2016, Vol. 36
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2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 北京师范大学, 北京 100875;
4. 华南理工大学, 广州 510006;
5. 广东省环境监测站, 广州 510308;
6. 中山市环境监测站, 中山 528400
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. Beijing Normal University, Beijing 100875;
4. South China University of Technology, Guangzhou 510006;
5. Guangdong Environmental Monitoring Station, Guangzhou 510308;
6. Zhongshan Environmental Monitoring Station, Zhongshan 528400
过去30年间，珠三角特大城市群的经济持续发展、城市规模迅速扩张，导致该地区空气污染问题日益突出；同时，随着地区产业多样化、机动车保有量不断攀升，珠三角地区的空气污染表现出显著的复杂性和区域性特征，以PM2.5为首要污染物的大气污染过程已成为当前影响珠三角范围最广、次数最多的一种污染类型(陈晶等，2008；Chan et al.，2008；吴兑等，2014).
关于珠三角区域性污染成因的研究已开展多年，并取得了丰硕的成果.不利气象条件是污染形成的客观原因，秋冬季节珠三角地区处于变性高压脊控制下，当近地层风持续一段小风时期，出现气流停滞区，水平扩散条件不好时，易出现严重霾天气(吴兑等，2008).此外，珠三角地区PM2.5、PM10及其前体物的排放相对集中，且排放强度相比周边地区更大(潘月云等，2015)，区域内城市尺度的输送和相互影响作用明显.在上述两个条件的共同作用下，珠三角区域内的相互输送已成为该地区污染过程发生、发展的重要因素.Wu等(2013)研究表明，在12月盛行偏北风时，广州、佛山对它们下风向江门PM2.5浓度的平均贡献率达到26.3%，同时，机动车排放和工业排放对江门的贡献中分别有60%和70%来自广州和佛山.胡晓宇等(2011)研究发现，珠江三角洲地区已形成PM10区域性污染的格局，广州、佛山、东莞等地是珠三角地区PM10的重要源贡献区域，以广州居首，对周边多个城市的空气质量有显著影响；同时发现，外来源对于珠海、江门、中山等地的PM10贡献突出.刘宁等(2012)利用Models-3/CMAQ模式系统及过程分析技术，分析了各种物理化学过程对重污染期间PM10浓度演变的影响，结果也表明，PM10排放强度较高的珠三角中部地区会向外输送PM10，从而导致惠州和广州南部PM10浓度升高.
前人研究更多关注珠三角区域输送的普遍规律，对于PM2.5重污染期间的区域输送特征及重点行业的排放影响研究较少，然而重污染期间区域污染源地及重点行业的识别对于制定应急控制方案又至关重要.2013年珠三角地区发生了多次持续性污染事件，其中以秋冬季的PM2.5污染事件发生次数最多，而1月20—25日的PM2.5污染过程中污染物的浓度最高、受影响的城市最多，是珠三角地区冬季的一次典型重污染过程.本文利用NAQPMS空气质量模式并结合污染来源追踪技术，分析上述污染过程期间珠三角地区各城市间污染物的相互输送特征.在此基础上，以中山市为受体地区，深入分析其上风向广州、佛山各行业对其PM2.5浓度的贡献.本文通过厘清珠三角区域性重污染的主要来源地区与重点行业，以期为空气质量精细化管理和重污染应急控制提供有益参考.
2 资料和方法(Data and methods) 2.1 观测资料本文采用的空气质量观测数据来自粤港空气质量监测网，包括PM2.5、SO2、NO2小时浓度；广州、东莞的气象观测数据来自Micaps数据集，时间分辨率为3 h，中山的气象观测数据由当地气象局提供，时间分辨率为1 h，气象要素包括2 m温度、2 m相对湿度和10 m风向风速.空气质量和气象代表站点的位置如图 1和图 2a所示.
