1 引言(Introduction)

京津冀城市群雾霾天气频发,是我国大气环境污染的重灾区.研究发现,京津冀雾霾高发区主要集中于北京、天津、唐山、保定、石家庄、邢台和邯郸等地(赵普生等,2012).霾日数分布与地形关系密切,沿燕山、太行山山麓区域霾发生频率显著高于两侧的平原和山地.徐祥德等(2003)利用卫星遥感-地面观测气溶胶变分分析技术发现,京津冀地区气溶胶分布具有显著的南-北带状特征.

目前,空气质量模式已成为国内外大气环境研究的重要组成部分,其中,美国环保局研发的第3代空气质量模式Models-3应用最为广泛(Byun,1999；Dennis et al., 1996).Models-3由中尺度气象模式、污染源排放模式和多尺度空气质量模式3部分组成,其核心是空气质量模式CMAQ.然而空气质量模式的模拟水平主要受污染源排放清单准确性的限制,其对大气污染调控对策也产生很大影响(Russell et al., 2000).

由于统计数据、排放因子、时间和空间分配系数等存在较大的不确定性,采用自上而下方法建立的中国地区排放源清单之间存在较大差异(Ma et al., 2004；杨文夷等,2013),而且排放源清单的实时更新亦存在较大困难.目前,研究人员通常采用各类源“反演”模型,试图通过自下而上的方法反演污染源,提高空气质量模式的预报能力.发展比较早的是受体模型和卡曼滤波法(唐孝炎等,2006),随着数据同化技术和空气质量模式的发展,利用数值模式反演污染源强度成为源反演的主要方法之一,例如,采用质量守恒法(Martin et al., 2003)、Bayes估计理论(Kopacz et al., 2009)、集合卡曼滤波(Miyazaki et al., 2011)、4DVAR(Elbern et al., 2000；Jiang et al., 2011)等方法,以及大气成分地面观测和卫星遥感资料反演了NO_x、CO、SO₂、CH₃等污染物种的排放源清单.国外诸多研究表明,采用各种源反演模型能获得排放源的空间分布特征,可明显提高空气质量预报水平.国内主要采用神经网络算法(陈军明等,2002)、逆向轨迹反演模式(蔡旭晖等,2002)、简单的二维扩散传输模式(李灿等,2003)、基于伴随模式算法的大气污染的优化控制理论研究(刘峰等,2005)、基于Bayes估计理论的集合卡尔曼平滑(EnKS)和集合卡尔曼滤波(EnKF)方法(朱江等,2006)及污染物扩散模型和蒙特卡洛相结合的反演算法(杨一帆等,2013)分别反演了CO₂、甲烷等的污染源.国内部分学者(Xu et al., 2008; Cheng et al., 2010；程兴宏等,2013)还提出了CMAQ模式“Nudging”源同化反演方法,并构建了CMAQ模式卫星遥感源同化模型.该方法显著改进了中国不同地区和不同季节SO₂、NO₂浓度的预报效果,然而上述多数研究进行污染源反演时未区分局地污染源和周边污染源的影响,另外,对于污染较重的京津冀地区的高分辨率局地污染源动态反演的研究相对较少.

为了准确反映京津冀地区污染源的时空变化特征,本文以2010年hjkxxb-37-1-89大学研制的MEIC排放清单为基础(清华大学,2015),选取晴空条件下周边污染源影响较小的污染天气过程,采用CMAQ源同化方法反演2014年1、3、7、11月京津冀地区的SO₂、NO_x局地排放源,分析局地排放源强的时空变化特征及其季节差异,并与2012年MEIC排放清单(下文简称“MEIC v1.2”)进行对比检验.同时,检验不同季节反演源的模拟效果,研究结果对不同季节、不同气象条件下污染源的影响差异,以及关键影响区判识、污染源动态调控及区域污染源减排效果评估等具有一定的科学意义和参考价值.

2 模式参数设置及源同化反演方法(Model setting and inversion method)

本文采用WRFv3.3.1和CMAQv4.7.1的离线耦合模式系统进行污染源反演和模拟.

2.1 WRF模式参数设置

WRF模式采用双重嵌套,网格中心点位于39.5°N和116.5°E,网格距分别为12 km和4 km,两重嵌套网格数分别为100×106和217×241；垂直方向分为27层,垂直分辨率在近地层进行加密.所使用的物理过程参数化方案为：Kain-Fritsch积云参数化方案、ACM2边界层参数化方案、WSM6 显式微物理方案、RRTM长波和Dudhia短波辐射方案,陆面过程选择Noah方案.大尺度气象背景场和边界条件来自美国国家环境预报中心GFS/NCEP 6 h 一次的0.5°全球预报场资料.

