环境科学学报  2017, Vol. 37 Issue (5): 1855-1863
南昌市固定燃烧点源大气污染物排放清单及特征    [PDF全文]
刘禹淇1, 陈报章1,2 , 郭立峰2,3, 刘莹1    
1. 北京林业大学水土保持学院, 北京 100083;
2. 中国科学院地理科学与资源研究所, 资源与环境信息系统国家重点实验室, 北京 100101;
3. 中国科学院大学, 北京 100049
摘要: 大气污染物排放清单是了解区域污染物排放特征、准确模拟空气质量的重要资料,而工业点源是大气污染的重点排放源.通过收集相关活动水平信息和合理的排放因子,采用“自下而上”的方法建立了南昌市2014年点源大气污染物排放清单.结果表明,SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5和VOC排放总量分别为29576.2、17115.1、25946.6、4689.4、922.9和1190.4 t,其中,金属炼制行业对SO2、CO和VOC的贡献最高,分别占37.75%、30.59%和38.45%;火电行业是NOx的主要来源,其贡献率为47%;水泥等建材制造行业对PM10和PM2.5排放贡献最高,分别为26%和25%.根据排放源污染物排放量及地理坐标信息,建立了0.4 km×0.4 km的污染物排放量空间分布特征图,结果表明,南昌市大气污染物排放较为集中,青山湖区北部和新建区北部是SO2、NOx、CO和VOC的主要排放区,而PM10和PM2.5的排放量相对分散,并在安义县出现排放高值区.通过将计算结果与统计数据结果进行对比,了解所估算清单的准确程度.对SO2和NOx的计算值和统计值进行统计分析,结果显示,NMB(标准化平均偏差)和NME(标准化平均误差)值均小于50%,清单计算精度较高.同时,为了解清单数据质量,对清单的不确定性进行定量分析,结果显示,SO2和VOC不确定性较低而PM10和PM2.5的不确定性相对较高,清单整体不确定性与其他研究结果相差不大.建议后期研究可以从提升基础数据质量和建立具有区域代表性的排放因子数据库着手,从而减小排放量的不确定性,获得精准可靠的大气污染物清单并应用于空气质量模型预报等更深入的研究.
关键词: 排放清单     点源     排放特征     空间分布     不确定性     南昌市    
Atmospheric pollutant emission inventory and characteristics from stationary combustion point source in Nanchang City
LIU Yuqi1, CHEN Baozhang1,2 , GUO Lifeng2,3, LIU Ying1    
1. School of Soil and Water Conservation, Beijing Forestry University, Beijing 100083;
2. State Key Laboratory of Resources and Environmental Information System, Institute of Geographical Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049
Received 4 August 2016; received in revised from 25 September 2016; accepted 18 October 2016
Supported by the National Natural Science Foundation of China (No.41271116, D010106)
Biography: LIU Yuqi (1993—), male, E-mail:liuyuqi9394@163.com
*Corresponding author: CHEN Baozhang, E-mail:Baozhang.Chen@igsnrr.ac.cn
Abstract: Atmospheric pollutant emission inventory is important for understanding regional emission characteristics and predicting air quality. The point sources from industries are the major sources of atmospheric pollution. Based on collected activity data and reasonable emission factors, an atmospheric pollutant emission inventory of the point source for Nanchang City in 2014 was established by the bottom-up approach. The results showed that the estimations for SO2, NOx, CO, PM10, PM2.5 and VOC emissions were 29576.2, 17115.1, 25946.6, 4689.4, 922.9 and 1190.4 t, respectively. Metal refining industry was the highest contributor to SO2, CO and VOC, which accounted for about 37.75%, 30.59% and 38.45% of the total emission of point source, respectively. About 47% emissions of NOx were from thermal power industry. Building materials manufacturing industry accounted for 26% and 25% of total PM10 and PM2.5 emissions, respectively. The established pollutants spatial distribution map with a resolution of 0.4 km×0.4 km showed that the emissions of SO2, NOx, CO and VOC were mainly distributed in the northern Qingshanhu and Xinjian districts. The high values of PM10 and PM2.5 emissions were located in the Anyi County. Comparison between calculated and statistical values of SO2 and NOx revealed that NMB (standard deviation) and NME (normalized mean error) values were less than 50%, indicating a high accuracy of emission inventory. In order to understand the quality of inventory and improve the credibility, quantitative analysis of emissions inventory was carried out. There was relatively low uncertainty in SO2 and VOC emissions, and the values of both PM10 and PM2.5 were relatively high. The overall uncertainty of the inventory was not quite different from other research results. It is recommended to improve the quality of basic data and establish a regional representative of the emission factor database in future studies so as to obtain accurate and reliable inventory to be used in air quality forecasting model.
Key words: emission inventory     point source     emission characteristics     spatial distribution     uncertainty     Nanchang City    
1 引言 (Introduction)

