2017, Vol. 37
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大气水汽和降水中2H和18O的变化起因于水循环过程中蒸发和凝结所伴随的稳定同位素分馏(Dansgaard, 1964).水稳定同位素分馏是指稳定同位素以不同比例分配到两种水相中的现象.由于不同同位素水分子蒸汽压之间的差异, 水相变化时轻同位素会优先重同位素蒸发, 重同位素会优先轻同位素凝结.这种分馏发生在水循环的每一相变过程中, 因此, 通过对水汽和降水中稳定同位素的监测和分析可以有效地示踪区域的水汽来源、揭示水汽与降水间的相互作用关系.这也使得2H和18O在云物理学、气候学、水文学和生态学等研究中具有重要的应用(Leng et al., 2004; Gat, 1996; Ehleringer et al., 1992).
关于降水稳定同位素的研究最早可以追溯到20世纪50年代(Dansgaard, 1953).1953年, Dansgaard开创性地研究了降水中的稳定同位素组成, 发现降水中氧稳定同位素比率随冷凝温度的降低而下降.降水中稳定同位素研究的快速发展是在1961年以后.1961年, 国际原子能机构和世界气象组织合作在全球范围内建立了降水稳定同位素的监测网络(GNIP), 极大地推动了全球降水稳定同位素的研究.基于GNIP资料, 古气候的分析(Jouzel et al., 1997)、降水水汽来源的追踪(Welker, 2000; He et al., 2006; 柳鉴容等, 2009)、大气环流型的诊断(Jouzel et al., 1987)等取得了系列成果.然而, 利用降水稳定同位素进行水循环研究也面对着许多困难, 例如, 降水稳定同位素的取样观测只局限于降水日, 无降水日或干旱少雨地区的取样受到限制, 这在一定程度制约了人们对水循环过程中稳定同位素变化的认识.水汽稳定同位素作为同位素水文循环过程(从水汽源区到云下凝结降水过程)的中间产品, 具有全时域和全空域观测的优点, 与降水稳定同位素相比, 它可以更直接全面地反映水循环过程中稳定同位素的转化机制(Gat, 1996; 章新平等, 2012; Lee et al., 2006).因此, 认识水汽稳定同位素的组成及变化将有助于人们对水循环过程的理解(Dansgaard, 1964; Noone et al., 2011).
根据理论的分析, 水汽稳定同位素与降水稳定同位素具有相似的时间变化特征和稳定同位素效应(Dansgaard, 1964), 其变化不仅与大尺度的大气运动有关, 如大气的水平运动(Galewsky et al., 2010; Midhun et al., 2013)、垂直运动(Risi et al., 2008; Tremoy et al., 2012)，而且还与局地的气象条件相联系.White等(1984)通过对帕利塞德和纽约大气水汽的监测, 发现水汽稳定同位素与近地面的湿度存在显著的正相关关系.Jacob等(1991)利用德国海德堡8年的实测资料, 对水汽中和降水中稳定同位素与温度的关系进行了比较, 发现水汽稳定同位素的变化存在更显著的“温度效应”.余武生等(2006)、Yu等(2015)和尹常亮等(2008)分别对那曲和德令哈大气水汽进行了研究, 阐明了水汽来源的变化对两地水汽稳定同位素组成的影响, 且发现伴随降水的发生, 水汽稳定同位素被贫化.Wen等(2008; 2010)通过分析北京1年的水汽资料发现, 夏季风期间水汽稳定同位素的逐日变化及日变化明显偏弱, 并在非季风期间观测到稳定同位素与水汽含量间的正相关关系.大气水汽稳定同位素的组成还与大气湍流、地表的蒸散变化有关.Zhang等(2011)通过对北京城区水汽中和石家庄麦田水汽中稳定同位素组成的比较, 发现两地水汽稳定同位素的日变化特征存在明显差异, 在北京, 受大气湍流活动的影响, 稳定同位素比率的最高值和最低值分别出现在6：00和16:00;而在石家庄麦田, 受麦田蒸散的影响, 稳定同位素比率的最高值和最低值分别出现在18：00和6:00.这些数据和研究结果对于认识研究区水汽稳定同位素的变化特征及其可能的影响因素、揭示大气的运动过程具有重要意义.