2.2 CMAQ模式参数设置

CMAQ模式采用单重嵌套网格,模拟范围及中心点与WRF模式第二重网格一致.为了去除边界的影响,CMAQ模式网格在4个方向分别减少3个网格,即网格数为211×235,网格距为4 km；垂直方向分为不等距16 层,其分辨率在大气低层较高并随高度逐渐降低,近一半分布在2 km以下,以便更好地描述污染物在大气边界层中的演变过程.水平平流和垂直对流采用Yamo方案计算；垂直扩散采用Asymmetric Convective Model version 2(ACM2)解法；考虑了干沉降和湿沉降过程.化学机制选用改进的 CB05 机理(CB05CL-AE5-AQ),该机理同时考虑了液相和气溶胶化学,采用 EBI(Euler Backward Iterative)算法求解.逐时的气象场输入采用 WRF的预报结果,包括风场、温度场、水汽场、云特征、降水及垂直扩散系数等.初始排放源采用清华大学2010年MEIC清单(清华大学,2015),并采用SMOKE排放源处理模型(The University of North Carolina,2014)进行时空分配处理,得到水平分辨率为4 km×4 km,垂直方向分为16层的三维网格排放源,以作为CMAQ模式的初始排放源.CMAQ 模式运行第1天采用模式自带的清洁大气垂直廓线作为初边值条件,第2天运行时采用前1天的模式输出结果作为初始和边界场.

2.3 源同化试验方案

为了准确反映本地污染源的时空变化特征,本文选取了晴空条件下周边污染源影响较小的污染天气过程进行源同化试验,选取标准如下：①京津冀地区多数气象站每天4次云量观测中有3次及以上总云量小于2成,则认为该地区为晴空；②区域内日平均风速＜3 m · s^-1,减少周边地区污染物远距离输送的影响,反映局地排放状况；③京津冀地区无明显降水；④除张家口、承德、秦皇岛以外的其他城市空气质量指数(AQI)达空气质量三级或三级以上标准(中国环境保护部,2012),即夏季AQI应大于100,而其他季节应大于150.通过以上标准选出2014年1月16—19日、3月24—27日、7月26—29日、11月19—22日的污染天气个例.利用污染天气过程中华北地区285个环境监测站(其中,河北省使用188个加密监测站,站点可覆盖到每一个市县)的逐小时SO₂、NO₂两种污染物浓度监测资料,使用CMAQ模式“Nudging”源同化方法进行迭代计算,反演得到2014年4个月京津冀地区的局地动态污染源.

2.4 检验方法

本文采用两种方式对污染源反演效果进行检验：①利用前一个月反演源模拟次月的污染物浓度(7月和11月除外),即使用2014年1月、3月、7月和11月反演源和CMAQ模式分别模拟2014年2月、4月、6—7月和10月11—27日的SO₂、NO₂浓度；②对冬季重污染个例进行着重分析,利用2014年1月反演源和CMAQ模式模拟了2014年2月12—15日重污染过程SO₂、NO₂浓度.采用河北省内环境监测站数据检验了SO₂、NO₂模拟效果.

3 污染源强空间分布特征(Spatial distribution of emissions)

京津冀是全国大气污染最严重的地区,人口数量庞大,重工业发展规模巨大,同时也是国内重要的交通枢纽,由化石燃料燃烧(主要是燃煤)、工业生产、机动车等排放的SO₂、NO_x处于较高水平.京津冀地区地理复杂(图 1),北部、西部分别为燕山、太行山,东部和南部为平原地区.受大地形影响,在山前地区容易形成气流和污染物的辐合区(张小玲等,2014),产生趋于定常的地形辐合线(孟凯等,2015；王丽荣等,2013),造成污染物堆积.

为了验证2014 年各季节重污染过程反演排放源的合理性和可靠性,本文以经过SMOKE 模型处理的MEIC v1.2 排放源为参考(下文简称“参考排放源”),对比分析了同化反演源中近地面(模式网格第一层高度)SO₂、NO_x排放源强的空间分布特征(图 2、图 3).从图 2和图 3可以看出,同化反演源(图a~d)与参考排放源(图e~h)在排放的量级上整体保持一致,均能反映出京津唐、石家庄、邯郸等地的高强度排放区,说明反演源是可信的.