近年来中国城市化工业化进程加快、能源大量消耗, 大量工业废气直接排放到大气中, 污染物的成分来源愈加复杂, 日益恶化的空气质量成为我国最为严重的环境污染问题之一.自2013年以来, 我国有超过75%的地区出现了灰霾天气 (韩朴, 2014), 严重制约了社会经济的可持续发展并危害人类健康, 是当前城市环境的重要问题, 中国大气污染问题已经引起学者和决策者的极大关注.要改善空气质量、制定合理有效的大气污染控制措施首先要了解大气污染物的相关情况, 通过建立大气污染物排放清单, 对污染物的来源、排放特征、主要影响因素进行科学的分析是开展环境治理保护的基础和关键 (Zhang et al., 2009).

大气污染物排放清单是根据排放源的相关信息对区域内各种大气污染物排放量进行估算, 同时也是空气质量模型模拟的基础数据 (Frey et al., 1999Streets et al., 2003).国内外对大气排放清单的研究始于20世纪70年代, 美国国家环境保护局开始测试并建立了较为完善的排放因子数据库AP-42, 应用于污染物清单的估算并不断进行更新 (王鑫等, 2007);1986年, 美国建立了有毒化学品排放清单制度以便对有毒化学品排放量进行追踪和控制 (侯佳儒等, 2014).20世纪末, 我国学者开始了排放源清单的研究并陆续建立各类大气污染物的排放清单.王兴平等 (19981999) 通过收集统计年鉴中的排放源相关数据建立了中国SO2和NOx网格排放清单.王丽涛等 (2005)建立了中国大陆2001年分省区CO人为源排放清单.张强等 (2006)基于自下而上排放模型按经济部门、燃料类型和技术类型进行分类,建立了中国2001年颗粒物排放清单.吴晓璐 (2009)针对长江三角洲地区, 对各类大气污染物的排放源进行识别与分类, 建立了2004年长江三角洲地区的大气污染物排放清单.张英杰等 (2015)建立了江苏省固定燃煤源的排放清单, 并对其时空分布特征进行相关分析.

排放源清单是环境空气质量管理的重要基础数据, 同时也是解决空气污染的关键 (Streets et al., 2003Zheng et al., 2009).目前, 国内可参考的清单研究多集中在大尺度区域,如中国区域、省级区域、长三角、珠三角等地区, 对单一城市内的污染物分布特征研究较少.南昌市毗邻长江三角洲、珠江三角洲和闽南金三角, 是江西省首要工业城市.南昌市作为国家创新型城市, 目前拥有国家级工业园区8个, 对其区域内工业大气污染清单进行研究具有代表性.本文以2014年为基准年, 通过收集可靠准确的重点排放单位活动水平数据和具有代表性的排放因子, 综合国内外的研究成果, 采用自下而上方式估算各类污染物排放量, 建立高分辨率的南昌市固定燃烧点源排放清单, 并对大气污染物的排放特征、贡献来源、空间分布和不确定性进行定量分析, 以期为了解区域内大气污染情况和制定有效的控制对策提供科学依据.

