环境科学学报  2017, Vol. 37 Issue (4): 1243-1250
引用本文
方小珍, 吴琳, 刘明月, 等. 2017. 廊坊市秋季环境空气中颗粒物组分昼夜变化特征研究[J]. 环境科学学报, 37(4): 1243-1250.
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廊坊市秋季环境空气中颗粒物组分昼夜变化特征研究    [PDF全文]
方小珍, 吴琳, 刘明月, 李凤华, 毛洪钧    
南开大学环境科学与工程学院, 城市交通污染防治研究中心, 天津 300071
收稿日期: 2016-06-29; 修回日期: 2016-08-24; 录用日期: 2016-09-06
基金项目: 国家科技支撑计划项目（No.2014BAC16B03）；科技部科技基础性工作专项项目（No.2013FY112700-02）；中央高校基本科研业务费专项资金项目
作者简介: 方小珍 (1990—), 女, E-mail:fang-tyust.com@163.com
通讯作者（责任作者）: 毛洪钧 (1962—), 男, 教授, 博士生导师, 国家第三批创新千人计划, 主要从事城市和道路交通环境空气污染防治技术与政策、机动车污染控制技术、大气污染源排放清单的科研工作, 主持和参加国家级科研项目7项, 发表科研论文9篇. E-mail:hongjun_mao@hotmail.com
摘要: 为研究廊坊市区秋季环境空气中颗粒物浓度及其组分昼夜变化特征，于2015年9月12—21日在廊坊市进行PM2.5和PM10采样，并对采集的样品无机元素、水溶性离子和碳组分（OC和EC）分析.结果表明，夜间PM2.5和PM10浓度比白天高，且下半夜出现大幅上升.PM2.5/PM10比值为0.49~0.62，下半夜最高.碳组分、Ba、Cr、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+等主要富集在PM2.5中，而Ca、Al、Si、Mg2+和Ca2+等主要富集在PM10中.通过昼夜颗粒物组分对比发现，夜间EC、Cu、Zn、Cr、Pb、Cl-、NO3-和NH4+等浓度明显上升.同时，下半夜OC/EC比值明显变小，Cl-、NO3-和NH4+浓度明显增大，同时段CO和NO2浓度上升，而SO2浓度变化平缓.以上表明采样期间廊坊夜间可能存在移动源和部分工业污染源排放.
关键词: PM2.5和PM10     昼夜变化特征     粒径分布     廊坊    
Diurnal variation of ambient PM2.5 and PM10 compositions in autumn in Langfang City
FANG Xiaozhen, WU Lin, LIU Mingyue, LI Fenghua, MAO Hongjun    
Centre for Urban Transport Emission Research, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071
Received 29 June 2016; received in revised from 24 August 2016; accepted 6 September 2016
Supported by the National Key Technology R & D Program (No. 2014BAC16B03), the Special Program for Key Basic Research of Ministry of Science and Technology (No. 2013FY112700-02) and the Special Fund for Basic Research Program of Central University
Biography: FANG Xiaozhen (1990—), female, E-mail: fang-tyust.com@163.com
*Corresponding author: MAO Hongjun, E-mail: hongjun_mao@hotmail.com
Abstract: In order to investigate the characteristics of diurnal variation of ambient particulate matter compositions, PM2.5 and PM10 were sampled at environmental monitoring and supervision center in Langfang City on 12—21 September 2015. Inorganic elements, water-soluble ions, OC and EC were analyzed. The results showed that the concentrations of PM2.5 and PM10 at night were higher than in the daytime, and significant increase was observed after midnight. The range of PM2.5/PM10 ratio was between 0.49~0.62. The PM2.5/PM10 ratio was the highest after midnight. OC, EC, Ba, Cr, Cl-, NO3-, SO42- and NH4+ were mainly concentrated in PM2.5, while Ca, Al, Si, Mg2+ and Ca2+ were mainly concentrated in PM10. By contrast, the concentration of EC, Cu, Zn, Cr, Pb, Cl-, NO3- and NH4+ increased significantly at night. The OC/EC ratio was much smaller after midnight, while Cl-, NO3- and NH4+ concentrations increased significantly. Within the same period, CO and NO2 concentrations increased, while SO2 concentration changed slightly. Results from this study indicated possible emissions from vehicle and industrial sources at night.
Key words: PM2.5 and PM10     diurnal variation     size distribution     Langfang    
1 引言 (Introduction)

