2017, Vol. 37
[PDF全文]
2. 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室, 广州 510275
2. Key Laboratory for Pollution Controlling and Repairing Technology of Guangdong Province, Guangzhou 510275
自20世纪60年代以来，我国东南沿海地区水产养殖业迅速发展，抗生素作为预防和治疗细菌感染性疾病的药物在养殖过程中大量使用(Leempoel et al., 2013;梁惜梅等, 2013).氟喹诺酮(Fluoroquinolones, FQs)是一类人工合成的广谱抗菌药物，对水产品致病菌具有良好的抑杀效果，是水产养殖塘中最常用的抗生素之一(Truy et al., 2012).由于生物代谢率低(<25%)，超过70%的FQs直接通过水产饲料或生物排泄物进入养殖塘(张劲强等, 2007)，在泰国、越南、中国沿海典型水产养殖区水体及沉积物中均有FQs检出，残留水平为μg·kg-1~mg·kg-1，种类包括环丙沙星(Ciprofloxacin, CIP)、诺氟沙星(Norfloxacin, NOR)、恩诺沙星(Enrofloxacin, ENR)等(Thuy et al., 2011;Takasu et al., 2011;Xu et al., 2013;Yan et al., 2013; Li et al., 2016).进入环境的FQs往往能残留数月(Tuan et al., 2005)，可能通过生物富集产生毒性放大效应，对生态系统产生潜在的威胁(Xander et al., 2014).
红树林湿地是沿海水产养殖塘与海洋环境之间的一道天然屏障，养殖塘中大量残留的抗生素随着海水交换直接排进红树林，成为滨海红树林及近岸海洋生态环境中抗生素的重要来源(周如琼等, 2010;苏守明, 2012).红树林湿地能通过“土壤-植物体”对环境中污染物有良好的“净化效果”(林鹏, 1989;王萍等, 2010).作为环境中的新兴微污染物，FQs的研究目前刚刚启步(Thuy et al., 2013;孟磊等，2015)，在原位自然条件下，有关红树林湿地中FQs的归趋即迁移特征国内外均少见报道.
本研究在广东省湛江市高桥国家级红树林自然保护区展开，对其中两种优势红树植物-红海榄(Rhizophora stylosa)、白骨壤(Avicennia marina)群落中根际沉积物及植物器官(根、枝、叶)中环丙沙星(CIP)的残留进行定量分析，获得CIP在根际沉积物及红树植物中的残留特点，并重点分析其在沉积物和植物体间的迁移特征.此外，有研究表明，植物含脂率(LR)能影响植物对脂溶性有机物的吸收(Wild et al., 1992; Fismes et al., 2002)，因此，本文也进行红树植物根系CIP含量与LR的相关性分析，探讨植物生物化学特性对CIP吸收的影响.这对红树植物对有机污染物(包括抗生素)的迁移和吸收净化作用研究具有重要意义，可为沿海红树林的污染修复、降低生态环境污染风险等方面的实践提供科学参考.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域概况高桥红树林区是广东湛江红树林国家自然保护区重点核心区，地处广东、广西交界的北部湾英罗港东北角，地理坐标为109°10′9″~109°56′10″E、21°9′19″~21°34′15″N.红树林面积达1361.6 hm2，是目前我国大陆连片面积最大的红树林保护区.其中，在德耀片区周边陆地区域分布着大面积虾塘，堤围外侧红树林以红海榄群落占优，紧邻虾塘排水口；沿潮沟向外延伸则为白骨壤群落，距离虾塘排水口较远.
于2014年12月在红海榄群落、白骨壤群落布点采样，每种群落内设7个采样点，样点编号分别为R1~R7、A1~A7，采集其根际沉积物及植物根、枝、叶样品.采样点经GPS定位，其分布状况如图 1所示.
 |
| 图 1 高桥红树林区采样点分布(R1~R7代表红海榄；A1~A7代表白骨壤) Fig. 1 Sampling sites in Gaoqiao mangrove areas(R1~R7 represent Rhizophora stylosa, A1~A7 represent Avicennia marina) |
在每个采样点，挖出根系，刮去附着在根的大量沉积物后，保留根表面0~5 mm的沉积物，抖落作为根际沉积物，共采集500 g.同时采集根500~1000 g，最终选用离根尖0~10 cm根段进行测定.枝、叶样品分别在取根的植株上，选用距离地面1.5~1.8 m的细枝和未浸渍潮水、发育完整、无虫害的顶芽以下第3节叶片作为样品(何秀婷, 2009;周如琼等, 2010;王珍珍等, 2011).样品采集后均遮光处理和低温保存，于24 h内带回实验室处理分析.
