2017, Vol. 37
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2. 中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室, 北京 100085
2. State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085
城市灰尘是来源复杂的各种污染物的混合体, 与大气和水体环境污染密切相关.它由大气沉降、城市交通、路面老化、建筑、工业等各种面源所产生的颗粒物质在风力、水力及重力作用下附着、沉积于城市不同高度和不同类型下垫面上形成(Hopke et al., 1980;Fergusson et al., 1984;Liu et al., 2012).灰尘颗粒大多未被固化粘结在下垫面上, 且颗粒物粒径较小(一般直径 < 2 mm), 在外力(风力、重力、降雨等)作用下有较强的迁移性, 对污染物在不同城市环境介质中的传递与交换有重要影响, 在城市地球化学循环中起重要作用(Dong et al., 1984；De Miguel et al., 1999).在风力或者其他外力扰动下, 粒径 < 0.1 mm的颗粒物以悬浮运动为主, 粒径0.1~0.5 mm的颗粒物主要是跳跃运动, 粒径0.5~2 mm的颗粒物以滑动或滚动为主(Hagen et al., 2010；李晓丽等, 2006).Han (2007)等研究发现，北京市再悬浮的灰尘占大气颗粒物的30%~80%, 对大气中重金属元素的贡献率达到45%~94%, 是大气颗粒物及其负载污染物的主要来源.在降雨条件下, 粒径大的颗粒难被冲走, 而小粒径的颗粒却容易随径流迁移(Li et al., 2005；Zhao et al., 2014).Zhao等(2010)研究发现, 粒径 < 44 μm的颗粒占径流总悬浮颗粒的70%以上, 粒径 < 250 μm的颗粒贡献径流重金属污染的80%以上.总之, 粒径是表征灰尘颗粒物行为最主要的参数, 城市水平空间与垂直空间灰尘的分布和污染物的负载必然与粒径有密切的关联.研究灰尘颗粒物的粒径在城市水平与垂直空间上的分布特征, 将对降雨径流和大气颗粒物的污染状况有重要指示作用.
城市是人类生产和生活最集中、资源消耗强度最大的区域.城市用地紧张, 不同高度建筑的出现, 使人的日常活动空间向垂直方向扩展, 这些必然反映在不同高度梯度城市灰尘的环境行为上(杜佩轩等, 2002；方凤满等, 2011).尽管城市不同高度下垫面上灰尘的主要来源不同, 但相互之间存在一定的源-汇关系(李晓燕等, 2015；张舒婷等, 2015).道路路面灰尘颗粒主要来自汽车尾气、轮胎磨损、道路老化、大气沉降(Zhao et al., 2013；Zhao et al., 2011), 而屋顶的灰尘颗粒则主要来自于大气沉降、屋顶老化(董欣等, 2008).道路和楼顶的灰尘受到自然或人为活动的剧烈扰动, 容易再悬浮-沉降到绿化带植物、公交站牌顶、天桥等表面(Calvillo et al., 2015；杜佩轩等, 2004).灰尘的不同来源产生不同粒径和负载不同污染物的颗粒物, 导致城市灰尘及其负载污染物空间分布的不均衡, 通过对灰尘粒径及负载的污染物如重金属的研究, 能够了解不同高度下垫面上灰尘之间的关系(Amato et al., 2010；Flaounas et al., 2009).
目前国内外关于城市灰尘负载污染物的研究主要关注重金属污染, 研究多集中于单一下垫面即道路, 研究范围主要有城乡梯度(市中心-乡村)(何小艳等, 2013)、土地利用类型(商业区、居住区等)(Shen et al., 2016; 李晓燕等, 2013)、不同道路(Chen et al., 2012)、不同城市(Luo et al., 2012)等.这些都局限于平面, 而有关城市垂直空间上灰尘的分布和污染情况研究较少, 尤其是与城市人类活动紧密联系的空间(路面-楼顶)内部高度梯度上灰尘的研究相对缺乏.
