1 引言(Introduction)

我国大气污染目前呈现出新的特点，表现为一次和二次、本地和区域并存的复合型污染特征(肖致美等，2012;Pope et al.，2006)，以细颗粒物PM_2.5为主导因素的污染持续加重.除了直接排放外，其他污染物二次转化对于PM_2.5的贡献日趋增加(包贞等，2010;Wang et al.，2008;王敬等，2014;李伟芳等，2010).相关研究表明，环境中的SO₂、NO₂和NH₃等气态污染物的含量能够直接影响PM_2.5中二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺的浓度(邓利群等，2011).分析PM_2.5与其他污染物浓度之间的相关性，一定程度上可以说明二次气溶胶的污染程度(梁丹等，2015).PM_2.5因体积小、质量轻，在大气中滞留时间长，可以被大气环流输送到很远的地方，从而造成大范围的空气污染.大气污染不仅有本地排放源的影响，还有外源输送的贡献.辨别影响该地区PM_2.5污染的关键源区，可为城市群大气污染的联防联控提供重要的科学依据.王芳等(2009) 根据输送特征及其对城市污染物浓度的影响差异，将珠三角地区低层大气输送类型分为局地、城市间和远距离3类，其中，污染物的城市间输送是最重要的输送类型.Lv等(2015) 发现，来自南部和东部的气流对北京的PM_2.5浓度影响显著，春、夏、秋、冬的区域性PM_2.5贡献分别为46%、62%、52%和39%，北方来的气流对上海影响较大，区域性PM_2.5贡献分别为36%、39%、45%和35%.

苏锡常城市群地处全国经济最发达、人口最稠密的长三角地区，经济的高速增长带来了严重的大气污染问题，大气复合型污染日益突出，人体健康受到极大威胁.本文基于2014年12月—2015年11月苏锡常地区国控大气环境质量监测站的逐时数据，在进行PM_2.5浓度动态变化和空间分布特征分析的基础上，采用气团移动轨迹来研究污染物的输送路径，解释大气输送类型并给出潜在污染源区，旨在为该地区大气复合污染防治提供决策参考.

2 数据来源(Data sources)

本文通过在线云收集平台获取网站(www.pm25.in)提供的苏锡常地区主要大气污染物浓度数据，数据时间分辨率为1 h，收集时间范围为2014年12月—2015年11月.该地区共设有21个国控大气环境监测站，各监测站位置分布见图 1.气象资料为NCEP(美国国家环境预报中心)提供的GDAS(全球资料同化系统)，该数据每隔6 h记录一次，分别为00:00、06:00、12:00和18:00(UTC，世界时)，对应的北京时间分别为08:00、14:00、20:00、02:00.气象要素场包括水平和垂直风速、温度、气压、相对湿度、降水等.全球资料同化系统数据从网站(arlftp.arlhq.noaa.gov/archives)下载得到.

3 分析方法(Analysis methods) 3.1 轨迹聚类分析

采用HYSPLIT模式计算远距离污染物输送(Xu et al.，2010)对苏锡常地区空气质量的影响.HYSPLIT模式是一种用于计算和分析大气污染物来源、输送轨迹的较为完整的输送、扩散和沉降模式(Sirois et al.，1995)，可以处理多种物理过程、多种气象输入场和不同类别排放源，有模拟精度高、时间连续变化的特点，已经广泛应用于多种污染物的传输和扩散研究(王郭臣等，2014).本研究中，目标经纬度设置为31°28′E、120°21′N，模式顶高度设置为10000 m，采用500 m高度作为研究区大气边界层的平均流场.这样既可以代表表层风的流动，反映区域气流流动特征，又能减少近地面摩擦力的影响(王芳等，2009).采用Angle Distance算法(Sirois et al.，1995)计算苏锡常地区四季气流轨迹之间的距离并对其进行分类，算法公式定义如式(1) .本文具体利用TrajStat软件(Wang et al.，2009)得到不同类型的输送气流，并统计每类轨迹的出现频率及对应的PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO浓度平均值.

