2. 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室, 清华大学环境学院, 北京 100084;
3. 东莞市环境保护局, 东莞 523009;
4. USEPA/Office of Air Quality Planning & Standards, RTP, NC27711, USA;
5. 广州城环云信技术研发有限公司, 广州 510006
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084;
3. Environmental Protection of Dongguan, Dongguan 523009;
4. USEPA/Office of Air Quality Planning & Standards, RTP, NC 27711, USA;
5. Guangzhou Urban Environmental Cloud Information Technology R & D Company Limited, Guangzhou 510006
近10年来, 随着我国经济的快速发展和城市化进程的加快, 能源的大量消耗及污染物排放的大幅度增加, 经济发达的城市群大气复合污染日益严峻, 以细粒子(PM2.5)和臭氧(O3)为代表的大气复合型污染正在成为影响人民生活质量和导致严重环境污染负面效应的重大问题, 尤以长三角、京津冀、珠三角等经济发达地区更为突出(易睿等, 2015).珠三角在全国率先有效控制了PM2.5污染问题后, O3污染问题逐渐凸显(马超等, 2012).O3日最大8 h平均浓度频繁超过国家二级空气质量标准(GB3095—2012《环境空气质量标准》, 160 μg·m-3), 是珠三角超标率最高的首要污染物.臭氧污染特指对流层的O3浓度超过国家标准限值对人体健康与生态系统造成直接或间接的损害, 其主要是由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在太阳辐射下经过一系列复杂的光化学反应而生成的二次污染(ITO et al, 2009).近地面O3浓度受人为排放源、天然源等的交互影响(王雪松等, 2009b), 对应前体物的排放变化响应呈高度非线性特性(Daniel et al, 2005), 区域污染特征明显(段玉森等, 2011), 污染源贡献分析过程复杂, 控制难度大.
公开报道的O3污染源贡献分析方法主要有:空气质量模型(如CMAQ, Community Multi-scale Air Quality)分析法(Choi et al, 2014; Byun et al, 1999; Binkowski and Roselle, 2003)、OSAT(Ozone source apportionment)识别法(Li et al, 2012; 王雪松等, 2009; 王杨君等, 2014)、站点观测分析法(Wang et al, 2015; Qiu, 2005)等, 这些方法的主要不足是难以动态分析不同减排情景下的源贡献.本文采用由U.S.EPA(United States Environmental Protection Agency)研发的RSM/CMAQ (Responds Surface Model/ Community Multi-scale Air Quality)法, 来动态识别区域传输相互影响(Zhu et al, 2015; 劳苑雯等, 2012), 并分析O3污染主控因子.RSM(Response Surface Model)是一种基于CMAQ模拟结果的二次建模方法, 通过建立减排控制与污染物浓度之间的高维曲面响应关系反演臭氧动态源贡献(李敏辉等, 2016; You et al, 2016).本文以东莞市O3源贡献分析结果为主要依据, 规划污染控制情景, 然后采用U.S.EPA推荐的费效分析方法(Davidson et al, 2007b; Jr et al, 2008), 评估措施的情景效果, 为东莞市O3污染控制提供科学决策依据.
2 研究方法(Methodology) 2.1 典型区域选择及控制情景设置东莞市是广东省典型工业城市, 火电厂、工业锅炉、机动车等化石能源消耗产生大量NOx;与此同时, 机械制造、纺织服装、家具、制鞋、玩具制造、机动车等也排放大量VOCs, 导致近年来东莞市O3污染形势严峻.2013年东莞O3年均浓度在广东省位列倒数第二, 2014年至2016年持续位列全省倒数第一.东莞市2013至2016年O3最大8 h月90分位值变化趋势见图 1, O3浓度从3—10月均有不同程度的超标(国家二级标准:160 μg·m-3)现象, 污染时间跨度相对较长, 7—10月是O3污染高值时段, 2014年7月月均最大8 h 90分位达到了250 μg·m-3的峰值.2014年O3浓度在高值时段明显高于2013、2015和2016年(图 1), 导致2014年O3全年日最大8 h滑动平均值的第90百分位数达到峰值, 之后逐年下降(2013—2016年分别为:172、187、172、166 μg·m-3).因此, 本文以东莞市2014年为基准年, 使用RSM/CMAQ方法分析周边区域NOx和VOCs排放对东莞O3浓度变化的动态贡献.在东莞市目标年大气污染物排放增长预测和污染源减排潜力分析的基础上, 同时参考《东莞市大气污染防治行动实施方案(2014—2017年)》、《东莞市环境空气质量达标规划》、《东莞市城市总体规划(2016—2030)》、《东莞市能源发展“十三五”规划》、《东莞市环境污染防治总体实施方案(2016—2020年)》, 我们设定了3个未来(2017年、2020年和2025年)控制情景(表 1), 期望实现东莞O3浓度逐年持续下降及2025年稳定达标.
