1 引言(Introduction)

近年来, 我国雾霾天气频发, 长江三角洲、珠江三角洲、京津冀鲁地区等区域尤为严重.目前研究普遍认为雾霾的主要组成是PM_2.5(Particulate Matter), 它是指空气动力学直径小于或等于2.5 μm的颗粒物, 也称为可入肺颗粒物(朱建超, 2012).研究表明, PM_2.5不仅能降低大气能见度, 对飞机起飞、降落及地面交通安全构成巨大的威胁(董雪玲, 2004), 而且还会对人体的呼吸系统、心血管系统等造成多方面的损害(Menichini et al., 2001).2012年, 环保部和国家质量监督检验检疫总局联合发布《环境空气质量标准》, 再次对PM_2.5日均、年均浓度限值进行规范.目前, PM_2.5已经成为政府和公众广泛关注的热点问题.

国外对PM_2.5的研究开展较早, 美国和一些欧洲国家在20世纪90年代就开展了大规模的PM_2.5研究, 主要涉及PM_2.5质量浓度的时空分布、排放清单、排放特征谱、源解析及PM_2.5对大气能见度和人体健康的影响等方面(Oscar et al., 2009；Lin et al., 2008；You et al., 2015；Liu et al., 2005；2007；2009).我国在气溶胶粒子方面的研究起步于21世纪初, 在近几年出现了大量报道, 主要是研究PM_2.5与气象要素之间的关系(马雁军等, 2010；潘本锋等, 2012；周丽等, 2003；李旭芳等, 2011；李广德等, 2013；马宗伟, 2015；Wang et al., 2003；李成才等, 2002；2003a；2003b；2003c), 对于气象要素与PM_2.5的定量关系模型研究尚欠深入.因此, 本文利用GIS技术建立基于气溶胶光学厚度与气象要素的PM_2.5地面浓度分布估算模型, 并尝试将此模型与气象要素多元回归模型、气溶胶光学厚度直接回归模型进行比较, 探讨PM_2.5的归因来源, 从而为政府制定相关环境政策提供科学依据.

2 数据与方法(Data and methods) 2.1 研究区域概况

选择长江三角洲的苏锡常地区(苏州、无锡和常州主城区)为研究区域, 该地区是江苏省乃至全国范围内最具经济竞争力的区域, 城市工业化率高达70%左右, 涵盖了数个国家级工业园区, 雄厚的工业基础对PM_2.5的影响举足轻重；此地也是国内汽车保有量最大的地区之一, 尾气排放量非常大, 从而进一步影响了PM_2.5；另外, 还有该地区紧邻太湖, 水域气候效应显著, 对PM_2.5的影响不容小视；且该地人口稠密, 环境状况重要, 而空气质量问题尤以雾霾最为典型.因此, 选取该区域具有非常高的研究价值.同时, 苏锡常地区总共分布了21个PM_2.5监测站(图 1a), 基本覆盖全地区, 为本研究提供了数据保障.

2.2 数据及处理 2.2.1 地面观测数据

PM_2.5数据来源于PM_2.5监测网(http://www.cnpm25.cn/), 通过手动录入获取2013年春季苏锡常地区21个PM_2.5监测站(苏州8个, 无锡7个, 常州6个)日平均浓度数据, 经统计整理得到PM_2.5春季平均浓度数据.气象数据来源于中国气象科学数据共享服务网(http://cdc.cma.gov.cn/)发布的地面气象观测资料, 选取苏锡常及周边地区13个气象站(江苏省8个, 浙江省2个, 安徽省2个, 上海市1个)2013年春季的逐日数据(包括日降水量、日平均风速、日平均相对湿度), 经统计整理得到春季降水总量、平均风速和平均相对湿度数据.

2.2.2 遥感观测数据

采用的遥感数据来源于NASA LAADS WEB(http://ladsweb.nascom.nasa.gov/)所提供的Terra-MODIS L1B数据产品, Terra卫星搭载的MODIS传感器具有较高的空间分辨率, 其视场范围为±55°, 幅宽为2230 km, 具有36个光谱通道, 分布在0.4~15 μm之间, 可以为反演气溶胶和地表特征提供丰富的信息(陈良富等, 2011).这里选取卫星过境时刻(国际标准时间02:05—03:45, 即北京时间10:05—11:45)的相应数据；气溶胶产品来源于NASA的业务化气溶胶光学厚度产品MOD04, 具有10 km星下点分辨率, 每个像元是10 km×10 km的空间统计平均值.从中获取550 nm陆地气溶胶光学厚度用于与本文反演的1 km分辨率气溶胶光学厚度产品进行对比.所用反演数据均经过地面观测校正, 误差在0.6 m内.

