2017, Vol. 37
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2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 厦门城市代谢重点实验室, 厦门 361021
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. Key Laboratory of Urban Metabolism, Xiamen 361021
经济发展、人口增长及城市化带来了粮食和能源需求等不断增加, 造成了农业生产、畜牧业养殖和化石燃料燃烧等人为活动的加剧, 进而导致气态活性氮的产生和排放急剧增加.气态活性氮是指大气中以气态形式存在的活性氮, 主要包括氨(NH3)、氧化亚氮(N2O)和氮氧化物(NOx)等(Galloway et al., 2002).活性氮排放的增加, 易引起大气污染、气候变暖、水体富营养化及生物多样性减少等众多生态环境问题, 从而危害人类健康(Galloway et al., 2008; Seinfeld et al., 2000).中国是世界上最大的氮肥生产国和消费国, 化学氮肥消费量约占世界的1/3(Zhang et al., 2013; Cui et al., 2013).同时又是能源消耗大国, 我国化石燃料燃烧和其它生产和生活释放的活性氮大幅度增长, 引发了尤为突出的环境污染问题(Cui et al., 2013).活性氮产生量及氮沉降量变化的趋势受到国际社会的广泛关注(Erisman et al., 2011; Gu et al., 2012; Sobota et al., 2015; Liu et al., 2016; Zhang et al., 2015).
近几十年来, 国内外学者对活性氮展开了大量的研究, 取得了丰富的成果.主要体现于活性氮排放的气候影响(Pinder et al., 2012; Shi et al., 2015)、排放源区分(Misselbrook et al., 2000)、排放量估算(Cai et al., 2012; Ma et al., 2013)、排放因子测定(Yan et al., 2003)、流动通量变化及其循环过程(Cui et al., 2013; Gu et al., 2015)等方面, 但对于活性氮排放的时空异质性研究则较少.Zhang等(2007)、Zhou等(2014)及Huang等(2012)以不同成分的大气活性氮排放清单为基础, 按照其排放特征进行网格化的空间分配; 董文煊等(2010)就1994—2006年中国人为源大气NH3排放时空分布进行了研究.这些研究仅针对某种气态活性氮排放源, 缺乏整体上对活性氮排放量和排放强度空间分布模式时空变化及其影响因素的分析.
Moran′s I指数是一种常见的地理学空间统计分析的指标, 该指标已普遍用于碳排放空间特征和时空格局演变的分析研究, 其研究成果涵盖碳排放的空间分布影响因素、时空格局演变、空间差异和空间自相关性等多个方面(程叶青等, 2013; 胡艳兴等, 2016).本研究以省级气态活性氮排放清单为基础, 应用Moran′s I指数开展空间分析, 以2000、2005及2010年3个年份为时间节点, 分别从排放总量和排放强度2个方面, 研究我国气态活性氮排放量及排放强度的时空分布和变化特征, 为评估和减缓我国气态活性氮排放提供科学基础.
2 数据来源和研究方法(Date source and methods) 2.1 数据来源本文研究对象为全国23个省、4个直辖市及4个自治区, 香港、澳门2个特别行政区及台湾由于数据统计口径不一及缺乏, 不在本文研究范围之内.气态活性氮包括氨(NH3)、氧化亚氮(N2O)和氮氧化物(NOx)3类, 其来源有很多, 主要分为自然源和人为源, 本文主要讨论人为源的气态活性氮排放.其中, 氨(NH3)的排放源包括农田生态系统、畜禽养殖业两大主排放源, 以及生物质燃烧、人体粪便、化工生产、废物处理和交通排放等其他5类排放源; 氧化亚氮(N2O)排放包括能源活动、工业生产过程、农业活动、土地利用变化及林业、废水处理5个方面; 氮氧化物(NOx)主要考虑化石燃料燃烧的排放.排放量的计算采用活动因子法, 即活动面数据乘以排放系数的形式, 不同的排放源在公式上有一些细微的变化, 但本质上区别不大.活动面数据来源于2000、2005及2010年的《中国统计年鉴》、《中国环境统计年鉴》、《中国能源统计年鉴》、《中国农业统计年鉴》及《中国畜牧业统计年鉴》.排放因子方面, 氨(NH3)排放系数来源于《大气氨源排放清单编制技术指南》(中华人民共和国环境保护部, 2014)及相关文献(Huang et al., 2012), 氧化亚氮(N2O)排放系数来源于《国家温室气体清单排放指南》(IPCC, 2014); 氮氧化物(NOx)的排放系数来自于施亚岚等(2014)的研究.此外, 如秸秆还田率、污水处理的NH3排放因子及禽畜粪便的氮排放等参数则来自其他学者的文献资料(Ma et al., 2012; 尹沙沙等, 2010; 高祥照等, 2002).排放强度主要包括单位GDP排放量和单位人口排放量.人口和GDP总量来源于各个年份的国家统计年鉴, 其中, 2005和2010年的GDP统一换算成2000年价格.
