2017, Vol. 37
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2. 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室, 北京 100084
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Beijing 100084
汞是一种痕量重金属污染物,由于其具有毒性、生物累积性和长距离传输性,汞污染已成为备受关注的全球性环境问题.2013年10月,联合国环境规划署(UNEP)于日本熊本市主持召开外交全权代表大会,各国代表签署并通过了《关于汞的水俣公约》(UNEP,2013),我国成为缔约国之一.截止到2016年2月,共有128个国家签署了该项公约,23个国家已经批准其生效.2016年4月,我国正式批准了《关于汞的水俣公约》.根据UNEP于2013年发布的《全球汞评估报告》,全球人为源大气汞排放总量为1960 t(AMAP/UNEP,2013).我国人为源大气汞排放量约为583 t,占全球排放量的30%左右(Zhang et al., 2015).我国最主要的大气汞排放源包括燃煤、有色金属冶炼、水泥熟料生产等部门,分别占我国人为源大气汞排放的47%、22%和18%(Zhang et al., 2015).我国的燃煤部门主要包括燃煤电厂、燃煤工业锅炉和民用燃煤炉灶(水泥生产过程等工艺用燃煤属于其他部门的管控范畴,因此,在本研究中未考虑),其中,燃煤电厂和燃煤工业锅炉在公约附件D所列的5类重点管控大气汞排放点源中,民用燃煤炉灶由于基本无污染控制设备,其大气汞排放也较为严重.
我国在公约生效后面临巨大的履约挑战.根据公约要求,需要获取重点部门的大气汞排放清单信息,评价现有污染控制措施对于大气汞的减排效果.在我国现有的大气污染控制措施中,“大气污染防治行动计划”(以下简称“大气十条”)(国务院,2013)对燃煤部门的大气汞减排效果最为显著.本研究建立了2010年和2012年燃煤部门的大气汞排放清单,评估了“大气十条”对于燃煤部门大气汞排放的协同控制效果.2020—2030年很可能成为我国履行公约的重要时期,本研究使用情景分析法预测2020年和2030年燃煤部门的大气汞排放,分析不同控制措施可带来的减排效果.
2 研究方法和关键参数(Methods and key parameters) 2.1 清单方法学中国现有的大气汞排放清单大多是基于确定性排放因子的方法得到的(Streets et al., 2005; AMAP/UNEP,2013),具体如公式(1)所示,所有参数均选取平均值.
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(1) |
式中,E为燃煤部门大气汞排放量(t),M为燃煤中汞含量(g · t-1),A为煤炭消费量(Mt),Q为洗煤应用比例,w为洗煤的除汞效率,R为锅炉的汞释放因子,P为大气污染控制设备组合的应用比例,η为大气污染控制设备组合的脱汞效率,i表示省份,j表示锅炉类型,k表示大气污染控制设备组合的类型.
实际上,煤中汞含量符合对数正态分布,大气污染控制设备的脱汞效率符合Weibull分布(张磊,2012).确定性模型中使用算术平均值无法反映这些关键参数的概率分布特征,可能会导致对大气汞排放的高估或低估.本研究采用基于控制技术的概率排放因子模型来评估中国各省份燃煤部门的大气汞排放,具体如公式(2)所示.根据本研究所收集的详细数据,本文建立了该模型的内置统计分布函数,从而降低关键参数(如煤中汞含量、大气污染控制设备组合的脱汞效率等)的不确定性.
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(2) |
式中,E(x,y)表示燃煤部门大气汞排放的概率分布,M(x)为燃煤中汞含量的概率分布,η(y)为污染控制设备组合脱汞效率的概率分布.
该模型结合蒙特卡洛模拟法,考虑燃煤中汞含量和大气污染控制设备的脱汞效率的概率分布,通过统计分布的形式表现大气汞排放的结果.所有结果表示为分布曲线或置信区间,而不是单点的结果.为获得可靠的输出,蒙特卡洛模拟采样次数设置为10000.本研究使用Crystal BallTM软件来完成计算.