(1)

式中，d₁₂代表轨迹1和轨迹2之间的距离，其值介于0和π之间，A_i、B_i和C_i的定义见式(2) ~(4) .公式中的变量X₀和Y₀为研究目标的经纬度， X₁(Y₁)和X₂(Y₂)对应后向轨迹1和2的经纬度.

(2)

(3)

(4)

3.2 潜在源贡献分析

为了确定影响苏锡常地区PM_2.5污染的潜在源区，本文采用潜在源贡献(PSCF)分析.该方法是利用后向轨迹来计算和描述污染源可能空间方位的条件概率函数.研究时段内如果有n_ij个端点落在第(i，j)个网格内，且在这n_ij个端点中有m_ij个端点对应的轨迹达到接收站时污染物的浓度高于设定的阈值，即可确定一个条件概率(Ashbaugh，1983; Ashbaugh et al.，1985)，为PSCF=m_ij/n_ij.

高PSCF值所对应的网格被解释为潜在源区，因此，利用该方法可以初步确定影响研究区空气污染的潜在源区(Abbott et al.，2008;Karaca et al.，2009;Hsu et al.，2003)，经过该潜在源区的轨迹就是对研究区有显著影响的输送路径(刘娜等，2015).本研究将轨迹覆盖的空间区域(25°~55°N、105°~140°E)按照0.5°×0.5°进行网格化，PM_2.5浓度的阈值设定为GB3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(≤75 μg·m^-3)，计算研究期间各网格内气流轨迹的出现概率.由于PSCF反映为条件概率，当某网格内n_ij小于研究区内每个网格平均轨迹节点数的3倍时(Polissar et al.，2001)，其值会有较大的不确定性.因此，需要引用W_ij(权重函数)来减少误差，即WPSCF=W_ij×PSCF_ij，本研究采用的权重函数参考Wang等(2006) 定义，具体如公式(5) 所示.根据单个网格轨迹节点数与所有网格平均节点数的倍数关系，通过权重函数间接提高了n_ij的大小，在计算PSCF值时，可以保持统计学上的稳定性.与PSCF值的大小所解释的内容一致，研究范围内某一地区的WPSCF值越大，则该地区作为研究目标区域空气污染来源的概率就越大.

(5)

3.3 浓重权重轨迹分析

PSCF虽然可以反映某个网格中污染轨迹所占的比例，给出潜在源区分布，但不能区分相同PSCF值的网格对于研究区污染程度贡献的大小，即无法确定经过该网格内的气流轨迹对应的值距离阈值的远近(王爱平等，2014).为了弥补这个不足，本文利用浓重权重轨迹(CWT)分析来计算气流轨迹的权重浓度，以定量反映不同轨迹污染程度(Hsu et al.，2003).依据下列公式计算每个网格(i，j)的浓度平均值(Seibert et al.，1994):

(6)

式中，l对应轨迹的索引，M是轨迹的总条数，C_l是轨迹l对应的PM_2.5质量浓度(μg·m^-3)，τ_ijl是轨迹l在网格(i，j)上经过的时间，实际计算过程中，用网格内的轨迹节点数(n_ij)来代替停留时间.某网格高的浓度平均值表明，经过该网格的气团会导致研究区的高浓度，该网格所对应的区域就是对苏锡常大气污染有贡献的主要源区.同样，当n_ij较小时，CWT也会存在不确定性，为了减少误差，需要引入权重系数.PSCF分析方法中所定义的权重系数也适用于CWT分析方法，即WCWT=W_ij×CWT_ij.计算得到某一地区的WCWT值越大，表明该地区对研究区域空气污染贡献就越大.