2.3 沉积样及植物样中CIP含量测定 2.3.1 试剂及仪器CIP标准物采用德国Dr. Ehrenstorfer生产的色谱纯.采用甲醇制取100 μg·mL-1的CIP标准储备液，在-20 ℃避光保存.乙腈、正己烷、甲醇、甲酸、三乙胺和磷酸均为色谱纯，盐酸、无水硫酸钠、柠檬酸、乙二胺四乙酸二钠、磷酸氢二钠均为分析纯.仪器主要有高效液相色谱仪(HPLC) (1260 荧光检测器)、氮吹仪(N-EVAPTM-112) 、固相萃取仪(12位)、高速冷冻离心机(3K30) 、漩涡混匀仪(XW-80A).
2.3.2 样品前处理沉积样用真空冷冻干燥机冷冻干燥48 h，粉碎，过100目筛，称取1.0 g于离心管中，加入5 mL Na2EDTA-Mcllvaine缓冲液(pH=4.0) 和5 mL 酸化乙腈，漩涡混匀仪提取30 s，超声波清洗器振荡10 min，高速冷冻离心机(4 ℃，4500 r·min-1)离心15 min取上清液，重复操作3次.上清液用0.45 μm玻璃纤维滤膜过滤，高纯水稀释至400 mL，移至SAX-HLB串联柱进行固相萃取.洗脱液用氮吹仪吹干，流动相溶解，精确定容至1.0 mL，0.22 μm针头式过滤器过滤后待测.
植物样(根、枝、叶)均分别用真空冷冻干燥机干燥72 h，粉碎，过60目筛，称取1.0 g于离心管中加入5 mL Na2EDTA-Mcllvaine缓冲液(pH=4.0) 和5 mL 酸化乙腈，漩涡混匀仪提取30 s，超声波清洗器振荡10 min，高速冷冻离心机(4 ℃，6000 r·min-1)离心15 min取上清液，重复操作3次.上清液用0.45 μm玻璃纤维滤膜过滤，高纯水稀释至400 mL，移至HLB柱进行固相萃取.洗脱液用氮吹仪吹干，流动相溶解，精确定容至1.0 mL，0.22 μm针头式过滤器过滤后待测(Xu et al., 2007;吴小莲等, 2013).
2.3.3 质量控制采用外标法进行目标物回收率测定.对空白沉积物样、空白植物样分别添加外标物，设两个加标水平，分别为50、100 ng·kg-1CIP标准液，每个水平有5个平行样，每个样品重复测定3次.沉积物样、植物样中CIP回收率、相对标准偏差(RSD)见表 1.方法的准确度与精密度满足试剂样品的分析要求.
| 表 1 沉积物样和植物样中CIP回收率(n=5) 、相对标准偏差 Table 1 Recovery ratio(n=5) , relative standard deviations(RSD) of CIP in sediment samples and plant samples |
 |
标准曲线测定：吸取10、20、50、100、200、500、1000ng· mL-1的标准工作溶液各1.0mL，利用HPLC进行定量分析.色谱柱为Agilent TC-C18(250 mm×4.6 mm)柱，柱温 30 ℃，流动相为磷酸-三乙胺缓冲液/乙腈(体积比为82∶18) ，流速 1.0 mL· min-1，进样量 10 μL；荧光检测激发波长280 nm，发射波长452 nm.以标准工作液浓度为横坐标(x)，色谱峰面积为纵坐标(y)，绘制标准曲线为y=0.096x-4.184，可决系数为0.994.利用逐渐稀释法对低浓度标准溶液进行稀释，将目标化合物3倍信噪比(Signal Noise Ratio, S/N)作为方法检测限，确定CIP检测限为7.0 μg·kg-1.
2.4 根系含脂率测定根系脂肪提取(Li et al., 2005)：用电子天平称取冷冻干燥后过60目筛(0.250 mm)根系样品2.000 g，注入无水乙醚，使乙醚不断地回流提取10~12 h直至抽提完全.取下脂肪接收瓶，回收乙醚，待接收瓶内乙醚剩1~2 mL时，在水浴上蒸干，105 ℃干燥2 h，冷却称重，并重复操作至恒重.含脂率(LR)计算公式如下：
|
(1) |
式中，m1为冻干根系样品质量(g)，m2为接收瓶质量(g)，m3为接收瓶和脂肪质量(g).
2.5 生物富集因子与生物转移因子计算生物富集因子(Bioconcentration Factors, BCF)可衡量污染物向植物体内转移的能力(Thuy et al., 2013).本文采用根富集因子(RCF)、枝富集因子(TCF)、叶富集因子(LCF)分别表示根际沉积物中CIP向红树植物器官根、枝、叶中转移的能力，计算公式如下：
|
(2) |
|
(3) |
|
(4) |
式中，Cr、Ct、Cl分别为红树根、枝、叶中CIP含量(μg·kg-1)，Cs为红树根际沉积物中CIP含量(μg·kg-1).