2 材料与方法 (Materials and methods) 2.1 研究区域与对象

本文以江西省南昌市为研究区域.南昌市地处长江以南, 是连接我国3个重要经济圈 (长江三角洲、珠江三角洲、海峡西岸经济区) 的交通廊道, 是华东及华南沿海城市通向内陆的中转枢纽.区域内包括东湖区、西湖区、青云谱区、青山湖区、湾里区、新建区6个市辖区和安义县、南昌县、进贤县3个县.研究区域位于东经115°27′~116°35′、北纬28°10′~29°11′之间.

为了解研究南昌市工业单位的大气污染物排放情况, 本文将研究对象选定为固定燃烧点源 (以下简称点源) 排放的6种主要大气污染物:二氧化硫 (SO2)、氮氧化物 (NOx)、一氧化碳 (CO)、挥发性有机化合物 (Volatile Organic Compounds, VOC) 及2类颗粒物 (PM10、PM2.5).其中, 点源是指可获取固定排放位置及活动水平的排放源, 在排放清单中一般体现为单个企业或工厂燃烧产生的排放量, 其主要特点是排放源对区域污染物贡献大, 基础数据信息来源于统计数据, 便于收集且内容较为精确.同时, 为了更好地分析污染物分布特征, 对排放源按行业和燃料分类细化.图 1为南昌市区域范围及该地区2014年点源排放单位的空间位置.

图 1 南昌市2014年点源空间位置示意图 Fig. 1 Point source location of Nanchang in 2014
2.2 清单计算方法

主要污染物SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5和VOC的排放量计算采用“自下而上”的方式 (Kato et al., 1992).基于收集的各点源工业排放单位详细活动水平数据, 根据各类能源消耗量和对应的排放因子等信息计算出对应的污染物排放量, 最后汇总得出研究区域内大气污染物排放清单.

SO2的排放量依据质量守恒原理, 采用物料衡算法进行计算, 公式如下:

(1)

式中, ESO2为SO2排放量 (t);2为二氧化硫与硫的相对分子质量之比, 即64/32;W为燃料消耗量 (t);k为燃料类型;Ck为燃料中硫的转化率, k为燃煤时, Ck=80%, k为燃油时, Ck=100%;S为燃料含硫率;ηSO2为二氧化硫去除效率.

对于NOx、CO、PM10、PM2.5和VOC, 基于各类能源消耗量等活动水平数据和对应的排放因子, 采用排放因子法估算排放量, 公式如下:

(2)

式中, Ep为各类污染物排放量 (t);i为燃料类型;A为燃料消耗量 (t);EF为排放因子 (kg·t-1);ηp为各污染物的去除效率.

2.3 数据来源及排放因子选择

此次建立清单的基础数据是来自环境监测站的环境统计数据, 主要包括工业企业污染排放及处理情况信息, 并对其他相关数据进行调研补充.通过对污染物公式计算所需的活动水平数据, 如各排放单位所属行业、地理位置、燃料类型、燃料消耗量、燃料含硫量、燃料灰分、烟尘排放量、污染物去除效率等进行筛选和修正, 最终得到512个南昌市2014年排放点源及相关数据信息.

排放因子是单位活动水平所产生污染物量的一种系数, 通过燃料消耗量和对应的排放因子的乘积来估算特定的污染物排放量.排放因子作为建立排放源清单不可或缺的信息, 在选择上要具有针对性和区域代表性.此次清单的排放因子通过对比参考其他研究, 同时在选择时遵循以下原则:① 优先选择文献中研究区域接近的实测排放因子;② 优先选择国内相关研究中公认准确且使用度高的排放因子;③ 若国内研究无对应实测因子, 选择美国环境保护局建立的AP-42排放因子数据库 (US EPA, 2006) 进行补充 (何敏等, 2013).最终, 所选用的排放因子及其来源如表 1所示.

