daytime and nighttime with average anthropogenic CO2 flux |
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观测站点CO2浓度日变化范围都高于初始场浓度(图 6), 说明CO2源(化石燃料燃烧, 呼吸作用)对CO2浓度的贡献高于CO2汇(植被光合作用), CO2浓度与初始场或者大气本地站的差异(增量)可代表区域源的一个贡献(徐家平等, 2016), 4个季节观测到的CO2增量分别为春季：23.52~49.65 μmol·mol-1, 夏季：21.36~52.37 μmol·mol-1, 秋季：28.14~55.41 μmol·mol-1, 冬季：29.51~42.35 μmol·mol-1.这主要是因为高密度的人口分布及与化石燃料使用有关的工业过程CO2排放, 显著增加了区域的大气CO2浓度, 不同季节的差异主要受CO2源汇通量差异以及边界层高度季节变化的影响.在美国盐湖城夏季观测到的大气CO2增量为25 μmol·mol-1, 在本研究所观测的变化范围内, 且相对平均值偏低(Pataki et al., 2003)；而在芝加哥城市夏季观测到的增量为7.3 μmol·mol-1(Moore et al., 2015), 小于南京的观测值, 说明相对于这些城市, 长三角区域有更强的人为源排放；国内Pang等(2016)的研究区分了北京冬季供暖期(30~70 μmol·mol-1)和夏季的植被生长期(10~40 μmol·mol-1), 冬季明显高于南京的观测值, 这是由于冬季供暖所使用的煤炭燃烧导致的.且4个季节都有明显的日变化特征, Pang等(2016)在北京观测的大气CO2浓度也有很强的日振幅, 供暖期为21.4 μmol·mol-1, 植被生长期则可达到35.2 μmol·mol-1.这主要是由大气边界层的日变化及CO2通量(化石源和植被NEE)的日变化特征共同影响(Ahmadov et al., 2009；Guha et al., 2010；Ballav et al., 2016), 两者影响的定量分析将在3.2.3节加以讨论.
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| 图 6 模型和观测值的对比(a~d.在季节平均日变化上的对比, e.月平均的对比)(Initial CO2：初始CO2浓度, 灰色实线表示；Simulation1、Simulation2、Simulation3分别为使用无月变化系数的2010年EDGAR、有月变化系数的2010年EDGAR、同时使用2014年的校正系数1.18和月变化系数的EDGAR模拟得出的结果(详细介绍见本文2.4节)) Fig. 6 Comparison of (a~d) seasonally averaged and (e) monthly averaged diurnal variation between model results and observations (Initial CO2: gray line; Simulation1: using 2010 EDGAR anthropogenic CO2 flux without monthly scale factors; Simulation2: using 2010 EDGAR anthropogenic CO2 flux with monthly scale factors; Simulation3: using 2010 EDGAR anthropogenic CO2 flux with monthly scale factors and calibration ratio 1.18 for the year of 2014) |
WRF-STILT模型模拟了2014年的小时CO2浓度, 本研究不分析模型在小时尺度上对CO2浓度的模拟能力, 只关注其整体平均的模拟, 即CO2浓度季节平均的日变化的特征, 图 6中Simulation1、Simulation2、Simulation3分别为使用无月变化系数的2010年EDGAR、有月变化系数的2010年EDGAR、同时使用年变化系数1.18和月变化系数的EDGAR模拟结果. 4个季节都能模拟出在南京市观测到的高CO2浓度与强日变化特征.与国外其它研究得出的化石燃料浓度贡献相比, Ahmadov等(2009)使用WRF-VPRM模型模拟了位于法国西南部海岸边的Biscarosse站点的大气CO2浓度, 结果表明化石燃料燃烧段的贡献都小于4 μmol·mol-1, 且月平均贡献小于1 μmol·mol-1, 这是由于其较少有人为活动影响, 南京市区则相反.Boon等(2015)模拟的伦敦化石燃料燃烧的CO2浓度贡献值为(6.3±2.9) μmol·mol-1, 也远小于本研究的结果.Mallia等(2015)对2007年8—9月美国盐湖城CO2浓度进行了模拟, 结果显示, 其人为化石燃料引起的CO2浓度增加值日变化在0~40 μmol·mol-1之间, 且几乎所有模拟天数内的最大值都超过30 μmol·mol-1, 与本研究结果相近.WRF-STILT模型也能较好模拟出观测到的CO2浓度月变化特征(图 6e), 不过Simulation3模拟结果在8—12月都高于观测值, 其原因可能为月变化系数的偏高或者人为源CO2年平均通量本身误差导致的.
