2017, Vol. 37
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富营养化是太湖污染的主要问题.尽管近年来开展了一系列“治太”工程如底泥清淤、蓝藻打捞等，水华爆发范围在一定程度上有所削减，但富营养化形势依然十分严峻(水利部太湖流域管理局, 2014).入太湖污染物浓度及负荷研究表明，入湖河流污染是太湖污染的主导因素(崔云霞等, 2010).随着点源污染控制力度的加大，面源污染——特别是城市径流污染，已成为入湖河流污染的重要来源之一.城市化的发展使得大面积传统下渗下垫面被改造成不透水下垫面，如屋面、路面、停车场等，从而导致城市径流量及污染物含量显著升高(Sun et al., 2015).北京(任玉芬等, 2013)、西安(陈莹等, 2011)、重庆(郝丽岭等, 2012)、苏州(田永静等, 2009)等城市地表径流研究表明径流中TSS、COD、TN、TP平均浓度分别为189~2150、128~692、3.92~9.42、0.18~0.64 mg·L-1，远高出地表水环境质量Ⅴ类标准，径流污染严重.城市地表径流直接排放势必会对受纳水体造成严重威胁(秦耀民等, 2014).然而，关于太湖上游城市地表径流污染的研究较为罕见，因此，有必要研究太湖流域上游城市地表径流污染特征，为太湖及其上游水系污染治理提供基础信息.
论文研究地点位于江苏宜兴，太湖三大入流水系之一——南溪水系从西至东横贯宜兴后汇入太湖.选取宜兴市典型功能区主干道路，研究典型降雨事件下径流污染物浓度分布特征、N和P污染物形态分布及功能区、降雨条件对径流污染的影响.研究结果为太湖及其上游水系污染控制提供思路.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域概况宜兴市位于江苏省南端、沪宁杭三角中心，东临太湖.太湖三大入流水系之一——南溪水系在宜兴汇合后经“西氿-团氿-东氿”由大浦港、陈东港和洪巷港进入太湖.宜兴市全年降水丰沛，年平均雨日136.6 d，年平均降水量1177 mm，春夏雨水集中，多年平均年径流深为430.0 mm，多年平均地表径流系数为0.36.
宜兴市城区主要由环境保护科技工业园(简称环科园)、新城区和老城区3个功能区组成.根据功能区，于绿园路(环科园)、荆邑路(新城区)、东虹路(老城区)3条主干道路布设3个径流采样点.3条道路均为不透水沥青路面，道路清扫采用机动与人工清扫相结合，清扫频率每天1次.绿园路位于新建工业区，为单向3车道，路面宽阔、平坦，交通畅通，车流量大，周围分布有电缆、电子、汽车维修等工厂，人类活动较少；荆邑路位于新建居民区，为单向3车道，路面宽阔、坡度较大，交通畅通，车流量大，周围为新式小区，人类活动较少；东虹路位于老城区，为单向2车道，坡度较小，道路窄小、拥挤，车流量大，周围为老式小区、日杂商铺及各式商贩等，人类活动频繁.
2.2 径流水样采集与分析于2015年8月—2016年9月共7场典型降雨事件下采集道路径流样品，并采用PC-2Y型翻斗式雨量计监测实时降雨，记录间隔为1 min.雨量计安装位置位于环科园，距离绿园路采样点较近，7场降雨事件特征描述见表 1.其中，2015年8月22日和11月7日2场降雨同时在3条道路采集径流样品，用于比较不同功能区道路径流差异；此外由于3个区域降雨特征差异很大，其他5场降雨仅监测靠近雨量站的环科园道路径流，用于分析降雨特征对道路径流水质的影响.径流采样位置位于道路边沿雨水篦子处.降雨开始后，以径流形成时刻为0时刻，采用500 mL采样瓶每隔5 min采集1个径流样品.当径流样品较为清洁后，适当增大取样间隔，如30 min、1 h或2 h.其中，2016年5月31日为一场暴雨，降雨强度大、历时短，采样时间间隔调整为1~2 min.7场降雨事件共采集254个样品.采样结束后，将采集的径流水样立即送至实验室于4 ℃保存并在12 h内进行水质分析.