鉴于此, 本研究选择北京市海淀区内道路表面、公交站台顶(以下简称站台)、天桥表面、楼顶的灰尘为研究对象, 通过对灰尘的单位面积质量、粒径组成、重金属含量及污染贡献等分析, 揭示下垫面高度梯度对城市灰尘的分布特性和重金属污染的影响, 为下一步城市面源污染的控制提供科学依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况海淀区位于北京市城区西北部, 地跨北纬39°53′~40°09′, 东经116°03′~116°23′, 属典型的温带湿润季风气候区, 年平均降水量628.9 mm, 集中于夏季的6-8月, 降水量为465.1 mm, 占全年降水的70%.海淀区总面积为426 km2, 截止2014年底, 常住人口367.8万人(夏沁芳, 2015).本研究在全区选取北四环、安立路、苏州街、双清路和小营东路5个点, 分别采集路面、站台顶、天桥、楼顶上的灰尘颗粒物.同时采集每个样点附近绿化带5~10 cm的表层土壤样品和市政道路清扫车内的尘土.各点位具体情况如表 1所示.
| 表 1 采样点的下垫面及周边环境特征 Table 1 Characteristics of the underlying surface and the surrounding environment of the sampling sites |
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城市灰尘：采用真空吸尘器(Philips FC8760)于2015年5月5-6日和8月19-20日收集道路、天桥、站台、楼顶样品.样品采集选择前期晴天累积天数均在1周以上, 且在道路清扫之前.由于站台灰尘较少, 需要全部收集, 其它下垫面收集样品质量不少于200 g, 采样面积为15~20 m2.为了研究污染源临时控制措施对于不同高度灰尘的影响, 于2015年9月3日采集双清路点位样品一次, 但由于站台、楼顶样品太少, 故只采集路面、天桥样品.
城市土壤：采集道路旁边绿化带土壤, 去掉表层的草皮、石头和杂物, 取5~10 cm深的土样, 在采样点附近网格布点多点采样, 将各点样品混合均匀, 密封保存并记录.
清扫车灰尘：在道路清扫车(吸扫式扫路车)清扫完选定的街道后在车斗内均匀布点多点采样, 并将各点取到的样品混合均匀, 密封保存并记录.
将采回的样品倒在牛皮纸上, 放置在避光、通风的室内慢慢风干.样品风干后, 先过2 mm孔径尼龙网筛, 去除树叶、石子等杂物, 剩余灰尘样品依次过1000、450、250、149、105、62、44 μm孔径的尼龙筛, 将分成的8个粒径段的灰尘分别称重, 并装到密封袋中等待化学分析.
大气降尘：利用SYC-3型降水降尘自动采样监测系统(青岛崂山电子仪器总厂有限公司)于2015年5月15日-8月15日在双清路采样点附近中国科学院生态环境研究中心1号楼楼顶(高18 m)收集大气干沉降样品, 将样品过100目尼龙筛, 去除大颗粒杂物, 剩余样品密封待测.
2.3 样品分析与质量控制样品消解采用HCl-HNO3-HF-HClO4法(Wang et al., 2012), 每3组(每组有8个粒径段样品, 共24个)样品加2个空白和2个土壤标准样品(GSS-1)进行质量控制, 消解后定容至50 mL离心管.ICP-OES (PerkinElmer OPTIMA 2000)测定Cr、Zn含量, ICP-MS (Thermo VG Elemental, PlasmaQuad Ⅲ)测定Cd、Cu、Ni、Pb含量, 每10个样品加测一次与被测样品含量接近的标准物质的含量, 以确保监测数据的真实可靠.最终土壤标准样品中重金属的回收率控制在85%~110%, 平行样品之间的相对标准偏差为5%~10%.为保证样品不受污染, 实验用具均为非金属材质, 使用前用硝酸溶液浸泡24 h, 然后分别用自来水、蒸馏水、超纯水各冲洗3次, 分析过程中所用试剂均为优级纯, 所用水均为超纯水.
