2017, Vol. 37
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2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 中山大学, 广州 510275;
4. 广东省环境监测中心, 广州 510308;
5. 北京师范大学, 北京 100875
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. Sun Yai-sen University, Guangzhou 510275;
4. Guangdong Environmental Monitoring Station, Guangzhou 510308;
5. Beijing Normal University, Beijing 100875
珠江三角洲(简称“珠三角”)位于我国南部沿海地区, 汇集了广州、深圳等特大城市及由密集的高速公路相连的众多中等城市, 是我国三大城市群之一, 也是经济发展最快、城市化水平最高的地区.由于经济的快速发展和城市化的迅猛扩张, 导致该地区排放的大气污染物急剧增加, 不同的污染过程相互影响, 产生了诸如酸雨、光化学污染和灰霾等复杂的空气污染问题(Chan et al., 2008；Zhang et al., 2008).近年来, 珠三角地区SO2、氮氧化物及颗粒物等污染物浓度呈现逐步下降的趋势, 但臭氧年均浓度则呈现缓慢上升的趋势, 低层大气氧化性增加在该地区尤为突出.
排放源和天气条件共同决定了大气污染物浓度(Giorgi et al., 2007), 但不利于扩散的天气条件是重污染事件发生的直接原因(Ziomas et al., 1995).天气形势和气象要素与污染物的排放、扩散、传输、转化和沉降有着非常密切的关系(王莉莉等, 2010).近年来, 有关珠三角地区的研究中, 陈训来等(2008)分析了香港空气污染指数(API)、风场和气压场资料, 将香港污染天气形势划分为热带气旋型、大陆冷高压型、入海变性高压型和低压槽型；陈欢欢等(2010)对2001—2008年珠三角地区灰霾天气特征分析发现, 造成灰霾的主要天气形势是高压变性出海；李颖敏等(2011)利用气象加强观测资料, 认为2008年秋季珠三角地区空气污染典型天气形势包括冷风前部型、高压底部型和高压脊控制型3类.此外, 范绍佳等(2005)建立了珠江三角洲大气边界层概念模型, 该模型可解释空气质量变化的原因；陈燕等(2005)认为城市群的发展对边界层大气输送和扩散影响较大, 污染物更易集中在城市群区域内.与此同时, 研究还发现在东北气流和沿海气团的影响下, 珠三角地区容易发生重污染过程(Zheng et al., 2010；李颖敏等, 2011).气象条件为静小风、上空存在逆温层并且大气扩散能力差, 也会导致严重的污染事件发生(范绍佳等, 2005).一些关于东亚台风对空气质量影响的研究表明, 台风外围的下沉气流会造成空气污染加剧(Fang et al., 2009；Jiang et al., 2008, 吴蒙等, 2013).
秋季是珠三角地区灰霾天气高发季节(Wang et al., 2003；陈训来等, 2008), 也是光化学污染最强的时期(陈欢欢等, 2008；李颖敏等, 2011).根据2014年粤港澳空气质量公告(http://www.gdep.gov.cn/), 2014年10月珠三角地区O3、PM10及SO2浓度分别为102.1、76.3和16.8 μg · m-3, 比年均浓度分别高80%、36%和5%.因此, 2014年10月是珠三角地区光化学烟雾、灰霾的多发时期.本文利用空气质量指数(Air Quality Index, AQI), 以及主要污染物观测浓度和气象要素观测数据, 结合中尺度天气研究与预报数值模式的结果, 探讨2014年10月珠三角地区空气污染过程, 重点分析污染过程中天气形势、边界层气象特征和重要气象要素的影响.
2 数据和方法(Data and methods) 2.1 数据资料本次研究中, 所用的数据和资料主要来自以下5个方面：① 2014年10月气象数据来自中国气象局, 包括温度、相对湿度、风向风速及地面气压等逐时数据, 共选取了9个站点, 站点分布如图 1所示, 序号1~9分别代表东莞、佛山、广州、惠州、江门、深圳、肇庆、中山和珠海；② 气图资料来自韩国天气图(http://web.kma.go.kr/chn/index.jsp)；③ 鹤山站的探空数据来自中山大学第5次珠三角边界层观测实验(站点位置如图 1中序号10所示)；④ 珠三角9个城市的逐日空气质量指数(AQI)和主要污染物逐时浓度数据来自中国环境保护部数据中心(http://datacenter.mep.gov.cn).