2.2 研究方法 2.2.1 气态活性氮排放量计算对于气态活性氮排放的核算, 本文总体上皆采用排放系数的计算方法, 不同类型的气态活性氮在计算公式上有细微的变化, 但本质上区别不大.排放总量即为活动水平与排放系数的乘积, 氨(NH3)和氧化亚氮(N2O)排放量计算公式见式(1), 氮氧化物(NOx)排放量计算公式见式(2).
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式中, i为省份; j为排放源; y为年份; Eijy为i省份y年份j排放源的排放量(Gg); A为活动水平; EF为排放系数; NH3排放方面, γ为氮-大气氨转换系数, 畜禽养殖业取1.214, 其它行业取1.0;N2O排放方面, γ为氧化亚氮转换系数, 其中, 农田系统和废水处理取1.571(即44/28);能源活动中为N2O相对CO2的温变潜势, 取310;禽畜粪便管理取1.0;Q为NOx直接排放量(Gg); l为经济部门, k为燃料类型; Flk为部门l能源k的消费量(万t·m-3); Klk为以NO2计的部门l能源k的NOx排放因子; P是指在平均污染控制水平下NOx的去除率, 根据国家20世纪90年代开始制定的NOx排放标准, 2000、2005及2010年分别取10%、15%及30%.
2.2.2 全局Moran′s I指数地图上的空间数据受相互作用和空间扩散的影响, 彼此之间具有一定的关联性.空间自相关分析最早起源于19世纪中叶生物计量学研究, 现已成为地理统计学的基本研究方法之一(熊昌盛等, 2014).该分析方法是通过空间自相关指数的计算来实现, 其中较为著名的一项指数就是Moran′s I.Moran′s I指数又可划分为全局Moran′s I指数和局部Moran′s I指数.本文研究尺度为全国范围, 计算的是全国31个省份(直辖市、自治区)的气态活性氮排放量及排放强度的全局Moran′s I指数.其计算方法如下：
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式中, xi为变量{xi}的值, 为i省的气态活性氮排放量(Gg)或者排放强度(kg·万元-1·人-1); x=
假设各省的气态活性氮排放量及排放强度的全局Moran′s I指数处于正态分布, 则该指数的期望值和方差可表示为：
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式中, wij为省j相对于省i的空间权重, wji则相反.Z值用于判断变量空间自相关性, 其公式为：
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若Z=0, 即I的值等于其期望值E(I)时, 表明各个省的排放量在空间上是相互独立分布的; 若Z > 0, 则Moran′s I指数值大于其期望值, 排放量在空间上的分布是正相关的, Z值越大, 其正相关性越高; 若Z < 0, 则相反, 排放量在空间上的分布为负相关, Z值越小负相关性越高.以±1.96作为Z值检验界限：Z值大于1.96, 表示分布为集聚的; 小于-1.96表示分布为离散的, 其他可视为随机分布.