煤质对大气污染控制设备的脱汞效率有显著影响.在前人对燃煤电厂大量现场测试的基础上,本研究的清单模型还开发了一个应用于燃煤电厂的子模型,该子模型考虑了煤质(包括煤中汞含量、氯含量、灰分含量等)对污染控制设备脱汞效率的影响.该子模型将煤质与电厂污染控制每一个环节中的烟气汞行为联系起来,从锅炉汞释放的形态入手,考虑燃煤的汞含量、氯含量和灰分含量,然后基于进入每个大气污染控制设备之前的3种不同形态烟气汞的比例,来估算不同设备的脱汞效率.加入该子模型后,应用于燃煤电厂的清单计算模型可以被修改为公式(3)和(4).
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式中,E(x,z)为燃煤部门大气汞排放的概率分布,C(z)为燃煤中氯含量的概率分布,H为燃煤的灰分含量,η(x,z)为包含M(x)、C(z)和H的函数.
“大气十条”中的减排目标是以2012年为基准年,因此,本研究建立了2012年燃煤部门的大气汞排放清单,考虑到我国将5年作为一个规划期,而2015年的数据暂不可得,因此,本研究在预测2020年、2030年燃煤部门大气汞排放时以2010年为基准年.
2.2 关键参的获取 2.2.1 煤炭消费量2010年我国燃煤电厂煤炭消费量为15.9亿t(中国电力统计年鉴委员会,2011),工业锅炉的煤炭消费量为7.3亿t(《锅炉大气污染物排放标准》编制组,2013),民用燃煤炉灶耗煤量为1.1亿t(中国能源统计年鉴,2013),2012年我国燃煤电厂的煤炭消费量为18.6亿t,工业锅炉的煤炭消费量为7.8亿t,民用燃煤炉灶的耗煤量为1亿t.各省份的煤炭消费量如图 1所示,其中,山东、内蒙古、江苏、河南、河北、山西、广东、浙江、辽宁、安徽均为煤炭消费量较大的省份.
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| 图 1 2010年(a)、2012年(b)中国燃煤部门分省份煤炭消费量 Fig. 1 Coal consumption of the coal combustion sector in China in 2010(a)and 2012(b)by province |
本研究使用的煤炭汞含量数据库是基于课题组已有的研究(Zhang et al., 2012)和美国地质调查局的研究(USGS,2004),几乎涵盖了中国所有大型煤田.山西和内蒙古是中国最大的两个煤炭生产省份,分别有88和46个煤炭样本数据.对于其他大型煤炭生产省份,如陕西、河南、山东、安徽和黑龙江,各有超过20个样本.样本的数目主要是基于各省的煤炭产量,对样本数目的选择也考虑到煤炭汞含量的差异.贵州被认为是全省煤炭汞含量差异最大的省份,因此,拥有46个样品.对于其他煤炭汞含量差异较大的省份,如云南、四川和河北,每个省选取了15个以上样本.我国分省原煤汞含量的最佳估计及置信区间如图 2所示.
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| 图 2 中国分省原煤汞含量最佳估计(P50)及置信区间(P10~P90) Fig. 2 Best estimates(P50)and confidence intervals(P10~P90)of mercury contents in raw coals in China by province |
由于煤炭存在广泛的跨省传输,在某省生产的煤炭往往不在该省消费,因此,本研究通过煤炭传输矩阵(式(5)),将各省份原煤中的汞含量转化为燃煤中的汞含量.
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(5) |
式中,矢量 m c是各个省份消耗的煤炭的汞含量,即燃煤中汞含量,m p是在各个省份生产的煤炭的汞含量,即原煤中汞含量,A 是煤炭传输矩阵,aij是煤炭从j省运到i省量的百分比,n是省的数量.