转移因子(TF)可衡量根系中CIP向地上部(枝、叶)的转移能力，计算公式如下(刘领, 2011)：
|
(5) |
式中，Cu=Ct+Cl，为地上器官(枝、叶)中的CIP含量(μg·kg-1)，Cr是根系中CIP含量(μg·kg-1).
2.6 数据分析使用Excel2007、SPSS19.0、ArcGIS10.2对数据进行分析及图表绘制.采用Sapiro-Wilk法对数据进行正态性检验，数据服从正态分布.两种红树植物体内及根际沉积物CIP含量差异、根系LR含量差异采用T检验来分析，红树植物不同器官中CIP含量差异采用单因子方差分析法分析(one-way ANOVA).LR与根系CIP含量用Pearson相关分析法进行相关分析.显著性水平设置为p=0.05.
3 结果及讨论(Results and discussion) 3.1 CIP在根际沉积物中的残留对红海榄、白骨壤根际沉积物样的CIP色谱图进行定量分析，根际沉积物中CIP残留量如图 2所示，其中，采样点位参见图 1.CIP在红海榄、白骨壤根际沉积物中检出率均为100%，检出含量分别为(69.0±5.9) 、(63.0±6.2) μg·kg-1，无显著性差异(t=1.851, p=0.089>0.05) .本研究结果远高于国内外大多数河湖和河口湿地沉积物中CIP残留量，如瑞士格里芬湖沉积物中CIP为2.52 μg·kg-1(Golet et al., 2002)，海河沉积物中CIP为16.0 μg·kg-1，黄河、辽河沉积物中未检出CIP(Zhou et al., 2011)，大亚湾大鹏岛沉积物CIP为0.76~2.42 μg·kg-1(He et al., 2012)，珠江口沉积物中CIP为1.79 μg·kg-1(梁惜梅等, 2013).
 |
| 图 2 两种红树植物根际沉积物中CIP残留量 (图中虚线表示7个样点根际沉积物中CIP残留均值) Fig. 2 CIP residues in rhizosphere of two mangrove sediments (the dotted line represents the mean CIP residues of 7 sampling sites) |
人为外源输入是抗生素进入红树林的唯一途径，红树林湿地中高量的CIP残留与养殖业投放大量CIP抗生素有关.此外，CIP的水-土分配系数(Kd)为7000 L·kg-1 (Xu et al., 2009)，也说明其易吸附在沉积物中.红海榄群落更靠近养殖塘排水口，因此，其根际沉积物中CIP残留量会略高于距离排水口稍远的白骨壤群落根际沉积物中的残留水平.但由于潮汐的往复冲刷作用，会使CIP残留量在红树林区内产生较充分的再分配和稀释作用，因此，在主潮沟两侧的红海榄、白骨壤植株根际沉积物中未显示出含量差异.
3.2 CIP在红树植物器官中的分布对红海榄、白骨壤根枝叶样品的CIP色谱图进行定量分析，含量分布如图 3所示.两种红树植物体内CIP含量有显著差异(t=10.339, p=0.014<0.05) ，表现为白骨壤((1306.3±234.8) μg·kg-1)>红海榄((366.6±52.0) μg·kg-1)，均高于对应沉积物中含量，说明两种红树植物对CIP均有吸收，白骨壤吸收能力更强.红海榄中CIP在根、枝、叶中均有分布，根((161.6±50.1) μg·kg-1)、枝((142.5 ±10.8) μg·kg-1)中含量均显著高于叶((72.8±6.3) μg·kg-1)(F=17.015, p<0.001) ，而根、枝中含量无显著差异.白骨壤中CIP主要分布在根、枝，枝((1001.6 ±273.2) μg·kg-1)>根((304.7±55.4) μg·kg-1)，差异显著(t=6.614, p=0.00<0.05) ，叶中无CIP检出.两种红树植物地上部CIP含量均高于根部，且叶中CIP含量均低于枝、根中.