随着社会经济的快速发展, 雾霾事件的频发, 环境空气污染越来越受到关注和重视.目前, 我国空气质量的首要污染物主要是颗粒物.颗粒物污染给人们的生活和出行带来了不便 (Law et al., 2007), 更对人群健康带来严重威胁 (WHO, 2009; US EPA, 2004; Pope et al., 2006).由于大气氧化性、二次气溶胶的形成、气象条件、污染源排放及人类活动扰动等的昼夜变化, 颗粒物及其组分存在昼夜差异 (Sudheer, 2014; Cheung et al., 2011; Cheung et al., 2012; Ahmed et al., 2013; Liu et al., 2014; Li et al., 2013).Sudheer (2014)在印度西部研究发现PM2.5中SO42-、NO3-、Na+、Mg2+和Ca2+浓度白天较高, 晚上浓度较低.Liu等 (2014)通过2004—2012年在北京观测发现, PM10和PM2.5浓度白天和上半夜浓度较高, 下半夜较低.Li等 (2013)研究发现, 厦门白天PM10浓度较高, 且PM10中二次离子、碳组分和地壳元素浓度也是白天高于夜间, 而Ni、Cu、As和V浓度是白天低于夜间.目前大气颗粒物及其组分的相关研究多集中在日均变化和季节变化特征上, 还不能全面反映颗粒物及其组分的污染特征, 因此, 研究大气颗粒物及其组分的昼夜差异有着重要的意义.

京津冀是中国环境空气颗粒物污染较为严重的区域之一, 廊坊市地处北京、天津两大直辖市之间, 但关于廊坊市大气颗粒物及其组分的昼夜变化研究较少.根据廊坊市环境质量概要 (2014年) 和国家环保部数据中心公布的AQI指数及首要污染物可知, 廊坊市2014年全年超标天数达212 d, 首要污染物为颗粒物达318 d, 占87.1%, 可见廊坊市大气颗粒物污染较为严重.因此, 本研究拟通过昼夜采集PM2.5和PM10, 探讨廊坊市PM2.5和PM10浓度及其组分的昼夜变化特征, 并将夜间划分为上半夜和下半夜, 进一步细化讨论, 以期为判断廊坊市颗粒物的来源及其治理对策提供基础研究.

2 材料与方法 (Materials and methods)

PM2.5和PM10环境受体采样点选在廊坊市环境监测监理中心 (国控点), 于2015年9月12—21日用武汉天虹智能中流量总悬浮颗粒物采样器TH-150AⅡ进行空气颗粒物离线采样, 所用滤膜为石英滤膜和聚丙烯滤膜.将一天分3个时段对颗粒物 (PM) 进行采集, 8:00—17:00为白天组, 17:00—00:00为上半夜组, 00:00—8:00(次日) 为下半夜组.

本研究采集的颗粒物进行3类组分分析.样品分析了15种无机元素, 采用美国Agilent公司的Agilent 7500a型电感耦合等离子体质谱仪 (ICP-MS) 分析了K、Na、Ba、Cu、Zn、Mn、Ni、Cr、Pb, 电感耦合等离子光谱法 (ICP-OES) 分析了Si、Al、Ca、Mg、Fe、Ti.采用DX-120型离子色谱仪对样品中的K+、Na+、NH4+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO2-、NO3-和SO42- 10种离子进行定量分析.采用美国沙漠研究所 (DRI) 研制, 美国Atmoslytic Inc.仪器公司生产的DRI 2001A型有机碳/元素碳 (OC/EC) 分析仪分析颗粒物样品中的碳组分.具体工作原理和分析方法见文献 (Bi et al., 2007; Cao et al., 2005; 孔少飞, 2012; 宋娜等, 2015; 刘浩等, 2014), 各化学组分检出限和空白背景值见表 1.