2.2.3 污染控制设备安装比例煤粉炉(PC)在中国电力行业应用最广泛,占总产能的88%,其余的12%使用循环流化床(CFB)锅炉.2010年,洗煤在燃煤电厂中的应用比例只有2%.静电除尘(ESP)与湿法脱硫(WFGD)的污染控制设施组合(ESP+WFGD)使用最为广泛,安装比例为64%,选择性催化还原脱硝+静电除尘+湿法脱硫(SCR+ESP+WFGD)联用及布袋除尘+湿法脱硫(FF+WFGD)组合的安装比例分别为13%和5%,SCR+FF+WFGD的安装比例仅为1%(中国电力统计年鉴委员会,2011).2012年我国燃煤电厂ESP+WFGD的安装比例下降17%,但SCR+ESP+WFGD和FF+WFGD的安装比例分别上升了15%和5%(中国电力统计年鉴委员会,2013).在我国燃煤工业锅炉使用的锅炉类型有层燃炉(SF)、室燃炉(CC)和循环流化床锅炉(CFB)3种.层燃炉是最广泛使用的锅炉类型,占中小型燃煤锅炉(≤35 t · h-1)总容量的90%以上,占大型燃煤锅炉(>35 t · h-1)总容量的70%.湿式除尘器(WS)和麻石水膜除尘脱硫一体化设备(IMS)都是我国燃煤工业锅炉普遍使用的污染控制设备,2010年这二者在中小型燃煤锅炉中的使用比例占到95%,在大型燃煤锅炉中的使用比例占到80%,2012年在燃煤工业锅炉中的使用比例为88%(《锅炉大气污染物排放标准》编制组,2013).2012年FF+WFGD和SCR+FF+WFGD在燃煤工业锅炉的使用比例分别为6%和6%(Zhao et al., 2013).我国的民用燃煤炉灶主要用于农村的供热及城镇和农村居民的炊事,使用过程中不安装污染控制设备.根据李仲根等(2013)的研究,民用燃煤炉灶的汞释放率为99.7%.
2.2.4 污染控制设备脱汞效率洗煤能够脱除煤中约30%的汞,其他污染控制设施组合(包括锅炉)的脱汞效率来自从已有研究搜集到的现场测试结果(Chen et al., 2007; Cheng et al., 2009; Duan et al., 2005; Goodarzi,2004; He et al., 2007; Ito et al., 2006; Kellie et al., 2004; Kim et al., 2010; Lee et al., 2004; Lee et al., 2006; Meij et al., 2006; Otero-Rey et al., 2003; Shah et al., 2008; Shah et al., 2010; Wang et al., 2009; Yokoyama et al., 2000; Zhang et al., 2012; Zhou,2005; 陈进生等,2008; 陈义珍等,2006; 郭欣等,2004; 汤顺林等,2004; 王运军等,2008; 杨祥花等,2007; 张磊,2012; 周劲松等,2006;2008).其中,有4种污染控制设备组合在燃煤电厂和燃煤工业锅炉中广泛使用,现场测试的数据丰富,本研究对其脱汞效率进行概率分布拟合,结果表明,这4种污染控制设备组合脱汞效率均符合Weibull分布,如表 1所示,使用P10、P50、P90(拟合得到的概率分布曲线在累积概率达到10%、50%、90%时对应的脱汞效率)3个特征指标表示其脱汞效率信息.PC+ESP和PC+ESP+WFGD的组合在实际计算中应用了2.1节中介绍的清单子模型,将煤质的影响考虑在内.
| 表 1 普遍使用的污染控制设备组合的脱汞效率信息 Table 1 Information on mercury removal efficiency of common air pollution control device(APCD)combinations |
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其他污染控制设备组合的脱汞效率没有足够的数据来进行概率分布拟合,因此,在大气汞排放清单的计算中使用平均值,具体如表 2所示.