WRF(The Weather Research and Forecasting Model)-CMAQ(Community Multiscale Air Quality Model)是新一代中尺度气象模式WRF与空气质量模式CMAQ的耦合体系, 广泛应用于分析大气污染物产生机理, 反演历史及预测未来空气质量(蒋伊蓉等, 2015; 麦健华等, 2016).WRF驱动数据使用美国国家环境预报中心(NECP)提供的逐6 h的全球气象卫星数据, 中心经纬度为112°E、30°N, 两条真纬线为25°N、40°N, CMAQ采用三层网格嵌套(谢敏等, 2012; Jianming et al, 2005), 网格分辨率从外至内分别是27 km×27 km, 9 km×9 km, 3 km×3 km, 其余设置与项目研究团队公开报道文献(李敏辉等, 2016)类似.
研究区域为图 2所示的第三层嵌套, 范围约从21.705°N~24.674°N, 112.267°E~115.625°E, 共148行×112列, 包括珠三角各城市以及周边地区.为分析目标区域排放传输的相互影响, 人为将最内层的模拟区域划分6大区域:东莞A、广州B、惠州C、深圳D、佛山和中山合并为E、其他周边城市合并为F.
RSM/CMAQ是在CMAQ模拟结果基础上的二次统计学建模, 其建立了减排控制与污染物浓度之间的高维曲面响应关系(邢佳, 2011; Zhu et al, 2015; Zhao et al., 2015).本文采用Multi-region RSM工具对O3污染源进行动态源解析(You et al, 2016), 分析区域间排放源的相互影响.Multi-region RSM拟合参数选取A至F6大区域与NOx、VOCs两种前体物的组合作为控制因子, 共有6×2=12个.使用拉丁超立方采样法(LHS, Latin Hypercube Sample)建立141个随机控制情景组成的实验矩阵(李敏辉等, 2016), 取前131个情景进行建模, 剩余10个用作验证RSM可靠性.
2.4 大气污染控制情景费效评估方法ABaCAS-SE(Air Benefit and Cost and Attainment Assessment System-Streamlined Edition)是U.S.EPA与项目研究团队共同研发的大气污染控制费效评估及空气质量达标规划辅助决策系统, 用于估算给定控制情景下区域总体污染治理成本及空气质量改善获得的人体健康效益.本文利用ABaCAS-SE(http://www.abacas-dss.com)进行3个未来控制情景的费效评估.
ABaCAS-SE先通过ICET工具匡算给定控制情景的区域减排成本, 然后通过RSM-VAT工具实现二次建模后给定控制情景的快速空气质量变化响应(Long et al, 2016), 再经由SMAT-CE工具估算测点区域空气质量是否达标(Qiu et al, 2015), 最后将结果输入到BenMAP-CE工具中估算得到空气质量改善所带来的人体健康效益(Ding et al, 2016; 杨毅等, 2013), 并得出效益/成本的比值.技术路线如图 3所示.