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| 图 1 珠三角主要城市代表站点空气质量指数(AQI)时间变化序列(AQI大于100为轻度污染, 大于200为重度污染) Fig. 1 Time series of Air Quality Index (AQI) over PRD cities (AQI greater than 100 indicates light pollution, while AQI greater than 200 indicates heavy pollution) |
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| 图 2 模式最里层区域一次PM2.5排放速率、污染观测站点位置(实心圆点)、气象观测站点位置(空心方框)(a)及珠三角城市地理标记设置(b) Fig. 2 Distribution of primary PM2.5 emission rates, observational sites for air quality (black points) and meteorology (square) (a), and source tagged regions in the NAQPMS model, including 9 cities in the PRD and its surrounding areas (b) |
图 1展示了研究时段内珠三角地区主要城市代表站点空气质量变化.从1月20日开始，珠三角地区多个城市空气污染迅速加剧，广州、中山、江门在1月21—22日期间，空气质量等级达到重度污染级别，而惠州、深圳的污染程度相对较轻.为研究重污染期间珠三角城市间的污染输送特征，选定1月21—24日为污染时段，分析其间珠三角地区PM2.5的时空演变及区域、行业输送的变化特征.
2.2 NAQPMS模式系统介绍嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)是由中国科学院大气物理研究所自主研发的区域-城市多尺度空气质量数值模式(王自发等，2006).该系统可模拟O3、NOx、SO2、CO等大气痕量气体及沙尘、含碳气溶胶等大气气溶胶成分.NAQPMS模式系统主要由气象处理模块和化学输送模块两个部分构成.其中，气象处理模块利用WRF中尺度气象模式输出的气象要素场作为模式的动力驱动，所用气象要素主要包括气温、湿度、降水、风向风速和云量等，WRF模式的初边界条件采用GDAS(Global Data Assimilation System)模式的FNL分析数据集.化学输送模块全面考虑了污染排放、平流、扩散、干湿沉降、化学转化(包括气相、液相、气溶胶和非均相化学反应过程)等过程.其中，气相化学采用CBM-Z机制，包括71个物种和176个化学反应；液相化学和无机气溶胶化学(硫酸盐、硝酸盐、铵盐)分别采用改进的RADM2和ISORROPIA1.7机制；二次有机气溶胶采用Odum的计算方案(Odum et al.，1997).NAQPMS可在线计算沙尘和海盐的生成，采用罗淦等(2006)和Athanasopoulou等(2008)研发的沙尘和海盐形成机制.模式还考虑了气溶胶非均相化学过程，包含了28个化学反应(Li et al.，2008).
此外，NAQPMS在线耦合了污染来源识别与追踪模块(Li et al.，2012)，可以从源排放开始对各种物理、化学过程进行分源类别、分地域的质量追踪，定量分析输送过程及污染排放贡献率.此方法有机结合了传统源解析和气象追溯各自的特点，通过在线追踪，减小非线性过程误差，同时也不需要对模拟过程进行多次设定，可大大节约计算时间.当前，NAQPMS空气质量模式及其在线耦合源追踪技术已经广泛应用于我国多地区空气质量预报预警和重污染防控工作中(陈焕盛等，2010；Wu et al.，2011；Wang et al.，2014).
2.3 模式设置模拟区域以珠三角为中心，设置4层嵌套模拟区域.嵌套模拟可提高目标区域的水平分辨率，同时可兼顾大范围天气系统和流场影响，考虑污染物长距离输送作用.4层模拟区域每层分辨率从低到高分别为81、27、9、3 km，依次覆盖东亚地区、我国南部地区、广东省、珠三角地区(图 2a).垂直方向上，模式采用地形追随高度坐标系，不等距地分为20层，其中，最下边10层位于距地面2.5 km范围内，模式顶层高度为20 km.NAQPMS模拟时段为2013年1月10—26日，其中，1月10—19日为模式初始化时间.模式的积分时间步长为5 min，模拟结果输出的时间分辨率为1 h.