2.2.3 热点分析热点分析是局部空间自相关中的一种判定模式, 通过对数据集中要素的计算来获得和了解高值或低值要素在空间上产生聚类的位置及其集聚的密集程度.英国数学家Getis和Ord于1992年提出的Getis-Ord Gi*指数是常用的热点分析指数(Geoffrey et al., 2004).本文利用GIS里的空间分析工具, 通过计算各个省3个年份的气态活性氮排放量和排放强度的G系数(Gi*), 分析其局部自相关性, 从而测度每一个省与周边省份排放在空间上的聚类关系, 公式如下：
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式中, xj为j省的气态活性氮排放量(Gg)或排放强度(kg·万元-1·人-1), x为其期望值, S2为方差; wij为省之间的空间权重, 其设定与Moran′s I指数类似; n为省的数量.Gi*的统计值为Z值, Z值越大, 表明该区域的为空间数据高值集聚, 热点程度越高; 与之相对的, Z值越小则为低值聚集, 冷点程度越强.
3 结果与分析(Results and analysis)2000、2005和2010年3个年份全国气态活性氮全局Moran′s I指数的值都为正值(表 1), 说明各省的气态活性氮排放在空间上具有正的自相关性, Z值皆小于1.65, 因而整体上呈随机分布.此外, 本研究进一步计算了不同形态气态活性氮(NH3、N2O和NOx)和单位GDP及单位人口排放强度的Moran′s I指数, 进行对比分析.结果表明：① 2000、2005及2010年, NH3和N2O排放在空间上整体为随机分布模式; 而NOx排放2005年为随机分布, 2000及2010年则呈集聚分布; ② 单位GDP排放强度及单位人口排放强度在空间上皆具有显著的自相关性, 其Z值都大于1.65, 呈现高值或者低值集聚的分布模式.排放量和排放强度的空间自相关性揭示了其空间上分布的结构形态, 而集聚程度变化一定意义上反映了区域间的差异.3个年份的Moran′s I指数对比分析结果表明：排放总量的Moran′s I指数和Z值2010年最高; 单位GDP排放强度的Z值则为2005年最高, 集聚分布显著性程度先升后降; 而单位人口排放强度的Moran′s I指数和Z值2000年最大, 集聚分布显著性程度呈持续下降的趋势.集聚程度的变化一定程度上反映了各省活性氮排放量及排放强度空间分布上的差异, 集聚程度越高, 区域间的排放差异越显著.
| 表 1 全国气态活性氮排放及排放强度全局Moran′s I指数计算结果 Table 1 Results of Moran′s I for emission and its intensity of gaseous reactive nitrogen in China |
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2010年, 我国气态活性氮排放总量在空间上大致为东高西低、北高南低的分布局势, 与人口和GDP的分布相吻合; 而单位GDP和单位人口排放强度则以胡焕庸线为分界, 呈现西北高、东南低的特点, 与人口及GDP的分布趋势相反.从图 1可看出, 气态活性氮排放总量高的省份集中在华北环渤海湾地区, 包括辽宁、内蒙古、河北、山东及江苏等省, 其中, 山东省排放总量最高, 西藏最低.排放强度方面, 单位GDP和单位人口排放量较高的省份分布在内蒙古及西北内陆地区, 主要是一些以畜牧业为代表的、农业比重较大、GDP产量相对不高而人口密度低的省份, 如青海、新疆及西藏等.
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| 图 1 2010年我国气态活性氮排放总量及强度空间分布 Fig. 1 Spatial distribution of gaseous Nr emissions and intensity in China in 2010 |
参考碳排放分级标准(张雷等, 2010)对3个年份间全国气态活性氮排放量和排放强度变化进行等级划分, 定义气态活性氮排放变动指数, 即排放末期(2010年)与起始期(2000年)排放量的差值与起始期排放量的比值, 进行比较分析.排放总量和单位人口排放强度变动指数的计算结果大部分位于1~3之间, 单位GDP排放强度变动指数的结果, 除宁夏外皆为处于-1~0之间的负值, 因而设定分级标准如下：排放总量和单位人口排放强度方面, 排放变动值小于0.5的区域为排放稳定区域, 0.5~1.0之间为排放基本稳定区域, 1.0~1.5之间为排放增长区域, 1.5~2.0之间为快速增长区域; 大于2.0则为飞速增长区域; 单位GDP排放强度方面, 小于-0.6的区域为排放大幅减缓区域, -0.6~-0.4之间为中幅减缓区域, -0.4~-0.2之间为小幅减缓区域, -0.2~0之间为排放稳定区域.