2.4 数据处理灰尘中各粒径污染物负荷比的计算采用公式(1)(Sutherland et al., 2003), 灰尘重金属污染负荷的计算公式见式(2).
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(1) |
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(2) |
式中, GSFLoad为单个粒径所含污染物对全部粒径的污染物含量贡献；Ci是单个粒径污染物的含量(mg·kg-1)；GSi是单个粒径占全部粒径灰尘的质量比；m是全部粒径的个数；Q为重金属污染负荷(mg·m-2)；C为灰尘中某重金属的含量(mg·kg-1)；M为灰尘单位面积质量(kg·m-2).
采用SPSS 19.0进行方差分析和多重比较(LSD法), 作图软件采用Origin 9.0, 文中数据均以平均值±标准偏差(SD)表示.
3 结果(Results) 3.1 高度梯度对灰尘单位面积质量的影响高度梯度对城市下垫面灰尘的单位面积质量有重要影响, 如图 1所示, 路面(0 m)、站台(3 m)、天桥(5 m)和楼顶(20 m)灰尘的单位面积质量分别是(33.0±27.1)、(2.3±1.4)、(4.4±4.0)、(20.6±11.7) g·m-2, 从大到小依次为路面>楼顶>天桥>站台.对比分析结果表明：路面与站台存在极显著差异(p < 0.01), 路面与天桥存在显著差异(p < 0.05), 而路面与楼顶无显著差异.根据现场调查发现：路面灰尘来源最广、累积量最多, 包括轮胎磨损、路面老化、汽车尾气、大气沉降等；楼顶灰尘主要来自大气沉降, 清扫次数少, 累积量较多；天桥灰尘主要来自行人携带和大气沉降, 累积量较少；站台灰尘主要来自街尘悬浮后的再沉降, 且站台表面也比较光滑, 故累积量最少.
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| 图 1 下垫面高度梯度对灰尘单位面积质量的影响(不同小写字母表示差异达到显著水平(p < 0.05), 不同大写字母表示差异达到极显著水平(p < 0.01), 下同) Fig. 1 Impact of the height gradient of underlying surfaces on dust mass per unit area |
灰尘的粒径组成主要取决于其来源, 来源于大气的颗粒主要是细颗粒, 而来源于下垫面老化、行人或车辆携带的颗粒主要为粗颗粒.细粒径的颗粒具有较强的迁移性和吸附性, 具有很大的污染潜势, 格外受到关注(常静等, 2008；王小梅等, 2011).图 2是城市不同高度下垫面灰尘的粒径质量百分比分布, 其中, 细灰尘(粒径 < 105 μm)在路面、站台、天桥和楼顶灰尘中的质量比分别为38.6%±7.0%、49.5%±18.8%、37.6%±11.7%、40.8%±21.5%, 而粗灰尘(粒径>450 μm)分别为10.7%±3.6%、2.7%±1.8%、27.1%±12.3%、15.3%±8.3%.站台灰尘量较少且以细粒径为主, 粒径 < 250 μm的颗粒占94.4%±2.0%, 这与其主要来源是街尘悬浮再沉降有关.天桥灰尘中粗粒径比例最大, 但各粒径段分布比较均匀, 可能因为其主要来自大气沉降和行人携带, 两者贡献相似.路面和楼顶粒径质量分布情况相似, 但楼顶 < 105 μm和>450 μm粒径段的质量比都大于地面, 原因可能是楼顶灰尘多来自于大气沉降, 所以细灰尘的比例稍大, 同时因为路面经常清扫, 而楼顶累积时间较长, 加上屋面材料老化、风沙天气传输等原因, 导致楼顶粗灰尘的质量比也大于路面(Shen et al., 2016).
