2017, Vol. 37
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2. 湖南师范大学环境重金属污染机理与生态修复重点实验室, 长沙 410081;
3. 中国科学院广州地球化学研究所, 广州 510640
2. Key Laboratory of Environmental Heavy-Metal Contamination and Ecological Remediation, Hunan Normal University, Changsha 410081;
3. Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640
近年来, 重金属污染已受到学术界和政府部门的极大关注(Mao et al., 2013; Zhu et al., 2012).河流沉积物是水环境的重要组成部分(Liang et al., 2015), 是重金属等污染物的“汇”和“源”(Ma et al., 2013; Chen et al., 2013; Turmel et al., 2015).进入河流的重金属可通过吸附、络合、共沉淀等方式, 最终在沉积物中汇聚, 使得河流沉积物成为环境重金属的“缓冲剂”；同时, 在沉积物-水作用界面, 由于物理化学环境的变化, 富集于沉积物中的重金属又可通过扩散、交换等作用而向水环境迁移转化, 使得沉积物又成为潜在的重金属“污染源”(沈珍瑶等, 2008；Mohiuddin et al., 2010; Bai et al., 2011).重金属容易产生毒害效应(范成新等, 2013), 随着工业化和城市化进程的加快, 工业“三废”和城市污废水排放加剧, 导致河流沉积物重金属污染问题日益凸显.对河流沉积物重金属污染进行分析和评价是进行流域重金属污染防治的基础(Hu et al., 2013; Tang et al., 2010).
澧水系洞庭湖流域的第四大河流, 与湘、资、沅等其他河流呈扇状注入洞庭湖.研究表明, “四水”存在不同程度、不同元素组合的重金属污染(张光贵等, 2014), 是导致洞庭湖重金属污染的重要原因.因此, 分析澧水河床沉积物重金属污染特征, 认识其重金属污染生态风险, 对于全面把握洞庭湖沉积物重金属污染特征等具有重要意义.沿岸居民的耕作土地多由河流沉积物演变而来, 沉积物中的重金属极易进入人体, 危害人体健康.但目前对澧水沉积物重金属污染水平及风险评估的研究相对不足.因此, 本文选取澧水入湖河床沉积物为研究对象, 对沉积物中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Pb和Cd等重金属的污染水平和来源进行分析, 评价其生态风险, 以期为流域重金属污染防治提供科学参考.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域概况澧水发源于张家界桑植县北部山区, 经桑植、张家界、慈利、石门、澧县等县市, 由津市入洞庭湖.地理位置在北纬29°30″~30°12″, 东经109°30″~112°00″.澧水以洪水涨落迅速而闻名, 多年平均径流量为131.2×108 m3, 水质总体达到地表水二类和三类标准(唐嶷等, 2010), 流域分布和出露的岩石地层主要为古生代碎屑岩建造(页岩、砂岩)和一些碳酸盐岩建造(童霆, 2005).区内人口稠密, 流域分布不同规模的煤、铁和镍钼矿山(慈利县庄塌、国太桥煤矿, 洞溪镍铂矿, 桑植县小溪煤矿, 永定区天门山镍铂矿)(李爱顺, 2010), 多采用粗放型生产方式.因而流域内点源污染点多量大, 重金属污染防治任务重.
2.2 样品采集与分析对澧水入湖河段进行沉积物采样, 于枯水期2014年12月和2015年5月自北往南分别在津市大桥、伍家坪和蒿子港大桥进行沉积物剖面取样和沉积柱钻探取样.开挖沉积物剖面LJ和LW, 取得沉积柱样品LH, 剖面和沉积柱样品及其位置如图 1所示.沉积物剖面和沉积柱的沉积物的岩性较均匀, 以粉砂质淤泥为主.其中, LJ剖面上层以褐黄、褐灰色粉砂质淤泥为主, 含杂质；下层为褐灰黑色粉砂质淤泥, 含铁锰结核.LW剖面上层为灰黑褐色淤泥质粉砂或黑黄色淤泥, 有白云母分布；下层为黄褐色淤泥质粉砂与粉砂质淤泥.LH沉积柱上层为褐黄色、褐红色粉砂质淤泥, 含植物根系和白云母碎片；下层为褐黑色和深褐色淤泥.现场按4 cm的间距在剖面上进行沉积物连续取样, 沉积柱样品自不锈钢管推出后也按4 cm间隔进行分样, 共取得沉积物样品151件.单个沉积物样品编号后装入干净的塑料封口袋带回实验室.由于沉积物岩性较均匀, 本次工作选择编号奇数的样品进行分析, 共分析样品76件.
