2017, Vol. 37
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随着城市化进程的不断加快, 城市不透水面积越来越大.其中屋面作为大气沉降的承接体在我国城市不透水下垫面中所占比例不断升高(李贺等, 2008), 是城市不透水下垫面的主要组成部分.如在上海、济南等城市, 屋面面积约占整个城市不透水下垫面面积的70%(欧浪波等, 2011), 因此在降雨发生时屋面径流量在城市总径流量中所占比例很大.国内外大量研究表明由于大气干湿沉降和屋面材料析出物等原因(Robert Sainte et al., 2009; Lee et al., 2012), 屋面径流中往往含有较高浓度的营养盐、重金属、PAHs等多种污染物质, 已成为城市非点源污染的重要来源(Malmqvist, 1989; Fürster, 1999; Gromaire et al., 2002; Polkowska et al., 2002).铅是已知毒性最大, 生物可给性、累积性极强的重金属之一, 长期在人体内积累会严重损害神经、造血系统, 会严重影响儿童的智力发育, 对儿童的致癌风险远高于其它重金属(王银玉等, 2000；李敦柱等, 2015).故对屋面径流中铅的控制已成为城市非点源污染控制中的研究焦点.已有研究表明屋面径流中Pb在城市地表径流中所占的比例远超过道路、停车场等其它下垫面径流(Chebbo et al., 2013; Zobrist et al., 2000).屋面材料是影响屋面径流水质中Pb的重要因素之一.Lee等在韩国首尔地区对木片瓦、混凝土、陶土瓦、镀锌钢4种类型的屋面径流进行了16个月的监测, 其研究发现混凝土屋面径流中Pb的平均浓度高于其它3种类型屋面径流, 表明混凝土屋面比其它3种屋面析出了更多的铅(Lee et al., 2012) ；张科峰等对南京市区具有代表性的平顶沥青、平顶混凝土屋面径流进行了监测, 结果表明沥青屋面径流中Pb的事件平均浓度(EMC)平均值大于混凝土屋面径流中Pb的EMC平均值, 这主要是因为沥青屋面成分复杂, 风吹日晒容易老化分解, 导致其比混凝土屋面更易析出Pb(张科峰等, 2011).
针对屋面径流中铅的行为特征的研究, 国内外都进行了大量的工作.已有研究多把屋面径流系统中外源输入铅作为一个整体进行研究, 鲜有对不同来源(如屋面累积颗粒物源与湿沉降源)铅的行为特征进行分别研究；国内外少有关于外源输入铅在屋面径流系统中不同归趋中的分配特征的报道.而铅在屋面径流系统中归趋直接决定了屋面径流对受纳水体的有效污染负荷, 对负荷量的估算尤为重要；再者, 已有研究多在自然降雨条件下进行, 受天气情况影响较大, 降雨强度、降雨持续时间等条件不可控.鉴于此, 本研究采用模拟降雨方式并结合同位素示踪技术, 探讨了不同降雨强度下屋面径流中不同来源铅在“屋面材料-屋面累积颗粒物-屋面径流”微系统中的迁移与分配特征, 以期为城市屋面径流中重金属铅的处理措施选择以及屋面雨水的回收利用提供科学的依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 实验装置研究所用模拟屋面如图 1所示, 其外形为长方体, 宽0.5 m, 长1.2 m, 厚8 cm与楼房建筑中常用的混凝土屋面材料相同(配比标号为C25, 即m(水)∶m(水泥)∶m(砂子)∶m(石子)=0.44∶1∶1.42∶3.17) , 实验中共设置5块模拟屋面, 纵向坡度均为1°, 编号分别为1号、2号、3号、4号、5号.模拟屋面由铁架台支撑离地50 cm, 实验时在其外围安装高度超过模拟屋面且一端开口的防水边框以保证屋面径流只从模拟屋面一端流出, 并在每块模拟屋面的一端设置导流槽以方便采集水样.
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| 图 1 模拟屋面实物示意图 Fig. 1 The photo of experimental roof |
实验中所用的模拟降雨装置依据Egodawatta等(2007) 的研究进行设计, 其结构如图 2所示.安装有喷嘴和流量计的PVC横管与水泵以及回流装置共同构成降雨模拟器的供水系统, 其中PVC横管安装有3个型号为Veejet80100的喷嘴, 相邻喷嘴间距45 cm, 流量计设置在进水端喷嘴之前；此外PVC横管的一端与马达相连, 以通过马达带动PVC横管左右摆动.三角铁架用于悬挂供水系统, 使喷嘴底部距离模拟屋面2.5 m高, 以满足降雨喷洒面积、雨滴落地末速度及雨滴物理特性的要求(Aksoy et al., 2012).降雨强度大小、降雨雨滴分布均匀度等降雨条件的控制均参照文献(Herngren et al., 2005).