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| 图 2 下垫面高度梯度对灰尘粒径组成的影响 Fig. 2 Impact of the height gradient of underlying surfaces on dust particle size composition |
不同高度下垫面上灰尘重金属含量不同.如图 3所示, 不同高度下垫面上灰尘中重金属含量均高于当地土壤和清扫车内的灰尘(两者含量相似), 表明日常清扫活动只能去除类似土壤的部分粗粒径颗粒物.对照北京市土壤元素背景值(陈同斌等, 2004), 路面、站台、天桥、楼顶上灰尘中重金属含量平均超标3.4、7.1、7.5、6.9倍, 污染程度存在差异的原因可能是粒径组成不同, 其重金属来源及对重金属的吸附能力不同.不同下垫面灰尘中重金属的含量与大气降尘的重金属含量大小关系不定, 说明大气降尘对不同下垫面灰尘中不同重金属的污染贡献不同.在高度梯度上, 6种重金属含量从高到低的顺序不同, Cr (69.9~384.6 mg·kg-1)、Cu (72.6~127.0 mg·kg-1)、Ni (34.7~114.3 mg·kg-1)在站台含量最高, Cd (0.61~1.45 mg·kg-1)、Pb (46.3~310.9 mg·kg-1)在天桥含量最高, Zn (198.4~1097.5 mg·kg-1)在楼顶含量最高, 除Cu在楼顶含量最低, 其它重金属皆在路面含量最低.对比分析结果表明：Cd在路面与天桥、楼顶存在显著差异；Cr、Ni在路面与站台存在显著差异；Pb在路面与天桥存在显著差异；Zn在路面与楼顶存在显著差异；Cu无显著差异.这主要是由于不同重金属来源不同, 产生颗粒的粒径不同, 迁移性也不同, 因此, 产生小粒径灰尘的污染源, 其富含的重金属在灰尘中含量更高, 分布范围也更广泛(Loganathan et al., 2013; Zhao et al., 2009).Cr、Cu、Ni主要来源于发动机和制动装置的磨损, 产生的颗粒物粒径小, 容易再悬浮-沉降, 因此, 在站台含量最高；Cd、Pb存在于塑胶、涂料等材料中, 天桥表面多为彩色塑胶材料, 因材料的老化、破损, 在天桥含量最高；Zn一般来自镀锌涂层、橡胶、涂料等, 楼顶一般存在水箱等表面镀锌的金属部件, 因此, 在楼顶含量最高(Wei et al., 2010; Chang et al., 2009;Owsianiak et al., 2015).
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| 图 3 下垫面高度梯度对灰尘中重金属含量的影响(SBG：北京市土壤重金属含量背景值；ADD：大气干沉降灰尘重金属含量) Fig. 3 Impact of the height gradient of underlying surfaces on heavy metal concentration in dust |
城市不同高度下垫面灰尘的粒径组成不同, 不同粒径颗粒物负载的重金属的量也不相同.图 4反映了城市高度梯度上6种重金属各粒径段污染负荷比的差异.由图 4可知, 路面、站台、天桥和楼顶的细灰尘中重金属污染负荷比分别为48.1%±2.2%、67.4%±6.3%、49.2%±12.3%、49.6%±5.8%, 较质量比大8.8%~17.9%, 其中，站台样品差值最大, 同时站台样品细灰尘中重金属污染负荷比也最大, 这揭示了灰尘的粒径效应, 即粒径越小, 污染物浓度越高(常静等, 2008；王小梅等, 2011)；站台样品中细灰尘的质量比最大, 所以其重金属污染负荷比也最大.另外, 不同重金属各粒径段的污染负荷比不同, Ni在不同高度细灰尘中平均污染负荷比为1.6%±9.5%, 而Pb只有45.2%±14.2%, 其余Cd、Cr、Cu、Zn则分别为50.4±8.6%、54.8%±14.3%、55.8%±5.7%、53.5%±9.4%.不同下垫面灰尘中各重金属各粒径段的污染负荷比有很大不同, 天桥细灰尘不同重金属的污染负荷比差距最大, Ni是62.1%±7.2%, 而Pb只有28.0%±7.6%.这主要是由于不同重金属来源不同, Ni主要来自制动装置磨损、金属电镀, 产生的颗粒物粒径小, 而Pb主要来自涂料脱落、轮胎磨损等, 颗粒物粒径较大(Sutherland et al., 2003; Owsianiak et al., 2015).