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| 图 1 澧水入湖段沉积物剖面及沉积柱样品分布图 Fig. 1 Sketch showing locations of two sediment profiles and a sediment core sample from the Lishui inlet to Dongting Lake |
室内对沉积物全岩样品进行HNO-HF-HClO4化学烧解处理后, 在中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学重点实验室利用等离子质谱仪(ICP-MS)进行重金属等微量元素的分析测定.样品化学处理和重金属分析方法见文献(杨霞等, 2016；方小红等, 2016).重金属元素分析检测极限达10 μg·kg-1, 分析精度好于5%.
2.3 沉积物重金属污染评价方法 2.3.1 地累积指数法地累积指数法(Igeo)是Muller于1969年提出的一种研究水环境沉积物中重金属污染的定量指标(Muller, 1969), 目前已广泛用于沉积物重金属污染程度的评价(Jiang et al., 2013; Yuan et al., 2011), 其计算公式为：
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(1) |
式中, Ci是重金属元素i的含量(mg·kg-1)；Bi为元素的地球化学背景值(mg·kg-1)；K为考虑了各地岩石差异可能会引起背景值的变动而取的常数(取值为1.5)；Igeo为地累积指数.从地累积指数的计算公式可以看出, 地累积指数法的实质是从现有的重金属含量除去相应的天然含量或背景含量, 从而得到因人为活动所造成的重金属的总富集程度.考虑到不同的地球化学背景可能造成所获得的重金属污染信息的差异, 本研究采用中国土壤平均值(魏复盛等, 1991)作为Bi.根据Igeo值将沉积物重金属污染等级分为7级(Qian et al., 2005), 分级情况和污染程度分类见表 1.
| 表 1 地累积指数(Igeo)评价沉积物重金属污染程度的等级划分 Table 1 Degrees of heavy metal contamination evaluated by geoaccumulation index(Igeo) |
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瑞典地球化学家Hakanson(1980)提出的潜在生态指数法是目前最为常用的评价重金属污染程度的方法之一, 其计算公式如下：
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(2) |
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(3) |
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式中, RI为多种重金属的潜在生态风险指数；Eri为单一重金属的潜在生态风险系数；Cfi为重金属i相对参比值的污染系数；Csi为重金属i的实测含量(mg·kg-1)；Cni为重金属i的评价参比值(mg·kg-1)；Tri为重金属i的毒性响应系数, 反映重金属的毒性水平和环境对重金属污染的敏感程度(Hakanson, 1980).本研究中9种重金属毒性响应系数取值如下：Cd为30, Cu、Ni、Pb、Co为5, Cr、V为2, Zn、Mn为1(徐争启等, 2008；范成新等, 2013).评价参比值采用湖南省土壤表土背景值(中国环境监测总站, 1990), V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Pb、Cd的评价参比值依次分别为105.4、71.4、459、14.6、31.9、27.3、94.4、29.7、0.13 mg·kg-1.当Eri < 40, RI < 150时, 为轻微生态风险；当40≤Eri < 80, 150≤RI < 300时, 为中等生态风险；当80 < Eri < 160, 300≤RI < 600时, 为强生态风险；当160≤Eri < 320, RI≥600时, 为很强生态风险；当Eri≥320时, 为极强生态风险(Hakanson, 1980).
2.3.3 健康风险评价澧水入湖段河床沉积物构成当地农用耕地, 被用来耕种.因此, 沉积物中重金属会直接威胁到当地人们的身体健康, 有必要进行健康风险评价.本文采用美国EPA健康风险评价模型(EPA, 1989; 段小丽, 2012), 研究口摄入暴露途径下沉积物重金属对人体的健康风险.
