2017, Vol. 37
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2. 北京大学环境科学与工程学院, 北京 100871;
3. 四川省环境监测中心, 成都 610041
2. College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871;
3. Sichuan Provincial Environmental Monitoring Center, Chengdu 610041
大气颗粒物(特别是细颗粒物(PM2.5))由于其显著的健康效应和严重的空气质量恶化效应引发了越来越多的关注(Kunii et al., 2002; Tie et al., 2009).细颗粒物成分复杂, 如有机气溶胶通过吸湿作用和云凝结核活性直接或间接对气候产生影响(Solomon, 2007), 硫酸盐的散射作用导致大气“制冷效应”, 无机盐类和黑炭通过消光导致大气能见度降低.
成渝地区位于我国西南部, 以成都和重庆两城市为中心, 包括了四川盆地和重庆的大部分地区.该区域近年来发展迅速, 机动车和国民生产总值(GDP)的年均增长速度达10%, 污染物排放密度是我国平均密度的2倍以上(Zhang et al., 2009).成渝地区受盆地地形影响显著, 是著名的小风气候区, 污染物扩散条件较差；加之, 盆地内部多山脉阻隔、多河流导致相对湿度较高, 使得该地区灰霾现象频发, 成为我国典型灰霾区域之一(Chen et al., 2012; Qian et al., 2000).成渝地区城市众多, 已有研究报道了其中特大城市成都、重庆的颗粒物污染特征、来源分布等(Tao et al., 2013; Tao et al., 2014a; Wang et al., 2013; Yang et al., 2011), 但对区域内中等城市研究较少.内江市地处四川盆地东南、沱江下游中段, 距离成都市区150 km、重庆市区145 km, 城区常住人口约为71.4万, 集中了钢铁冶炼、机械制造等工业, 是成渝地区中等城市的典型代表.
本文通过在内江市区设置监测点, 于2012年5月至2013年5月进行颗粒物采样, 得到了当地PM10、PM2.5及其化学组分的观测数据, 结合IMPROVE公式的计算结果, 探讨了内江市市区大气细粒子的组成及其消光特性, 以期进一步揭示成渝地区中等城市大气细颗粒物污染特征与低能见度成因.
2 样品采集与分析(Sample collection and analysis) 2.1 采样地点本研究采样点位于内江市东兴区蟠龙路内江环境保护监测站7楼楼顶(NJ, 105°04′E, 29°42′N)(图 1), 距地面高度25 m.采样点周边地势相对平坦, 附近无大型工业源, 无超高大建筑物、山脉的影响, 周边有部分居民建筑物, 主要受交通源、居民排放源影响, 可作为城市空气质量的代表.
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| 图 1 内江市采样点示意图(NJ代表内江) Fig. 1 Location of sampling site in Neijiang (NJ) |
本研究于2012年5月17日至2013年5月16日, 利用武汉天虹的TH-16A四通道大气颗粒物采样器每6 d采集一次颗粒物样品；采样时间为当日的10:00到次日10:00, 采样器各通道的流量为16.7 L·min-1；每次采集一个PM10样品(Teflon膜, Whatman公司)和3个PM2.5样品(两张Teflon膜, Whatman公司；一张石英膜, Millipore公司).采样膜的平衡和称重均在超净实验室中完成.
所采集的样品使用Dionex ICS-2000离子色谱分析水溶性离子；采用Agilent 7500c电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析无机元素浓度；采用Sunset实验室光热透热法(TOT)碳分析仪分析其中的有机碳(OC)和元素碳(EC).具体分析方法可参考Chen等(2014).
2.3 其他数据收集内江市的NO2浓度数据来自四川省环境监测中心, 气象数据来自美国国家气候数据中心(NCDC, http://www.ncdc.noaa.gov/), 包括能见度(visibility)、温度、相对湿度(RH)、风速、风向、气压等参数.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 内江市PM10和PM2.5的浓度水平采样期间内江PM10、PM2.5及其组分浓度的时间变化序列见图 2.2012年5月-2013年5月, 内江城区的PM10浓度为19.3~257.2 μg·m-3, 平均浓度为(116.3±54.7) μg·m-3；PM2.5的浓度为14.9~179.3 μg·m-3, 平均浓度为(78.6±36.8) μg·m-3.采样期间, 28.3%的样品PM10浓度超过了国家空气质量二级标准(GB3095-2012)日均150 μg·m-3的限值, 44.1%的样品PM2.5浓度超过了日均75 μg·m-3的限值, 并出现了3次重污染事件(PM2.5>150 μg m-3), 分别是2012年9月8日、2013年1月16日和2月3日.