分析2014年各月氮氧化物反演源强的空间分布(图 2a~d)可看出,NO_x反演污染源分布存在明显的季节变化特征,即秋、冬季排放强度较大,春、夏季明显偏弱.由唐山、北京、天津、廊坊、保定、石家庄、邢台、邯郸城市群构成东北-西南走向的带状NO_x高排放区,而且各季节均表现出高排放特征,秋、冬季尤为显著.1、3、11月,高排放区内多数区县总排放强度达到1000 kg · h^-1以上,11月表现更明显,且高排放区域较其它月份覆盖范围更大.1月石家庄市区、3月唐山市区排放强度最大,初始源和参考源中均未反映出冬季两个城市的高排放特征.在带状区域的西北和东南方为弱排放区.高排放区的分布与图 1中唐山、天津、邯郸的电力、钢铁、煤炭、水泥重工业布局较一致.

图 3所示为2014年SO₂反演源强分布,可以看出,SO₂污染源的空间分布呈现出张家口、承德,保定、石家庄西部山区和东南部平原排放强度低,中南部平原排放强度较高的特征.与NO_x变化类似,SO₂变化同样存在季节特征,冬季排放强度大,其它季节强度较低,这可能与北方冬季采用燃煤取暖产生大量的SO₂排放有关.在沿山分布的东北-西南走向高排放区与燕山、太行山喇叭口地形的双重作用下,易造成污染物堆积(徐祥德等,2015).石家庄地区受到的影响最显著,1月平均小时排放量在500 kg以上,其中,石家庄和唐山市区污染最严重,每小时总排放超过2000 kg.京津冀地区SO₂排放具有典型的“城市化”特点,北京、天津、唐山、保定、石家庄、邢台、邯郸几个城市的市区(图 1文字标注位置为市区)排放强度明显高于周边区县,以1、3月表现最为明显.河北省东北部的唐山在钢铁、煤炭生产过程中,由燃煤及工业生产释放大量的SO₂,主要集中在市区及以北地区,但唐山南部由于海陆热力和动力作用差异产生海陆风,有利于污染物的扩散和稀释.相反地,石家庄位于太行山喇叭口地形出入口,气象条件不利于污染物的扩散,使其在冬季污染排放堆积明显加剧(刘燚,2010).

进一步对比NO_x、SO₂反演源和参考源强(图 2和图 3)可以看出,各月SO₂、NO_x反演源与参考源的高低值区分布基本一致,但冬季重点城市反演源强高于参考源.即1、3月由唐山、北京、天津、廊坊、保定、石家庄、邢台、邯郸构成的东北-西南向带状区域的反演源强较高,其它区域反演源排放强度略高或基本持平.从反演源与初始源的比值(图 2i~l)可 以看出,河北省平均NO_x反演源强相对初始源高出120%.差异最大的月份为11月,相对初始源增强260%,差异最小出现在夏季,反演源强偏大27%.说明初始源对NO_x的排放强度都存在一定程度的低估.由图 3i~l可以看出,河北省平均SO₂反演源强相 对初始源增加120%.值得注意的是,秦皇岛和石家 庄市的初始源强在各个季节均出现较大程度的低估现象,平均低估3~5倍.

由上述分析结果可见,初始排放源SO₂、NO_x排放清单低估较明显.反演源与参考源的高低值区分布基本一致,但冬季重点城市反演源强高于参考源.

4 源同化反演模拟效果(Modeling results of inversion method) 4.1 各季节SO₂反演源模拟效果检验

本文采用反演源和CMAQ模式分别模拟了2014年2月、4月、6—7月和10月11—27日的SO₂、NO₂浓度,并与实测值对比分析.从表 1可以看出,与初始源的模拟结果相比,同化后各月SO₂模拟浓度与实测值的相关系数增加了32%~106%,即2、4、6、10月相关系数分别提高了0.3、0.36、0.16、0.33,除夏季提高幅度较小外,其他月份相关系数均得到显著提高.本文采用T检验方法(魏凤英,1999)对各月同化前后SO₂模拟浓度与实测值的相关系数进行了显著性检验,结果显示,除6月基于初始源模拟的SO₂浓度与实测值的相关系数外,其他均通过了α=0.01的显著性水平检验.同化后除4月外,模拟与实测值均方根误差减少了10%~40%,其中以2月模拟误差减少最大,均方根误差由同化前的60.8 μg · m^-3下降为36.8 μg · m^-3.