目前, 国内选择的健康风险评价模型多为美国环保局推荐的健康风险评价模型, 且多借鉴以美国人群为基础的EPA暴露参数计算健康风险值.由于不同区域的人群行为特征存在差异, 摄入量、身高、寿命、体重等暴露参数也会有较大差异, 直接影响健康风险评价结果.2013年中国环境科学院颁布了《中国人群暴露参数(成人版)》(环境保护部, 2013), 2016年《中国人群暴露参数手册(儿童卷)概要》(环境保护部, 2016)出版.本文以中国人群暴露参数中的湖南成人和儿童的人群暴露参数为基础, 对儿童和成人进行健康风险评价.健康风险评价模型中的暴露参数见表 2.研究区成人和儿童在口摄入暴露途径下人均重金属日摄入量(ADD摄食)计算公式如下：
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(5) |
| 表 2 重金属暴露评价参数取值 Table 2 Values of parameters used for risk assessment of human exposure to heavy metals |
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本研究中单个重金属元素致癌风险(R)为其致癌日均摄入量(ADD致)与致癌斜率系数(SF)的乘积(式(6)), SF取值参考文献(EPA, 1989; 王呈等, 2016).R < 10-6表示不存在致癌风险, R值在10-6~10-4之间, 表示该物质的致癌风险在可接受范围内, R>10-4表示致癌风险显著(EPA, 1989), 致癌重金属元素包括Cr、Co、Ni和Cd.非致癌风险用口暴露途径下单个污染物的危害指数(HQ, Hazard Quotient)表示(式(7)), 当HQ < 1时, 认为风险较小或可以忽略；HQ>1时, 认为存在非致癌风险.重金属参考剂量值(RfD)和斜率系数(SF)参照美国综合危险度数据库(IRIS)(USEPA, 2016)(表 3).
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(6) |
| 表 3 模型参数RfD和SF值 Table 3 Values of model parameters RfD and SF for assessment |
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澧水入湖沉积物中重金属V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Pb和Cd的平均值分别为117.2、86.56、886.65、18.76、45.08、47.5、113.22、39和0.96 mg·kg-1, 均高于中国土壤元素平均值.重金属元素超标1.4~9.8倍, 其中, Cd比中国土壤背景值高3.5~15.6倍, 超标率达100%, 沉积物中Cd富集明显, 污染最为严重；Zn、Cu和Pb比背景值高约0.8~3.0倍, 富集不明显.
与其他河湖沉积物相比(表 4), 澧水入湖段沉积物的重金属含量明显低于湘江入湖段沉积物(彭渤等, 2011), 湘江入湖段沉积物中Cd含量为澧水入湖段沉积物的17倍.沅江入湖河段沉积物(方小红等, 2016)除Cd含量高于澧水之外, 其他重金属都与澧水沉积物含量相当或略低.澧水入湖段沉积物重金属Ni、Pb含量比洞庭湖沉积物高(祝云龙等, 2008; 姚志刚等, 2006), 而Cd、Zn、Cr等较洞庭湖沉积物低.从空间分布上, ANOVA方差分析(p < 0.05) 结果和沉积物重金属含量垂直分布图(图 2)显示, 津市大桥(LJ)重金属元素Zn和Cd在底部有增加趋势, 其余重金属元素在垂直方向变化较小(CV < 0.2)；伍家坪(LW)沉积物中Cd含量显著高于其它2个采样点, 而且在垂直方向上波动大(CV>0.2)；Pb和Zn含量显著高于其他采样点.伍家坪(LW)沉积物中Zn、Pb、Cd含量最高, 其中, Cd是背景值的10倍.蒿子港大桥(LH)沉积物中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu含量最高, 但富集程度低.
| 表 4 澧水入湖河床沉积物重金属含量分析结果统计 Table 4 Concentrations of heavy metals in bed sediments from inlet areas of Lishui River to Dongting Lake |
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| 图 2 澧水入湖沉积物重金属含量垂直分布(a.LJ剖面, b.LW剖面, c.LH沉积柱；Mn、Ba含量标值为实际值的1/10, Cd含量标值为实际值放大100倍) Fig. 2 Vertical distribution of concentrations of heavy metals in sediments from Lishui River inlet to Dongting Lake |
地累积指数Igeo的计算结果见表 5, 澧水入湖段河床沉积物重金属污染程度从高到低为：Cd>Cu>Ni>Mn>Zn>Co>Pb>Cr>V, 重金属Cd处于中度或偏重度污染水平, Cu、Ni和Mn处于轻度污染水平, Zn、Co、Pb、Cr和V为无实际污染水平.对比各元素在不同沉积柱和剖面中的含量, 发现Cd在伍家坪LW沉积物中污染程度较高, 50%的样品为偏重度污染, 其余都为中度污染水平；津市大桥LJ沉积物中约38%的样品为偏重度污染, 其余为中度污染；而蒿子港大桥LH沉积物样品为中度污染或轻度污染.Cu在伍家坪LW和蒿子港大桥LH沉积物中大部分达到了中度和轻度污染水平, 而在津市大桥LJ沉积物中为清洁.V、Cr、Mn、Co、Ni、Zn、Pb在研究区域中为清洁, 无污染.研究表明, Cd、Pb和Zn在湘江沉积物分别达到严重污染、重度和中度污染水平(彭渤等, 2011), 在洞庭湖沉积物中分别为重污染、中度污染和清洁(祝云龙等, 2008; 姚志刚等, 2006), 澧水重金属污染水平相对较低, 但重金属Cd的污染形势不容乐观.