ICET(International Cost Estimate Tool)是用来估算预设减排控制情景下, 不同区域不同污染物分行业的整体减排成本(106元·t-1·a-1).ICET评估原理是通过外置相关软件工具提供的优化算法(如“最大污染减排量”、“最小成本”、“分行业控制情景措施”等)将不同的控制措施与各类排放源配对计算出区域排放削减量, 并计算各类污染物控制所花费的单位成本(Fu et al, 2006; Sun et al, 2014).ICET输入数据为设定的3个未来控制情景O3前体物(NOx和VOCs)相当于基准年(2014)的总体削减比例(表 1).
RSM-VAT(Response Surface Model-Visualization and Analysis Tool)利用高维克里金插值算法在CMAQ的模拟结果基础上进行二次统计学建模, 建立污染物浓度与减排控制之间实时响应关系(Long et al, 2016), 从而能快速提供3种大气污染控制情景下东莞及珠三角空气质量浓度.RSM输入数据为ICET设定的3种大气污染控制情景以及珠三角实验矩阵(131个随机控制及10个验证情景)的CMAQ模拟结果.
SMAT-CE(Software of Model Attainment Test-Community Edition)是评估不同大气污染控制情景下空气质量测点能否达标的工具, 其原理是通过用基准年监测值乘以整个模型域的RRF(Relative Response Factor, 污染物未来年模拟浓度值与基准年模拟浓度值的比值), 并经由空间插值处理过程, 得到监测点的未来年预测值(Qiu et al, 2015; Wang et al, 2015).SMAT-CE将模拟区域内空气质量测点的2014年90分位O3浓度作为基准监测值, 2014年O3的RSM模拟的90分位浓度作为基准模拟值, 3个未来年情景O3的RSM预测90分位浓度作为未来预测值.
BenMAP-CE(Environmental Benefits Mapping and Analysis Program-Community Edition)是用于估算空气质量变化所带来的人体健康效益的工具(Davidson et al, 2007a; 杨毅等, 2013).其原理是通过空气质量变化量以及空气污染与健康效应之间的健康影响函数, 代入到受空气污染影响的暴露群体中, 得到模拟区域总体健康效益(Ding et al, 2016).BenMAP-CE输入数据为经由SMAT-CE融合监测及空气质量模拟的空间连续插值数据, 健康影响函数选择全因致死, 相应的货币化函数采用支付意愿法, 以2014年为基准年, 2017、2020及2025年为未来年, 评估区域为涵盖珠三角的CMAQ模型域.
本文根据东莞市环保局提供的环境统计资料、锅炉调研资料、VOCs重点排放企业调研资料进行统计分析, 参考已有的国家及各地区规划性文件中项目投资研究成果, 采用类比法进行估算得到不同控制情景下各类排放源的控制成本曲线.健康效益函数参考项目研究团队发表论文(Ding et al, 2016), 选择全因致死函数, 相应的货币化函数采用支付意愿法, 得到东莞3个控制情景下对应的总体健康效益.ABaCAS系统最后将ICET匡算出来的治理成本和BenMAP-CE估算出的货币化健康效益结合, 得到效益/成本比值.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 模拟结果校验2014年东莞7月的O3 90分位月均浓度最高, 国控监测点代表性强(王明霞等, 1986; 王瑞斌等, 1987).本文选取东莞市国控点中O3污染较为严重的南城元岭站点, 用2014年7月的数据进行WRF气象、CMAQ空气质量模拟结果与观测值的验证(图 4).由图 4a可知, WRF气象模拟值与实际观测值变化趋势基本吻合, 相对湿度、温度、风速和风向的IOA(Index of agreement)分别为0.72、0.82、0.63和0.60, 满足了气象模拟误差要求(Emery et al, 2010; Borge et al, 2008).图 4b CMAQ模拟数据与监测数据的O3时序值比较可决系数R2可达0.75, 二者变化趋势基本吻合, 满足了模型模拟精度要求(R2 > 0.65) (Fan et al, 2013).模拟值在部分O3高值时序中系统低于观测值, 使得O3模拟值整体低估, 这主要是由于CMAQ模型模拟O3光化学反应算法局限性及我国排放清单中VOCs组份不完善造成(Appel et al, 2012; 谢敏等, 2012).