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| 图 2 模拟降雨装置示意图 Fig. 2 The picture of rainfall simulator |
模拟降雨用水采用去离子水调制而成, 并控制一定pH、EC和铅浓度(Vaze et al., 2002).铅的浓度通过添加一定量铅同位素标准物质GBW04426(由国家标准物质中心购买)控制.根据当地雨水中铅平均浓度, 将实验雨水中铅浓度设定为5 μg·L-1.
降雨实验前, 将5块模拟屋面置于屋顶(约20 m高)露天环境下承接干沉降物质, 在Eckley等研究基础上并结合实验地天气条件, 将干沉降累积时间确定为7 d(Eckley et al., 2009), 其中5号模拟屋面用于收集相同承接条件下的干沉降, 也可称其为对照屋面, 其余模拟屋面用来进行模拟降雨冲刷实验.实验依据先前的研究设置降雨梯度(Eckley et al., 2009; Prasanna et al., 2009), 实测结果显示1~4号屋面上降雨强度依次为9.8、21.8、42.5、82.2 mm·h-1.降雨持续时间均设置为30 min.1~4号模拟屋面径流采样过程相同, 以1号模拟屋面为例, 用在酸缸浸泡24 h并用蒸馏水冲洗干净的聚乙烯样品瓶, 分别在径流产生后1、2、3、4、5、7、10、15、20、25、30 min时采集水样.采集的水样与从5号模拟屋面上收集的全部累积颗粒物立即送回实验室进行铅含量测定.模拟降雨结束后将1号、2号、3号、4号混凝土板置于阴凉处自然风干, 风干过程中在各混凝土板上方悬置防雨布, 防止空气中干沉降继续落在混凝土面板上, 待各混凝土板风干后分别收集其上的剩余颗粒物质, 并送回实验室对剩余颗粒物中铅含量进行测定.
2.3 不同来源铅的确定在铅同位素中, 同位素比值改变最大的是206Pb/208Pb, 本研究利用不同来源铅(雨水与屋面累积颗粒物)同位素比值的差异来分别确定不同来源铅的浓度.具体计算方法见式(1) ~式(4) .
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式中, C206Pb, C208Pb指样品中206Pb, 208Pb的浓度, x, y分别为样品中屋面累积物源铅和湿沉降源(雨水)铅的浓度；24.1%, 52.4%分别为206Pb与208Pb的天然丰度, 24.68%、52.52%分别为铅标准物质(GBW04426) 中206Pb与208Pb的丰度； b为样品中206Pb与208Pb同位素比值, a为样品中铅的总浓度, a值与b值均可由电感耦合等离子体发射光谱(ICP-MS)法测出.由以上方程可得样品中累积物源铅浓度x和湿沉降源铅浓度y, 再结合样品的量(质量或体积)可知样品中分别来自屋面累积颗粒物与湿沉降的铅含量.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 不同来源铅的流出特征Van Metre等研究表明屋面累积颗粒物是屋面径流中铅的主要来源(Van Metre et al., 2003), 此外根据实验地以往雨水监测发现雨水中往往也含有微量铅, 就本研究中“微系统”而言其中铅几乎全部由屋面累积颗粒物与雨水输入.不同降雨强度下, 屋面累积颗粒物源铅和湿沉降源(雨水)铅及外源输入总铅(屋面累积颗粒物源铅与湿沉降源铅总和)在屋面径流中浓度随流出时间的变化过程见图 3.