背景排放清单采用清华大学的MEIC排放源(Zhang et al.，2009)，广东地区采用华南理工大学提供的精细化本地排放源(Zheng et al.，2009)，总共包括工业、火力发电、交通(包括道路移动源和非道路移动源)、民用、天然排放、农业、扬尘、生物质燃烧、其他(包括非工业溶剂使用源、存储与运输源、人体活动、污水处理等)这9个源类别.其中，生物源采用MEGAN模型在线计算.源清单基准年为2012年，采用SMOKE(Sparse Matrix Operator Kernel Emissions)模式处理成NAQPMS可用的网格化排放源(Wang et al.，2011).图 3展示了珠三角各城市各行业污染物年总排放量.SO2主要排放源类别为工业、火力发电和交通排放，其中，工业排放占比最大；NOx主要排放源类别与SO2相似，但交通排放占比最大；一次PM2.5主要排放源类别为工业、火力发电、交通、扬尘和生物质燃烧，各类排放源占比基本相当；VOCs主要排放源类别为交通、天然源和其他，其中，天然源占比最大.综合来看，广州各类污染物的排放总量在珠三角所有城市中最大，东莞、佛山、深圳、江门的排放量也较大，而中山、珠海的排放量均相对较小.由于珠三角各城市间污染物的排放量存在显著差异，且排放量较小的城市(中山、珠海)在冬季重污染发生时，位于排放量较高城市(广州、佛山、东莞)的下风方向(范绍佳等，2005)，这种区域分布特点为污染物的区域输送创造了条件.
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| 图 3 珠三角各城市各行业SO2、NOx、一次PM2.5、VOCs年总排放量 Fig. 3 Anthropogenic and biogenic emissions by cities in the PRD area |
为了追踪不同地区排放对珠三角PM2.5浓度的影响，NAQPMS标记了15个地区(表 1)，空间分布如图 2b所示.
| 表 1 模式污染来源地区标记 Table 1 Detailed information of source tagged regions in the NAQPMS model |
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风场的变化会显著影响PM2.5的区域输送，图 4展示了珠三角地区气象代表站点WRF模拟结果与观测的对比.结果表明，在珠三角地区WRF模拟的气温和相对湿度均较好，模拟结果能够再现观测的日变化特征，模拟与观测的相关系数(r)均大于0.9，标准平均偏差(NMB)介于±0.1之间.WRF模拟的风场与观测接近，模拟结果能够再现污染时段内风场的主要变化特征，例如，整个污染时段内盛行偏北风；1月20—21日风速相对较小；1月25日风速相对较大.统计参数结果表明，WRF模拟的风速与观测之间的相关系数介于0.34~0.77之间；标准平均偏差(NMB)介于-0.02~-0.39之间，模拟的风速较观测略偏低.总体而言，WRF模拟的气象场偏差在合理的范围内，可为NAQPMS空气质量模式提供可靠的驱动场.
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| 图 4 珠三角气象代表站点WRF模拟结果与观测对比 Fig. 4 Comparison between WRF simulated and observed meteorological parameters in typical sites in the PRD |
为了评估NAQPMS模式的模拟效果，将模拟的PM2.5及其主要前体物(SO2、NO2)浓度与空气质量代表站点观测结果对比，同时采用r(相关系数)、NMB(标准平均偏差)、RMSE(均方根误差)、FAC2(模拟结果落于观测结果0.5~2倍之间的比例)等统计参数(公式(1)~(4))定量评估模拟效果.
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式中，N为模拟和观测的有效数据序列长度；NV为模拟结果落于观测结果0.5~2倍之间的数据量；Mi为在时间点i处的模拟浓度；M为模拟浓度平均值; Oi为在时间点i处的观测浓度; O为观测浓度平均值.