开展大气水汽稳定同位素的实地观测和研究的重要性不言而喻.然而, 受取样条件和测量技术的限制, 有关水汽稳定同位素的研究和报道多局限于短暂和离散取样, 虽有少数观测记录较长, 但时间分辨率较低(Jacob et al., 1991; Angert et al., 2008; Yu et al., 2015), 这不利于揭示短时间尺度下水汽稳定同位素的变化机制.基于此, 本研究利用高时频水汽稳定同位素分析仪对长沙地区近地面水汽进行实时监测, 以揭示短时间尺度下水汽稳定同位素的变化特征及其可能的影响因素, 以及水汽中与降水中稳定同位素之间的相互关系, 为区域水循环研究、水资源调查及古气候恢复提供诊断数据和判别依据.
2 资料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区气候特征长沙(27°51′~28°41′N, 111°53′~114°15′E)位于湖南省东部偏北、湘江下游和长浏盆地西缘, 属典型的亚热带季风控制区.冬季盛行来自蒙古、西伯利亚的偏北风, 夏季盛行来自孟加拉湾和西太平洋的偏南风, 气候温和湿润, 雨热同期, 多年平均气温17.2 ℃, 多年平均积温5457 ℃, 多年平均降雨量1361.6 mm, 全年降水的69.4%集中在暖季(4-9月), 冷季(10月-翌年3月)降水较少.
2.2 观测方法与数据处理2014年10月-2015年10月, 在位于岳麓山下的湖南师范大学气象气候实验中心, 利用美国LGR公司研发的气-液两用型水稳定同位素分析仪的气态模块(型号:908-0004-9002)对长沙地区近地面(10 m高度)水汽稳定同位素进行原位连续监测.该分析仪以离轴积分腔输出光谱(OA-ICOS)技术为基础, 可以实现对特定高度处的水汽氢氧稳定同位素及水汽浓度的同步测量.监测过程中, 为了消除水汽稳定同位素测试结果的浓度效应, 需要对水汽稳定同位素测试值进行浓度依赖性校正:利用水汽校正源系统获得同一标准水样品(同位素比率已知)在不同水汽进样浓度下的稳定同位素测量结果, 然后根据标准水测量结果与水汽浓度的依赖关系, 将测量的水汽稳定同位素值校正到同一参考水汽浓度.水汽监测时校正过程与外界水汽测量过程交替进行, 两者的时间间隔控制为50 min.由于分析仪内置有水汽稳定同位素漂移校正系统, 水汽测试时测量值的漂移很小.测试时标准水稳定同位素测量值较小的偏移证明了这一点.整个监测期间, 对外界大气水汽稳定同位素的监测时长累积达7457 h.
同期的降水样品通过一个20 cm口径的雨量器人工采集.为避免水样在收集过程中由蒸发引起的稳定同位素分馏, 雨量器的进水漏斗和储水瓶(带单孔木塞)间用一根长30 cm、内径4 mm的硅胶软管连接.降水样的采集时间为北京时间8：00和20：00.采集后的水样及时编号, 并密封低温保存.参照气象部门的规范, 将当日20：00(代表当日8：00-20:00的降水量)和次日8:00(代表当日20:00-次日8：00的降水量)收集的降水量之和记为当日的降水量, 而相应时段的水汽和降水稳定同位素值也记为当日.在2014年10月-2015年10月的取样期间, 共记录降水日137 d, 降水样品167个, 降水量1453.8 mm.所有降水样品均利用LGR气-液两用型水稳定同位素分析仪的液态模块(型号:912-0026-1000)进行测试.
水稳定同位素的测试结果用与“维也纳标准平均海洋水(VSMOW)”的千分差表示, 计算公式为:
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式中, Rsample和Rvsmow分别代表水汽(或降水)和VSMOW中氢氧稳定同位素的相对含量, δv2H和δv18O的测试精度分别为1.2‰和0.4‰, δp2H和δp18O的测试精度分别为0.6‰和0.2‰.其中, δp2H和δp18O的日平均值、月平均值按对降水量的加权平均值表示:
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式中, δp表示与降水量的加权平均值, δi和Pi分别代表降水中稳定同位素比率和相应的降水量.
取样期间的降水量、温度及湿度等气象要素数据由安装在实验中心的自动气象站同步观测.在计算平衡条件下的水汽稳定同位素δe时, 本文运用了经典的瑞利公式：
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式中, α代表平衡分馏因子, 其值通过Majoube (1971)的计算公式得到.