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| 图 2 2012年5月-2013年5月内江市颗粒物组分浓度变化 Fig. 2 Temporal variations of PM components from May 2012 to May 2013 in Neijiang |
在内江市采样期间, 还采用相同仪器、同步采集了成渝地区两个中心城市成都和重庆的颗粒物样品, 并采用相同分析手段对样品进行分析.实验结果表明, 成都和重庆城区2012-2013年的PM2.5浓度水平分别为(91.6±54.3) μg·m-3和(88.6±50.8)μg·m-3, 高于内江市PM2.5浓度水平(陈源等, 2016；Chen et al., 2014).作为典型的特大城市, 成都和重庆的城区常住人口分别达600万和1000万, 远远高于内江城区；密集的人口导致的机动车保有量激增、城市能源需求大幅增加是成、渝两市细颗粒物浓度较高的主要原因.
3.2 内江市PM2.5的组成特征采样期间, 内江城区PM2.5及各组分质量浓度的平均值如表 1所示.PM2.5中的有机物(OM)采用有机碳(OC)乘以系数1.6进行估算.地壳元素(Soil)的浓度通过Malm等(1994)的公式估算.
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(1) |
| 表 1 内江市PM2.5中各组分质量浓度 Table 1 Concentrations of PM2.5 components in Neijiang |
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Si由于在HF消解过程中转化为SiF4而挥发, 无法采用ICP-MS进行检测, 利用土壤平均Si/Al比值3.43进行估算(Taylor et al., 1995).
微量元素(Trace)的浓度采用Zhang等(2013)的推荐公式进行计算(未检出元素Sr、Rb、Ge、Cs和Ga)：Trace=1.3×[0.5×Sr+Ba+Mn+Co+Rb+Ni+V+1.0×(Cu+Zn+Mo+Cd+Sn+Sb+Tl+Pb+As+Se+Ge+Cs+Ga)].Other代表PM2.5中除表中组分外的未检出部分.
内江市PM2.5中各组分的贡献见图 3.由于Ca、Mg和Na主要来源于地壳物质, 在图 3中未单独列出.采用表 1中的组分分类方法重建的PM2.5质量浓度与观测浓度的相关系数达0.97, 已检出组分占PM2.5观测浓度的93.1%, 表明上述质量平衡结果较好重建了PM2.5组成.
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| 图 3 内江PM2.5的质量平衡图 Fig. 3 Mass balance of PM2.5 in Neijiang |
不同于我国多数城市颗粒物浓度水平夏低冬高的变化趋势, 内江市PM2.5浓度最高的时段为冬季, 其次为秋季, 春季和夏季的细颗粒物浓度水平相当.内江市地处气候温暖潮湿的西南地区, 无集中供暖设施, 除冬季有部分民众自采暖导致燃煤排放增加外, 全年的工业源和生活源排放较为稳定, 在春季油菜收割季节(5月)有较为明显的生物质燃烧源排放(Chen et al., 2014; Yang et al., 2011).内江市夏季多夜雨, 湿沉降作用有效去除了颗粒物, 但二次转化强烈, SO42-浓度高达21.7 μg·m-3(表 1, 31.6%)；秋、冬季则降水较少, 气温和湿度偏高, 高湿度下较长的停留时间导致二次气溶胶浓度增加, 细颗粒物浓度升高.
内江市PM2.5中SO42-、NO3-和NH4+平均浓度分别为18.1、7.1和8.2 μg·m-3(表 1), 二次无机离子(SNA, NH4++SO42-+NO3-)占PM2.5质量浓度的42.5%.作为典型的二次气溶胶, SO42-和NO3-分别来自化石燃料(煤和石油等)燃烧产生的SO2和NOx在大气中的转化作用；[NO3-/SO42-]可作为大气移动源和固定源排放相对重要性的评估(Arimoto et al., 1996), 内江市[NO3-/SO42-]为0.39, 较之成都、北京都偏低(Tao et al., 2014a; Zhang et al., 2013), 表明内江市受燃煤等固定源排放的影响较大.SO42-的生成机制包括均相和非均相两种, 均相反应速率与温度、辐射强度正相关, 非均相反应与湿度、颗粒物表面积等因素正相关(徐昶, 2010), 因此，在夏季(高温季节)和冬季(高湿季节) SO42-浓度都较高, 分别为21.7和19.1 μg·m-3(表 1).NO3-的生成主要以非均相反应为主, 与高湿度密切相关, 高温条件下NO3-则易挥发, 因此, 冬季NO3-的浓度最高为13.1 μg·m-3, 显著高于其他季节(表 1).