表 1 点源污染物排放因子 Table 1 Emission factors of point sources
3 结果 (Results)

基于活动水平数据及其相应的排放因子信息, 采用物料衡算法和排放因子法对6大污染物排放量进行计算, 最终得出南昌市2014年点源污染物排放量清单, 具体如表 2所示.结果显示, 南昌市SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5及VOC 6类污染物的点源排放量分别为29576.23、17115.07、25946.59、4689.41、922.89和1190.38 t.可以看出, 传统污染物SO2和NOx的排放量依然很大;而CO由于缺少有效的去除措施, 排放量已经超过了NOx;颗粒物的排放情况较好, 主要因为加大了其去除效率;VOC的成分多样, 来源复杂, 不易控制.另外, 按地区来看, 污染物多来自青山湖区.

表 2 南昌市2014年点源大气污染物排放量 Table 2 Air pollutant emissions from point sources in Nanchang in 2014
4 讨论 (Discussion) 4.1 排放源贡献率分析

图 2a展示了6类污染物的区域排放贡献率, 可以看出, SO2、NOx、CO、VOC的排放源贡献率结构基本一致.青山湖区的污染物贡献率较高, 尤其对SO2达到了66.14%, 该地区由于排放源数量较多并且包括多个重点排放单位, 是各类污染物的主要来源.其他2种污染物PM10和PM2.5的各区域贡献率分布比较平均, 最大贡献源是安义县, 主要原因是颗粒物的排放量与燃料类型特别是煤的消耗有很大关系 (胡敏等, 2011).安义县以燃煤源居多, 其他区域燃烧能源种类较为多样.从排放因子数值中也可以看出, 颗粒物的产生主要受燃煤源的影响较大, 而对其他燃料的敏感性相对较小.

图 2 南昌市2014年点源区域 (a) 和点源重点行业 (b) 排放贡献率 Fig. 2 Emissions contribution of the regional point sources (a) and the key industries of point sources (b) in Nanchang in 2014

通过对南昌市排放较高的行业进行筛选和分析, 得出各重点排放工业行业对污染物排放量的贡献率, 具体如图 2b所示.南昌市金属炼制行业的贡献率普遍较大, 对6类污染物的贡献率分别为37.75%、32.90%、30.59%、16.76%、17.15%和38.45%, 是南昌市主要排放行业.火电行业是国民经济和社会发展的物质基础, 也是能源消耗和污染控制的重点行业.从图中可以看出, 传统意义上燃料消耗量很高的火力发电行业对SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5和VOC的排放贡献分别为10%、47%、26%、2%、3%和34%, 而火电行业排放贡献相对较小的原因主要是:自2012年火电厂大气污染物排放标准 (2011) 实施起, 有效提高了对传统污染物SO2、NOx和颗粒物排放的控制, 并且从数据来看, 南昌市火电行业的SO2和颗粒物去除效率在90%左右, 氮氧化物的去除效率也达到了42.6%.

通过与其他污染物的贡献率组成对比分析, 各行业对PM10和PM2.5排放的贡献较为平均, 主要排放来源是建材制造行业, 贡献率分别为16.76%、17.15%.另外, 由于火电、金属炼制等重点监测排放单位的除尘控制措施齐全, 平均去除效率为33.5%, 使得重点排放行业的颗粒物排放量贡献率较低.目前, 南昌市工业排放源对CO和VOC排放的控制相对不足, 对能源消耗量高、排放贡献率较大的行业实施排放控制措施, 提高污染物去除效率至关重要.