| 表 2 污染控制设备组合的平均脱汞效率 Table 2 Average mercury removal efficiencies of APCD combinations |
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“十二五”期间,对我国燃煤部门大气汞排放有影响的政策有3项,分别为2013年国务院出台的“大气污染防治行动计划”(国务院,2013),以及2011年和2014年环保部分别发布的《火电厂大气污染物排放标准》(GB 13223—2011)(环境保护部,2011)和《锅炉大气污染物排放标准》(GB 13271—2014)(环境保护部,2014).这3项标准中,“大气十条”对环境大气中的污染物浓度提出了要求,其他两项标准对污染物排放浓度提出了要求.本研究首先通过空气质量模型(CMAQ模型)建立污染物排放量与环境浓度之间的关系,再利用表面响应模型(RSM模型)实现两者之间的非线性快速响应.由此,通过CMAQ-RSM将“大气十条”的空气质量目标转化为煤炭总量控制和污控设施优化的综合方案,结果表明：为达到“大气十条”的目标,2017年我国的燃煤电厂、燃煤工业锅炉及民用燃煤炉灶的煤炭消费量需要分别控制在17.5亿t、 7.2亿t和1.1亿t以内,燃煤电厂和燃煤工业锅炉洗煤的比例需分别提高至50%~60%.此外,“大气十条”中将京津冀、长三角和珠三角地区列为PM2.5的优先控制区域,因此,北京、天津、河北、上海、江苏、浙江和广东的布袋除尘器(FF)的应用比例高于其他省份.SCR+ESP+WFGD和SCR+FF+WFGD将在2017年成为主要的燃煤电厂大气污染物控制装置.对于燃煤工业锅炉来说,由于“大气十条”对燃煤工业锅炉PM2.5和SO2的严格控制要求,FF+WFGD的应用比例将快速增长,到2017年,京津冀、长三角和珠三角地区燃煤工业锅炉采用FF+WFGD 组合的比例预计为50%~60%.《火电厂大气污染物排放标准》和《锅炉大气污染物排放标准》加严了烟尘、SO2、NOx的排放浓度限值,并首次提出了大气汞排放浓度限值,分别为30 μg · m-3和50 μg · m-3.本研究通过评估3项政策及标准,发现“大气十条”最为严格,且其他两项标准关于大气汞的排放浓度限值相对宽松,对于燃煤电厂和燃煤工业锅炉的大气汞排放没有有效的约束力.能够达到“大气十条”的要求意味着也能够满足其他两项标准中对于大气污染物排放限值的规定.因此,在设置2017年的减排情景中,本文只考虑了“大气十条”的相关政策.图 3给出了2012年和2017年燃煤电厂和燃煤工业锅炉分省份的污染控制设备组合的应用比例.
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| 图 3 中国各省大气污染控制装置组合的应用比例(a.燃煤电厂-2012年,b.燃煤电厂-2017年,c.燃煤工业锅炉-2012年,d.燃煤工业锅炉-2017年) Fig. 3 Applications of different APCD combinations in China by province(a.CFPPs-2012,b.CFPPs-2017,c.CFIBs-2012,d. CFIBs-2017) |
预测2020年和2030年的大气汞排放比2017年存在更大的不确定性,因此,本研究设置了0、1、2三种能源情景及基准情景(BAU)、政策情景(EEC)和加严情景(ACT)3种控制情景来模拟2020年和2030年间燃煤部门的大气汞排放情况.情景0和2使用的是《中国煤炭消费总量控制规划研究报告》(中国煤控项目组,2015)中情景,其中,情景2的实质是根据“大气十条”中关于2017年的煤炭消费量的外延.情景1是本研究基于电力行业的发展趋势及使用到燃煤工业锅炉的各行业未来发展的需求设立的.其中,燃煤电厂通过预测人口变化及人均电力消费量得到电力的需求量,然后根据煤电比例的变化,得到煤电发电量;再根据发电小时、装机容量及供电标准煤耗的变化得到电力煤炭消费总量(张磊,2012).燃煤工业锅炉的煤炭消费量参考了《中国2050年低碳发展之路》中的低碳情景(国家发展和改革委员会能源研究所课题组,2009).民用燃煤炉灶的煤炭消费量参考了课题组已有的研究(Zhao et al., 2013).表 3给出了能源情景的设置情况.