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| 图 3 不同降雨强度下不同来源铅在屋面径流中的浓度变化过程 Fig. 3 Temporal variation of lead concentration that derive from different source in the rainfall event with different intensity |
各降雨强度下, 屋面径流中累积颗粒物源铅的浓度都在径流产生5 min内有明显的降低, 之后趋于稳定, 表现出明显的“初始冲刷效应”, 并且随着降雨强度增大降雨速率升高, 如在产流30 min时雨强为9.8 mm·h-1的降雨事件中浓度仍有5.2 μg·L-1, 而在雨强为82.2 mm·h-1的降雨事件中浓度只有1.27 μg·L-1.这主要是由于大强度降雨对屋面累积颗粒物的运输能力更强, 在降雨刚开始的几分钟内大部分屋面累积颗粒物质被冲刷携带走, 铅也因吸附在颗粒物质表面随之一起流走(张科峰等, 2011).Davis等对刷有油漆的建筑屋面径流中Pb迁移特征进行了研究, 结果表明屋面累积颗粒物中Pb超过70%以颗粒态形式进入径流, 且降雨强度越大径流中Pb初始冲刷效应越明显(Davis et al., 1999), 本研究结果与之相同；欧阳威等的研究指出沥青路面及硬质屋顶径流中Pb的流出过程同样表现出良好初始冲刷效应, 且径流中Pb浓度与降雨强度呈明显的负相关关系(欧阳威等, 2010).来源于屋面累积颗粒物的铅在屋面径流刚产生1 min时的浓度以雨强为21.8 mm·h-1的降雨事件为最高, 这可能是由于雨强为21.8 mm·h-1的降雨对屋面干期累积颗粒物有较强的冲刷搬运作用但稀释能力却不是很强(任玉芬等, 2013), 二者的综合作用使得该降雨条件下屋面径流中来自于累积颗粒物的铅浓度最高.
各降雨事件中, 湿沉降源铅在屋面径流中的浓度波动都比较小, 在雨强为9.8 mm·h-1的降雨事件中该浓度基本维持在3.3 μg·L-1左右, 明显低于实验用模拟雨水中铅浓度, 在雨强大于42.5 mm·h-1的降雨事件中该浓度基本都在4.5 μg·L-1以上, 而且随着降雨时间延长逐渐接近模拟雨水中铅的浓度, 表明在小强度降雨事件中湿沉降源铅在屋面径流过程中有一部分因吸附或渗透等原因转移到屋面颗粒物或屋面材料当中, 而大强度降雨事件中湿沉降源铅基本都随屋面径流迁移.这主要是因为实验雨水中铅均为溶解态, 而溶解态铅在径流中具有很强的可移动性(聂发辉等, 2009), 较小强度降雨产生的屋面径流缓慢且屋面累积颗粒物流失也较慢, 为雨水中铅吸附提供了较多的吸附载体、较长的有效接触时间及良好的水力条件；而较大强度降雨事件中屋面径流流速快且使屋面累积物流失加速, 不利于雨水铅的吸附.
3.2 污染负荷外源输入铅中随屋面径流迁移的部分才有可能进入受纳水体, 称为“有效污染负荷”.各强度降雨事件中屋面累积颗粒物源铅与湿沉降源铅进入屋面径流的平均速率(负荷)如图 4所示.在前期干期天数与降雨持续时间相同的条件下, 随着降雨强度的增大屋面累积颗粒物源铅与湿沉降源铅随屋面径流迁移的平均速率都随之增加.降雨强度依次为9.8、21.8、42.5、82.2 mm·h-1的事件中累积物源铅输入屋面径流的平均速率依次为0.275、0.434、0.595、1.019 mg·m-2·h-1, 湿沉降源铅输入屋面径流的平均速率依次为0.102、0.269、0.642、1.288 mg·m-2·h-1.Pearson相关性分析结果显示累积物源铅输入屋面径流的平均速率与雨强之间的相关系数r=0.998(α=0.01, p=0.002) , 湿沉降源铅输入屋面径流的平均速率与雨强之间的相关系数r=0.999(α=0.01, p=0.001) , 表明外源铅输入屋面径流的平均速率与雨强之间有显著的正相关关系.
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| 图 4 不同来源铅随屋面径流的迁移速率 Fig. 4 The migration rate of lead derived from different source in roof-runoff |
屋面累积颗粒物源铅输入屋面径流的负荷随雨强增大逐渐升高, 主要是由于降雨强度越大雨滴动能也越大, 能够对屋面上的沟壑进行更有效的冲刷(Prasanna et al., 2007), 单位时间内屋面累积颗粒物随径流迁移的量就越多, 所以在单位时间内铅通过吸附在颗粒物上(解建光等, 2010)随之进入径流的量也越多.湿沉降源铅输入屋面径流的速率随降雨强度增大而逐渐升高, 其主要原因有二, ①因为随着降雨强度的增大屋面颗粒物被冲刷流走的数量不断增多, 可供雨水铅吸附的载体减少, ②由于大强度降雨事件屋面径流湍急流速更快, 雨水中铅与屋面材料及累积颗粒物有效接触时间变短(Bibby et al., 2005).