4.2 大气污染物空间分布特征

为分析南昌市2014年点源污染物的空间排放特征, 根据南昌市排放点源的地理坐标, 通过ArcGIS软件对其各污染物的排放量进行空间插值, 最终得出南昌市2014年污染物排放量0.4 km×0.4 km高分辨率空间分布图.如图 3所示, SO2、NOx、CO和VOC的排放量较为集中, 分布特征也比较相似, 这主要是受分布在青山湖区北部的炼钢、纸制造单位和新建区北部的火电厂等几家能源消耗量较大的排放源的影响, 导致新建区和青山湖区的排放量值显著突出.另外, 由于位于新建区火力发电的燃料平均含硫量较低, 控制措施的脱硫效率较高, 使SO2排放高值点分布在青山湖区北部;而PM10和PM2.5排放量的空间分布较为均匀, 与其他污染物的分布特征不同, 尽管新建区的燃煤消耗量最高, 但颗粒物排放量在安义县出现最高值, 其原因是新建区内的重点排放单位火电厂等对颗粒物的控制措施和去除效率高达74.7%.从图中可以看出, 污染物排放分布很不均匀且主要集中在人口较为密集的市中心范围, 在大气传输作用下会对该区域的空气质量产生很大影响.

图 3 南昌市2014年点源污染物排放量空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of pollutant emissions from point sources in Nanchang City in 2014
4.3 清单结果对比分析

为确定本次清单计算结果的准确度, 将环境监测站收集的各排放单位SO2、NOx和烟尘排放量数据与清单结果进行对比.图 4为分区域划分的污染物排放量对比结果.从图中可以看出, SO2和NOx的清单计算结果与统计值基本一致, 并且排放趋势完全相同, 但在青山湖区2类污染物的对比差异相对明显, SO2排放量有些低估, 而NOx的排放量较为高估.其主要原因有, 排放高值点的排放单位统计数据中的脱硫效率值过高, 导致SO2计算值偏小;NOx的值偏高是由于其中的排放高值单位扩大了所选择排放因子的误差.烟尘排放量指的是在工业锅炉烟囱中排出的颗粒物的量, 由于其中包含PM10和PM2.5, 因此,烟尘数值应大于清单计算值.从图中可以看出, 各区域颗粒物的计算值和统计值排放特征基本一致, 但安义县的PM10和PM2.5有一些高估, 主要由于安义县部分排放单位除尘措施的水平数据缺失, 导致计算值偏高.

图 4 清单计算值与监测站统计值对比 Fig. 4 Comparison between emission inventory and the statistical values of the monitoring station

为进一步检验清单结果的准确度, 计算了污染物SO2和NOx的计算值和统计值之间的平均偏差 (Mean Bias, MB)、标准化平均偏差 (Normalized Mean Bias, NMB) 和标准化平均误差 (Normalized Mean Error, NME)(Eder et al., 2006a).表 3展示了清单计算值和统计数据对比的统计量值, 其中,SO2的统计量值普遍小于NOx的值, 说明物料衡算法的结果较优于排放因子计算的结果, 并且NMB和NME的值均小于50%, 表示计算结果较好 (Eder et al., 2006b).

表 3 清单计算结果分析 Table 3 Inventory results analysis
4.4 清单不确定性

在建立大气污染物排放清单过程中, 由于存在的随机误差、监测数据误差、排放源信息缺失和计算参数的代表性不足 (Frey et al., 2002a), 会使清单产生一定的不确定性.排放清单的不确定性分析对于清单应用具有非常重要的意义, 通过对清单不确定性进行定量研究, 能够了解清单结果的可靠性, 从而对建立相关排放控制措施提供依据 (Frey et al., 2002b), 筛选出排放清单不确定性较大的排放源, 在之后工作中有针对性地改进以提高整体清单的可信度.

点源排放清单计算为各排放单位排放因子和活动水平乘积的总和, 其不确定性主要来自2个方面 (薛亦峰等, 2012):一是收集的排放源活动水平资料不准确或缺失;二是清单计算缺少本地化的排放因子, 采用了国内其他成熟研究中的排放因子或者使用国外清单的排放因子替代, 此次清单不确定性的定量评估采用IPCC的分析误差传递法来进行计算 (IPCC et al., 1997), 根据清单输入信息各分项的不确定值推算出最终清单结果的不确定值, 并分为2类情况进行公式计算.

当不确定性通过乘法合并时:

(3)

当不确定性通过加法合并时:

(4)

式中, Utotal为总不确定性;Ui为各参数的不确定性值;xi为对应参数的具体数值.