RSM/CMAQ应用于源贡献分析及整合入ABaCAS-SE提供快速空气质量响应曲面的前提是:RSM预测的空气质量浓度与未参与二次建模CMAQ模拟的浓度满足误差要求(劳苑雯等, 2012; 李敏辉等, 2016).图 5和表 2列出了RSM /CMAQ验证结果.图 5a中横坐标是Multi-region曲面的10组外部验证(out of sample validation)情景的CMAQ模拟值, 纵坐标是RSM模型的预测值, 其可决系数R2高达0.986以上, 且10组验证情景的数据较为均匀地落在线性预测线的两侧, 没有单向的高估或低估, 表明RSM预测结果与CMAQ模拟结果高度相关.可视化空间分析进一步显示, 使用RSM预测的O3浓度值及其空间分布(图 5b)几乎与CMAQ模拟浓度(图 5c)完全一致.表 2是用外部验证方法(Long et al, 2016) 得到的RSM/CMAQ响应曲面评价指标, 各项指标的平均偏差范围从-0.045%至0.529%, 标准平均偏差范围从-0.102%至1.184%, 已经满足了RSM建模可进一步应用的误差要求(Zhu et al, 2015; Zhao et al, 2015).
以东莞市5个国控点所在网格为受体区域(图 6a), 2014年为基准情景(NOx、VOCs控制因子均为1), 取模型域内所有目标区域的前体物NOx、VOCs控制因子(0~1.5) 分别为横、纵坐标, 绘制东莞市O3浓度响应等值线(图 6b).参照臭氧峰值率(PR)评定法(邢佳, 2011), 图 6b中红线落在NOx基准线的左侧, 可判断东莞O3浓度受VOCs控制, 即所有目标区域VOCs排放不变(VOCs=1), 削减NOx排放时, O3浓度会呈现先上升后下降的趋势;而所有目标区域NOx排放保持不变(NOx=1), 削减VOCs排放时, 东莞市的O3浓度会一直下降.图 6b中PR值约为0.87, 初步说明在VOCs排放不变的前提下, 目标区域NOx整体削减率超过13%后, 继续降低NOx排放才能持续降低东莞O3浓度;而相对于基准年(2014)NOx排放率在(0.87~1) 时, 东莞国控点O3浓度将出现随NOx减排反而上升的现象.图 6d中, 2013年NO2浓度高出基准年7%, 维持VOCs排放率为1不变, 在NO2由1.07下降到1的过程中, 东莞的O3浓度将出现上升现象.2015年NO2浓度相对于基准年下降了24.4%, 整体削减率大于13%的PR判定阈值, 因而出现了随NO2浓度大幅下降O3浓度同步降低的现象.2016年东莞市国控点NO2浓度与15年持平, O3的降低主要是东莞市加大了工业源VOCs减排力度导致.
把模型域内人为可控NOx和VOCs污染物全部削减100%的情景输入到所建立的Multi-region RSM中模型中, 可得到不同区域排放的前体物对东莞市O3浓度的贡献.基准年源贡献分析结果表明(图 7a), 珠三角所有人为源排放对东莞市O3的贡献约占59.00%;其中, 东莞本地约17.68%、广州约11.36%、惠州约6.89%、深圳约8.04%、佛山和中山共约占7.47%、其他城市约占7.56%;对东莞市国控点O3浓度贡献最大的地区是本地排放, 其次是广州.分析不同区域排放的前体物(NOx、VOCs)对东莞O3贡献柱状图 7b可知, 东莞本地NOx源贡献(约11.46%)仅略高于周边各城市独立贡献(广州10.40%、惠州8.84%、深圳8.60%、佛山和中山7.62%、其他城市6.72%), 周边区域对东莞NOx浓度贡献总和约占42.18%远高于本地源贡献, 说明东莞的O3受区域NOx排放影响明显;东莞本地VOCs源贡献约占18.50%, 远大于其他各个城市对东莞的贡献(广州8.85%、惠州2.84%、深圳5.03%、佛山和中山5.04%、其他城市6.09%), 说明东莞本地VOCs受本地排放影响较大.