由图 4可知在雨强大于42.5 mm·h-1的降雨事件中湿沉降源每小时输入屋面径流的铅量已超过累积颗粒物源输入屋面径流的铅量, 可以预见在高强度降雨事件中雨水是屋面径流中铅的主要来源.
3.3 分配模式Zuo等(2012) 依据质量守衡原理定义了Cu, Zn在“降雨-路面累积颗粒物-路面径流”系统中质量平衡式.
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(5) |
式中, A指降雨前路面累积颗粒物中Cu或Zn质量, B指雨水输入Cu或Zn质量, C指降雨发生时路面径流中Cu或Zn质量, D指径流结束后路面剩余颗粒中所含Cu或Zn质量(Zuo et al., 2012), 其实验结果显示等式右边的值一般只有等式左边值的96%左右, 说明Cu, Zn在“降雨-路面累积颗粒物-路面径流”系统中存在损失, Flint等研究结果表明这主要是由于路面材料渗透或吸附及路面交通引起的(Flint et al., 2007).
本实验在Zuo等的研究基础上, 并根据降雨径流过程中外源输入铅的不同来源和不同来源铅在“屋面材料-屋面累积颗粒物-屋面径流”微系统中的迁移分配归趋, 定义质量平衡式.
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(6) |
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(7) |
式中, Md(Pb)指屋面累积颗粒物源铅总质量, Md-r(Pb)指屋面累积颗粒物源铅进入屋面径流的质量, Md-s(Pb)指降雨径流结束后屋面累积颗粒物源铅在屋面上剩余颗粒物中残留质量, Md-x(Pb)指屋面累积颗粒物源铅吸附或渗透到屋面材料中的质量；相应的Mw(Pb)指湿沉降源铅总质量, Mw-r(Pb)指湿沉降源铅进入屋面径流的质量, Mw-s(Pb)指降雨径流结束后湿沉降源铅在屋面上剩余颗粒物中残留质量, Mw-x(Pb)指湿沉降源铅吸附或渗透到屋面材料中的质量.其中Md-x(Pb)与Mw-x(Pb)不能直接测量而是根据质量平衡关系计算得出, 若计算得Md-x(Pb)>0与Mw-x(Pb)>0则表明外源输入铅有部分吸附或渗透进入屋面材料, 若计算得Md-x(Pb)<0与Mw-x(Pb)<0则表明屋面材料析出铅.等式(6) 表示来源于屋面累积颗粒物中的铅在微系统中的质量平衡关系, 等式(7) 表示来源于湿沉降的铅在微系统中的质量平衡关系.
不同降雨强度下, 不同来源的铅在“屋面材料-屋面累积颗粒物-屋面径流”微系统中的质量分配如图 5所示.可见在屋面干期累积颗粒物中含铅量一定且降雨持续时间相同的条件下, 降雨强度对累积颗粒物源铅在“微系统”中质量分配影响较大.随着降雨强度的增大, 屋面累积颗粒物源铅随径流迁移的数量随之增加, 吸附或渗透到屋面中的量随之减小, 其主要与降雨的冲刷能力大小有关(Egodawatta et al., 2007).降雨强度增大, 相同时间内降雨量就会增多, 相应的湿沉降输入的铅量也随之增加, 但强度较大的降雨冲刷迁移屋面颗粒物能力较强, 易吸附铅的小颗粒物质基本被冲刷流走, 屋面仅剩余少量未被径流迁移的对铅吸附能力较弱的大颗粒物质, 因此湿沉降源铅残留在屋面剩余颗粒物中的量越来越少.
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| 图 5 不同降雨事件铅在外源输入与屋面径流系统之间的质量平衡 Fig. 5 Mass balance of the lead between inputs and roof-runoff system in the rainfall events with different intensity |
各强度降雨事件中外源输入铅在屋面径流, 屋面剩余颗粒物及屋面材料中的分配比例见图 6.可见不同来源铅在“微系统”中的分配归趋受降雨强度影响较大.如雨强为9.8 mm·h-1时累积颗粒物源铅输入屋面径流、剩余颗粒物、屋面材料中的比例分别为29.0%、33.5%、37.5%, 雨强为82.2 mm·h-1时累积颗粒物源铅在相应归趋中的分配比例为92.9%、2.2%、4.9%.用Pearson相关关系方法对不同来源铅在不同归趋中的分配比例与降雨强度之间的相关性进行分析, 其结果如表 1所示, 可见累积颗粒物源铅输入屋面径流的比例与雨强有显著的正相关关系, 累积颗粒物源铅被屋面材料吸附的比例与雨强有显著的负相关关系, 湿沉降源铅在各归趋中的分配比例与降雨强度关系均不显著.