3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 水汽中稳定同位素的季节变化图 1给出了水汽中氢氧稳定同位素与近地面降水量(P)、温度(T)和绝对湿度(ρ)的逐日变化.由于δv2H和δv18O的时间变化具有一致性, 这里只分析δv18O的变化.由图 1可知, 与降水量、温度和绝对湿度一样, δv18O也具有明显的季节变化.在4-11月, 降水较多, 温度和绝对湿度较高, 但δv18O相对较低; 在12月-翌年3月, 降水较少, 温度和绝对湿度较低, 但δv18O相对较高.整个观测期间δv18O的最低值为-26.36‰, 出现在一次连续降水过程结束后的第2天, 即2014年11月8日; 最高值为-1.18‰, 出现在一个微雨日, 即2014年12月6日; δv18O的年平均值为-11.60‰.水汽稳定同位素的这种季节性变化与不同的水汽来源有关(余武生等, 2006).在暖季, 长沙地区大气水汽主要来源于西南季风和东南季风的水汽输送, 湿度大, 经历的降水冲刷作用较强, 降水中δ18O较低, 受降水再循环水汽的影响, 近地面水汽中δ18O较低; 在冷季, 大气水汽主要来源于西风带水汽输送, 湿度小, 经历的降水冲刷作用较弱, 降水中δ18O较高, 因而近地面水汽中δ18O也高.发生在3-4月和8-9月的水汽稳定同位素的较大波动可能与不同水汽来源的转变有关.平均而言, 控制长沙地区的偏北风和偏南风系统的转换时期约在每年的4月和8月.在不同季风系统的交替作用期间, 不同的水汽来源可能是造成水汽稳定同位素发生波动变化的因素之一.
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| 图 1 长沙地区近地面δv2H、δv18O及各气象要素的逐日变化(a.δv2H和δv18O; b.降水、温度及绝对湿度) Fig. 1 Daily variations of δ2H and δ18O in atmospheric water vapor of near surface and some meteorological elements in Changsha (a.δv2H and δv18O; b.precipitation amount, temperature and absolute humidity) |
统计分析表明, δv18O与相应的降水量、温度和绝对湿度存在显著的负相关关系(图 2), 它们之间的回归方程为:
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| 图 2 长沙地区近地面δv18O依降水量P(a)、温度T(b)和绝对湿度ρ(c)的相关散布 Fig. 2 Correlations of δ18O in atmospheric water vapor of near surface against precipitation amount (a), temperature (b) and absolute humidity (c) in Changsha |
式中, R2为回归方程的可决系数, n为样品数量.在揭示的相关关系中, δv18O与降水量的相关关系达0.05以上的信度, 与温度和绝对湿度的相关关系都达0.001以上的信度, 说明在天气尺度下水汽中δ18O的变化具有一定的“降水量效应”、“反温度效应”和“湿度效应”, 这与该地区降水稳定同位素的环境效应相似(吴华武等, 2012).但在无降水日或降水较少的时段, 如2014年10月-2015年3月, δv18O的波峰多与T和ρ的波峰对应, 波谷多与T和ρ的波谷对应, 说明在无降水日δv18O与温度和绝对湿度的变化具有一致性.综上可知, 水汽稳定同位素的季节变化反映大尺度气候系统和水汽输送的季节性特征.
3.2 水汽中稳定同位素的日变化为了揭示水汽稳定同位素的波动与降水事件的关系, 将整个监测时段分为降水日和无降水日两组, 它们的δv18O日变化见图 3.由图 3a可知, 在无降水日, δv18O的日变化与近地面绝对湿度的变化基本一致, 但与温度的变化相反.平均而言, 日出后, 伴随温度的升高, δv18O和绝对湿度减小.在14：00前后, 当温度达到最大时, δv18O和绝对湿度最低.之后, 随着温度的降低, δv18O和绝对湿度明显上升.无降水日δv18O的这种日变化特征可能与大气湍流的日变化有关.通常, 在无降水日的白天, 受温度升高导致的近地面湍流加强的影响, 近地面水汽减少且水汽中稳定同位素被贫化; 在无降水日的夜晚, 随着近地面温度的降低, 大气层结趋于稳定, 受大气湍流减弱的影响, 近地面水汽增加且水汽中稳定同位素被富集.
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| 图 3 长沙地区近地面无降水日(a)和降水日(b)δv18O及各气象要素的日变化 Fig. 3 Diurnal variations of δ18O in atmospheric water vapor of near surface and some meteorological elements in no precipitation days (a) or precipitation days (b) in Changsha |
由图 3b可知, 在降水日, δv18O的日变化与近地面温度和绝对湿度的变化相反.平均而言, 在白天, 随着温度和绝对湿度的升高, δv18O减小, 温度和绝对湿度的最高值及水汽稳定同位素的最低值均出现在午后, 但δv18O最低值的出现略超前; 在夜晚, 随着温度和绝对湿度的降低, δv18O增加.降水日δv18O的这种日变化特征可能与局地蒸散发的日变化有关.通常, 降水期间相对湿润的下垫面具有充足的水分可供蒸发, 且水汽量的多少与温度的高低呈正比; 白天温度相对较高, 则蒸散发相对较强; 夜晚温度相对较低, 则蒸散发相对较弱.由于下垫面蒸发的水汽多来自具有相对较低稳定同位素值的降水, 因此, 导致了温度越高, 蒸散发越强, 近地面水汽稳定同位素被贫化的作用越强; 反之, 温度越低, 蒸散发作用越弱, 近地面水汽稳定同位素被贫化的作用也越弱.综上所述, 水汽中稳定同位素的日变化更多地反映局地气象条件的影响.