| 表 1 监测降雨事件特征 Table 1 Characteristics of monitored rainfall events |
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水质监测指标包括浊度、COD、TN和TP、氨氮、硝氮、亚硝氮和溶解性正磷酸盐.其中，溶解态TN(DTN)浓度由氨氮、硝氮、亚硝氮之和近似表示，溶解态TP(DTP)浓度由溶解性正磷酸盐近似表示，用于分析TN、TP形态分布.水质分析指标参考《水和废水监测分析方法》(2002) 中的规定进行测定.浊度采用HACH 2100N浊度计直接进行测量，COD采用快速密闭消解法测定，TN采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法，TP和溶解性正磷酸盐均采用钼锑抗分光光度法，氨氮采用纳氏试剂分光光度法，硝氮采用酚二磺酸分光光度法，亚硝氮采用N-(1-萘基)-乙二胺光度法.
2.3 统计分析方法径流污染物之间的相关性采用Pearson相关分析于SPSS 19.0中进行，分析前采用K-S法检验各指标是否满足正态分布，不满足的指标经过对数转换后进行分析.
3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 径流水质统计特征宜兴市城区3条主干道路所有径流样品浊度、COD、TN和TP浓度范围分别为10.1~308.0 NTU、15.0~474.7、1.0~12.2和0.05~2.58 mg·L-1，变化范围很大.COD、TN、氨氮、TP平均浓度分别为97.2、3.0、0.93和0.35 mg·L-1，COD和TN分别超出地表水环境Ⅴ类标准2.4和1.5倍，COD超出太湖流域污染物排放限值近2倍.氨氮和TP满足地表水环境Ⅴ类标准和太湖流域污染物排放标准.宜兴市城区主干道路径流特征污染物为COD和TN.与国内其他城市相比，宜兴市道路径流COD平均浓度与海口市相当，低于大型综合城市北京、重庆、东莞、昆明，但高于老工业城市沈阳；TN平均浓度高于沈阳、海口和昆明，但低于北京、重庆、东莞、昆明和上海；氨氮平均浓度低于北京、重庆、东莞和上海；TP平均浓度高于上海和海口，但低于北京、重庆、沈阳、东莞和昆明.宜兴市为小型综合城市，道路径流污染水平居中.
| 表 2 宜兴市及其他城市道路径流污染物平均浓度 Table 2 Average concentration of runoff pollutants from urban road in Yixing and other cities |
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由于宜兴市城区降雨变化差异较大，同场降雨不同地点差异极大，因此, 选择距离雨量站最近的绿园路(位于环科园)进行过程分析.选取2016年3月8日、2016年5月31日和2016年9月14日3场降雨探讨宜兴市主干道路径流污染物浓度变化过程.图 1为3场降雨强度及污染物浓度变化趋势.
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| 图 1 2016年3月8日(a)、5月31日(b)和9月14日(c)降雨强度及径流污染物浓度变化 Fig. 1 Time series of rainfall intensity and pollutant concentrations on March 8(a), May 31(b) and September14(c), 2016 |
2016年3月8日为中峰型降雨(图 1a)，雨强先增大后减小.径流浊度、COD、TN和TP浓度总体变化较为一致，均呈现出先升高后下降的趋势.开始产生径流后47 min污染物浓度达到第一个峰值，这是由于开始降雨时雨强很小，随着雨强的增大，降雨对路面污染物的冲刷力度增大，从而导致污染物浓度升高；当雨强进一步增大时，污染物浓度总体保持下降趋势，这是因为路面可冲刷污染物量逐渐减少，降雨表现出一定的稀释效应.此外，在降雨中后期观察到2个明显的峰值，这是由于雨强突然骤增，极大地促进了路面污染物的冲刷.