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| 图 4 下垫面高度梯度对灰尘中重金属粒径负荷比(GSFLoad)的影响 Fig. 4 Impact of the height gradient of underlying surfaces on heavy metal concentrations in dust |
临时性污染管控措施对城市灰尘分布特性和重金属污染有很大影响.“APEC蓝”(2014年11月7-12日)、“阅兵蓝”(2015年8月20日-9月3日)期间, 北京及周边省市采取机动车限行、企业停限产、工地停工等临时性的空气质量保障措施, 这些措施除保障空气质量外, 对于城市不同高度灰尘污染有很大影响.2015年8月20日和9月3日“阅兵蓝”前后两次采集双清路路面街尘的单位面积质量分别是40.4、15.0 g·m-2, 而天桥分别是10.7、8.8 g·m-2, 分别减少62.9%、17.8%.如图 5a所示, 从粒径组成来看, 细灰尘比例增加明显, 路面和天桥分别增加16.3%、16.5%.但从重金属污染负荷比较来看(图 5b), 6种重金属的污染负荷均有所下降, 天桥灰尘重金属污染负荷总体降幅较小, 为27.6%±17.2%, 而路面灰尘重金属污染负荷降幅较大, 为64.1%±11.7%.对比分析结果表明, “阅兵蓝”前后路面和天桥灰尘的重金属污染负荷存在显著差异.说明一系列空气质量保障措施能有效降低城市不同高度下垫面灰尘重金属污染, 尤其是对于路面, 降低效果更加明显.对于北京市区来讲, 工业外迁, 工地管理严格, 因此，机动车限行是非常有效的减少城市灰尘污染措施.
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| 图 5 “阅兵蓝”前后粒径质量分布变化(a)和重金属污染负荷变化(b. Cd的污染负荷扩大100倍) Fig. 5 Variation of particle size distribution of dust (a) and heavy metals loading (b) before and after the "Parade blue" |
清扫是去除灰尘的最普遍的方式, 但不同的清扫方式对灰尘的去除效果不同(Calvillo et al., 2015; 何小艳等, 2013；赵洪涛等, 2012).通过采集道路清扫车内的尘土样品, 并跟人工清扫和真空吸尘器清扫做对比, 经过筛分, 结果如图 6所示.由图 6可知, 在分别用扫帚、吸尘器、清扫车收集的3组样品中, 细灰尘质量比分别为16.0%、37.0%、19.8%, 说明对于细颗粒的去除效果是真空吸尘器>道路清扫车>扫帚, 而粗灰尘恰好相反.为了更有效地去除灰尘, 尽量用机扫代替人工清扫, 改善机扫效果, 加大清扫频率, 减少灰尘的累积时间.相对于机动车限行、企业限停产等临时性的管控措施, 常规性清扫方式和频率的改进对城市灰尘的减少更经济有效.
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| 图 6 不同清扫方式对灰尘粒径质量分布的影响 Fig. 6 Impact of different street cleaning methods on the particle size distribution of dust |
1)城市不同高度下垫面灰尘的单位面积质量差异显著, 从大到小依次为:路面>楼顶>天桥>站台.而细灰尘所占的比例从大到小依次为:站台>楼顶>路面>天桥.
2)高度梯度下垫面的灰尘重金属含量不同, 且大于当地土壤和清扫车内的灰尘的重金属含量.6种重金属含量从高到低的顺序不同, 这主要是由于不同重金属来源不同.细灰尘所占污染负荷的比重为：站台>楼顶>天桥>路面, 皆大于其质量比.
3)机动车限行、企业停限产、工地停工等临时性空气质量保障措施能有效地减少灰尘的累积, 虽然细灰尘质量比增加, 但重金属污染负荷有明显削减, 路面的减少格外明显.常规性的清扫方式效果从大到小依次为：真空吸尘器>道路清扫车>人工清扫.因此，为了更有效地去除灰尘, 需要改进清扫方式和加大清扫频率.
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