4 结果与分析(Results and analysis) 4.1 污染特征 4.1.1 时间变化特征

苏锡常地区PM_2.5浓度日均值分布如图 2所示.研究时段内，苏州冬、春、夏、秋四季的PM_2.5浓度平均值分别为82.83、56.95、41.49、46.39 μg·m^-3、无锡分别为86.71、56.39、42.96、54.18 μg·m^-3，常州分别为89.44、57.06、38.51、45.03 μg·m^-3，分别超出了GB3095—2012《环境空气质量标准》24 h平均一级标准限值(≤35 μg·m^-3)137%、63%、19%、33%(苏州)，148%、61%、23%、55%(无锡)和156%、63%、10%、29%(常州).苏锡常地区PM_2.5浓度时间变化特征明显，均呈现出冬季高、夏季低的季节特征，冬、春季节的PM_2.5污染持续时间较长，且波动较为剧烈.这是因为进入冬季，苏锡常地区的热电厂需要消耗更多的化石燃料，使得污染物排放量有所增加，春节期间大量烟花爆竹的集中燃放又会在短时间内造成严重的大气污染(王占山等，2015)，加之冬季静稳天气较多，所以导致高污染.夏季有利的风向、较多的降水量等气象因素有助于大气污染物的扩散，故污染物浓度较低.

4.1.2 空间分布特征

图 3为苏锡常三市21个监测站四季PM_2.5浓度均值的空间分布趋势.冬季，各个监测站PM_2.5平均浓度变化程度较大.苏州PM_2.5污染状况要稍微好于常州和无锡.所有监测站PM_2.5浓度数据均超过GB3095—2012《环境空气质量标准》24 h平均二级标准限值(≤75 μg·m^-3)，其中，市监测站、旺庄和堰桥的PM_2.5浓度较高，这可能与3个监测站周围分布了大量的污染企业有关.且冬季因取暖需要，会消耗更多的化石燃料，大气污染物排放增多.春季，各个监测站的PM_2.5平均浓度都处于50~70 μg·m^-3之间，三市各监测站PM_2.5浓度差异较小.夏季，三市PM_2.5浓度均较低，保持在40 μg·m^-3左右且分布范围较小.秋季，各监测站PM_2.5浓度均值开始逐渐增大，图中的PM_2.5浓度均值表现出“中间高、两边低”的分布特征，分布范围与春季基本一致.总体上看，三市各季PM_2.5污染特征差异明显，但不同监测站点之间的PM_2.5浓度差异较小，这可能是因为三市区域位置相邻，受气象条件和污染源状况整体影响的程度较为相似有关.

图 4给出了研究时段内三市各类大气污染物的累计百分比，并进一步利用SPSS 20对三市四季的PM_2.5和PM₁₀、SO₂、NO₂、CO浓度进行Spearman秩相关分析(表 1).依据图 4可以发现，PM_2.5、PM₁₀、SO₂和CO污染程度是常州>无锡>苏州;NO₂污染程度是苏州>常州>无锡.三市四季PM_2.5污染与PM₁₀、SO₂、NO₂和CO均呈显著正相关关系(表 1)，这一方面可能是因为PM_2.5与PM₁₀及其它3种气态污染物具有相似的污染源，而且SO₂与NO₂等气态污染物是PM_2.5的重要前体物，它们二次形成的气溶胶也是造成PM_2.5污染严重的重要原因.

根据江苏省2015年统计年鉴，苏州、无锡、常州单位面积烟(粉)尘排放量分别为9.16、21.45、26.66 t·km^-2，单位面积SO₂排放量分别为19.14、17.02、8.09 t·km^-2，单位面积NO_x排放量分别为19.03、16.91、8.07 t·km^-2.苏州单位面积烟(粉)尘排放量显著低于常州和无锡，但环境PM_2.5含量却与其它两市相近;SO₂和NO_x单位面积排放量最高，但污染却比其他两市都低.可见，PM_2.5污染不仅与本地污染源有关，气流移动影响下的污染物迁移也是重要的一方面.