限于篇幅，文中仅详细给出PM2.5的模拟验证图，结果表明，模式能够再现重污染期间珠三角地区各城市PM2.5浓度的时间变化特征(图 5)：广州、佛山、中山小榄分别在1月21日和24日出现两次日均浓度峰值；江门在1月22日和24日出现两次日均浓度峰值；中山华柏园仅在1月22日出现一次日均浓度峰值；所有城市在1月25日PM2.5浓度均显著降低.但模拟与观测也存在一些偏差：1月20日，广州、佛山的PM2.5、SO2和NO2浓度均存在高估；深圳在1月22日和24日PM2.5、SO2和NO2浓度均存在高估，这些偏差可能是由于排放源的不确定性导致SO2、NO2模拟出现偏差，从而进一步导致PM2.5模拟出现相应的偏差.
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| 图 5 珠三角地区空气质量代表站点PM2.5模拟与观测小时浓度对比 Fig. 5 Comparison between simulated and observed hourly averaged PM2.5 concentration in typical sites in the PRD area |
各站点PM2.5模拟与观测的相关系数(r)介于0.24~0.64之间，均方根误差(RMSE)为26~57μg·m-3，标准平均偏差(NMB)介于-23%~31%之间，FAC2均在61%以上；SO2模拟与观测的相关系数(r)介于0.35~0.76之间，标准平均偏差(NMB)介于-19%~57%；NO2模拟与观测的相关系数(r)大于0.6，标准平均偏差(NMB)介于-21%~-2%.综上分析，模式能够合理反映PM2.5及其主要前体物(SO2、NO2)浓度的变化趋势；虽然在部分站点的部分时段模拟与观测结果存在偏差，但NMB、RMSE和FAC2的统计结果表明，模拟偏差在合理范围内(Boylan et al.，2006)，模拟结果可以用于珠三角地区PM2.5区域输送特征的研究.
3.2 PM2.5时空演变特征NAQPMS模式模拟的珠三角地区重污染期间地面PM2.5浓度时空变化如图 6所示.1月20日，珠三角北部地区主要受弱东南风控制，南部沿海地区受较强的偏东风控制，因此，污染物主要集中在广州、佛山及其西北地区，而沿海地区城市如中山、珠海、深圳受到来自海洋清洁气团控制，空气质量较好.1月21—22日珠三角地区风向转为偏北风，位于广州、佛山的污染气团累积加强后向南移动至中山、江门，因此，1月21日珠三角偏北地区的广州、佛山、中山小榄的PM2.5浓度出现极大值，随后位于珠三角偏南地区的中山华柏园、江门在1月22日达到极大值.1月23日，随着珠三角地区偏北风增大，扩散条件转好，PM2.5浓度有所回落.1月24日，珠三角中部地区再次出现弱北风天气，除东莞以外，珠三角各主要城市PM2.5浓度出现第二次极值.1月25日，整个珠三角地区偏北风显著加强(大部地区大于5 m·s-1)，在大风的强扩散作用下PM2.5浓度大幅降低至良好水平，重污染过程结束.以上分析表明，在这次重污染过程中，影响珠三角地区的污染气团首先在广州、佛山地区形成，而后在偏北风作用下逐渐南移，并影响其下风方向的中山、江门等城市.因此，污染物的区域输送对于区域性重污染的发展具有重要作用.
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| 图 6 2013年1月20—25日珠三角地面PM2.5日均浓度和风场分布模拟结果(a.20日, b.21日, c.22日, d.23日, e.24日, f.25日) Fig. 6 Spatial distribution of simulated daily average surface PM2.5 concentration and wind vector during January 20—25, 2013 over the PRD area |
表 2展示了污染时段内(1月21—24日)珠三角9个城市近地面PM2.5浓度的相互贡献率和各城市空气质量代表站点的平均浓度.分析表中城市PM2.5的来源特征可以发现，广州、佛山、东莞、深圳、江门、惠州的PM2.5均以本地贡献为主，本地贡献率介于56.1%~64.9%；中山和珠海受到外来输送的影响较大，本地贡献率介于30%~50%；肇庆本地和外来贡献的比例相当.
| 表 2 污染时段内(1月21—24日)珠三角各城市间PM2.5浓度相互贡献率及空气质量代表站点平均浓度 Table 2 Average PM2.5 source contributions of tagged regions to PRD citie and their concentrations during polluted episode (January 21—24) |
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广州、佛山、中山、江门的PM2.5平均浓度均大于120μg·m-3，在所有城市中相对较高.分析它们对其他城市的影响可以看出：广州对佛山、东莞、中山的贡献率相对较大，分别为13.1%、27.8%、16.9%；佛山对中山和江门的贡献率相对较大，分别为20.9%和16.8%；中山仅对珠海的贡献率较大，达到21.2%；江门除了对本地的贡献率达到61.3%以外，对珠三角地区其他各城市的贡献率均较小.