2016年5月31日为前峰型降雨(图 1b)，径流浊度、COD、TN和TP浓度总体变化较为一致，均呈现出明显下降的趋势.这是因为降雨初期雨强很大，污染物冲刷较为彻底，所以后期污染物浓度很低.开始降雨后3 min产生径流，且初期1 min污染物浓度最高，约是后期污染物浓度的1.3~15.3倍.浊度、COD、TP在径流开始3 min后即降低到较低浓度，而TN在约10 min后才降低到较低浓度，说明TN的冲刷机理与其他污染物略有不同.
2016年9月14日为后峰型降雨(图 1c)，径流浊度和COD浓度呈现出双峰型变化趋势，TN和TP呈现出初期浓度高、后期浓度低的变化趋势.初期降雨强度较小，但污染物浓度仍较高，峰值出现在初期30 min内.随着降雨的进行，浊度、COD和TP浓度均下降到较低水平，但TN浓度依然较高.后期降雨强度迅速增大后，浊度、COD和TP浓度均有所回升，但低于初期浓度水平，但TN浓度却明显降低.与2016年5月31日一致，表明TN的冲刷机理与其他污染物略有不同.
总体而言，道路径流污染物浓度变化主要受路面可冲刷污染物量、降雨强度和污染物类型影响.随着降雨对路面的冲刷，污染物浓度主要呈下降趋势，初期污染物浓度最高.然而，降雨强度的骤增，极大地促进了对路面污染物的冲刷能力，中后期径流也会呈现较高的污染物浓度，该结果与Zhang等(2014)和Zhang等(2013)研究结果一致.而污染物类型不同，其在颗粒物中的富集特征及在径流中的污染形式不同，从而影响不同降雨条件下冲刷特征.此外，降雨特征不同，污染物浓度衰减的时长及程度也不同.前峰型降雨径流污染物在初期1~3 min即迅速衰减到较低浓度，中峰型降雨则需要较长时间且衰减较慢，后峰型降雨则波动较大.因此，需要进一步探究径流污染特征，针对性控制径流污染物，提高径流污染控制效率.
3.3 径流污染物形态分布宜兴市环科园、新城区、老城区主干道路径流中DTN和DTP的比例见表 3.由表中可以看出，3个功能区DTN比例相当，TN均主要以溶解态为主，颗粒态TN占36.3%~39.6%；环科园和新城区DTP比例相当，TP主要以颗粒态为主(>70%)，该结果与北京和重庆等地道路径流TN和TP形态分布结果一致.李立青等(2012)研究发现北京市新建城区道路径流中颗粒态TN、TP分别占20.0%和73.6%，王龙涛等(2015)研究发现重庆市典型城镇道路径流中颗粒态TN和TP分别占37.4%和57.8%.TN和TP赋存形态的差异也是3.2节中二者浓度变化差异的主要原因.环科园道路径流TP主要以颗粒态存在，降雨强度是影响其变化的主要因素，而TN主要以溶解态存在，其溶解释放是影响其变化的重要因素.但宜兴市老城区DTP比例远高于环科园、新城区及其他研究，以溶解态为主.该结果与周栋等(2012)研究温州城区九山河外草地和径流汇流口径流P形态分布一致，这可能与老城区生活废水倾倒等人类活动干扰有关.与新城区和环科园相比，老城区主要分布为旧居民住宅区，道路两侧人类活动十分频繁，主要为蔬果和鱼类等农副产品交易、居民休闲活动和日杂商铺等，居民生活废水排放可能是径流溶解态P的主要来源.因此，环科园和新城区道路污染物主要来源于大气沉降和交通排放，人类生活活动影响很小；老城区除大气沉降和交通排放外，居民生活活动是其TP和DTP的主要来源.