| 表 3 2020年和2030年我国燃煤电厂和燃煤工业锅炉能源情景 Table 3 Energy scenarios of China′s CFPPs and CFIBs in 2020 and 2030 |
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BAU情景假设大气污染控制保持现有的政策标准不变,且已经颁布实施的政策标准基本按要求执行；EEC情景假设先进的大气污染控制技术在我国逐渐推广,“大气十条”控制要求都能达到；ACT情景假设“十三五”期间我国出台新的政策及标准,最大限度地提高污染控制设施水平,并且为达到《关于汞的水俣公约》的要求,专门的脱汞设施被投入使用.对于燃煤电厂,在3种控制情景下2020年的污染控制设施水平的提高体现在SCR+FF+WFGD和SCR+ESP+WFGD安装比例的提升,2030年使用了专门的脱汞设施(SMC),2030年SMC+ESP+SCR+WFGD这种污染控制设备组合在BAU、EEC、ACT3种情景下的比例分别为10%、30%和50%.对于燃煤工业锅炉,专门的脱汞设施应用的可能性不大,3种控制情景在2020年和2030年均考虑的是污染控制水平提高,没有考虑专门脱汞设施的使用.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 燃煤部门大气汞排放清单本研究的结果表明,2010年我国燃煤电厂、燃煤工业锅炉、民用燃煤炉灶的大气汞排放量的最佳估计值(P50)分别为100.0、72.5和18.0 t,2012年燃煤电厂、燃煤工业锅炉和民用燃煤炉灶的大气汞排放量的最佳估计值(P50)分别为93.8、75.7和17.5 t.山东、内蒙古、江苏、河南、河北为燃煤部门大气汞排放大省,2010年和2012年的大气汞排放量分别占全国总排放量的41%和39%,这与该五省的燃煤部门的煤炭消费量占据了我国煤炭消费总量的36%有着直接关系.2010年和2012年中国燃煤部门的分省份大气汞排放清单如图 4所示.
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| 图 4 2010年(a)和2012年(b)中国燃煤部门分省份大气汞排放量 Fig. 4 Atmospheric mercury emission from the coal combustion sector in China in 2010(a)and 2012(b)by province |
结合“大气十条”的相关政策,预计2017年燃煤电厂大气汞的排放量为58.1 t,图 5a给出了不同的措施对于燃煤电厂大气汞排放量的协同脱除效果.2017-0情景表明,如果不考虑“大气十条”的相关政策,停留在2012年的污染控制水平,由于电力需求的增长,2017年我国燃煤电厂大气汞的排放量将为104.4 t.2017-1至2017-5情景分别显示了由于能源结构的调整、洗煤比例的提高、ESP升级为FF、WFGD和SCR比例的提高带来的大气汞排放量的降低.其中,能源结构的调整作用最为明显,协同脱除16.0 t的大气汞,其次为洗煤比例的提高,减少了12.9 t的大气汞排放,将ESP升级为FF、提高SCR的安装比例、提高WFGD的安装比例分别避免了6.6、2.8和8.0 t的大气汞排放.“大气十条”协同脱除了燃煤电厂46.3 t的大气汞.2017年预计燃煤工业锅炉大气汞的排放量为40.5 t,图 5b给出了不同措施对于燃煤工业锅炉大气汞排放量的协同脱除效果.能源结构的调整减少了17.3 t的大气汞,比燃煤电厂更加显著,洗煤减少了10.8 t的大气汞排放,对于燃煤工业锅炉来说,将ESP升级为FF比洗煤更有效果,有助于避免12.0 t的大气汞排放.提高WFGD及SCR的安装比例分别避免了5.2和0.3 t的大气汞排放.“大气十条”协同脱除了燃煤工业锅炉45.6 t的大气汞.图 5c给出了2017年能源结构调整对于民用燃煤炉灶大气汞排放量的协同脱除效果.随着我国城镇化步伐的加快,越来越多的农村变为城镇,使用集中供热(集中供热锅炉属于工业锅炉),民用炉灶的煤炭消费量自然下降,在无控制的情况下,2017年的民用燃煤炉灶大气汞排放比2012年可减少0.1 t左右,在“大气十条”的要求下,2017年大气汞排放为16.8 t,比无控制下削减0.6 t.