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| 图 1 模式第4层区域设置及各观测站点位置示意图 Fig. 1 Model domain for WRF and observational stations |
本次研究中所使用的模式是Weather Research and Forecasting Model(WRFV3.5), 该模式是由美国国家环境预报中心(NCEP)和美国大气研究中心(NCAR)联合其他多家科研机构共同开发的中尺度数值天气预报模式.在本次研究中, 模式采用了4重嵌套：模拟区域的中心经纬度为东经114.0°、北纬28.5°, 第1层区域覆盖东亚地区, 水平分辨率为81 km, 东西方向89个网格, 南北方向78个网格；第2层区域覆盖我国黄河以南大部分地区, 分辨率为27 km, 东西方向109个网格, 南北方向91个网格；第3层区域包括我国南方部分省份和地区, 分辨率为9 km, 东西方向187个网格, 南北方向151个网格；第4层区域主要覆盖了珠三角及香港、澳门等地, 水平分辨率为3 km, 东西方向265个网格, 南北方向202个网格.同时, 模式在垂直方向上不均匀分为20层, 层顶气压为50 hPa.本次模拟研究中, 参数化方案如表 1所示.
| 表 1 WRF模式参数设置 Table 1 Parameterization schemes for WRF |
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模式的初始场和边界条件选用由NCEP提供的全球最终分析场数据(Final Operational Global Analysis data, FNL, http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/), 边界条件更新时间间隔为6 h.模拟时间为2014年9月28日—10月31日, 前3天作为初始化时间.
3 结果分析(Results and analysis) 3.1 2014年10月珠三角地区空气污染基本特征根据环境保护部发布的《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ633—2012)：101≤AQI < 150为轻度污染, 151≤AQI < 200为中度污染, AQI≥201为重度污染, 对2014年10月珠三角地区主要城市空气质量进行分级.
表 2是2014年10月珠三角地区主要城市空气污染等级天数.由表 2可见, 在污染时段, 臭氧和PM2.5是主要的污染物.除惠州、深圳和中山3个城市外, 其余城市污染天数至少在10 d以上, 占该月天数40%以上.其中, 肇庆市共出现1 d重度污染、4 d中度污染和13 d轻度污染, 其中12 d的首要污染物是O3, 占总污染天数的67%；东莞市出现中度污染1 d、轻度污染17 d, 其中13 d的首要污染物是O3, 占总污染天数的72%；佛山市出现12 d轻度污染、2 d中度污染；广州市出现轻度污染13 d.
| 表 2 2014年10月珠三角地区主要城市空气污染等级天数 Table 2 Number of air pollution days for major cities in the PRD during October 2014 |
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2014年10月珠三角地区6个城市AQI的时间变化趋势如图 2所示.与表 2 一致, 2014年10月珠三角主要地区大部分时间均处于轻度污染及以上.污染主要有3个时段, 分别是5—9日(E1)、14—19日(E2)、24—28日(E3).在E1时段, AQI在6日略有减小, 但基本为88~169, 其中, 珠海市污染最为严重, 均在轻度污染以上, 7日还达到中度污染(AQI=169).在E2时段, AQI为63~201, 出现低值主要是因为16日和19日AQI略有降低, 其中, 肇庆、佛山两市污染较严重, AQI为166~201, 18日肇庆市达到重度污染, 首要污染物为O3；与E1时期相比, 珠海市在E2时段污染有所下降, 19日AQI下降至63.在E3时段, 除珠海市外, 其余城市均出现不同程度的污染, 25日肇庆市出现中度污染(AQI=175), 27日肇庆、东莞和江门均为中度污染, AQI分别为151、160和160.