K+平均浓度为1.17 μg·m-3, 在春季和冬季浓度分别高达1.45和1.41 μg·m-3, K+主要来源于生物质燃烧、垃圾焚烧、燃料燃烧等(Xie et al., 2008).内江城区面积较小, 城区周边郊区即被农田环绕, 城区较易受到周边生物质排放的传输影响.Cl-平均浓度为0.95 μg·m-3, 其中海洋来源影响小, 主要来自燃烧源, 包括燃煤、生物质燃烧等；特别是冬季, Cl-浓度明显高于其他季节.Ca2+和Mg2+主要来自于土壤尘贡献, 在春季浓度稍高.
有机气溶胶(1.6OC+EC)的平均浓度为31.6 μg·m-3(表 1), 占PM2.5质量浓度的40.2%；OC和EC的平均浓度分别为17.2和4.1 μg·m-3(表 1).OC由一次源直接排放(如生物质燃烧、燃煤)和二次转化形成, EC主要由燃料不完全燃烧产生.内江市除夏季OC和EC浓度较低外, 其他季节浓度都较高, 表明当地细颗粒物组成受生物质燃烧、燃煤影响较重, 同时也与湿度较大促进SOA (二次有机气溶胶)的生成有关.
地壳元素(Soil)的平均浓度为9.0 μg·m-3(表 1), 占PM2.5质量浓度的11.5%；地壳元素浓度在春季和冬季分别增加至10.1和11.1 μg·m-3, 特别是春季, 其在PM2.5中比例高达15.0%, 表明春季沙尘和扬尘是成渝地区城市细颗粒物的重要来源之一.
微量元素(Trace)的平均浓度仅为0.26 μg·m-3(表 1), 占PM2.5质量浓度的0.33%；微量元素中包含了多种指示污染源信息的特征元素, 如Pb (燃煤)、Cu (机动车、金属冶炼)、Zn (机动车)、As (燃煤、有色金属冶炼)、Se (燃煤)等(Zheng et al., 2005).
3.3 内江市颗粒物的消光特征 3.3.1 大气消光系数重建颗粒物吸光系数(bap)的计算采用IMPROVE提供的质量消光效率(10 m2·g-1)和元素碳(EC)的质量浓度(Chow et al., 2010; Pitchford et al., 2007).
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(2) |
IMPROVE重建颗粒物化学组分与散射系数关系的方程如式(3)(Pitchford et al., 2007).
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(3) |
式中, 忽略了海盐对内江细颗粒物的影响；fRH为吸湿增长因子, 取自Tao等(2014b)2011年在成都的实测值.公式(3)考虑了湿度对颗粒物吸湿组分散射效率的影响, 记为bsp, wet；同时计算了较低湿度下(RH < 40%)细颗粒物的散射系数, 即fRH=1, 记为bsp, dry.LS (Large Sulfate)和SS (Small Sulfate)分别代表通过气相均相反应和液相非均相反应机制生成的硫酸盐(John et al., 1990), TS (Total Sulfate)代表总硫酸盐, SN (Small Nitrate)和LN (Large Nitrate)分别代表不同粒径硝酸盐浓度, SOM (Small OM)和LOM (Large OM)分别代表不同粒径OM的浓度, 其质量浓度分别按式(4)~式(6)计算：
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(4) |
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(5) |
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(6) |
对于OM和硝酸盐, 利用与硫酸盐相同的方法, 分别计算SN、LN、SOM和LOM.Soil代表地壳元素浓度, CM (Coarse Mass)代表粗粒子浓度, 由PM10质量浓度减去PM2.5质量浓度得出.
气体分子的散射(bsg)为瑞利散射, 通常假设海平面处的瑞利散射系数是常数, 为10 Mm-1(Watson, 2002).气体的吸光系数(bag)主要考虑NO2是大气中对可见光起主要吸收作用的气体, 其吸光作用通过NO2在相应波长的吸收截面和NO2浓度来计算(Hodkinson, 1966).