表 1 颗粒物化学组分检出限及空白背景值 Table 1 Detection limit and blank background value of chemical components in particulate matter

质量控制：采样前, 将空白有机滤膜在烘箱60~70 ℃条件下烘0.5 h, 空白石英膜在400~500 ℃条件下烘2 h, 去除滤膜中挥发分对称重的影响, 并置于干燥器中保存.采后滤膜样品也放在干燥器中保存.样品分析过程中每10个或每批次样品至少执行一个重复样品分析, 并求其相对差异百分比.且每一批次采样需制备一个现场空白样品, 检测值必须低于检出限的2倍.

3 结果与讨论 (Results and discussion) 3.1 颗粒物浓度水平

采样期间廊坊市昼夜环境空气中PM2.5和PM10的浓度水平存在明显差异.其中, PM2.5和PM10的浓度在白天分别为 (47.4±27.1)、(96.2±44.0) μg·m-3, 在夜间分别为 (90.4±45.4)、(159.4±54.2) μg·m-3, 由此可见夜间颗粒物浓度明显高于白天 (图 1), 与北京 (陈波等, 2016)、广州 (陈惠娟等, 2008) 的研究结果相近.有研究表明 (杜川利等, 2014; 杨静等, 2011), 夜间边界层高度相比白天要低, 且与颗粒物浓度呈负相关关系.因此, 夜间边界层高度的下降会导致颗粒物浓度有一定的上升.但由图 1可知, 相对白天和上半夜, 下半夜PM2.5和PM10浓度均有所上升, 但下半夜人类活动强度明显减少, 说明采样期间廊坊市下半夜除边界层高度下降原因以外还存在其他人为排放源.PM2.5/PM10比值为0.55, 不同时段PM2.5/PM10比值分别为：白天0.49、上半夜0.49、下半夜0.62, 下半夜细颗粒物占比增大.而下半夜PM2.5和PM10浓度相比白天也大幅增加, 表明下半夜PM2.5比PM10浓度增幅大, 夜间可能存在细颗粒物污染源排放.

图 1 采样期间廊坊市颗粒物浓度水平 Fig. 1 Concentration of particulate matter in Langfang during sampling period
3.2 不同粒径颗粒物组分变化特征

采样期间廊坊市PM2.5和PM10载带组分主要有OC、EC、Ca、Al、Fe、Si、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+和Ca2+(表 2).总体来说, 采样期间廊坊市PM2.5和PM10中OC和EC含量较高, 且PM2.5中OC和EC含量高于PM10, 分别是PM10的1.3、1.4倍.这可能是因为OC、EC主要来自移动源, 所以易富集在细颗粒物中.Si、Ca、Al在PM10中的含量高于PM2.5, 而Fe、Ba和Cr在PM2.5中的含量高于PM10, 其他元素在PM2.5和PM10中的含量相当.水溶性组分中SO42-含量最高, NO3-和NH4+次之, F-含量最低, 与文献结果一致 (Wang et al., 2006; 常清等, 2015; 刘辉等, 2011), 这说明存在二次颗粒物.Mg2+和Ca2+在PM2.5中的含量低于PM10, 而其他8种离子在PM2.5中的含量均高于PM10.综上所述, OC、EC等主要富集在细颗粒物中, 地壳类元素Ca、Al、Si等主要富集在PM10中.

表 2 采样期间廊坊市PM2.5和PM10中各组分含量和浓度水平 Table 2 Contents and concentrations of PM2.5 and PM10 compositions in Langfang during sampling period
3.3 颗粒物组分昼夜变化特征

为讨论廊坊市秋季昼夜颗粒物组分是否具有差异性, 本研究采用分歧系数法判别, 其计算公式见式 (1)(Wang et al., 2012; Wongphatakul et al., 1989; Zhang et al., 2000).

(1)

式中, CDjk为分歧系数; xij和xik分别为廊坊市白天 (j) 和夜间 (k) 颗粒物中化学组分i的平均浓度; p为参与计算的化学成分个数.有研究指出 (姬亚芹, 2006), 分歧系数在0.2以下化学组分比较相似, 差异较小, 因此，本研究将分歧系数0.2作为检验分界点.通过计算, 采样期间廊坊市昼夜PM2.5和PM10的化学组分分歧系数分别为0.29、0.21, 均大于0.2, 说明廊坊市秋季昼夜颗粒物化学组分有一定差异.