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| 图 2 2014年10月珠三角主要城市AQI变化趋势(灰色虚线表示轻度污染和中度污染) Fig. 2 AQI variation trend for major cities in the PRD during October 2014 |
2014年10月广州和佛山两地PM2.5日均浓度和臭氧最大8 h(O3-8 h)平均浓度如图 3所示.与图 2结果类似, 广州和佛山也出现3次污染过程.E1时期污染物浓度略低, 主要以O3为主, 广州市O3-8 h最高浓度为162 μg · m-3, 佛山市O3-8 h最高浓度可达到180 μg · m-3.E2时期14—18日PM2.5浓度增加, 但O3浓度依旧较高, 为主要污染物.广州市O3-8 h最高浓度为190 μg · m-3, PM2.5最高浓度为95 μg · m-3；佛山市O3-8 h最高浓度可达到215 μg · m-3, PM2.5最高浓度为110 μg · m-3以上.E3时期PM2.5成为首要污染物, 广州市PM2.5最高浓度为90 μg · m-3, 但28日O3-8 h浓度增加至200 μg · m-3, 佛山市PM2.5最高浓度为100 μg · m-3, O3-8 h浓度在27日增加至193 μg · m-3.分析上述过程可以发现, 2014年10月珠三角地区空气污染呈现典型的大气复合污染特征, 高浓度臭氧和颗粒物是大气污染的主要表现形式(赵倩彪, 2011).
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| 图 3 2014年10月广州(a)和佛山(b)两市PM2.5日均浓度和臭氧最大8 h平均浓度 Fig. 3 Daily PM2.5 concentration and O3-8 h concentration during October 2014 in Guangzhou (a) and Foshan (b) |
利用珠三角地区9个城市的小时气象观测数据与模拟结果进行对比, 主要统计参数如表 1所示.可以看出, 所有城市的平均温度模拟值偏高1.60 ℃, 模拟值与观测值的相关系数高达0.90；各个城市温度模拟值与观测值的相关系数为0.80~0.88, 其中, 中山市的相关系数最高(0.88)；模式对9个站点的模拟均偏高.所有城市的平均相对湿度模拟值偏低6.75%, 模拟值与观测值之间的相关系数为0.87；主要城市相对湿度模拟值与观测值的相关系数维持在0.69~0.85, 中山和江门两市的相关系数最高(0.85), 肇庆市的相对较低(0.69)；9个站点的相对湿度模拟值均偏低.珠三角地区9个城市风速模拟值与观测值的相关系数为0.34~0.59, 较温度和相对湿度略低, 其中, 江门的相关系数最高(0.59), 东莞和深圳的相关系数略低；中山市风速模拟值偏高最多(0.62 m · s-1), 而肇庆市风速模拟值偏低最多(-0.45 m · s-1).
总体来说, 模式能够合理地反映观测值的变化趋势, 其中, 温度的模拟效果优于相对湿度和风速.WRF模式可以较好地反映珠三角地区主要城市地面气象要素的时空变化, 主要气象要素的模拟偏差均在合理范围内.
图 4是2014年10月广州和佛山两市主要气象要素观测与模式逐日对比, 模式能够合理地反映气象要素的变化趋势, 对温度的模拟效果优于相对湿度、风速和风向, 这与表 3的统计结果一致.同时, 通过将气象要素与污染物浓度变化趋势(图 3)对比分析发现, 空气污染与气象条件关系密切.E1时期温度略高于其他污染时段, 而相对湿度则明显低于其他污染时期；E2和E3时期, 相对湿度显著增加, 最高达到80%；10月份地面风速均维持在2 m · s-1左右, 风力较弱.在3次污染过程中, 风速较小, 不利于污染物质扩散；高温则有利于光化学反应(Im et al., 2011)；随着湿度增加, 通过非均相反应和液相反应产生的二次颗粒物增加, PM2.5浓度增加, 成为主要污染物.同时, 由于气溶胶易吸湿增长, 消光能力增强, 灰霾更加严重(Liu et al., 2012；Hegg et al., 1993).上述分析说明, 2014年10月珠三角空气污染事件与气象条件的变化有密切的关系.
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| 图 4 2014年10月广州(a)和佛山(b)两市主要气象要素观测和模式对比日变化 Fig. 4 Comparison between the observed and simulated daily mean concentrations of major meteorological parameters during October 2014 in Guangzhou (a) and Foshan (b) |
| 表 3 珠三角主要城市气象要素统计参数 Table 3 Meteorological statistical parameters for major cities in the PRD |
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经上文分析, 在2014年10月珠三角地区共经历了3次比较严重的污染事件, 分别是5—9日(E1)、14—19日(E2) 及24—28日(E3).结合图 2中AQI的变化发现, 10月18日珠三角地区整体空气污染相当严重, 除深圳、珠海外, 其余城市空气污染均是轻度污染或以上.其中, 肇庆市达到重度污染, 佛山市则为中度污染.与此同时, 10月23日珠三角地区各城市空气质量均为良好, AQI均在85以下.因此, 挑选10月18日和23日为一次污染过程, 利用WRF的模拟结果并结合当时的天气情况, 分析污染-清洁-污染转化期间的气象特征.