整体来看, WRF-STILT模型对于白天的模拟结果, 4个季节的模拟值都低于观测值, 尤其在春季, 偏低可达到40 μmol·mol-1；对于夜间的模拟, 春季模拟结果与观测值接近, 而其它3个季节模拟值偏高0~20 μmol·mol-1.不同季节和相同季节不同时段的差异反应了WRF模型对城市边界层高度模拟偏差, 而由于未有对边界层高度的直接观测, 所以在本研究中并未定量评估, 将在以后的观测试验中加入；除此之外, 观测点附近存在更小空间尺度的车辆尾气排放和工业过程排放, 及EDGAR在长三角区域人为源CO2偏低都是模拟结果偏差的潜在原因(刁一伟等, 2015)；而所使用的人为源CO2通量的日变化系数与真实值有一定偏差, 未来的研究需要基于实地调研数据, 采用适用于长三角区域不同类别人为源的排放日变化系数.
3.2.2 CO2浓度的时间累积贡献当气团刚进入模拟区域时被认为初始场浓度, 在水平或垂直气流驱动下运动, 最终到达观测点位置前, 不断受局地CO2通量的贡献, 包括植被光合作用(汇)、呼吸作用(源)、人为源(源)及生物质燃烧(源)的共同影响, 而引起CO2浓度在初始场基础上产生的累积增加值的变化(Gerbig et al., 2003; Lin et al., 2003).为了探讨影响观测点CO2浓度的主要时间段和区域范围, 分别分析4个季节CO2浓度累积增加值随时间变化, 以及其所占总浓度增加值的比例(图 7a, 7b).可知CO2浓度增加值的主要贡献在前12 h内占据80%, 前1 d内占据90%, 说明该34 m观测高度CO2浓度主要接收到局地源强信号的影响, 假设大气平均风速的范围在5~20 m·s-1, 在一天内其运动范围半径为432~1728 km, 即浓度影响区域的空间代表性可为南京和长三角区域(Shen et al., 2014；Xu et al., 2016), 而远距离输送对其影响小.虽然不同季节的CO2浓度增加值差异大(图 7a), 但其累积贡献所占总浓度增加值的比例随时间变化接近(图 7b).
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| 图 7 模型模拟结果分析(a.CO2累积浓度增加值随时间变化, b.CO2累积贡献所占总浓度增加值的比例随时间变化, c.无日变化系数的人为源EDGAR和有日变化系数的EDGAR对CO2浓度模拟的影响) Fig. 7 Accumulated CO2 enhancement changes over time (a), Proportion of accumulated CO2 enhancement changes over time (b), Comparison between EDGAR fluxes with hourly variation and constant anthropogenic emission) (c) |
在3.2.1节中得出边界层高度(以及气象场)和人为源CO2通量的日变化系数都是导致模拟CO2浓度偏差的潜在原因, 本部分将探讨这两个因素的影响.首先为了研究大气边界层高度等气象条件对CO2浓度的影响, 考虑到不同季节的边界层高度等气象条件差异显著, 分析使用相同的化石源通量研究在不同边界层和气象条件下, 产生的CO2浓度增加值的差异, 结果如图 7a所示.秋季(34.97 μmol·mol-1)>冬季(30.07 μmol·mol-1)>夏季(27.28 μmol·mol-1)>春季(23.36 μmol·mol-1), 说明不同季节由于边界层和气象场差异的影响, 即便相同的CO2通量, 其模拟的CO2浓度增加值差异也可高达1.5倍(秋季与春季).
再次, 为了区分和定量研究CO2排放源日变化与边界层高度等气象要素日变化对CO2浓度的影响, 分别使用无日变化特征的人为源CO2通量与拥有日变化(Vulcan提供, 图 3)的人为源模拟CO2浓度增加值(黑线：有日变化的排放源的模拟结果；红线：无日变化的排放源模拟结果), 其差异可以表征排放源的日变化特征对CO2浓度的影响(图 7c).在21:00—7:00, 拥有小时变化的CO2排放源模拟的CO2浓度增加值小于无日变化的结果, 9:00—20:00则相反, 这主要是由于夜晚大气层结稳定且边界层低.用四个季节由于有CO2通量的日变化和无通量日变化模拟的CO2浓度之差来表征其对CO2浓度日变化的影响, 其差异变化范围为春(-2.22~1.45 μmol·mol-1)、夏(-3.22~1.67 μmol·mol-1)、秋(-3.99~1.67 μmol·mol-1)、冬(-2.51~2.17 μmol·mol-1).而各个季节的CO2浓度增加值变化范围为春(10.49~35.35 μmol·mol-1)、夏(11.89~42.15 μmol·mol-1)、秋(15.89~50.32 μmol·mol-1)、冬(14.97~40.23 μmol·mol-1), 说明相比较于排放源日变化特征对CO2浓度日变化的影响, 边界层高度的变化对其影响更大, Guga等(2010) 结合CO2浓度和13C同位素观测, 也表明边界层高度是影响CO2浓度日变化的主要因素.