 |
| 图 3 两种红树植物器官中CIP含量分布 Fig. 3 CIP contents in the organs of two mangrove plants |
目前，植物吸收和传输有机污染物的机制未有定论(刘亚云等, 2009).有研究者认为，植物根系吸收和传输抗生素与辛醇-水分配系数(Kow)有一定关系，logKow<1(较强亲水作用)的抗生素不易被根表皮吸附或主动通过植物细胞膜，logKow>4(强亲脂作用)的抗生素易被植物根表皮强烈吸收而难以传输至植物体内，logKow在1~4之间的抗生素则易被植物摄取吸收进而在体内运输(Dettenmaier et al., 2009;Boonsaner et al., 2010; Herklotz et al., 2010).CIP的logKow为2.50(Thuy et al., 2011)，说明CIP易被植物根部从根际沉积物中吸收进入植物体，因此，两种红树植物根部的CIP含量均高于对应根际沉积物中的CIP含量.两种红树植物对CIP的吸收能力表现为白骨壤>红海榄，分析原因一方面可能与两种红树植物不同的代谢方式有关，红海榄属于拒盐植物，通过根部韧皮部的阻隔，减少盐分向枝叶部分的疏导和转运；白骨壤则是泌盐植物，高浓度的海水向枝叶运输后，盐分通过叶片的盐腺分泌出来.有研究表明，由于拒盐植物根部韧皮部的阻隔作用，可使植物器官中金属含量低于泌盐植物(Lacerda et al., 1985;Cuzzuol et al., 2001;Sarangi et al., 2002; Bernini et al., 2006)，但两种红树植物体内CIP含量差异是否有相同的解释还有待进一步研究.另一方面，在研究区域内红海榄群落平均树龄(48年生)约是白骨壤群落的(23年生)2倍(缪绅裕等, 1998)，红海榄根系表皮木栓化程度相对高，也可能导致根部对CIP的吸收能力较弱.
抗生素通过植物根部进入植物体后，可随植物蒸腾流沿维管束向地上部传输(Kumar et al., 2005;Grote et al., 2007;Dettenmaier et al., 2008).Liu等(2013) 在水培实验中发现，芦苇(Phragmites australis)根部CIP通过蒸腾作用向茎叶中转移.本研究区域地处亚热带，红树植物需要通过蒸发大量的水分来维持机体平衡，因此，蒸腾作用可能是两种红树植物根部CIP向地上部传输的主要动力之一.红海榄根、枝中CIP含量无显著差异，而白骨壤枝中CIP含量是根中的3倍，即白骨壤对CIP的吸收和传输更加快速.这可能是由于除了蒸腾作用外，植物自身的一些生理特性也会影响CIP在体内的运输(孟磊等, 2015)，具体机制则有待进一步研究.红海榄叶片中的CIP含量显著低于根、枝，白骨壤叶片中未能检出CIP，可能有以下几点原因：一方面植物地上部CIP主要来源于植物根部吸收，通过根、茎、枝传输后，到达叶片中的CIP含量减少，实验室培养的卤蕨(Acrostichum aureum)、正红树(Rhizophora apiculata)植株叶片中的FQs含量同样低于根、茎中(Thuy et al., 2013)；另一方面，FQs具有易光降解的性质(Babic′ et al;2013) ，白骨壤群落林间距大，叶片接受的光照充足，可能使叶中CIP发生光降解作用，导致白骨壤叶片中无CIP检出.红海榄林相对茂密且树林较高，采样中摘取的均为林冠下层叶片，叶片中较少发生CIP光降解作用，故而在红海榄叶片中有少量CIP富集.此外，Kraus等(1986) 发现，泌盐植物可以通过盐腺将体内的汞排进环境，故而白骨壤叶肉的泌盐细胞可能也对白骨壤叶片中CIP的含量产生重要影响.CIP从根部吸收后沿着维管束向上传输到达茎、枝、叶，是通过木质部的导管还是通过韧皮部的筛管，有待后续深入探讨.
3.3 CIP在根际沉积物-红树植物体系中迁移特征根据公式(2) ~(5) 计算CIP在红海榄、白骨壤器官中的RCF、TCF、LCF及TF，结果见表 2.从表中可见，红海榄器官中RCF>TCF>1>LCF，说明根、枝是红海榄富集CIP的主要部位；白骨壤器官中TCF>RCF>1>LCF，TCF约是RCF的3倍，说明枝是白骨壤富集CIP的主要部位.TF白骨壤>TF红海榄>1，两种红树植物根部CIP均向地上部(主要是枝)大量转移.室内培养的植物中CIP富集水平均低于本研究结果，实验室培养卤蕨、正红树7 d，植物器官中LCF< TCF< RCF<1，CIP主要在植物根部富集(Thuy et al., 2013)，小白菜(Brassica rapachinensis)、大麦(Hordeum vulgare)、胡萝卜(Daucus carota)体内BCF分别为0.22、0.26、0.06(Eggen et al., 2011;段晓洁, 2012).在原位自然状况下，红树植物与环境中CIP接触时间长，且环境中CIP残留量在红树植物可耐受范围以内，对植物器官生长无较大毒性作用，这可能是两种红树植物中CIP富集水平高于实验室水平，并由植物根部向地上部大量转移的重要原因.此外，植物种类、生理习性及环境因素也会影响植物中CIP的富集(孔维栋等, 2007; Lillenberg et al., 2010)，在以后的研究中可尝试对红海榄和白骨壤进行水培实验，以探讨影响植物吸收富集CIP的因素.