| 表 5 澧水入湖沉积物重金属的地累积指数(Igeo)计算结果统计 Table 5 Statistic results of the Geoaccumulation index(Igeo) values of heavy metals in sediments from inlet areas of Lishui River to Dongting Lake |
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以湖南土壤背景值作参照(中国环境监测总站, 1990), 计算单个重金属的生态风险指数(Eri)和综合生态风险指数(RI) (图 3).从单个生态风险指数来看, 澧水沉积物Cd表现出很强的生态风险, 其平均值为230, 最小值出现在蒿子港大桥LH剖面的LH59沉积物样品中(Eri=84.3), 也属于强生态风险, 最大值出现在津市大桥LJ剖面的LJ41沉积物样品中(Eri=373.6), 为极强生态风险.而重金属V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn和Pb的Eri值远低于40, 表现为无生态风险.9种重金属的生态风险排序为：Cd>Cu>Ni>Pb>Co>Cr>V>Mn>Zn.从综合潜在生态风险指数(RI)来看, 澧水入湖河床沉积物有35%样品的RI值均表现为强生态风险, 平均值为341；59%样品的RI值为151.9~299.6, 平均值为228, 为中等生态风险水平, 只有蒿子港大桥LH沉积柱中有2个样品为轻微生态风险.澧水入湖段河床沉积物总体属于中等生态风险等级.各采样点RI值中, Cd的贡献率最大, 主要是澧水入湖段沉积物中Cd的含量远大于背景值, 而且Cd毒性水平较高所致.以湖南表土背景值作参比时, 突出了Cd在潜在生态危害指数中的贡献作用, 是澧水沉积物中重金属潜在生态危害的主要贡献因子.因此, 澧水入湖段重金属生态危害较强, 特别是津市大桥和伍家坪段, 应该引起环境监测和环境治理部门的关注.
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| 图 3 澧水入湖河床沉积物重金属污染潜在生态风险指数箱型图 Fig. 3 Box-plots of ecological risk index values of heavy metals in sediments from Lishui River inlet to Dongting Lake |
根据健康风险评价模型, 澧水沉积物中9种重金属经口摄入途径对成人和儿童的健康风险评价结果见表 6.沉积物中9种重金属的非致癌风险HQ值均小于1, HQ值排序为：Mn>V>Pb>Cr>Cu>Co>Zn>Ni>Cd, 均没有显著的非致癌风险, 对人体基本上不会造成健康危害.然而, 就单个重金属元素的非致癌风险指数来说, 儿童受到的健康风险是成人的1.3~5.6倍.儿童是敏感的风险受体, 同时儿童手口活动频繁且有多种摄入途径.因此, 要对儿童因暴露重金属受到的健康影响给予更多的关注.
| 表 6 澧水入湖沉积物重金属非致癌风险指数(HQ)与致癌风险指数(R) Table 6 Results of risk assessment of heavy metals in inlet sediments of Lishui River to Dongting Lake |
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4种致癌重金属元素Cr、Co、Ni和Cd对儿童和成人的致癌风险值如表 6所示, R值均显示为儿童>成人, 说明儿童的致癌风险大于成人.澧水入湖沉积物中重金属Cr与Co对儿童和成人的致癌风险值R均大于10-4, 其中, Cr致癌风险值最大, 对儿童和成人可能有潜在的致癌风险.Ni和Cd的致癌暴露风险值在10-6~10-4之间, 表明有一定的致癌风险, 但处于可接受的范围之内.研究结果显示, 澧水入湖段沉积物重金属污染较为严重, 经过农作物等途径向人体迁移富集, 对当地居民的健康威胁较大.
3.5 重金属来源分析沉积物中重金属主要有自然来源和人为干扰输入2种途径.自然源是指自然界岩石和矿物的地球化学过程中释放重金属元素引起的重金属污染.各种人为因素中, 主要包括工业、农业和交通等生产、生活活动过程中带来的直接或间接排放的重金属, 如采矿、金属冶炼、化肥农药的生产和使用等.地表重金属通过地表径流会随着颗粒物进入河流等水体, 并在沉积物中累积(Hu et al., 2013; Tang et al., 2010).