| 表 3 不同功能区主干道路径流DTN和DTP比例 Table 3 Proportion of DTN and DTP in runoff from main roads in Yixing city |
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浊度与COD、TN和TP之间相关性分析结果见表 4.由表中可以看出，3个功能区COD、TN和TP均与浊度呈现出显著的相关性，但略有不同.3个功能区浊度与其他污染物相关性大小次序依次为：老城区>新城区>环科园.环科园各污染物与浊度间相关性大小依次为：COD>TP>TN；新城区各污染物与浊度间相关性大小依次为：COD>TN>TP；老城区各污染物与浊度间相关性大小依次为：TP>COD>TN.可以看出，各污染物与浊度之间的关系与其赋存形态关系并不一致.道路径流浊度主要来源于小颗粒的贡献，而即使在较小降雨强度下，小颗粒也可以被有效冲刷.因此，浊度越大，表明路面累积可冲刷颗粒物量越多.各污染物与浊度之间的关系表明污染物浓度主要与路面可冲刷污染物量呈正比.
| 表 4 COD、TN和TP与浊度之间的Pearson相关系数 Table 4 Pearson correlation coefficients between turbidity and other runoff pollutants |
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因此，对于宜兴市城区道路而言，通过沉淀、过滤等物理手段去除径流颗粒物的同时可有效去除COD和部分区域的TP，但不能有效去除TN和老城区TP.但以颗粒物为指示污染物截留径流，可以同时控制COD、TN和TP.此外，加强道路清扫频率和效率，可减少路面可冲刷颗粒物量及污染物从颗粒表面的溶解释放；加强老城区卫生管理，可有效控制道路径流溶解态P的释放.考虑到溶解态污染物更容易经由南溪水系迁移、转化进入太湖，应加强宜兴市城区主干道路径流中TN及老城区TP的控制，削减入太湖营养物质的输入.
3.4 径流污染影响因素分析 3.4.1 功能区差异对道路径流水质的影响功能区不同，区域大气沉降、风速、风向、交通类型、交通量、车速、堵塞程度、人类活动、道路清扫方式及频率等均不同，从而影响道路颗粒及其携带污染物的累积、冲刷过程及径流水质(吴蓓, 2007; 颜子俊, 2012).图 2为宜兴市环科园、新城区和老城区道路径流的平均浓度.由图中可以看出，不同污染物功能区差异不同.新城区浊度和COD平均浓度最高，浊度分别是环科园和老城区的1.8倍和3.4倍，COD分别是老城区和环科园的1.5倍和2.0倍.这是因为新城区车流量最大，且研究路段坡度较大，车辆轮胎磨损、刹车磨损、路面磨损严重，从而导致径流浊度和COD最高.环科园浊度高于老城区，一方面是因为环科园车流量更大，交通及路面磨损释放颗粒物较多；另一方面老城区住宅、树木等密集，减少了大气沉降量.老城区COD高于环科园，可能是由于人类活动影响.对TN和TP而言，老城区平均浓度最高，其次是新城区，环科园最低.3个区域TN平均浓度差异不大，老城区TP浓度明显高于环科园和新城区，分别是环科园和新城区的2.5倍和2.0倍，说明居民生活活动排放是TP特别是DTP的重要来源.因此，老城区道路径流中TN、TP污染的削减对南溪水系、乃至太湖富营养化的控制具有重要意义.
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| 图 2 不同功能区道路径流污染物平均浓度 Fig. 2 Average concentration of runoff pollutants in different areas |
降雨对道路表面污染物具有冲刷、稀释和溶解等多重作用，路面径流水质受到降雨强度、降雨量、降雨历时、前期干旱天数等降雨条件的影响(Liu et al., 2013; Zhang et al., 2015; 王倩等, 2015).其中，降雨强度决定了径流对颗粒物的运移能力，降雨量与溶解性污染物关系密切，而降雨历时和前期干旱天数决定了地表可冲刷污染物总量(Ouyang et al., 2015).由于雨量监测站距离环科园道路最近，可准确反映环科园降雨特征，选取2015年8月—2016年9月共7场降雨，分析降雨特征对环科园道路径流水质的影响.