3.3 水汽中与降水中稳定同位素的比较 3.3.1 时间变化的比较水汽中与降水中稳定同位素存在相互转换和相互作用的关系.为了比较二者之间的关系, 图 4给出了监测期间δv18O、δp18O的逐日变化.另外, 图中还给出了根据降水稳定同位素和近地面温度推算的平衡条件下的水汽稳定同位素δe18O及其逐日变化.由图 4可知, δv18O与δp18O的时间变化具有较好的一致性.在数值上, δv18O变化范围在-31.3‰~-7.3‰之间, 平均值为-18.5‰, 其中, 暖季为-13.32‰, 冷季为-9.90‰; δp18O变化范围在-24.8‰~2.6‰之间, 平均值为-7.8‰, 其中, 暖季为-6.40‰, 冷季为-4.81‰.不难发现, δv18O总是低于相应的δp18O, 它们之间的差值Δδ(δp18O-δv18O)在1.24‰~13.40‰之间波动, 平均值为7.39‰, 高值主要出现在暖季, 低值主要出现在冷季.造成Δδ季节性差异的可能原因之一与降落雨滴的云下二次蒸发有关.通常, 雨滴在降落过程中的再蒸发作用会使得雨滴中稳定同位素被富集, 而周围水汽中稳定同位素被贫化, 这在一定程度上影响Δδ.Saxena等(1985)曾利用δe18O与δv18O之间的差异来判断云下雨滴被蒸发的强弱，在他看来, δe18O与δv18O之间的差值越小, 云下雨滴被蒸发富集的强度越大; 反之, 雨滴被蒸发富集的强度越弱.根据这个推论, 暖季时, 由于δe18O与δv18O之间的差较小, 云下雨滴被蒸发富集的强度较大, 从而Δδ值较大; 冷季时, 由于δe18O与δv18O之间的差较大, 云下雨滴被蒸发富集的强度较小, 从而Δδ值较小.
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| 图 4 长沙地区近地面δv18O、δp18O和δe18O的逐日变化 Fig. 4 Daily variations of δv18O、δp18O and δe18O of near surface in Changsha |
另一方面, 下垫面新降水的蒸发也可改变近地面水汽中稳定同位素的组成和Δδ.通常, 在长沙的暖季降水期间, 下垫面新降水的强烈蒸发或蒸腾降低了近地面的δv18O, 从而导致了Δδ较大; 而在冷季降水期间, 下垫面新降水的蒸发或蒸腾相对较弱, 因此，近地面δv18O相对较高, Δδ较小.
3.3.2 大气水汽线和大气水线的比较降水中δ2H与δ18O之间的线性关系被定义为大气水线(MWL), 它对于研究水循环过程中稳定同位素的变化具有重要意义.根据对降水稳定同位素数据的统计, 长沙地区的MWL为:
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该式大于8.0的斜率表现出水循环过程中稳定同位素非平衡分馏的影响(章新平等, 1998), 明显大于10.0‰的截距除了与稳定同位素动力分馏的影响有关外, 还与局地气象条件的影响有关(Gat, 1996; 马潜等, 2013; Peng et al., 2005).从水稳定同位素的循环和分馏来看, 该MWL反映了取样点暖湿的气候特征(吴华武等, 2012).