综合以上分析可以发现，广州、佛山在珠三角地区重污染期间不仅本地PM2.5浓度较高，而且对其他多个城市的PM2.5浓度也存在显著贡献，是区域输送的主要源地.中山与珠海相比，PM2.5浓度更高，且受到广州和佛山的输送影响显著，是受区域输送影响的典型受体城市.为了进一步明确重污染期间珠三角区域输送对PM2.5浓度的影响，以中山市作为典型受体城市，着重研究其他城市PM2.5输送对它的影响.
3.3.2 中山市PM2.5来源分析在污染期间，各地区对中山市PM2.5浓度的贡献率随时间有着明显的变化(图 7).在1月20日，污染起始时段，珠三角南部以偏东风为主，中山受其东部深圳、海洋等相对清洁地区气团影响，空气质量较好，本地贡献达到50%以上.随后，珠三角地区风向转为一致的偏北风，位于中山北部的广州、佛山对中山市PM2.5浓度的贡献率显著增大，在1月21—22日中山市PM2.5浓度最高的2天中，广州和佛山的贡献率达到40%以上，与中山本地贡献率相当.1月23日，珠三角地区的偏北风略有加强，中山市PM2.5浓度有所降低，北部更远距离的其他地区对中山的贡献率增加至10%，而广州、佛山的贡献率下降至30%.1月24日，随着珠三角地区风速减弱，中山市PM2.5污染继续维持，在不利的扩散条件下，本地贡献率增加至50%以上，广州、佛山的贡献率依然维持在30%.1月25日，珠三角地区的偏北风显著增强，中山本地贡献率减小至40%，广州和佛山的贡献率保持30%不变，珠三角北部其他地区的远距离输送贡献率增大至15%左右.总体而言，在珠三角地区1月21—24日污染期间，来自广州、佛山的区域输送对中山市PM2.5浓度升高具有显著作用.
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| 图 7 中山市地面PM2.5区域来源和浓度时间变化(柱状图表示观测的中山站点日均浓度；填色图表示不同地区对中山的贡献率) Fig. 7 Time series of source contributions of PRD cities to PM2.5 surface concentration of Zhongshan (area plot) and observed PM2.5 concentration (bar plot) |
全面揭示珠三角地区重污染期间的区域输送特征，不仅需要明确地区贡献率，还需要确定外来输送的重点源类别.图 8展示了污染期间中山市的各行业来源贡献率.在污染期间，对中山贡献最大的5类源分别是交通源(26%)、工业源(24%)、扬尘源(16%)、火力发电源(15%)和生物质燃烧源(8%)，这表明在重污染期间进行应急控制时，应该把这几类排放作为减排的重点对象.
