1 引言(Introduction)

东北地区是我国最大的重工业基地,并建成了以钢铁、机械、石油、化工为主导的完整工业体系.过去十多年来,东北地区的大气环境压力日益增大,因此,一系列高污染企业陆续被当地政府责令关停并转,加之近年来东北地区经济逐年下滑,污染源排放理应大大减少.然而,东北地区却并未逃过2013年以来愈发频发的大范围持续大气重污染之灾,尤其2015年进入采暖季后发生的一次重污染过程,其污染程度之高、影响范围之广、持续时间之长历史罕见.哈尔滨、长春、沈阳3个省会城市进入11月上旬以来就有8 d处于重度污染,较之2014年同期而言,重度以上污染天数平均增加了近50%(图 1),其中,PM_2.5浓度同比显著增高,增幅可达50%左右,大庆等部分城市的增幅甚至超过300%(数据来源于中国环境监测总站,http://106.37.208.233:20035).持续长时间的严重空气污染引发了民众和媒体的广泛关注,相关报道指出,部分燃煤企业超标排放、治污设施建设未正常运行,以及燃煤企业锅炉环保设施建设运行问题突出是引发此次重污染的重要原因(http://tv.people.com.cn/n/2015/1118/c61600\|27827770.html),也有研究指出,秸秆焚烧是造成东北地区空气重污染的主因之一(http://www.cnrencai.com/qiuzhi/274896.html).受科研条件所限,我国大气污染问题的相关研究多集中在京津冀(Li et al., 2016; Sun et al., 2014; Sun et al., 2016; Wang et al., 2006; Zhao et al., 2013; 王自发等,2014)、长三角(Cheng et al., 2013; Lin et al., 2014)、珠三角(吴兑等,2012;Wu et al., 2009)等核心城市群,有关东北地区大气污染的成因分析非常匮乏.目前,Yang等(2012；2013)仅针对个例讨论了京津冀输送对东北地区大气污染的影响.因此,本文针对2015年入冬以来东北地区的重污染过程,综合利用空气质量监测资料、遥感卫星资料、数值模式敏感性分析等方法手段,初步讨论不利扩散条件、采暖季排放增强及秸秆焚烧对重污染过程空气质量的影响,望以此为契机为诊断东北地区关键大气环境问题提供有益参考.

2 模式介绍及试验设计(Model description and experiment design) 2.1 模式介绍

依托中国环境监测总站2015年初建成的基于NAQPMS模式的环境空气质量数值预报系统,分析了2015年11月上旬东北地区发生的空气重污染过程,采用敏感性分析方法初步探究污染成因.NAQPMS模式(王自发等,1997；2006)是由中国科学院大气物理研究所自主研发的多物种、多尺度三维欧拉化学传输模式,被广泛应用于区域和城市尺度的沙尘输送、酸雨、臭氧等二次污染物的形成机制和跨界输送等研究.NAQPMS模式考虑了气溶胶及其前体物排放后在大气中的平流、扩散和干、湿沉降等物理过程和气相化学、液相化学和气溶胶非均项化学等化学过程,详细模式方案介绍见文献(Li et al., 2012).基于NAQPMS模式建立的区域\|城市空气质量数值预报系统已在北京、上海和广东等全国多个省市投入业务化运行,在北京奥运会、上海世博会和广州亚运会的空气质量保障工作中发挥了重要作用(陈焕盛等,2013；2014；吴其重等,2010；2012).

模式系统设定为东亚\|中国中东部的两重嵌套方案,水平网格距为45~15 km,垂直方向采用Sigma\|Z地形追随坐标系,从地面至海拔20 km不均匀地分为20层,其中,1 km高度以下划分为7层.采用中尺度气象模式WRFv3.5预报未来天气过程,以驱动空气质量模式预测未来污染形势.气象预报的初始、边界条件取自分辨率为0.5°×0.5°的GFS资料,空间分辨率为0.5°×0.5°.WRF模式输出逐时气象要素,包括气压场、风场、温度场、湿度场、云量和降水等.全国范围的人为污染源排放信息取自清华大学的MEIC排放清单(Li et al., 2014; Liu et al., 2015; Zheng et al., 2014),基准年为2012年,排放物种包括二氧化硫SO₂、氮氧化物NO_x、非甲烷挥发性有机物NMVOC、黑碳BC、一氧化碳CO和一次排放的细颗粒物PMF等.