采样期间廊坊市PM2.5和PM10中各组分昼夜变化如图 2所示.其中, PM2.5中OC含量昼夜差异较小, PM10中OC含量白天明显高于夜间, PM2.5和PM10中EC含量昼夜差异较小, 而PM2.5和PM10中OC和EC浓度水平明显低于夜间, 说明夜间EC排放量增加.本研究与北京城区 (安欣欣等, 2016) 和西安 (刘丽等, 2012; 李建军等, 2009) 的结果一致.从OC/EC比值来看, 昼夜PM2.5和PM10中OC/EC比值分别为3.3、2.9和3.8、3.2, 表明PM2.5和PM10中OC/EC比值白天高于夜间, 夜间OC/EC比值变小主要是由于EC浓度增大造成的, 说明廊坊夜间可能大型货车数量增多, 同时夜间轻型客车减少, 大型货车占比也随之增大.

图 2 采样期间廊坊市颗粒物 (PM) 中各组分含量 (a) 和浓度 (b) Fig. 2 Contents (a) and concentrations (b) of particulate matter compositions in Langfang during sampling period

PM2.5和PM10中无机元素含量总体变化趋势基本是白天高于夜间, 而其浓度基本变化趋势是白天低于夜间.其中, 夜间PM2.5中Fe、Cu、Ba、Zn、Cr、Pb浓度增幅相对较大.

昼夜PM2.5和PM10中10种水溶性离子浓度变化趋势均是白天低于夜间, 与北京 (安欣欣等, 2016) 的结果一致.而昼夜PM2.5和PM10中离子含量变化趋势略有不同, 其中, PM2.5和PM10中F-、SO42-、Na+、K+、Mg2+和Ca2+含量变化趋势是白天高于夜间, NO3-和Cl-变化趋势是白天低于夜间, NO2-含量昼夜差异较小; PM2.5中NH4+含量是白天高于夜间, 而在PM10中白天略低于夜间.有研究表明 (郭照冰等, 2011; 薛国强等, 2014; 杨懂艳等, 2015), Cl-主要来自燃煤和工业源, 因此，采样期间廊坊市夜间可能存在工业源排放.这表明夜间NO3-和Cl-浓度和含量均高于白天有一部分原因是移动源和工业源排放导致的.

3.4 颗粒物组分夜间变化特征

本研究采样时将夜间分为上半夜和下半夜, 对夜间颗粒物组分变化特征进行了讨论.通过分歧系数计算, PM2.5和PM10夜间分歧系数分别为0.24、0.23, 说明廊坊市秋季颗粒物夜间组分也存在一定差异.由图 1可知, 下半夜颗粒物 (PM) 浓度增幅较大.图 3是PM中各组分含量和浓度的下半夜/上半夜比值, 由图可知PM2.5和PM10中OC含量上半夜较高 (17.5%), 而下半夜OC含量相对较低 (9.8%), 而OC浓度夜间差异较小.而PM2.5和PM10中EC含量变化差异相对较小, 但下半夜PM2.5和PM10中EC明显增大, 分别是上半夜EC浓度的1.6倍和1.5倍.

图 3 PM中各组分下半夜/上半夜比值 Fig. 3 Ratio of compositions in particulate matter before and after midnight

根据采样期间廊坊及周边城市 (北京和天津) CO的24 h实时浓度变化 (图 4), 可知这3个城市CO的24 h实时浓度变化趋势基本一致, 且0:00—8:00时段CO浓度明显高于其他时段, 说明采样期间廊坊下半夜CO浓度均高于白天和上半夜.这说明下半夜碳排放源发生了明显变化, 可能存在CO夜间人为排放源.同时, EC排放量增多.根据实地考察发现廊坊市环保局附近道路夜间过往的大型货车较多, 这可能是由于廊坊周边城市北京和天津等城市白天对大型货车进行限行, 导致廊坊市区晚上大车通行量增大, 从而导致晚上颗粒物中EC明显增大.

图 4 采样期间廊坊及周边城市自动监测CO浓度小时变化 Fig. 4 Diurnal variation of CO concentration in Langfang and surrounding cities during the sampling period

PM2.5和PM10中Ca、Mg、Si、Ba和Ti含量上半夜明显高于下半夜, 而其浓度较接近.而Cu、Zn、Cr、Pb等浓度上半夜明显低于下半夜, 而其对应含量差异较小, 说明下半夜Cu、Zn、Cr、Pb浓度明显增大.有文献表明 (洪也等, 2010; 仇帅等, 2015; 杨卫芬等, 2010; 张晓茹等, 2016; 郑子龙等, 2014), Cu、Zn、Cr、Pb是工业源的标识元素, 因此，廊坊市夜间可能存在工业源排放现象.