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| 图 5 不同措施对燃煤电厂(a)、工业锅炉(b)和民用燃煤炉灶(c)大气汞排放的协同脱除效果 Fig. 5 Co-benefits on atmospheric mercury emission control from CFPPs(a),CFIBs(b)and CFRSs(c)by different measures |
整体来看,“大气十条”的实施有助于我国燃煤部门减少92.5 t的大气汞排放.其中,能源结构的调整,洗煤比例的提高和将ESP升级为FF对于大气汞的减排效果最显著.
3.3 燃煤部门大气汞排放未来情景预测图 6a显示了燃煤电厂2010—2030年的大气汞排放变化趋势,9种情景的平均结果表明,2020年燃煤电厂的大气汞排放量比2010年降低了22%,这表明由于对SO2和NOx排放控制而协同减少的大气汞排放量大于由于电力需求增加带来的大气汞排放.在2010—2020年间降低的基础上,2020—2030年间燃煤电厂大气汞排放量相比2010年又降低了32%.图 6b显示了燃煤工业锅炉2010—2030年大气汞排放趋势,9种情景的平均结果表明,与2010年相比,2020年燃煤工业锅炉大气汞的排放量降低了44%,在此基础上,2020—2030年间大气汞的排放量又降低了14%.可以看出,对于燃煤工业锅炉,2020—2030年间大气汞的减排幅度小于2010—2020年间,这是由于2010年燃煤工业锅炉的污染控制水平较低,污染控制设施的协同脱除效果主要体现在第一阶段.由于民用燃煤炉灶没有污染控制设备,根据活动水平的3种情景,图 6c显示了民用燃煤炉灶2010—2030年大气汞排放变化趋势,3种情景的平均结果表明,与2010>年相比,2020年民用燃煤炉灶的排放量降低了10%,2030年在此基础上又下降了9%.
总体来看,EEC1情景下的大气汞排放结果为本研究的最佳估计情景,在该情景下,2020年和2030年燃煤部门大气汞排放量分别为128.5和80.0 t,相较2010年的190.5 t,分别降低了33%和58%.ACT2情景下的结果代表的是最大限度的大气汞减排量,在该情景下,2020和2030年燃煤部门大气汞的排放量分别为103.2和50.9 t,相较2010年,分别下降了46%和73%.
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| 图 6 燃煤电厂(a)、燃煤工业锅炉(b)和民用燃煤炉灶(c)2020年和2030年大气汞排放情景预测 Fig. 6 Scenario projections of atmospheric mercury emission from CFPPs(a),CFIBs(b)and CFRSs(c)in 2020 and 2030 |
1) 2010年和2012年我国燃煤电厂大气汞排放量的最佳估计值分别为100.0和93.8 t,燃煤工业锅炉的大气汞排放量的最佳估计值分别为72.5和75.7 t,民用燃煤炉灶大气汞排放量的最佳估计值分别为18.0和17.5 t.
2) 到2017年,“大气十条”中的相关措施将协同脱除燃煤电厂46.3 t的大气汞,脱除燃煤工业锅炉45.6 t的大气汞,脱除民用燃煤炉灶0.6 t的大气汞排放.其中,能源结构的调整对于大气汞的协同脱除效果最为明显,分别协同脱除了燃煤电厂和燃煤工业锅炉16.0和17.3 t的大气汞,而民用燃煤炉灶的大气汞减排全部来自能源结构调整的协同控制作用.
3) 2020年燃煤部门大气汞排放量在103.2~129.5 t之间,较2010年下降32%~46%；2030年燃煤部门大气汞排放量在50.9~81.9 t之间,较2010年下降57%~73%.
4) 为履行《关于汞的水俣公约》,我国应制定燃煤部门的大气汞减排目标.对于燃煤电厂,2020年和2030年的减排目标可以分别设定为比2010年降低25%和50%~70%；对于燃煤工业锅炉,2020年和2030年的大气汞减排目标可以分别设定为比2010年降低30%~50%和50%~70%；对于民用燃煤炉灶,2020年和2030年的大气汞减排目标可以分别设定为比2010年降低5%~15%和10%~25%.
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