4.2 气团输送分析 4.2.1 模拟结果分析

以苏锡常为研究区，模拟时段设置为2014年12月—2015年11月内的4个季节，计算北京时间每日08:00时次的72 h后向轨迹，共计365条(图 5).由图 5可知，苏锡常地区四季后向轨迹变化明显.冬季受西伯利亚冷高压影响，气流主要来自西北方向，根据轨迹线长短可以判断气团移动速度(王爱平等，2014).本研究中冬季气流移动速度较快，途径内蒙古地区、京津冀、河南、安徽和山东等地抵达苏锡常.春季受到大陆高压的影响，气流以西北和北方向输入为主，该地区春季还会受到西太平洋反气旋环流的影响，有部分来自西南或偏南方向的气流.夏季受副热带高压影响，气流以西南和东南方向输入居多，濒临东海和黄海的东南方向输入气流较为清洁，其余方向后向轨迹线均较短、移动速度较慢，城市间局部的人为污染源贡献可能性较大，这与方利江等(2014) 的同区域其他城市的研究结果相近.秋季伴随着西北冷空气的南下，气流主要以东北和西北偏北方向输入.

4.2.2 后向轨迹聚类分析

对苏锡常地区各季度气流轨迹进行分类，影响该地区的主要气团有6类(图 6).结合PM_2.5等大气污染物浓度的日均值数据，对聚类后的气流轨迹进行统计分析(表 2)，以反映各类气流影响下的大气污染物浓度水平特征.

冬季，6类轨迹的起源有5类来自于内蒙古地区，各类轨迹长度相对于其他季节要长且移动速度较快，能够携带污染物远距离输送.途径内蒙古中部、山西北部、河北南部、山东西部、江苏的第1类气流轨迹占25.56%，为研究区主要输送通道，对PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO浓度的贡献为96.05、147.88、43.74、54.82、1400 μg·m^-3.该季节北方进入燃煤取暖期，污染物排放较多，在较为强劲的西北冷空气扩散下，污染物向黄海和东南沿海迁移.此外，PM_2.5浓度贡献高的第1、3、6类气流轨迹对其他5种污染物的贡献也较高，这表明途径地区不仅向研究区直接输送颗粒物，还输送了大量的前体物，形成二次气溶胶，加剧当地的PM_2.5污染.

春季，来自青海、甘肃南部、陕西、河南、安徽的第2类气流轨迹占21.74%，对应的PM_2.5浓度平均值最高，为71.19 μg·m^-3，对其他污染物的贡献也都较大.这可能受到了北方、西北地区扬沙输送的影响，途径地区都是污染较为严重的工业区，气流远距离输送能力也较强.第3、5类气流对应的PM_2.5浓度平均值较低，这类气流一般出现在冷空气扩散后，地面风向为东北风并且风速较大，有利于污染物扩散.这与王茜等(2013) 针对苏锡常临近的上海市的研究结果类似.

夏季，各类气流轨迹对应的污染物浓度相比其他季节都较低，来自东海、琉球群岛、上海的第6类气流轨迹占总轨迹数的15.22%，携带的污染物浓度最低.这是由于气流主要来自太平洋，途径过程中基本没有人为污染源，输入的都是较为清洁的空气.风速较大也有利于污染物的扩散.来自山西、河南、安徽的第1类气流轨迹仅占总轨迹数的10.87%，但对PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO的贡献最高，分别为67.08、123.63、24.28、40.32、1020 μg·m^-3，可见，该方向的气团污染程度较高，对研究区空气质量产生了较大的负面影响.

秋季，来自朝鲜半岛、黄海、上海北部的第6类气流轨迹占26.37%，为主要输送通道.第1、2、6类气流轨迹都来自海域或途径海域，气流较为干净，污染较低.第3、4类气流轨迹分别源自北方和西部，对应的PM_2.5浓度平均值较高，为65.54、67.73 μg·m^-3，可能是因为北方逐渐开始供暖，燃煤电厂等人为排放源增多，这种输送特征与冬季较为类似.

综上所述，苏锡常地区冬季和春季主要受到来自西北部、北部等地区的污染物影响，来自这些地区的气流不仅携带了沿途地区的颗粒物，还输送了大量的气态污染物.夏季由于受到来自海洋清洁气流影响，各污染物浓度相对较低，但周边城市仍对苏锡常大气污染有所贡献.秋季来自北方的污染物影响增加，气流输送特征变化与冬季相近.