将设定的3个未来控制情景输入至ABaCAS-SE中, 得到对应的珠三角O3浓度削减图、各城市国控点O3空气质量浓度削减值及人体健康效益/污染治理成本的比值(图 8).由图 8 RSM可视化分析结果可知, 随着3个控制情景(A、B、C)前体物削减率的不断增加, O3空气质量浓度削减量有明显的增加;经由SMAT模型空间分析结果可见, 情景A、情景B、情景C中东莞市的O3浓度比2014年分别降低了10.1、15.3和28.0 μg·m-3, 实现了2017、2020及2025年O3浓度持续下降目标, 并在2025年实现O3全年日最大8 h滑动平均值的第90百分位数削减至159 μg·m-3低于国家二级标准的目标.由ABaCAS-SE分析得到的3个情景减排效益成本比可知, 随着NOx和VOCs控制比例不断加大, 相应的减排效益成本比也越来越小, 情景A减排效益成本比约为1.1, 情景B减排效益成本比约为0.7, 情景C减排效益成本比约为0.1.O3减排效益成本比小于1, 是因为VOCs和NOx单位控制成本相对一次颗粒物、SO2等较高, 且O3相对于PM2.5而言对人体健康影响较小(黄德生和张世秋, 2013).根据U.S.EPA官网文献报道(Riach, 2016), PM2.5减排效益成本比约为O3的14~95倍, 使得O3污染减排效益成本比(健康效益:减排成本)远没有PM2.5控制费效比明显.但由于VOCs和NOx是O3和PM2.5的共同前体物, 对这二种前体物进行减排, 在降低O3环境浓度的同时, 也将协同降低PM2.5浓度, 从而加大VOCs和NOx控制的人体健康效益估值.随着污染物控制率加大, 减少每单位污染物所花费的成本急剧上升(李红祥等, 2013), 2025年东莞O3控制费效分析结果仅为0.1, 表明以末端治理为主的控制措施经济可行性较差, 需要遵循国家的节能减排产业政策建议(何伟等, 2010; 饶清华等, 2013), 深化产业结构调整, 优化能源结构, 提高能源使用效率, 强制推行清洁生产等综合手段来实现O3全年日最大8 h滑动平均值的第90百分位数稳定达标.
1) 以东莞市为例, 使用RSM/CMAQ法分析了2014年东莞本地O3前体物(NOx和VOCs)的源贡献.研究表明, 扣除不可控的模型域外区域传输及天然源排放贡献(41.00%)后, 东莞本地人为VOCs排放贡献占18.50%, 远大于其他各个城市对东莞的影响.东莞本地人为NOx排放贡献占11.46%, 周边区域排放的NOx对东莞O3浓度的贡献大于所排放VOCs贡献.因此, 持续降低东莞O3浓度的关键是本地VOCs控制, 及东莞与周边城市NOx协同减排.当珠三角区域NOx减排率相对于基准年>13%时, 持续降低NOx浓度将进一步促进东莞O3浓度的下降.东莞市2014—2016年O3与NO2国控点浓度同步持续降低的结果, 客观上定性验证了上述结论.
2) 本文使用ABaCAS-SE对2017、2020、2025东莞市3个未来年O3污染控制情景进行了费效评估.分析结果表明, 在NOx和VOCs控制比例较低的情景下, 2017年减排效益成本比约为1.1, 人体健康效益略大于减排成本;随着NOx和VOCs控制比例不断加大, 减排效益成本比急剧下降, 在2025年东莞O3达标情景下, 减排效益成本比仅为0.1, 表明以末端治理为主的控制措施经济可行性较差, 建议采用优化产业及能源结构, 强制推行清洁生产等综合手段实现NOx和VOCs的大比例减排.课题组将进一步研究NOx和VOCs减排对O3和PM2.5环境浓度及健康效益的交互影响, 开展多目标污染物协同控制费效评估.
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