2.2 试验设计

采用敏感性分析方法设计了4组数值试验,分别讨论扩散条件、采暖季加强排放源和秸秆焚烧排放源对东北地区PM_2.5浓度的影响.其中,A、B两组试验基于同一基准排放源、选择不同年份气象场进行模拟计算,二者输出PM_2.5浓度之差即可反映出扩散条件变化的影响.进入采暖季后,业务运行的模式系统对东北地区PM_2.5浓度预报存在显著系统性低估,因而设计了试验C,在基准排放源的基础上叠加了估算的加强排放源,与试验A结果比较,以讨论这样的源强变化在重污染过程中的可能影响.此外,环境卫星监测资料显示,重污染期间在黑龙江西部、吉林西北部及黑龙江东部可以发现明显火点.进而设计了试验D,在加强排放源基础上进一步叠加了估算的秸秆焚烧排放源,与试验C结果比较,以量化秸秆焚烧造成的PM_2.5浓度增量.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 扩散条件对空气质量的影响 3.1.1 天气形势分析

大尺度环流形势决定了中低层天气系统的发展和移动,中低层天气系统决定地面天气形势,而地面天气形势影响着污染物的扩散条件和清除能力.2015年11月上旬,中国北方地区纬向型环流盛行,冷空气势力弱且路径偏北,南支槽稳定存在；东北地区中低层多反气旋,地面多弱气压场或倒槽形势,高层弱辐散下沉、低层辐合,垂直结构不利于污染物的扩散；自海面至东北地区上空的水汽通道生成并维持,提供了充沛水汽条件；受变性冷高或倒槽控制,地面多微风或静风,利于水汽辐合,污染物易于累积.而2014年同期,欧亚地区中高纬以经向环流为主,中国中东北地区多强槽脊活动,干冷空气活动较频繁,静稳天气难以形成且不易维持；东北地区具有较强一致辐散下沉气流,垂直结构扩散条件较好；中低层干冷西北气流盛行,截断了来自海上的暖湿空气；地面多为“西高东低”的形势,东北地区偏北风盛行.相较而言,从环流背景、垂直结构和水汽条件等各方面配置来看,2015年11月上旬天气形势都更不利于污染物的扩散.

3.1.2 扩散条件变化的影响

2015年11月上旬期间,严重污染范围蔓延东北地区14个城市,其中包括辽宁省的沈阳、鞍山、本溪、营口、辽阳、铁岭、大连、抚顺、盘锦,吉林省的四平、松原、长春、白城,以及黑龙江省的哈尔滨、大庆(数据来源于中国环境监测总站,http://106.37.208.233:20035).天气过程的演变对污染的发生与发展起到至关重要的作用,本节将采用敏感性分析方法,定量评估扩散条件变化对于PM_2.5浓度的影响,公式如下：

(1)

式中,C₁和C₂分别为2015年及2014年大气污染物的浓度,R代表扩散条件变化导致2015年污染物浓度相对变化率.

设计A、B 两组相同排放情景、不同气象场的对比试验,分析扩散条件变化对PM_2.5浓度的影响.其中,气象场分别选择2014年和2015年11月上旬中尺度气象模式WRF预报结果,具体方案详见2.2节.由图 2可知,2015年扩散条件同比不利,以哈尔滨、长春、沈阳“东北\|西南”走向的城市带为界,西北面扩散条件变化的影响较大,可使PM_2.5浓度升高40%以上,西南面扩散条件变化的影响相对较小,对PM_2.5浓度影响的比例为10%~40%,哈尔滨以东的部分地区PM_2.5浓度同比变化不大,在黑龙江北部地区扩散条件变化对PM_2.5浓度的影响甚至可达80%以上.表 2详细列出了上述17个严重污染城市扩散条件变化对PM_2.5浓度的影响.

3.2 污染源影响分析 3.2.1 采暖季排放增强的影响

进入采暖季后,业务运行的模式系统对东北地区PM_2.5浓度存在系统性低估,特别是在严重污染期间这种低估更为明显,故尝试从输入气象场和排放源两方面分析上述低估的可能原因.利用收集到的天气形势图、地面1 h风场结构图和地面气象要素资料对气象预报场进行检验,结果表明,WRF模式能较为合理地反映出该时段影响东北地区的天气系统演变特征、地面流场分布特征和地面气象要素变化特征.

分析地面气温资料发现,在强冷空气影响下11月6—9日东北地区大部分城市温度较前几日骤降10 ℃左右.居民采暖需求旺盛可能会导致燃煤排放强增.诸多新闻报道也指出,2015年进入采暖季以来,部分企业并未按要求落实应急预案措施,未使用低硫煤和进行限产,部分小型企业和供热小锅炉大气污染治理设施不完善、治污设施不正常运行、不能稳定达标排放(http://tv.people.com.cn/n/2015/1118/c61600-27827770.html).