4.2.3 潜在源区及污染程度分析

对苏锡常地区研究时段内PM_2.5污染进行潜在源分析(WPSCF)，计算结果如图 7所示.冬季WPSCF值向西北方向延伸到北亚大陆，分布范围较广.高值区域集中在山东南部、安徽、江苏及浙江北部，是苏锡常地区PM_2.5污染的主要潜在源区.春季WPSCF高值主要分布在江苏南部、安徽中部和南部、浙江东南及朝鲜半岛中部沿海地区;此外，安徽的东部、山东的中部及湖北的北部地区也对研究区的大气污染有一定的贡献.夏季WPSCF较为集中且数值较小，潜在源区为苏锡常本地和周围、安徽中部和山东北部地区.秋季的潜在污染源区主要分布在苏锡常本地和周围、安徽中部、河南南部、河北西南及山东北部地区.根据WPSCF分析可以看出，从冬季到秋季，潜在源区呈现由宽到窄再变宽的特征，苏锡常地区受到外源输送污染的季节性变化显著.

利用WCWT进一步分析不同轨迹的污染程度发现(图 8)，研究区四季WCWT与WPSCF分布特征类似.冬季WCWT高值集中在江苏西部、安徽东部及浙江北部地区，与WPSCF所指示的重点污染源区相吻合，这些污染源区对苏锡常地区的PM_2.5污染贡献值在95 μg·m^-3以上.春季WCWT集中分布在江苏南部和浙江北部地区，日均PM_2.5质量浓度贡献在55 μg·m^-3左右.夏季WCWT高值主要分布在苏锡常本地和周围，日均贡献25 μg·m^-3左右，这可能是由于该季节盛行的东南风有利于污染物的扩散，所以浓度较低.江西东部、安徽南部和浙江西北部对研究区大气污染也有一定贡献，但都较低.夏季WCWT所模拟的潜在源区范围比对应季节WPSCF要大，这是由于WCWT在分析过程中仍然可能出现一定的不确定性，但该模拟结果与表 2中对应季节气流轨迹的区域特征基本一致，说明模拟结果产生的不确定性在可接受范围内，这与王郭臣等(2014) 的研究结果类似.秋季WCWT高值集中在苏锡常本地及周围地区，日均PM_2.5质量浓度贡献值在55 μg·m^-3左右.

5 结论(Conclusions)

1) 苏锡常地区PM_2.5浓度日均值均呈现出冬季高、夏季低的规律，波动趋势基本一致，冬、春季节PM_2.5污染持续时间较长，且波动幅度较为剧烈.

2) 苏锡常地区四季 PM_2.5浓度污染特征差异明显，但不同监测站之间的PM_2.5浓度均值变化较小.空气PM_2.5浓度与PM₁₀、SO₂、NO₂和CO浓度均呈显著正相关.单位面积PM_2.5排放量与PM_2.5浓度分布存在一定的空间偏差，表明气流移动对研究区环境PM_2.5污染分布有着显著影响.

3) 苏锡常地区气流后向轨迹季节性变化特征明显.冬、春、秋三季的气流主要来自西北和偏北方向等内陆地区，气流轨迹线较长且移动速度较快，夏季气流以东南和西南方向输入居多.

4) 来自西北等内陆地区的气流对冬、春和秋三季的PM_2.5污染贡献较高，来自海洋的气流对应的污染物浓度较低，这两种气流是苏锡常地区典型的输送类型.来自西北等内陆地区的气流不仅直接输送颗粒物，还携带大量气态污染物，加剧了研究区的污染.

5) 苏锡常地区四季WPSCF值和WCWT值的分布特征类似，WPSCF值分布范围更广一些.冬季PM_2.5污染主要潜在源区分布在山东南部、安徽东部、江苏西部、浙江北部及江西西北地区，春、夏、秋三季主要潜在源区分布在苏锡常本地和周边城市.