| 表 2 两种红树植物器官中CIP的富集因子(BCF)及转移因子(TF) Table 2 The bio-concentration factors(RCF、SCF、LCF) and transfer factors(TF) of CIP in organs of two mangrove plants |
|
BCF常用于植物净化污染能力评价研究，BCF值越大，表明植物对污染物净化能力越强(刘亚云等, 2009).Thuy等(2013) 发现，水培实验中卤蕨和正红树对CIP的富集能显著降低培养液中CIP浓度.本研究中，BCF白骨壤> BCF红海榄>1，两种红树植物均能大量富集环境中的CIP，表明红海榄、白骨壤对环境中CIP均有良好的净化效果，且白骨壤对CIP的净化作用更强.此外，TF白骨壤>TF红海榄>1，两种红树植物根部CIP均可向地上部(主要是枝中)大量转移，且白骨壤对CIP的转移能力更强，由于枝条不容易被底栖生物利用，也很少通过自然凋落途径进入环境中，植物中CIP向枝中转移，一定程度上避免了CIP通过食物链途径蓄积或通过自然凋落对环境造成二次污染(林鹏等, 1989).
3.4 根系CIP含量与含脂率的相关性两种红树植物根系含脂率(LR)如图 4所示.红海榄根系LR为1.00%~6.35%，白骨壤中根系LR为2.71%~5.99%，两种植物根系的LR值无显著差异(t=1.262, p=0.231>0.05) .利用Pearson法分别对红海榄、白骨壤根系CIP含量与LR进行相关性分析，相关系数分别为-0.403、-0.041，均无显著相关性(p>0.05) .
 |
| 图 4 两种红树植物根系含脂率 Fig. 4 The lipid ratio(LR)of two mangrove roots |
有研究证明，LR对植物吸收有机物有直接影响.例如，LR对水生植物中多环芳烃(PAHs)含量有显著影响(员晓燕等, 2013)；水稻根系中LR高的侧根PAHs含量要显著高于LR低的节根(焦杏春等, 2006)；3种挺水植物-荷花(Nelumbo nucifera)、蒲草(Typhaangustifolia)和芦苇(Phragmites australis)组织中PAHs的含量与植物组织中LR具有显著正相关性(秦宁等, 2010).但本研究结果显示，根系CIP含量与LR并无显著相关性，说明LR可能会对红树植物吸收CIP产生影响，但并不是关键性因素.这可能是由于CIP的logKow为2.50，并非强亲脂性物质，因此，LR对CIP未有显著影响.此外，红树根际微环境是为复杂的生境系统，影响植物吸收CIP的各种理化、酶学及生物因素等有待后续深入研究.
4 结论(Conclusions)1) 高桥红树林中红海榄、白骨壤根际沉积物中均能检测出环丙沙星(CIP)残留，含量分别为(69.0±5.9) 、(63.0±6.2) μg·kg-1，差异不显著 (p>0.05) .本研究结果均高于国内外大多数湿地沉积物中CIP残留水平.
2) 红海榄器官中CIP分布表现为根((161.6±50.1) μg·kg-1)>枝((142.5±10.8) μg·kg-1)>叶((72.8±6.3) μg·kg-1);白骨壤器官中CIP表现为枝((1001.6±273.2) μg·kg-1)>根((304.7±55.4) μg·kg-1)，叶中无CIP检出.两种红树植物体内CIP含量表现为白骨壤((1306.3±234.8) μg·kg-1)>红海榄((366.6±52.0) μg·kg-1).
3) 红海榄中根、枝、叶富集因子RCF、TCF、LCF分别为2.3±0.7、2.1±0.2、0.9±0.4，转移因子TF为1.4±0.5；白骨壤中RCF、TCF分别为4.9±1.0、16.0±4.5，叶中无富集，TF为3.5±1.7.两种红树植物均可大量富集CIP，且地上部的富集量要高于根部，说明红海榄、白骨壤对环境中CIP均有较强的迁移净化作用.
4) 红树植物根系中CIP含量与根系含脂率(LR)无显著相关性，说明LR不是影响根系中吸收或累积CIP的关键影响因子.