类似大气水线的定义, 将水汽中δ2H与δ18O之间的线性关系定义为大气水汽线(MVL).根据统计, 监测期间的MVL为:
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该MVL的斜率小于8.0, 截距大于10.0‰.根据对水汽中和降水中稳定同位素数据的统计(表 1), 不同季节的MWL和MVL具有一定的相似性.在暖季, MWL和MVL的斜率均分别大于年尺度下的斜率; 但在冷季, 均分别小于年尺度下的斜率.这在一定程度说明大气降水和近地面水汽在水汽来源和影响因素等方面具有一致性.
| 表 1 长沙地区大气水汽线和大气水线的比较 Table 1 Comparisons between meteoric vapor lines and meteoric water lines in Changsha |
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研究表明, 利用大气水线的斜率及δp2H和δp18O之间的相关性可以对雨滴在降落过程中的同位素富集程度进行判断(Peng et al., 2007; 孟玉川等, 2010; 赵诗坤等, 2015).通常, MWL的斜率越大, 相关性越显著, 降落雨滴在云下的二次蒸发越弱; 反之, MWL的斜率越小, 相关性越不显著, 则降落雨滴在云下的二次蒸发越强.根据这个判断, 研究区暖季期间云下雨滴被蒸发富集的强度较小, 而冷季期间云下雨滴被蒸发富集的强度较大.这与前节根据δe18O与δv18O之间的差异大小所做出的判断正好相反.
通常, 降水中稳定同位素丰度的涨落主要受制于云中的水汽凝结分馏, 因此, 由降水稳定同位素推算的δe小于近地面的水汽稳定同位素δv.在稳定同位素的时间变化中, 水汽稳定同位素的降低总是伴随降水的发生, 说明水汽稳定同位素的减小可能由降水的蒸发所引起.通过比较降水日和无降水日的MVL可以看到, 降水的贡献使得MVL的斜率和截距增加, 这得益于蒸发水汽的补充.根据经典的稳定同位素分馏理论(Dansgaard, 1964), 降落雨滴或地面雨水的蒸发使得MWL的斜率和截距减小, 但被蒸发水汽中的MVL的斜率和截距增大.由于具有较高斜率和较大截距蒸发水汽线的水汽的输入, 大气水汽线的斜率和截距增加.但雨滴的二次蒸发是从云底到地面的一个连续过程, 它对近地面水汽的影响程度应该小于降水日下垫面的蒸发.
根据以上分析可以认为, 平均而言, 在暖季, 雨滴在降落过程中的蒸发富集作用较轻, 但下垫面的蒸发较强, 且根据降水稳定同位素推算的平衡水汽稳定同位素值与近地面的实际水汽稳定同位素值相当, 表明降水稳定同位素与水汽稳定同位素处于或接近平衡状态.在蒸发水汽的作用下, MVL的斜率和截距相对于无降水日有较大的增加, 分别增加了0.11和3.52‰; 在冷季, 雨滴降落过程中的蒸发富集作用相对于暖季增强, 但下垫面的蒸发相对减弱, 且推算的平衡水汽稳定同位素值与近地面的实际水汽稳定同位素值相差较大, 表明降水稳定同位素与水汽稳定同位素处于非平衡状态.在弱的蒸发水汽的作用下, MVL的斜率和截距相对于无降水日有少许的增加, 分别增加了0.07和0.14‰.
4 结论(Conclusions)1)天气尺度下, 大气水汽中δ18O存在较大的波动, 变化范围在-26.36‰~-1.18‰之间, 平均值为-11.60‰, 高值主要出现在冬、春季, 低值主要出现在夏、秋季, 这种季节分布与不同的水汽来源有关; 日时间尺度下, δv18O具有白天低、夜晚高的特点, 最低值出现在13：00-14：00, 最高值出现在23：00-0：00, δv18O的这种日变化反映了局地气象条件的影响, 其中, 降水日δv18O的变化受控于地表新降水蒸发的强弱, 而无降水日δv18O的变化则受控于大气湍流的作用大小.
2)监测期间, 水汽稳定同位素比率总是低于相应的降水稳定同位素比率, 它们之间的差值Δδ变化范围在1.24‰~13.40‰之间, 平均值为7.39‰, 高值主要出现在暖季, 低值主要出现在冷季, 反映了降落雨滴的云下二次蒸发及下垫面新降水蒸发的影响; 通过对降水期间逐日δv18O的平衡模拟发现, 水汽中和降水中稳定同位素在暖季处于或接近平衡状态, 而冷季处于非平衡状态.
3)不同季节的大气水汽线和大气水线具有一定程度的相似性, 两者的斜率均具有暖季偏高、冷季偏低的特点; 另外, 受降落雨滴的云下二次蒸发和下垫面新降水蒸发等的影响, 降水日MVL的斜率和截距相对于无降水日均有所增加, 平均而言, 暖季分别增加0.11和3.52‰, 冷季分别增加0.07和0.14‰.
以上分析结果仅基于长沙地区1个站点的1年观测资料, 因此, 需要在该区域设置多个站点, 对天气尺度下的水汽稳定同位素变化进行长期的观测, 以便进一步了解复杂季风系统影响下的水汽稳定同位素的变化特征及影响机制.
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