如图 2所示, 相比2000年, 2010年我国的气态活性氮排放总量总体上呈现上升趋势, 各个省份的排放量均有不同程度的增加.内蒙古和山东2个省份的排放量增长幅度最大, 其次为陕西和云南.图 3显示的是2000－2010年全国各省不同类别气态活性氮(NH3、N2O及NOx)排放量的变化情况, 结果表明, 各省气态活性氮排放总量增加主要体现在NH3和NOx的排放方面, 其中, NOx的排放量增长最为显著.NOx的排放与能源活动密切相关, 而畜禽养殖则是NH3排放的重要来源.通过对各个省份在研究时间段内的畜牧业产品(包括肉类、禽蛋和牛奶)产量(图 4a)及能源消耗、GDP变化情况(图 5)进行分析, 发现2000－2010年期间, 以畜牧业为主的内蒙古, 其禽蛋奶及肉类等畜牧业产品产量显著增长; 而山东省能源消耗总量基数大, 内蒙古能耗上涨幅度及山东省能耗增加量远超其他省份.畜牧业生产的发展和生产生活中能源消耗的增加是这些气态活性氮排放增长的2个重要因素.中、东部省份及沿海地区的气态活性氮排放变化不显著.北京、上海及浙江等省份, 一方面其本身基数较大, 气态活性氮排放的总量较高, 其能源消耗增长比例相对于其他省份较小; 另一方面, 禽畜产品生产量和增长比例在全国处于较低水平, 北京和上海的禽蛋和肉类产量甚至有所下降.多方面因素共同作用, 使得这些省份排放虽然持续增长, 但相对于其他区域, 增长幅度更低、更稳定.
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| 图 2 2000－2010年我国各省份气态活性氮排放总量变动 Fig. 2 Variation of total emission of gaseous Nr for each province in China from 2000 to 2010 |
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| 图 3 2000－2010年我国各省份不同类别气态活性氮排放量变化 Fig. 3 Emission variation of different types of gaseous Nr for each province in China from 2000 to 2010 |
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| 图 4 2000－2010年全国各省禽畜产品变化 (牛奶增长比率的绝对值相对于禽蛋和肉类过大, 因而单独列出) Fig. 4 Variation of poultry products of each province in China from 2000 to 2010 |
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| 图 5 2000－2010年我国各省能源消耗及GDP变动情况 Fig. 5 Variation of energy consumption of each province in China from 2000 to 2010 |
排放强度方面的变化如图 6所示, 各省份单位人口的排放量皆有所增长, 增长快速的省份与总排放量的情况类似, 内蒙古最高, 其次为山东、陕西及云南等省.这些省份排放量高且增长显著, 而人口增加量和增长比率都相对较低(图 7), 故而单位人口排放强度上升明显.而单位GDP的排放量总体上则呈减缓的趋势, 减少最为明显的区域为北京、浙江、广西、西藏及青海等省, 主要原因在于其排放量增长幅度较小, 同时GDP总量随经济发展迅速增加, 从而使得单位GDP排放强度下降.大部分省份处于中幅度减缓的情况, 宁夏的单位GDP排放强度则有所上升, 是由于其能源消耗大幅上升, 而GDP的增加量较小, 因而其单位GDP排放强度增长趋势显著.
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| 图 6 2000－2010年我国气态活性氮排放强度变化 Fig. 6 Variation of emission intensity of gaseous Nr in China from 2000 to 2010 |
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| 图 7 2000－2010年我国各省人口变动情况 Fig. 7 Population variation of each province in China from 2000 to 2010 |
通过Getis-Ord Gi*指数的计算, 对全国31个省的气态活性氮排放及其强度的高值或低值在空间上的集聚区域进行研究, 即排放总量和强度热点分析, 包括高-高值聚集区域(热点)及低-低值聚集区域(冷点).冷热点的分布代表着区域对于气态活性氮排放的贡献及影响程度, 热点地区为高值聚集区域, 其周边的省份排放量都较高, 具有较高的排放减缓潜力和需求.全国各省气态活性氮排放量及排放强度的空间分布结果皆表明其在局部区域内呈现不同程度的高值或低值集聚分布.