夜间PM2.5和PM10中F-、SO42-、Mg2+和Ca2+含量变化趋势为上半夜高于下半夜, NO3-和Cl-变化趋势是上半夜低于下半夜, 而其他离子则在PM2.5中为上半夜高于下半夜, 而在PM10中为上半夜低于下半夜.其中, PM2.5和PM10中Cl-含量和浓度在夜间变化最大, 下半夜PM2.5和PM10中Cl-含量分别是上半夜的2.4、2.7倍, 下半夜PM2.5和PM10中Cl-浓度分别是上半夜的5.1、4.4倍, 与西安夏季PM10中Cl-浓度明显上升研究结果一致 (刘丽等, 2012).这说明下半夜含Cl-浓度上升, 可能存在工业源排放.

研究表明, SO42-/NO3-比值可定性判断固定源和移动源排放对颗粒物的相对贡献大小关系 (Wang et al., 2006; 周敏等, 2013).采样期间廊坊市PM2.5和PM10中SO42-/NO3-比值分别为呈现白天高于夜间的趋势 (表 3), 说明白天固定源对颗粒物贡献较大, 晚上移动源对颗粒物贡献较大.根据廊坊及周边城市 (北京和天津) 自动监测数据在采样期间的小时浓度及SO2/NO2比值变化 (图 5) 可知, 该3城市SO2/NO2比值总体变化基本一致, 在14:00达到峰值, 白天SO2/NO2比值明显高于夜间, 与空气颗粒物中的SO42-/NO3-比值变化特征一致.但采样期间廊坊市SO2小时浓度差异很小, 而NO2小时浓度变化差异很大, 从19:00开始明显升高, 夜间一直维持较高水平, 说明SO42-/NO3-比值降低可能主要是由NO2转化的硝酸盐浓度上升造成的, 这可能是由于夜间大型车辆增多, 增加了NOx的排放, 从而增加了颗粒物中的硝酸盐含量.

表 3 廊坊市不同时段PM2.5和PM10中SO42-/ NO3-比值 Table 3 Diurnal variation of SO42-/ NO3- ratio in PM2.5 and PM10 in Langfang

图 5 采样期间廊坊及周边城市自动监测SO2和NO2浓度小时变化 (a) 和SO2/NO2比值小时变化 (b) Fig. 5 Diurnal variation of SO2 and NO2 concentrations (a) and SO2/NO2 ratio (b) in Langfang and surrounding cities during the sampling period
4 结论 (Conclusions)

1) 采样期间廊坊市夜间PM2.5和PM10的浓度高于白天, 且下半夜颗粒物浓度明显高于白天和上半夜, 下半夜PM2.5/PM10比值最大, 为0.62.

2) PM2.5和PM10主要由OC、EC、Ca、Al、Fe、Si、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+和Ca2+组成.其中, OC、EC、Ba、Cr、NO3-、SO42-和NH4+等主要富集在PM2.5中, Ca、Al、Si、Mg2+和Ca2+主要富集在PM10中.

3) 廊坊市PM中OC/EC比值白天高于夜间, 且下半夜EC浓度增幅较大, 这可能由夜间大车引起的.无机元素组分含量基本变化是白天高于夜间, 浓度是白天低于夜间, 且Cu、Zn、Cr、Pb浓度在下半夜明显增大, 这可能是由于夜间工业源排放引起的.水溶性离子中夜间Cl-、NO3-和NH4+离子浓度高于白天, 且下半夜Cl-离子增幅最大, SO42-/NO3-比值呈现夜间低于白天, 且同时期廊坊自动监测的夜间SO2/NO2比值下降, 这可能是由于夜间移动源和工业排放引起的.综上所述, 廊坊市昼夜PM浓度及其组分昼夜差异较大, 夜间可能存在移动源和工业源排放, 且下半夜移动源与工业源对PM贡献相对上半夜要大.

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