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| 图 8 污染期间中山市PM2.5行业来源贡献率 Fig. 8 Source contributions of emission categories to average PM2.5 concentration of Zhongshan during polluted episode |
针对影响中山市最大的几类排放源类别(工业、火力发电、交通、扬尘、生物质燃烧)进一步进行地区来源解析，结果如图 9所示.对于工业源，中山本地与外来输送贡献率基本相当，均在50%左右；外来输送主要来自广州和佛山，贡献率分别为22%和10%.交通和扬尘源均以中山本地贡献为主：交通源中山本地与外来输送贡献率分别为55%和45%，外来输送以广州、佛山的贡献最大，贡献率均为17%；扬尘源中山本地贡献更大，贡献率达到67%，外来输送主要来自广州、佛山，贡献率分别为11%和13%.火力发电和生物质燃烧以外来输送贡献为主：火力发电源中山本地贡献率与外来输送贡献率分别为44%和56%，外来输送以广州佛山的贡献最大，分别为24%和21%.生物质燃烧源相比火力发电源，外来输送的贡献率更大，中山本地贡献率与外来输送贡献率的占比分别为38%和62%，外来输送贡献中除了广州、佛山分别占比24%和16%以外，来自其他地区远距离输送的贡献率也占到了12%.以上结果表明，生物质燃烧源的区域性最强，火力发电源也具有较强的区域性，工业源受本地和区域输送影响大致相当，交通和扬尘源则主要受本地影响.因此，在制定重污染应急响应方案时，对于火力发电和生物质燃烧源需要着重考虑区域联防联控措施；对于工业源需要兼顾本地和区域协同控制措施；对于交通和扬尘源则需要重点考虑本地控制措施.
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| 图 9 污染期间珠三角各城市对中山5类主要行业PM2.5浓度的贡献率 Fig. 9 Source contributions of PRD cities to PM2.5 concentration of Zhongshan from 5 major emission categories |
利用NAQPMS模式模拟了2013年1月20—25日珠三角地区一次持续性PM2.5污染过程.与观测数据对比，模式可以合理表征地面PM2.5浓度的时空变化.利用模式的浓度模拟结果和来源追踪结果，分析了珠三角地区重污染时空演变特征，并以污染气团下风方向的中山市作为典型受体城市，深入分析了重污染期间珠三角城市间的区域及行业输送特征，主要得到以下结论：
1) 在这次重污染过程中，影响珠三角地区的污染气团首先在广州、佛山地区形成，而后在弱偏北风作用下逐渐南移加强，并影响其下风方向的中山、江门、珠海及珠三角其他城市，最后随着偏北风增强，在强扩散作用下消散.
2) 在重污染期间，观测数据表明，广州、佛山、中山、江门的PM2.5平均浓度相对较高，均大于120μg·m-3.模拟的地区来源解析结果表明，广州、佛山、江门的PM2.5主要来自本地贡献，贡献率分别为64.9%、58.9%和61.3%；中山的PM2.5主要来自外来输送，贡献率为51.9%.广州、佛山是重污染期间珠三角区域输送最主要的来源城市，而中山、珠海是重污染期间珠三角区域输送最主要的受体城市.
3) 来自广州、佛山的PM2.5区域输送对其下风方向中山市的PM2.5浓度升高具有显著作用，广州和佛山的日均贡献率之和总体保持在25%以上，而在中山市污染最严重的1月21日，广州和佛山的贡献率之和达到40%.
4) 重污染期间，交通、工业、扬尘、火力发电和生物质燃烧是对中山贡献最大的5类源，贡献率分别为26%、24%、16%、15%和8%.其中，工业源中山本地与外来输送贡献率基本相当；交通和扬尘源以中山本地贡献为主，贡献率分别为55%和67%;火力发电和生物质燃烧源以外来输送为主，贡献率分别为56%和62%.上述排放源的外来输送中，以广州、佛山所占的比例最大.
基于以上分析，当珠三角地区出现以弱偏北风为主导风向的PM2.5重污染时，应急方案除了需要对各城市本地重点源类别进行控制以外，还需要加强对上风向广州及佛山火力发电排放源的控制，而对于生物质燃烧源则需要采取更大范围的协同控制措施，以减少珠三角区域性PM2.5重污染的发生和发展.
致谢: 感谢兰卡斯特大学(Lancaster University)Oliver Wild教授对英文摘要的修改.| [${referVo.labelOrder}] | Athanasopoulou E, Tombrou M, Pandis S N, et al. 2008. The role of sea-salt emissions and heterogeneous chemistry in the air quality of polluted coastal areas[J]. Atmospheric Chemistry and Physics , 8 (19) : 5755–5769. DOI:10.5194/acp-8-5755-2008 |
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