图 3为环科园道路7场降雨径流水质平均浓度分布.由图中可以看出，不同污染物随降雨事件变化趋势不同.浊度大小排列顺序依次为2016年3月8日>2016年5月1日>2015年11月7日≈2016年5月31日>2015年8月22日>2016年9月14日> 2015年9月14日.8—9月(雨季)浊度明显低于3—5、11月(旱季)，说明雨季频繁及高强度的降雨对路面污染物冲刷更为彻底，路面累积可冲刷污染物量较少；而在旱季通常降雨强度较小、干期长度长，路面累积可冲刷污染物量大、且单场降雨冲刷不彻底.COD大小排列顺序依次为2016年5月31日>2016年3月8日>2016年5月1日>2016年9月14日>2015年11月7日>2015年9月14日>2015年8月22日.同样地，8—9月(雨季)浊度明显低于3—5、11月(旱季).此外，尽管2016年5月31日降雨量、干期长度都远低于2016年3月8日，但前者COD平均高于后者，这是因为前者降雨强度很大，是后者的5.5倍，说明除路面可冲刷污染物量外，COD的冲刷受降雨强度影响较大.2016年3月8日和2016年5月1日TN平均浓度明显高于其他场次降雨事件，这是因为2016年3月8日干期长度最长，路面累积可冲刷TN量高，而2016年5月1日降雨强度最小，降雨对TN以冲刷效应为主，其他降雨事件则伴随冲刷和稀释效应.TP大小排列顺序依次为2016年5月1日>2016年3月8日>2016年5月31日≈2015年11月7日>2016年9月14日>2015年9月14日≈2015年8月22日.与浊度和COD类似，8—9月(雨季)浊度明显低于3—5月、11月(旱季).2016年5月1日降雨强度最小，2016年3月8日干期长度最大，2016年5月31日降雨强度最大，可以看出降雨的冲刷、污染物的累积是影响TP冲刷的主要因素.
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| 图 3 不同场次降雨径流污染物浓度 Fig. 3 Concentration of runoff pollutants in different rainfall events. |
总体而言，对于以颗粒态为主的污染物如浊度、COD和TP，干期长度、降雨强度是影响其冲刷的主要因素.因此，污染物浓度在旱季高于雨季.浊度和TP在低降雨强度事件下高于高降雨强度事件，可能是因为浊度和TP与小颗粒关系更为密切，而COD在高降雨强度事件下高于低降雨强度事件，可能是因为其与大颗粒关系更为密切.而TN则主要与污染物累积和降雨强度有关，污染物累积量越大，降雨强度越小，浓度越高.降雨强度的增大可能促进降雨对TN的稀释效应.
4 结论(Conclusions)1) 宜兴市城区主干道路径流浊度、COD、TN、NH3-N、TP浓度分别为(77.2±66.9) NTU、(97.2±79.7)、(3.0±1.9)、(0.93±0.59) 和(0.35±0.36) mg·L-1.COD、TN超出地表水环境Ⅴ类标准，COD超出太湖流域污染物排放限值.COD和TN是宜兴市城区主干道径流的特征污染物.
2) 降雨过程中，径流污染物浓度主要受路面可冲刷污染物量和降雨强度的影响，整体呈现出下降的趋势，随降雨强度的变化，伴随不同程度的波动.
3) 环科园、新城区和老城区TN主要以溶解态存在(>60%)，环科园、新城区TP主要以颗粒态存在(>70%)，老城区TP主要以溶解态存在(>60%).新城区道路径流浊度和COD污染最为严重，主要受交通及道路坡度影响；老城区径流TN和TP污染最为严重；环科园道路径流污染居中.
4) 干期长度和降雨强度是影响不同降雨事件径流污染物浓度的主要因素.干期长度越长、降雨强度越小，污染物累积量及可冲刷量越大.
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