对图 8所的分析结果显示：2000年, 全国气态活性氮排放的热点位于东部沿海地区, 包括北京、河北、山东、江苏及浙江等省; 2005年, 排放总量的核心热点地区缩小到北京和河北两省, 相对热点地区呈现向北扩张趋势, 增加了内蒙古和山西省; 2010年在2005年的基础上, 核心热点区域增加了山东省.热点区域总体变化不大, 排放冷点区域出现, 为青海和西藏两省.
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| 图 8 2000 2005 2010年)我国气态活性氮排放总量热点分布 Fig. 8 Hot spot distribution for total emission of gaseous Nr in 2000, 2005 and 2010 |
排放强度方面的冷热点分布如图 9所示, 单位GDP排放强度的热点地区主要位于西北内陆省份, 与2000年相比, 2010年其热点地区范围上有所减小, 主要为甘肃和四川两省, 冷点地区位于东南沿海和长三角地区, 包括安徽、浙江、江苏及福建等省份, 变化较小.单位人口排放强度的热点地区分布则由分散走向集中, 2010年, 其热点主要为华北及环渤海区域; 冷点核心地区则集中在“两广”地区及其周边省份, 由西往东略微偏移, 变化不显著.以上的热点地区是我国气态活性氮减排和调控举措制定和实施应考虑的重点区域.
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| 图 9 2000、2005及2010年我国气态活性氮排放强度热点分布 Fig. 9 Hotspot distribution for emission intensity of gaseous Nr in China in 2000, 2005 and 2010 |
本研究中活动面数据多来源于统计年鉴, 参数的选取来源于文献, 存在一定的不确定性.但从气态活性氮排放的估算结果来看, 2005年NH3的排放量为9536.0 Gg, 与Huang等(2012)研究中的2006年氨排放的结果相差3.0%;N2O的排放量为1242.8 Gg, 与国家温室气体排放清单(IPCC, 2014)的估算值相差2.1%.2000、2005及2010年NOx的排放量分别为12310.6、20399.8及26521.5 Gg, 与施亚岚等(2014)研究中同年份的结果相比, 分别相差10.6%、5.3%及10.6%.利用各省活动面数据自下而上计算汇总所得的各类全国气态活性氮排放总量的结果, 与上述已发表文献中利用国家层面的活动面数据估算结果的相差均在可接受范围内, 表明气态活性氮估算结果的可靠性有所保证.
各省气态活性氮排放总量和强度热点分析的结果表明, 2000－2010年, 气态活性氮排放总量的热点区域范围有所扩大, 与各省排放总量总体的上升趋势相吻合; 核心热点区域的缩小, 与分布的集聚性增强趋势相一致.气态活性氮排放高值集聚是区域内雾霾、酸雨污染等生态环境问题产生的重要原因.气态活性氮排放热点区域扩大, 氮污染的影响范围也会随之扩大; 核心区域越收缩, 气态活性氮在高值排放区域的集中程度也会提高, 区域内氮污染的影响程度则越来越严重.因此, 在减缓气态活性氮排放时, 不仅要关注总量上的减少, 更应该注重热点区域的减排工作.
我国气态活性氮排放总量热点主要分布于农业发达、人口密度高的区域, 如长三角、京津冀及其周边地区, 农业生产和能源消耗是其形成排放热点的重要原因.2000－2010年是我国经济迅猛发展的10年, 消费水平的提高使得居民对于肉蛋奶等农产品需求大幅增长, 从而使得排放量热点区域有所扩大.因此, 从生产的角度出发, 在保证生产量的前提下, 采取更为科学而有效的农业生产和施肥技术, 减少农业生产的活性氮排放(Ju et al., 2009; Chen et al., 2014; Ma et al., 2014); 从消费的角度来看, 在保证营养和健康的前提下, 调整肉类等氮足迹高的食物消费比例, 优化居民的膳食结构, 减少食物浪费, 这些都是减小排放热点区域分布, 降低热点程度可考虑的措施.