致谢：(Acknowledgements): 感谢中山大学环境科学与工程学院方晶云副教授、吕慧副教授在分析测试过程中的建议和指导；感谢Dr. Changchang Liu (USA,Ph.D. Chemical Engineering, Yale University)对本文的建议和指导.| [${referVo.labelOrder}] | Babić S, Periša M, Škorić I. 2013. Photolytic degradation of norfloxacin,enrofloxacin and ciprofloxacin in various aqueous media[J]. Chemosphere, 91(11) : 1635–1642. DOI:10.1016/j.chemosphere.2012.12.072 |
| [${referVo.labelOrder}] | Bernini E, Silva M A B, Carmo T M S, et al. 2006. Composiçãoquímica do sedimento e de folhas das espécies do manguezal do estuário do Rio São Mateus,Espírito Santo,Brasil[J]. Brazilian Journal of Botany, 29(4) : 689–699. DOI:10.1590/S0100-84042006000400018 |
| [${referVo.labelOrder}] | Boonsaner M, Hawker D W. 2010. Accumulation of oxytetracycline and norfloxacin from saline soil by soybeans[J]. Science of the Total Environment, 408(7) : 1731–1737. DOI:10.1016/j.scitotenv.2009.12.032 |
| [${referVo.labelOrder}] | Cuzzuol G R F, Campos A. 2001. Aspectos nutricionais navegetação de manguezal do estuário do Rio Mucuri,Bahia,Brasil[J]. Review[J].Brasil.Brazilian Journal of Botany, 24(2) : 227–234. DOI:10.1590/S0100-84042001000200013 |
| [${referVo.labelOrder}] | Dettenmaier E M, Doucette W J, Bugbee B. 2009. Chemical hydrophobicity and uptake by plant roots[J]. Environmental Science & Technology, 43(2) : 324–329. |
| [${referVo.labelOrder}] | 段晓洁.2012.喹诺酮类抗生素在蔬菜体内迁移和积累的研究[D].合肥:安徽农业大学 http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10364-1013163005.htm |
| [${referVo.labelOrder}] | Eggen T, Asp T N, Grave K, et al. 2011. Uptake and translocation of metformin,ciprofloxacin and narasinin forage-and crop plants[J]. Chemosphere, 85(1) : 26–33. DOI:10.1016/j.chemosphere.2011.06.041 |
| [${referVo.labelOrder}] | Fismes J, Perrin G C, Empereur B P, et al. 2002. Soil-to-root transfer and translocation of polycyclic aromatic hydrocarbons by vegetables grown on industrial contaminated soils[J]. Journal of Environmental Quality, 31(5) : 1649–1656. DOI:10.2134/jeq2002.1649 |
| [${referVo.labelOrder}] | Grote M, Schwake A C, Michel R, et al. 2007. Incorporation of veterinary antibiotics into crops from manuredsoil[J]. Federal Research Centre of Agriculture, 1(1) : 25–32. |
| [${referVo.labelOrder}] | Golet Eva M, Strehler A, Alder A, et al. 2002. Determination of fluoroquinolone antibacterial agents in sewage sludge and sludge-treated soil using accelerated solvent extraction followed by solid-phase extraction[J]. Analytical Chemistry, 74(21) : 5455–5462. DOI:10.1021/ac025762m |
| [${referVo.labelOrder}] | Herklotz P A, Gurung P, Vanden H B, et al. 2010. Uptake of human pharmaceuticals by plants grown under hydroponic conditions[J]. Chemosphere, 78(11) : 1416–1421. DOI:10.1016/j.chemosphere.2009.12.048 |
| [${referVo.labelOrder}] | 何秀婷.2009.广东沿海典型养殖区喹诺酮类药物的监测分析及其生物标记物研究[D].广州:暨南大学 http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10559-2009108347.htm |
| [${referVo.labelOrder}] | He X T, Wang Z H, Nie X P, et al. 2012. Residues of fluoroquinolones in marine aquaculture environment of the Pearl River Delta,South China[J]. Environmental Geochemistry and Health, 34(3) : 323–335. DOI:10.1007/s10653-011-9420-4 |
| [${referVo.labelOrder}] | 焦杏春, 陈素华, 沈伟然, 等. 2006. 水稻根系对多环芳烃的吸着与吸收[J]. 环境科学, 2006, 27(4) : 760–764. |
| [${referVo.labelOrder}] | 孔维栋, 朱永官. 2007. 抗生素类兽药对植物和土壤微生物的生态毒理学效应研究进展[J]. 生态毒理学报, 2007, 2(1) : 1–9. |