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(7) |
大气总消光系数与以上各散射和吸光系数之间的关系为：bext=bap+bsp, wet+bsg+bag.
3.3.2 能见度与PM2.5的关系采样期间, 内江市的平均能见度为(9.9±4.5) km, 能见度小于10 km的灰霾出现频率为54.2%.能见度与PM2.5和湿度(RH)均呈负相关, 相关系数分别为-0.49和-0.65(表 2)；表明内江的高湿气候对能见度有显著降低作用.从图 4a中可看出, 相同PM2.5浓度的天气, 高相对湿度使能见度下降至低相对湿度时的1/3~1/4；特别是能见度低于5 km的天气, 基本都出现在RH>85%的高湿度、无降雨天气.能见度和PM2.5的质量浓度为指数相关关系(图 4b), 以10 km作为界值, 对应的PM2.5浓度为72.2 μg·m-3, 该值低于中国气象局定义霾天气的浓度界值(75 μg·m-3)(中国气象局, 2010), 对于改善城市能见度、减排城市细颗粒物具有指导意义.
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| 图 4 内江市能见度与PM2.5和相对湿度(a), 颗粒物散射系数与PM2.5(b)和大气总消光系数与能见度(c)关系图 Fig. 4 The relationship between visibility and PM2.5 and relative humidity (a), particle scattering coefficient and PM2.5(b) and total atmospheric extinction coefficient and visibility (c) in Neijiang |
| 表 2 内江市能见度与PM2.5化学组分及RH的相关性分析 Table 2 Correlation matrix of visibility vs. PM2.5 components and RH in Neijiang |
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能见度与NO2呈负相关关系, 但相关系数较低(r=-0.04)(表 2)；SO42-、NO3-、NH4+、OC与能见度的相关性较强, 相关系数分别为-0.43、-0.67、-0.62和-0.36, 说明二次无机离子和有机物都对能见度的影响较大；Cl-和K+都来自燃烧, 与能见度呈弱相关, 相关系数分别为-0.49和-0.30.
图 4b为颗粒物干散射系数(bsp, dry)与PM2.5的关系图, 其中散射系数与PM2.5质量浓度相关系数达到0.88, 回归方程中斜率4.2 m2·g-1为PM2.5质量散射效率的平均值, 低于北京(5.55 m2·g-1)(Jing et al., 2015), 高于西安(3.09 m2·g-1)(周雅清等, 2015), 与广州相当(4.2 m2·g-1, Andreae et al., 2008).PM2.5的散射效率是其光学性质的重要参数, 与PM2.5的化学组分、粒径分布和形态等密切相关.图 4c为内江市计算所得大气总消光系数与观测能见度之间的关系, 二者呈较好的反相关关系.
3.3.3 消光系数季节变化特征采样期间, 能见度季节变化与消光系数呈较好的反相关, 内江市颗粒物的湿散射系数(bsp, wet)平均值为(504.6±293.2) Mm-1(表 3), 最高值出现在2012年11月13日, 为1396.2 Mm-1, 最低值出现在2013年5月29日, 为72.5 Mm-1.从表 3中可看出, bsp, wet对大气总消光系数(bext)的贡献率最高, 平均达90.0%, 即单次散射反照率(ω0=bsp/bext)为0.9, 高于西安、广州、上海等地(Cao et al., 2012, Cheng et al., 2008; Deng et al., 2008; 徐薇等, 2015)；颗粒物的吸光系数对σext的平均贡献率为7.3%, 气体的消光系数对bext的贡献率仅为2.7%, 颗粒物的散射作用是造成大气能见度降低的主要原因.
| 表 3 内江市大气消光系数的季节变化 Table 3 Seasonal variations of light extinction coefficient in Neijiang |
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从季节变化趋势上看, 虽然内江市冬季颗粒物浓度比秋季高(秋季：81.2 μg·m-3, 冬季：97.6 μg·m-3, 表 1), 但秋、冬两季的颗粒物散射系数较为接近, 分别为(629.5±364.2)和(649.8±297.9) Mm-1(表 3).内江市春季和夏季的细颗粒物浓度较为接近(春季：67.5 μg·m-3, 夏季68.7 μg·m-3, 表 1), 但夏季的散射系数为(417.6±207.6) Mm-1, 明显高于春季(344.5±164.3) Mm-1.颗粒物散射系数的季节变化特征主要受到颗粒物浓度水平、颗粒物组成和相对湿度的影响(Jung et al., 2009).