研究沉积物中重金属含量的相关性, 可判断重金属污染来源是否相同.若重金属之间显著相关, 则表明它们可能具有相似的污染来源(Kunwar et al., 2015).采用SPSS对重金属元素含量进行正态分布检验, 并计算各重金属之间的Person相关系数(表 7), 发现重金属V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn和Pb之间两两显著相关(p < 0.01), 说明上述重金属污染来源可能相同.除Cd与Pb、Zn相关性显著外, 与其他重金属元素的相关性不显著, 暗示Cd因为有其他来源而富集, 与其他重金属来源并不一致.
| 表 7 重金属含量之间的Pearson相关系数 Table 7 Pearson correlation coefficients of heavy metals in inlet sediments of Lishui River to Dongting Lake |
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为进一步探明澧水入湖段沉积物中重金属的污染来源, 有必要对重金属进行主成分分析.以沉积物中重金属含量为变量进行方差极大正交旋转后, 得到各主成分的荷载分布图(图 4).可见, 沉积物中9种重金属元素的全部信息可以由前2个主成分反映(88.9%), 意味着前2个主成分能够反映全部数据的绝大部分信息.
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| 图 4 主成分PC1与主成分PC2的二维载荷图 Fig. 4 Plot of principal component factor PC1 to PC2 |
第一主成分PC1的贡献率为73.9%, 特点表现为V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Pb有较高的正载荷, 同时相关性分析显示上述元素有显著相关性(r=0.69~0.95, 表 7), 推测具有同源性.澧水入湖段V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn和Pb并没有明显富集, 基本没有达到重金属污染的程度, 生态风险水平低, 且与Cd相关性不显著, 推测这些元素大部分来自地球化学过程中自然风化侵蚀, 即第一主成分代表了自然来源即岩石的侵蚀和风化.第二主成分PC2的贡献率为15%, 表现为Cd有较高的正载荷, 同时, Cd与重金属Zn、Pb有显著的相关性(r>0.4).Cd对第二主成分的贡献可以解释第二主成分代表的实际意义, 即流域铅锌矿床的开采利用等人为因素带入, 是沉积物中Cd的主要来源.因为自然界的Cd不形成独立矿物, Cd主要赋存在方铅矿、闪锌矿的矿石矿物中.澧水流经区域内有煤铁矿分布, 矿产开采和冶炼中可能存在废水违规排放现象, 以及尾矿残余由于雨水冲刷流入河流, 最终汇聚在河流沉积物中.澧水入湖段Cd含量高可能主要是金属矿产的开发、侵蚀等造成的影响, 也说明Zn和Pb一部分来源于自然源, 另一部分则可能来自矿产的开采和冶炼等人为活动.
4 结论(Conclusions)1) 澧水入湖沉积物中重金属Cd比中国土壤平均值高3.5~15.6倍, 富集明显, 可引起重金属污染, 但Zn、Cu和Pb等重金属富集不明显.
2) 澧水入湖段重金属Zn、Co、Pb、Cr和V处于无污染的水平, Cu、Ni和Mn为轻度污染, 而Cd为中度和偏重度污染, 污染程度从高到低为：Cd>Cu>Ni>Mn>Zn>Co>Pb>Cr>V.
3) 澧水入湖沉积物Cd的生态风险指数平均值为230, 表现出很强和极强的生态风险, 重金属的生态风险排序为：Cd>Cu>Ni>Pb>Co>Cr>V>Mn>Zn.沉积物重金属Cd对潜在生态风险指数RI值的贡献率最大.
4) 沉积物中重金属Mn、V、Pb、Cr、Cu、Co、Zn、Ni、Cd等均没有显著的非致癌风险, 儿童的致癌风险比成人大1.3~5.6倍.其中, 重金属Cr、Co可对儿童和成人构成潜在致癌风险, Ni与Cd存在一定的潜在风险.
5) 澧水入湖段沉积物中主要重金属Cd、Pb、Zn可能主要来自于工矿排放等人为带入, 并存在极强的生态风险.而V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu等重金属可能主要来自流域基岩的自然风化、侵蚀等地表作用过程, 未达到污染水平.因此, 流域重金属污染防治应重点针对Cd、Cr、Pb、Zn等重金属开展工作.
致谢(Acknowledgement): 湖南师范大学资源与环境科学学院硕士研究生王腾飞、王一志为野外工作提供了帮助, 在此表示感谢!
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