| [${referVo.labelOrder}] | Kraus M L, Weis P, Crow J. 1986. The excretion of heavy metals by the salt marsh cord grass,Spartina alterniflora and Spartina's role in mercury cycling[J]. Marine Environmental Research, 20(4) : 307–316. DOI:10.1016/0141-1136(86)90056-5 |
| [${referVo.labelOrder}] | Kumar K, Gupta S C, Baidoo S, et al. 2005. Antibiotic uptake by plants from soil fertilized with animal manure[J]. Journal of Environmental Quality, 34(6) : 2082–2085. DOI:10.2134/jeq2005.0026 |
| [${referVo.labelOrder}] | Lacerda L D, Rezende C E, José D V, et al. 1985. Mineral concentrations in leaves of mangrove trees[J]. Biotropica, 17(3) : 21–27. |
| [${referVo.labelOrder}] | Leempoel K, Satyaranayana B, Bourgeois C, et al. 2013. Dynamics in mangroves assessed by high-resolution and multi-temporal satellite data:a case study in Zhanjiang Mangrove National Nature Reserve (ZMNNR),P[J]. R.China[J].Biogeosciences, 10(8) : 5681–5689. DOI:10.5194/bg-10-5681-2013 |
| [${referVo.labelOrder}] | 梁惜梅, 施震, 黄小平. 2013. 珠江口典型水产养殖区抗生素的污染特征[J]. 生态环境学报, 2013, 22(2) : 304–310. |
| [${referVo.labelOrder}] | Lillenberg M, Litvin S V, Nei L, et al. 2010. Enrofloxacin and ciprofloxacin uptake by plants from soil[J]. Agronomy Research, 8(1) : 807–814. |
| [${referVo.labelOrder}] | Li H, Sheng G Y, Chiou C T, et al. 2005. Relation of organic contaminant equilibrium sorption and kinetic uptake in plants[J]. Environmental Science & Technology, 39(13) : 4864–4870. |
| [${referVo.labelOrder}] | 林鹏, 陈荣华. 1989. 九龙江口红树林对汞的循环和净化作用[J]. 海洋学报(中文版), 1989, 11(2) : 242–247. |
| [${referVo.labelOrder}] | 刘领.2011.种间根际相互作用下植物对土壤重金属污染的响应特征及其机理研究[D].杭州:浙江大学 http://d.wanfangdata.com.cn/Thesis/Y2069540 |
| [${referVo.labelOrder}] | Liu L, Liu Y H, Liu C X, et al. 2013. Potential effect and accumulation of veterinary antibiotics in Phragmites australis under hydroponic conditions[J]. Ecological Engineering, 53(12) : 138–143. |
| [${referVo.labelOrder}] | 刘亚云, 孙红斌, 陈桂珠, 等. 2009. 红树植物秋茄对PCBs污染沉积物的修复[J]. 生态学报, 2009, 29(11) : 6002–6009. |
| [${referVo.labelOrder}] | Li Y, Qin L, Kai Z, et al. 2016. Occurrence and distribution of the environmental pollutant antibiotics in Gaoqiao mangrove area,China[J]. Chemosphere, 147(3) : 25–35. |
| [${referVo.labelOrder}] | 孟磊, 杨兵, 薛南冬. 2015. 氟喹诺酮类抗生素环境行为及其生态毒理研究进展[J]. 生态毒理学报, 2015, 10(2) : 76–88. |
| [${referVo.labelOrder}] | 秦宁, 朱樱, 吴文婧, 等. 2010. 多环芳烃在小白洋淀挺水植物中的分布、组成及其影响因素[J]. 湖泊科学, 2010, 22(1) : 49–56. |
| [${referVo.labelOrder}] | 缪绅裕, 陈桂珠, 陈正桃, 等. 1998. 广东湛江保护区红树林种群的生物量及其分布格局[J]. 广西植物, 1998, 18(1) : 19–23. |
| [${referVo.labelOrder}] | Sarangi, R K, Kathiresan K, Subramanian A N. 2002. Metal concentrations in five mangrove species of the Bhitarkanika,Orissa,east coast of India[J]. Indian Journal of Marine Sciences, 31(3) : 251–253. |
| [${referVo.labelOrder}] | 苏守明. 2012. 海水高位养殖造成的环境问题分析-以北部湾海水养殖为例[J]. 技术与市场, 2012, 19(6) : 432–433. |
| [${referVo.labelOrder}] | Takasu H, Suzuki S, Reungsang A, et al. 2011. Fluoroquinolone (FQ) contamination does not correlate with occurrence of FQ-resistant bacteria in aquatic environments of Vietnam and Thailand[J]. Microbes and Environments, 26(2) : 135–143. DOI:10.1264/jsme2.ME10204 |