3.3.4 PM2.5中化学组分对消光系数的贡献图 5比较了PM2.5中各化学组分的消光系数及其对总消光系数的贡献.内江市PM2.5中, 硫酸盐的贡献率最大, 占总消光系数的40.0%；其次是有机物和硝酸盐, 贡献率分别为29.2%和15.3%；EC的贡献率为7.3%；地壳元素的贡献率最小, 仅为1.6%.粗粒子和NO2气体对总消光系数的贡献分别为3.8%和1.0%.相较邻近的成都, 内江PM2.5中硫酸盐和EC对总消光的贡献率较低(成都：30%、17%), 有机物和硝酸盐贡献率相当(成都：30%、13%)(Tao et al., 2014b)；相较西安, 内江PM2.5中硫酸盐对总消光的贡献率相当(西安：39.8%), 有机物贡献率较高(西安：23.8%), 硝酸盐的贡献率较低(西安：23.1%), EC的贡献率较低(西安：9.1%)(Cao et al., 2012).在美国非城市站点, PM2.5中主要的消光物质是硫酸盐和有机物, 其贡献率分别为60%~70%和35%(Malm et al., 2001), 高于内江的贡献率.
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| 图 5 内江市PM2.5中各化学组分的消光系数(a)及PM2.5各化学组分对总消光系数的贡献率(b) Fig. 5 Extinction coefficient of PM2.5 components in Neijiang (a) and contribution of various PM2.5 components to total light extinction coefficient in Neijiang (b) |
从季节变化来看, 由于受湿度影响较小, 有机物的消光系数对总消光系数的贡献率季节波动较小(23.1%~33.8%), 其消光系数主要受各季节PM2.5中有机物浓度的影响.硫酸盐在夏季对总消光系数的贡献率最高, 为54.1%, 而冬季最低为32.8%.硝酸盐在秋、冬季对总消光系数的贡献率稳定在20%左右, 而在夏季仅为9.0%, 春季最低为4.6%；秋、冬季较高的硝酸盐浓度和相对湿度导致其对总消光系数贡献率也较高.
4 结论(Conclusions)1) 2012年5月-2013年5月, 内江城区的PM10平均浓度为(116.3±54.7) μg·m-3, PM2.5平均浓度为(78.6±36.8) μg·m-3, 44.1%样品的PM2.5浓度超过了日均75 μg m-3的限值, 内江市细颗粒物污染较重.二次无机离子(NH4++SO42-+NO3-)和有机气溶胶(1.6OC+EC)是PM2.5中含量最高的组分, 分别贡献了其质量浓度的42.5%和40.2%.
2) 2012-2013年, 内江市的平均能见度为(9.9±4.5) km, 灰霾(能见度 < 10 km)出现频率为54.2%.能见度受相对湿度影响较大, 其相关系数为-0.65；能见度与PM2.5呈指数相关关系, 10 km能见度对应的PM2.5浓度界值为72.2 μg·m-3.
3) 2012-2013年, 内江市大气颗粒物的散射系数平均为(504.6±293.2) Mm-1, 吸光系数平均为(41.0±20.6) Mm-1, 呈现秋、冬季偏高, 春、夏季较低的特点；单次散射反照率(ω0=bsp/bext)高达0.9.PM2.5质量浓度与散射系数呈现出较强的相关性, 计算得到的PM2.5的质量散射效率为4.2 m2·g-1.PM2.5中硫酸盐对消光系数贡献最大, 占40.0%；其次为有机物和硝酸盐, 贡献率分别是29.2%和15.3%；EC的贡献率为7.3%.
致谢(Acknowledgements): 在此对四川省环境监测中心和内江市环境保护监测站工作人员给予的帮助予以感谢, 并感谢美国国家气候气象中心提供气象数据.| [${referVo.labelOrder}] | Andreae M O, Schmid O, Yang H, et al. 2008. Optical properties and chemical composition of the atmospheric aerosol in urban Guangzhou, China[J]. Atmospheric Environment, 42(25) : 6335–6350. DOI:10.1016/j.atmosenv.2008.01.030 |
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