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| 图 6 外源输入铅在“微系统”中不同归趋分配比例 Fig. 6 The distribution proportion of import lead in roof-runoff system |
| 表 1 降雨强度与分配归趋比例的相关性分析 Table 1 Correlation analysis between rainfall intensity and input lead fate |
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对于屋面累积颗粒物源铅而言, 随着降雨强度的增大其进入屋面径流的比例逐渐升高, 残留在剩余颗粒物中的比例及吸附到屋面材料中的比例逐渐降低.Zuo等对“降雨-沥青路面累积颗粒物-路面径流”系统中Cu、Zn的质量平衡进行了分析, 其结果指出随着降雨强度的增大, Cu、Zn进入路面径流的比例都随之升高, 残留在路面上的比例都随之降低, 可能由于物质性质的差异, Cu的这种趋势比Zn更明显(Zuo et al., 2012), 本研究结果与之相比有相同的趋势.随着降雨强度的增大湿沉降源铅输入径流的比例逐渐升高, 残留在剩余颗粒物中的比例逐渐降低, 但吸附到屋面材料中的比例未表现出明显的规律.其原因可能是9.8 mm·h-1的降雨事件冲刷能力较弱, 屋面累积颗粒物61%未被冲走依然覆盖在屋面上, 阻碍了湿沉降源铅与屋面材料的接触, 因此该事件中湿沉降源铅残留在屋面材料中的比例最低；雨强为21.8 mm·h-1的降雨事件中屋面累积颗粒物流失70%(雨强分别为42.5、82.2 mm·h-1的降雨事件, 屋面累积颗粒物分别流失了90%与95%), 湿沉降源铅与屋面材料“有效接触面”虽然较雨强为42.5、82.2 mm·h-1的降雨事件小, 但相比之下21.8 mm·h-1降雨事件径流流速较慢湿沉降源铅与屋面材料有效接触时间较长, 综合而言21.8 mm·h-1的降雨事件中湿沉降源铅吸附到屋面材料中的比例最高.
文中探讨了不同降雨强度下外源输入铅在“典型混凝土屋面-屋面累积颗粒物-屋面径流”微系统中迁移与分配特征, 能够为屋面径流中重金属铅的控制以及屋面径流铅有效污染负荷估算提供一定程度的科学参考, 但也存在一些不足, 实验中没有考察混凝土屋面的老化程度、表面粗糙度等对铅在“微系统”中迁移分配的影响；另外实验中设置的前期干期天数为7 d, 但不同长短的前期干期天数也可能使铅在“微系统”中表现不同的迁移分配特征；已经吸附在屋面材料中的铅在下次降雨时也可能再次析出, 因此今后的研究工作应针对以上几个方面进行深入探讨.
4 结论(Conclusions)1) 不同降雨强度下累积颗粒物源铅在混凝土屋面径流中的流出特征表现出明显的初期冲刷效应, 且降雨强度越大初始冲刷效应越明显；雨水源铅在混凝土屋面径流中不存在初期冲刷效应.
2) 降雨强度对不同来源铅输入屋面径流的速率影响较大, 如雨强由9.8 mm·h-1 提高到82.2 mm·h-1时, 累积颗粒物源铅输入径流的平均速率由0.275 mg·m-2·h-1提高到1.019 mg·m-2·h-1, 湿沉降源铅输入径流的平均速率由0.102mg·m-2·h-1提高到1.288 mg·m-2·h-1.Pearson相关性分析表明累积颗粒物源铅与湿沉降源铅输入屋面径流的速率均与雨强有显著的正相关关系
3) 降雨强度对不同来源铅在不同归趋中分配比例有较大影响, 如雨强由9.8 mm·h-1 提高到82.2 mm·h-1时, 累积颗粒物源铅进入径流的比例由29.0%提高到92.9%, 吸附到屋面材料中的比例由37.5%降低到4.9%.Pearson相关性分析表明累积颗粒物源铅输入屋面径流的比例与雨强有显著的正相关关系, 被屋面材料吸附的比例与雨强有显著的负相关关系；湿沉降源铅在各归趋中的分配比例与降雨强度的关系均不显著.
4) 就现实情况而言, 建议各地根据本地区气象数据综合选择频率较高且强度较大的降雨强度作为标准, 对该标准以上强度的降雨产生的屋面径流进行重点处理, 以有效削减屋面径流对受纳水体铅排放量.
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