图 4是2014年2月河北省188 个环境监测站平均的SO₂浓度观测值、预报值和订正值的空间分布.由图 4b可以看出,2月河北省SO₂平均浓度小于45 μg · m^-3,唐山、石家庄市区浓度较高,平均值分别为80、70 μg · m^-3,对于衡水、邢台、邯郸等污染强度较高地市的浓度并没有很好地模拟出来,以上3个地市平均模拟浓度只有35 μg · m^-3,甚至低于全省平均值.而由实际观测值显示(图 4a),河北省2月份SO₂平均浓度介于90~140 μg · m^-3之间,高出初始源模拟浓度值2~3倍,石家庄SO₂浓度在各地级市中最高,在100~270 μg · m^-3之间,平均值接近150 μg · m^-3,是初始结果的2倍,其他如唐山、邢台、邯郸的SO₂平均浓度分别为128、94、112 μg · m^-3,均明显高于使用初始源模拟的结果.使用反演源进行模拟对比发现(图 4c),河北省SO₂平均浓度为85 μg · m^-3,接近于实测值,石家庄浓度达到167 μg · m^-3,与实测值吻合但略微偏高,唐山SO₂平均浓度为111 μg · m^-3.因此,同化前SO₂浓度分布在量级上相对于实况值整体偏低,并且对于保定、石家庄、邢台、邯郸等污染浓度较高区域的预报范围也相对偏小,反演源可较好地反映出SO₂浓度的高低值分布特征,反演源模拟效果提升显著.

4.2 冬季重污染过程个例分析

分别采用2014年1月初始源和反演源及CMAQ模式模拟了2014年2月12—15日重污染天气过程,并与河北省188个环境监测站的SO₂ 、NO₂浓度进行对比分析.表 2为环境监测站中几个SO₂、NO₂浓度较大的站点对比分析模拟结果.可以看出,采用初始源模拟的2月12—15日定州、大厂、灵寿3个测站的SO₂平均浓度分别为58.8、26.8、42.1 μg · m^-3,与实测值相比偏低10倍以上,而基于反演源的模拟结果与实况较接近,3 d平均浓度分别为415.1、228、323.1 μg · m^-3.河北全省初始源的模拟平均浓度为52.4 μg · m^-3,偏低3倍,反演源模拟结果虽然仍偏低,但平均浓度改进较明显,提高1倍以上.

从表 2可以看出,采用初始源时职工医院、地表水厂2个观测站的NO₂日平均模拟浓度分别为74.8、64.2 μg · m^-3,较实测值偏低近1倍,而基于反演源的模拟结果与实况基本吻合,模拟浓度分别达到126.2、130.9 μg · m^-3.河北全省初始源和反演源的NO₂平均模拟浓度分别偏低30%和10%.上述分析结果表明,源同化方法对于重污染过程的SO₂、NO₂浓度模拟具有显著的改进效果.

4.3 讨论

近年来,随着大气污染防治政策的不断实施和调整,排放源的年际变化较大,本文的研究方法可动态反演不同地区的局地排放源,为提高空气质量预报水平提供改进技术途径.但本文采用的源同化反演方法主要基于观测站点实测浓度资料反演离站点较近的模式网格点及其周边地区的点源源强,未对面源背景值进行改进有关,将在今后的研究中改进现有算法,不断完善同化技术,改善面源背景值,提高反演源的模拟效果.

5 结论(Conclusions)

1)SO₂、NO_x反演源均存在季节变化特征,冬季或采暖期排放源强度较大.由唐山、北京、天津、廊坊、保定、石家庄、邢台、邯郸城市群构成东北-西南走向的带状污染物高排放区,秋、冬季尤其显著,这一分布特征与燕山和太行山大地形、不利的大气环流条件、区域内集中的重工业生产布局有关.另外,各主要城市市区及周边排放源强度明显高于郊县,具有典型的“城市化”特征.

2) 初始排放源SO₂、NO_x排放清单低估较明显,反演源与参考源的高低值区分布基本一致,但冬季重点城市反演源强高于参考源.

3)2、4、10月同化前SO₂模拟浓度与实测浓度的相关系数均小于0.5,与实测值相比,模拟浓度偏低2~3倍；而同化后相关系数显著提高,增加近100%,而且模拟值与实测值较接近,冬季的改进效果尤为显著.

4) 该污染源同化方法亦适用于秋、冬季重污染过程,采用反演源可更好地模拟出重污染过程SO₂、NO₂高浓度区及其强度变化特征,重污染城市的模拟值与实测值较接近,明显优于初始源.

5)从污染物浓度时间变化分析发现,采用反演源的SO₂、NO₂模拟浓度与实测值不仅在量级上较接近,而且时间变化趋势较一致,而且预报偏小或偏大的情况得到较大改善.

致谢(Acknowledgements): 感谢清华大学提供2012年东亚地区MEIC排放清单.