本清单研究所需的活动水平资料由于来源于统计数据, 不确定性值较小且基本一致, 各类污染物排放量的不确定性差异主要来源于排放因子, 具体不确定度值见表 4表 5(魏巍等, 2011).

表 4 活动水平信息不确定度等级分类 Table 4 Evaluation system for uncertainty in activity data

表 5 排放因子信息不确定度等级分类 Table 5 Evaluation system for uncertainty in emission factors

根据数据获取方式选择活动水平和排放因子的不确定度值, 采用上述2类公式得到的清单不确定性结果见表 6, 并与其他相同方法研究的不确定性结果进行对比.

表 6 清单不确定性分析 Table 6 Emission inventory uncertainty analysis

总体来说, 各污染物排放量的不确定性值相对较低, 与其他研究结果对比差异不大, 其中, SO2的不确定性较低 (20.56%).这主要是由于SO2的排放量采用物料衡算法进行计算, 排除了排放因子带来的不确定性;VOC的排放因子来自清单编制指南中, 其不确定性相对较低;而PM10和PM2.5由于排放因子的行业差异较大, 导致其不确定性较高进而影响清单结果的不确定性.前文也提到, 清单的不确定性主要来自基础数据和排放因子两方面, 建议今后的清单工作中, 选择精确、可信度高的数据来源, 提升基础数据质量并且建立具有区域代表性的排放因子数据库, 从而减小排放量的不确定性, 获得精准可靠的大气污染物清单.

5 结论 (Conclusions)

1) 2014年南昌市工业点源共排放SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5和VOC分别为29576.23、17115.07、25946.59、4689.41、922.89和1190.38 t.

2) 从区域贡献率来看, 南昌市各类污染物主要来自青山湖区、新建区、安义县.其中, 青山湖区对SO2、CO和VOC的贡献率最高;新建区是NOx的主要贡献区;PM10和PM2.5的来源较为平均, 以安义县排放贡献居多.从行业贡献来看, 金属炼制行业对SO2、CO和VOC的贡献率最大;而火电行业有效提高了对燃料含硫率、去除效率等的控制措施, 对SO2、PM10和PM2.5排放贡献率较低, 但由于能源消耗大的特点仍然是NOx排放的主要来源;水泥等建材制造单位是最大的PM10和PM2.5排放贡献源.

3) 基于空间坐标信息建立了点源高分辨率污染物空间分布图, SO2、NOx、CO和VOC的空间分布特征相同, 并且受高值点排放单位影响, 污染物集中在青山湖区北部和新建区北部, PM10和PM2.5主要排放源来自安义县中部且对周围影响较大.

4) 对清单结果和统计结果进行对比分析, SO2、NOx和颗粒物的计算值与统计值基本一致, 并且排放特征趋势完全相同.同时, 对比SO2和NOx的计算值和统计值计算了3类统计量值MB、NMB和NME, 结果表明, SO2计算结果较优于NOx, 并且NMB和NME值均小于50%, 计算结果较好.

5) 研究中使用的点源活动水平信息基本来源于不确定性较低的统计数据, 清单的不确定性主要受各污染物的排放因子影响, 通过物料衡算法计算SO2的排放量, 排除了排放因子带来的不确定性, 使其不确定性较低;而PM10和PM2.5排放因子行业差异较大造成其不确定性较高.总体来说, 此次清单的不确定性与其他研究对比相差不大.

6) 建立大气污染物排放清单是了解区域内污染物排放特征的直观方法, 通过加强统计数据收集系统的建设提高数据数量和质量, 采用实测或具有区域代表性的排放因子进行估算来减小不确定性的产生, 才能获得准确可靠的大气污染物排放清单.

致谢: 南昌市环境监测站为本研就提供了相关数据, 中国科学院大学郭立峰同学及北京林业大学刘莹同学在本次研究工作中提供了的帮助和指导, 在此一并表示感谢!
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