3.3 CO2浓度源贡献值基于EDGAR 13种不同类别的化石燃料排放, 分析了CO2浓度的主要贡献来源, 分别为石油生产(Oil production：13.78 μmol·mol-1, 41%)、能源工业(Energy industry：8.86 μmol·mol-1, 26%)、制造工业过程的燃烧(combustion in manufacturing industry：5.39 μmol·mol-1, 16%)、采矿过程(Mineral process：3.17 μmol·mol-1, 9%)、居民区生活排放(Residential：1.17 μmol·mol-1, 3%), 而其它剩余8类只占了4%.而分析主要包括长三角区域的Domain1模拟区域的各类CO2排放源的排放通量, 石油生产(8.78, 单位为10-5 g·m-2·s-1, 下同, 3%)、能源工业(102, 35%)、制造工业过程的燃烧(106, 36%)、采矿过程(35.2, 12%)、居民区生活排放(17.1, 6%)、其它(24.4, 8%), 即便通过足迹权重(footprint)判断观测点的浓度贡献源区能代表长三角的一个范围, 但是该区域平均的不同类别CO2通量比例与其对应的CO2浓度贡献差异巨大, 这说明不能单独以浓度的组成比例来定量表征贡献源区平均的CO2通量大小, 尤其是在CO2异质性高的区域, 还应结合气象条件和大气传输模型来分析主要贡献源区大小、形状和来源.
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| 图 8 模型模拟的CO2不同类别人为源组分(a), Domain3模拟区域的不同类别人为源CO2通量组分(b) Fig. 8 Modeled concentration composition of anthropogenic CO2 for different categories (a), flux composition of anthropogenic CO2 for different categories in Domain 3 (b) |
1) 在南京市34 m观测点观测到了高CO2浓度及季节平均的强日变化特征(春季：23.52~49.65 μmol·mol-1；夏季：21.36~52.37 μmol·mol-1；秋季：28.14~55.41 μmol·mol-1；冬季：29.51~42.35 μmol·mol-1), WRF-STILT模型能够很好地模拟出这两个特征；高CO2主要是人为源化石燃料燃烧贡献导致的, 而相对于排放源的日变化, 边界层高度的变化对浓度强日变化作用更大.当在模型中使用相同的人为源CO2通量时, 模拟的各个季节CO2浓度增加值秋季(34.97 μmol·mol-1)＞冬季(30.07 μmol·mol-1)＞夏季(27.28 μmol·mol-1)＞春季(23.36 μmol·mol-1), 说明不同季节由于边界层和气象场差异的影响, 即便相同的CO2通量, 其模拟的CO2浓度增加值差异也可高达1.5倍(秋季与春季).
2) 影响该34 m观测点CO2浓度的主要影响区域覆盖长三角区域, 然而安徽东部和江苏中南部对其浓度潜在影响更大；在春、夏、秋三季, 受盛行海洋性季风影响, 源区大致呈东北-西南向, 浓度贡献源区可覆盖华东大部分区域；而在冬季, 在大陆盛行陆地性西北季风的影响, 强贡献源区呈现西北-东南向, 贡献源区最远可达到内蒙古南部.CO2浓度增加值随着时间的增长呈现对数形式递减, 其80%是在前12 h内贡献的, 而前1 d内区域源汇项贡献占据90%, 假设大气平均风速的范围在5~20 m·s-1, 在1 d内其运动范围半径为432~1728 km, 说明区域源的贡献远大于远距离输送.
3) 通过分析源贡献, 浓度的主要贡献来源分别为石油生产(Oil production：13.78 μmol·mol-1, 41%)、能源工业(Energy industry：8.86 μmol·mol-1, 26%)、制造工业过程的燃烧(combustion in manufacturing industry：5.39 μmol·mol-1, 16%)、采矿过程(Mineral process：3.17 μmol·mol-1, 9%)、居民区生活排放(Residential：1.17 μmol·mol-1, 3%), 而其它剩余8类只占了4%.而这与模拟的Domain3(代表长三角范围)区域平均源通量差异大有关, 说明不能单一结合区域平均的CO2通量分析大气CO2浓度的组成, 或者CO2浓度组成代表CO2通量组成, 还应通过本研究所使用的源区贡献方法区分.
由于所使用的月变化系数并不都适用于13种不同类别的CO2人为源, 并且日变化系数在不同地区有一定差异, 所以未来需要针对不同研究区域进行日变化和月变化系数的调研, 除此之外, 建议加入更多实际观测, 如城市边界层高度以进一步探讨模型对城市CO2浓度模拟过程中的不确定性.而基于浓度观测和大气传输模型反演人为源CO2通量是当今国内外研究的前沿科学问题, 其重要发展方向则是基于先验的人为源排放和准确的大气传输模型进行CO2通量的评估与优化.
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