3.3.1 地面气象特征分析图 5是2014年10月18日珠三角地区的AQI分布、对应天气图、地面风场和相对湿度及温度空间分布图.从图 5a可以看出, 肇庆市空气质量最差, 达到重度污染；其次是佛山市, 为中度污染；广州、惠州、东莞、江门和中山市空气质量为轻度污染.此次污染的首要污染物为O3.分析天气图发现, 18日8：00珠江三角洲位于内蒙古高压的边缘地带, 等压线比较稀疏, 因此, 该时段风力较弱.地面风场显示, 除珠海、中山部分地区外, 珠三角地区大部分城市风速仅在0~2 m · s-1.温度作为太阳辐射强弱的重要指标, 18日地表温度基本在18~25 ℃, 特别是在珠海、中山、东莞及佛山南部地区, 温度可达25 ℃；由于饱和水汽压随温度的升高而增大, 从而导致上述地区的相对湿度较低, 为60%左右, 珠三角其他地区相对湿度在65%~75%, 大气中的水汽通过影响太阳紫外辐射进而影响光化学反应(安俊琳等, 2009；程念亮等, 2016).在上述气象条件的影响下, 污染物在本地逐渐累积；同时在适宜的温度和湿度条件下, 光化学反应增强, 导致珠江三角洲空气污染(Seinfeld, 1963；唐孝炎等, 2006；Im et al., 2011).
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| 图 5 2014年10月18日8：00珠三角地区AQI分布(a)、天气图(b)、地面风场和相对湿度(c)及温度(d)空间分布 Fig. 5 Distribution of AQI(a), weather chart(b), surface wind and relative humidity(c) and temperature(d) at 8:00 LST, 18 October 2014 |
对E1和E3污染时期地面气象特征进行分析也表明：珠三角地区位于高压底部或均压场时, 地面受到弱的偏东北气流的影响, 风力微弱, 污染物难于扩散.在适宜的温度和湿度条件下, 光化学反应增强, 加重珠江三角洲空气污染(Seinfeld, 1963；Im et al., 2011)(图略).从E1到E3, 相对湿度逐渐增加, 首要污染物也由O3转变为PM2.5.
图 6给出了2014年10月23日珠三角地区AQI的分布、对应天气图、地面风场和相对湿度及温度空间分布图.23日珠三角地区空气质量良好, 8：00珠三角地区由高压控制, 盛行偏北风.分析该时刻地面风场发现, 23日(清洁时期)风速大于18日(污染时期), 肇庆大部分地区风速较小, 在2 m · s-1左右, 其余地区风速基本在5 m · s-1左右, 有利于污染物的扩散.同时, 23日地表的相对湿度低于18日, 珠三角大部分地区相对湿度在60%~70%, 但在佛山、广州、中山及东莞的部分地区, 相对湿度只有50%, 较18日下降10%.地面温度维持在18~27 ℃, 佛山、中山温度较高.因此, 在上述气象条件的影响下, 23日珠江三角洲空气质量良好.
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| 图 6 2014年10月23日8：00珠三角地区AQI分布(a)、天气图(b)、地面风场和相对湿度(c)及温度(d)空间分布 Fig. 6 Distribution of AQI (a), weather chart (b), surface wind and relative humidity (c) and temperature (d) at 8:00 LST, 23 October 2014 |
图 7为1月18日(污染时段)鹤山观测站气象要素的垂直廓线, 模式合理地反映了气象要素随高度的变化趋势.近地面至200 m高空出现逆温层, 随后温度随高度的增加而逐渐降低, 20：00的温度略高于8：00, 但基本维持在5~27 ℃.逆温层导致大气稳定度增加, 不利于污染物的扩散, 促使污染发生.8：00风速随高度缓慢增加, 至1500 m处风速基本在0~6 m · s-1；20：00模拟风速略有偏大, 但二者变化趋势较为一致.风速随高度增加至200 m, 但在200~500 m逐渐减小, 随后在500~1500 m又缓慢增加, 维持在0~7 m · s-1.较弱的风力不利于扩散, 污染物在高空逐渐累积.18日鹤山站基本以偏东风为主, 但8：00主要盛行东北气流, 来自广州、佛山、东莞等地污染物沿气流传输, 并逐渐积累, 造成污染；20：00时盛行东南气流.