| [${referVo.labelOrder}] | Thuy H T T, Nga L P, Loan T C. 2011. Antibiotic contaminants in coastal wetlands from Vietnamese shrimp farming[J]. Environmental Science and Pollution Research, 18(6) : 835–841. DOI:10.1007/s11356-011-0475-7 |
| [${referVo.labelOrder}] | Thuy H T, Tu L T C, Le N P, et al. 2012. Fate of fluoroquinolone antibiotics in Vietnamese coastal wetland ecosystem[J]. Wetlands Ecology and Management, 20(5) : 399–408. DOI:10.1007/s11273-012-9261-7 |
| [${referVo.labelOrder}] | Thuy H T, Tu L T C, Le N P, et al. 2013. A preliminary study on the phytoremediation of antibiotic contaminated sediment[J]. International Journal of Phytoremediation, 15(1) : 65–76. DOI:10.1080/15226514.2012.670316 |
| [${referVo.labelOrder}] | Tuan L X, Munekage Y, Kato S. 2005. Antibiotic resistance in bacteria from shrimp farming in mangrove areas[J]. Science of the Total Environment, 349(1) : 95–105. |
| [${referVo.labelOrder}] | 王萍, 王学东, 张勇. 2010. 红树林生态系统多环芳烃的污染研究进展[J]. 生态环境学报, 2010, 19(2) : 466–471. |
| [${referVo.labelOrder}] | 王珍珍, 刘晓艳, 张新颖, 等. 2011. 长江口油污湿地植物根际微生态环境特征[J]. 环境科学学报, 2011, 31(5) : 1026–1032. |
| [${referVo.labelOrder}] | Wild S R, Jones K C. 1992. Polynuclear aromatic hydrocarbon uptake by carrots grown in sludge-amended soil[J]. Journal of Environmental Quality, 21(2) : 217–225. |
| [${referVo.labelOrder}] | 吴小莲, 包艳萍, 向垒, 等. 2013. 固相萃取-高效液相色谱-串联质谱法同时测定蔬菜中8种磺胺类抗生素[J]. 环境化学, 2013, 32(6) : 1038–1044. |
| [${referVo.labelOrder}] | 吴小莲, 莫测辉, 李彦文, 等. 2011. 蔬菜中喹诺酮类抗生素污染探查与风险评价:以广州市超市蔬菜为例[J]. 环境科学, 2011, 32(6) : 1703–1709. |
| [${referVo.labelOrder}] | Xander V D, JoDewulf, Herman V L, et al. 2014. Fluoroquinolone antibiotics:An emerging class of environmental micropollutants[J]. Science of the Total Environment, 500 . |
| [${referVo.labelOrder}] | Xu W H, Yan W, Li X D, et al. 2013. Antibiotics in riverine runoff of the Pearl River Delta and Pearl River Estuary,China:concentrations,mass loading and ecological risks[J]. Environmental Pollution, 182 . |
| [${referVo.labelOrder}] | Xu W H, Zhang G, Wai O W H, et al. 2009. Transport and adsorption of antibiotics by marine sediments in a dynamic environment[J]. Journal of Soils and Sediments, 9(4) : 364–73. DOI:10.1007/s11368-009-0091-z |
| [${referVo.labelOrder}] | Xu W H, Zhang G, Zou S C, et al. 2007. Determination of selected antibiotics in the Victoria Harbour and the Pearl River,South China using high-performance liquid chromatography-electrospray ionization tandem mass spectrometry[J]. Environmental Pollution, 145(3) : 672–679. DOI:10.1016/j.envpol.2006.05.038 |
| [${referVo.labelOrder}] | Yan C X, Yang Y, Zhou J L, et al. 2013. Antibiotics in the surface water of the Yangtze Estuary:Occurrence,distribution and risk assessment[J]. Environmental Pollution, 175 : 22–29. DOI:10.1016/j.envpol.2012.12.008 |
| [${referVo.labelOrder}] | 员晓燕, 杨玉义, 李庆孝, 等. 2013. 中国淡水环境中典型持久性有机污染物(POPs)的污染现状与分布特征[J]. 环境化学, 2013, 32(11) : 2072–2081. |
| [${referVo.labelOrder}] | 张劲强, 董元华. 2007. 阳离子强度和阳离子类型对诺氟沙星土壤吸附的影响[J]. 环境科学, 2007, 80(10) : 2383–2388. |
| [${referVo.labelOrder}] | Zhou L J, Ying G G, Zhao J L, et al. 2011. Trends in the occurrence of human and veterinary antibiotics in the sediments of the Yellow River,Hai River and Liao River in northern China[J]. Environmental Pollution, 159(7) : 1877–1885. DOI:10.1016/j.envpol.2011.03.034 |
| [${referVo.labelOrder}] | 周如琼, 范航清, 何斌源. 2010. 养殖排放农药和抗生素在红树林区中残留的初步研究[J]. 广西植物, 2010, 30(6) : 776–780. |