为了分析上述源强变化在此次重污染过程中的可能影响,设计了试验C,在基准排放源的基础上叠加了估算的加强排放源.加强排放源的估算,利用了全国城市空气质量实时发布平台的污染物浓度监测数据及环境卫星资料,基于对业务运行的模式系统结果的统计检验,也参考了前人关于NAQPMS模式不确定性分析(唐晓等,2010)和区域污染源反演研究成果(邹宇飞,2010).对比未考虑加强源(试验B)及考虑了加强源(试验C)结果,从图 3可以看出,加强排放情景模拟结果较好地再现出东北地区PM_2.5浓度的时空演变特征,成功模拟了影响范围覆盖辽宁省(沈阳、鞍山、本溪、营口、辽阳、铁岭、大 连、抚顺、盘锦)、吉林省(四平、松原、长春)和黑龙江省(哈尔滨、大庆),污染程度达到严重污染的这一次区域污染过程.与常规排放情景相比,加强排放情景可致辽宁省和吉林省重污染区城市的PM_2.5浓度整体升高达100~200 μg · m^-3,可见采暖季排放强度增大在此次重污染过程中对局部地区的贡献比例达50%~70%.

3.2.2 秸秆焚烧的影响

通过上述分析结果可以看出,在考虑了加强排放后,可以较好地模拟东北地区PM_2.5的整体态势,但对于部分站点的峰值模拟仍存在差异,通过分析环境卫星监测火点资料可见,在11月上旬污染最为严重的6—9日期间,在黑龙江西部、吉林西北部及黑龙江东部可以发现明显火点.地面风场显示该时段存在自东北向西南输送气流,上游地区秸秆焚烧可能进一步加剧下游地区污染的严重程度.为了量化秸秆焚烧造成的PM_2.5浓度增量而设计了试验D,试验D在加强排放源(试验C)基础上进一步叠加了估算的秸秆焚烧源.估算秸秆焚烧源时,参考王书肖等(2008)得出的秸秆燃烧分省污染物排放清单数据,结合排放时间变化、空间分布特征及环境卫星监测资料逐一分摊到每个火点.通过试验C与D的对比分析,可定量分析秸秆焚烧对PM_2.5浓度的影响.

通过对比分析考虑秸秆焚烧与未考虑秸秆焚烧结果后可以看出(图 4),秸秆焚烧情景模拟出的重度污染区范围有所扩大,特别是严重污染区范围与实况更为接近.秸秆焚烧可致使输送通道影响城市的PM_2.5浓度升高75~100 μg · m^-3.卫星在6日捕捉到的火点最为密集,可导致黑龙江西部、吉林西北部、辽宁西北部7日PM_2.5浓度上升100~150 μg · m^-3.

3.3 输送特征分析

2015年11月上旬,东北诸多城市PM_2.5浓度达到了历史较高水平,且峰值存在明显跃变,峰值出现时间也与地理位置明显相关.以哈尔滨、长春、沈阳为例,3城市沿东北西南走向自北向南分布,分别于11月6、7、8日出现浓度峰值(图 5a),初步推断该峰值的出现与区域输送明显相关,为此利用数值模式计算了该时段的PM_2.5输送通量,公式如下：

(2)

式中,F为输送通量(μg · m^-2 · s^-1),C为PM_2.5浓度(μg · m^-3),V为风速(m · s^-1).

由图 5可见,11月6—8日期间,东北境内可见明显的输送情况,主要集中在经由哈尔滨、长春、沈阳市的东北西南走向城市带,其中,日均最大输送通量可达800 μg · m^-2 · s^-1.输送通量情况与PM_2.5浓度跃变峰值十分吻合,可见区域输送对于峰值出现的重要影响.

4 结论(Conclusions)

1) 从天气形势来看,该时段东北地区受到阻塞高压控制,中低层发生了强逆温,近地面风速较小、相对湿度维持在80%以上较高水平,形成了极端不利的扩散条件,可导致PM_2.5浓度在污染过程中升高30%~50%.

2) 采暖季污染排放显著增强,导致PM_2.5浓度升高100~200 μg · m^-3,重污染过程中对局部地区贡献达50%~70%.污染传输通道上游捕捉到的秸秆焚烧也可使局部地区PM_2.5浓度增加75~100 μg · m^-3.

3) 不利扩散条件、采暖季污染源的加强排放及冬季的秸秆焚烧是引发此次高浓度PM_2.5的三大原因,此外,东北地区大气污染防控需要进一步加强区域的联防联控.