单位GDP排放强度方面, 冷点区域分布在经济相对较发达的东部沿海长三角、珠三角地区, 一定程度上受GDP空间分布上的影响, 位于冷点核心区域的如江苏、浙江、上海和广东等省份, GDP总量上涨迅猛, 第二、三产业比重较大, 第一产业比重小.随着产业的升级换代, 工业部门能耗上涨幅度有所减缓, 同时能源消费结构有所优化, 一次能源所占比重下降, 清洁能源利用增加, 能源利用效率也得到较大提升.气态活性氮排放量的上升不显著, 而GDP的增加量大使得这些省份成为单位GDP排放强度冷点地区.经济水平的提高使居民膳食结构发生变化, 对畜牧产品的需求急剧上升(Ma et al., 2012; Gu et al., 2015), 使畜牧业生产得到迅猛发展.西部的新疆、青海及西藏等以畜牧业为其重要产业的省份, 产品大部分处于畜牧业产业链前端, 多为初级的蛋、奶、肉类, 附加值不高, 因而单位GDP排放强度高于周边省份, 成为热点地区.崔胜辉等从消费角度对于我国1990—2009年氮足迹的最新研究结果表明, 我国食物生产过程中氮的投入在增加, 而氮的利用效率不高, 导致损失到环境中的活性氮不断增加(Cui et al., 2016).因此, 在未来我国畜禽产品需求不断增加的背景下, 减缓这些省份气态活性氮的排放, 降低其排放强度, 重点不在于控制畜牧业规模和产量, 而在于提高畜牧业产品生产过程中的饲料氮转化率, 提高禽畜养殖系统的氮利用率, 减少其氮损失(Oenema et al., 2014).
人均排放强度的冷热点地区整体皆向局部收缩集聚, 这与我国人口“大范围迁移, 小范围集中”的整体变化格局有关(闫东升, 2015).内蒙古、山西及辽宁等省份之所以形成排放强度热点, 与其人口大量流入京津冀地区具有密切关系.而泛珠三角地区之所以成为人均排放强度冷点, 很大程度上是受人口大量迁入的影响.
5 结论(Conclusions)1)2000、2005及2010年3个年份, 全国气态活性氮排放总量在空间上呈现正的自相关性, 为集聚分布, 其中, NH3和N2O为随机分布, 而NOx排放的集聚程度较高.单位GDP和单位人口的排放强度均为显著的集聚分布模式.总体变化趋势上, 排放总量的空间集聚特征增强, 区域间排放差异加大; 排放强度的空间集聚特征则有所减弱, 区域排放强度差异略微缩小.
2) 对3个年份的气态活性氮排放总量和排放强度的比较结果表明, 全国气态活性氮排放总量和单位人口排放强度整体上为增长趋势.增长趋势显著的区域主要为内蒙古、山东等省份, 农产品生产和能源消耗的增加是其增长迅速的重要原因.单位GDP排放强度则呈下降趋势.
3) 全国气态活性氮的热点区域范围有所扩张, 核心区域由东部沿海省份向华北及环渤海湾区域收缩.单位GDP排放强度的冷热点区域分布较集中, 热点区域减小, 冷点区域变化不大; 单位人口排放强度的热点分布则由分散趋于小范围集聚.
本研究以省级气态活性氮排放量及强度作为研究对象, 对于从宏观角度制定我国气态活性氮排放减缓策略具有一定的参考和指导意义.但研究的空间尺度较大, 无法揭示一些区域及省内更小尺度(市、县)的时空特征和变化, 所获得的气态活性氮排放量及排放强度空间分布及集聚特征结果较为宏观, 对于影响气态活性氮及其空间分布异质性及时空变化的因素, 需要进一步的探讨.
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