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| 图 7 2014年10月18日鹤山观测站8：00和20：00温度、风速和风向的垂直廓线 Fig. 7 Vertical profiles of temperature, wind speed and wind direction at 8:00 LST and 20:00 LST on 18 October 2014 at Heshan |
1月23日(清洁时段)鹤山观测站气象要素的垂直廓线如图 8所示.与18日(污染时段)不同的是, 23日8：00无逆温层出现, 即白天大气稳定度减少, 较易扩散；20：00近地面至200 m高空出现逆温层, 大气稳定度增加, 污染物不易扩散.观测风速和模拟风速变化比较合理, 8：00风速基本在0~6 m · s-1；20：00风速减小, 维持在0~4 m · s-1.23日8：00随高度增加, 风向由偏北风转为偏南风, 来自海洋的清洁空气陆续增多；20：00近地面观测风向和模拟风向偏差较大, 就观测风向而言, 风向随高度由东北风逐渐变为偏南风, 在1200 m以上又转为西北风.23日8：00大气稳定度较低, 风速较大, 污染物容易扩散, 空气质量良好.20：00, 大气出现逆温层, 稳定度减小, 风速也较小, 容易引起空气污染.
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| 图 8 2014年10月23日鹤山观测站8：00和20：00温度、风速和风向的垂直廓线 Fig. 8 Vertical profiles of temperature, wind speed and wind direction at 8:00 LST and 20:00LST on 23 October 2014 at Heshan |
从上文分析可知, 2014年10月珠三角地区主要经历了3次污染过程, 主要污染物由臭氧变为PM2.5, 说明了该地区大气复合污染的特性.PM2.5空气质量分指数(IAQI(PM2.5))与O3-8 h空气质量分指数(IAQI(O3-8 h))之比与观测相对湿度之间的关系如图 9所示.与前两次污染过程相比, E3污染过程相对湿度较高, 在55%以上, 且PM2.5浓度也随相对湿度的增加而增加.当PM2.5空气质量分指数与O3-8 h空气质量分指数相等时, 大部分城市相对湿度在65%~70%, 即相对湿度低于65%时, 珠三角地区主要城市空气污染以O3为主；随着相对湿度增加, 通过非均相反应和液相反应产生的二次颗粒物增加, PM2.5浓度增加, 成为主要污染物.同时由于气溶胶易吸湿增长, 消光能力增强, 灰霾更加严重(Liu et al., 2012；Hegg et al., 1993).
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| 图 9 PM2.5与臭氧8 h平均浓度的空气质量分指数比值和相对湿度的关系 Fig. 9 Relationship of between the ratio of IAQI(PM2.5) and IAQI(O3-8 h) and relative humidity |
1) WRF模式可以较好地反映珠三角主要城市地面气象要素的时空变化, 其中, 温度的模拟效果优于相对湿度和风速, 9个城市平均地表的温度、相对湿度和风速的模拟值与观测值之间的相关系数分别为0.90、0.87和0.78.同时, WRF也能够较好地模拟气温和风在垂直方向的分布特征, 合理再现了近地面逆温层和风速随高度增大-减小-增大的变化过程.
2) 通过对2014年10月3次污染过程分析表明：造成该时段珠三角地区空气污染的天气形势主要有高压底部型和均压场型.珠三角处于高压底部, 地面主要受到偏北气流的影响, 污染物沿偏北气流输送, 同时逐渐累积；珠三角地区处于均压场中, 大部分地区风力较弱, 污染物在本地不断积累.
3) 静风或小风( < 2 m · s-1)、稳定的大气层结均不利于污染物的扩散, 高温等气象条件影响光化学反应, 加重了珠江三角洲空气污染.相对湿度低于65%时, 珠三角地区首要污染物以O3为主；相对湿度高于70%时, PM2.5浓度逐渐增加, 成为主要污染物, 表明了该地区大气复合污染的特性.
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