2.2.3 GIS数据

DEM数据来源于CGIAR-CSI SRTM(http://srtm.csi.cgiar.org/), 空间分辨率为90 m×90 m, 经ArcMap处理得到分辨率为1 km的苏锡常地区经纬度栅格数据；行政区划矢量数据来源于国家基础地理信息中心(http://ngcc.sbsm.gov.cn/)的1:100万的全国市县矢量数据资料, 经ArcMap处理得到苏锡常地区的矢量数据.

2.3 研究方法

研究表明, 影响大气中PM_2.5浓度的因子主要有排放源、气象因素及颗粒物物化性质(刘随心等, 2008), PM_2.5与风速、降水量、相对湿度等气象要素具有显著的相关性(徐敬等, 2007), 而气溶胶光学厚度是定量研究气溶胶最常用的指标, 也是推算气溶胶含量、研究气溶胶气候效应的关键因子.因此, 本文基于GIS技术, 利用暗像元法反演气溶胶光学厚度, 并对气象要素进行空间插值, 统计PM_2.5浓度与气溶胶光学厚度、气象要素的相关关系, 建立PM_2.5浓度与气溶胶光学厚度和气象要素的多元回归估算模型, 从而研究苏锡常地区PM_2.5空间分布.

2.3.1 MODIS高分辨率气溶胶光学厚度反演方法

基于6S大气辐射传输模型结合暗像元法(Kaufman et al., 1997)对苏锡常地区的气溶胶光学厚度进行反演研究, 并利用交互式IDL语言进行编程, 完成对MODIS数据的一系列处理, 主要包括辐射校正、投影转换、“蝴蝶结效应”去除、重采样、几何校正、云检测、生成查找表、反演等.对上述处理进行封装, 得到一个批处理程序, 从而实现只需要输入MODIS数据名和指定路径, 即可自动输出反演的AOD结果, 具体反演流程如图 2所示.其中, 云检测采用多光谱综合云检测算法(何全军等, 2006)完成, 即通过多通道阈值的检测来确定哪些像点是晴空或云, 该方法简单快速、效果理想, 适合我国中低纬度地区云检测的业务处理, 能够为精确反演1 km分辨率AOD提供可靠的依据；反演过程通过查找表(Look-Up Table)来实现.研究中设置查找表的气溶胶模式为大陆型, 大气模式为中纬度夏季大气廓线, 气溶胶光学厚度取值为0~2, 步长为0.01, 卫星天顶角、太阳天顶角分别取值0°~75°, 步长为5°, 相对方位角(卫星方位角和太阳方位角的差值)取值0°~180°, 步长为10°.

2.3.2 岭回归分析

当模型中各变量之间存在多重共线性时, 变量的系数估计的方差典型地增大, 使得某些重要的解释变量变得不显著, 并产生不符合实际意义的系数, 此时的普通最小二乘估计仍是线性无偏估计, 不再是有效估计, 同时对各变量的显著性检验也会失效, 模型的预测也会没有意义.岭回归常用来处理此类问题(陈希孺等, 1987；唐守正, 1989), 其核心思想是当变量之间存在多重共线性时, 即|X^TX|≈0, 设想给X^TX加一个正常数矩阵kI(k>0, I为单位矩阵), 那么得到的X^TX+kI接近奇异的程度就会比[X^TX]接近奇异的程度小得多, (k)=(X^TX+kI)^-1X^TY为β岭估计量, 其中, k称为岭参数, 岭回归得到的β的估计要比最小二乘估计更加稳定.

2.3.3 GIS技术

GIS技术是以地理空间数据库为基础, 采用地理模型分析方法, 提供空间动态地理信息, 实现地理研究和地理决策服务的计算机技术系统.GIS技术可以有效地管理空间数据, 确定站点的空间位置和分布, 并进行空间可视化表达, 同时能够将观测值的属性数据与空间数据高效集成, 充分考虑影响PM_2.5的各种因素, 建立空间分析模型, 并通过模型运算推算不同背景下细网格点上的各要素属性值, 实现对PM_2.5空间分布特征的科学研究.

3 模型构建与分析(Modeling and analysis) 3.1 PM_2.5地面浓度分布模型构建与分析 3.1.1 PM_2.5影响因子

构建基于气溶胶光学厚度和气象要素的多元回归估算模型来拟合PM_2.5的空间分布, 技术路线如图 3所示.利用Hold-Out Method方法(Tobler, 1970), 将PM_2.5数据分为两组, 一组作为训练集(共17个), 另一组作为验证集(共5个)(图 1a).由于气溶胶光学厚度是垂直方向上气溶胶消光系数的积分, 也是气溶胶基本光学特性之一；同时, 分析PM_2.5与降水量、风速和相对湿度的相关关系, 各自的相关系数分别为-0.734、-0.712、-0.734, 样本长度为2013年3月1日至5月31日共660个样本, 均通过了0.01信度检验.因此, 采用气溶胶光学厚度、降水量、风速和相对湿度作为此次建模的影响因子.考虑到气溶胶光学厚度和气象要素的地带性变化特征对PM_2.5浓度的影响, 故将经度和纬度加入影响因子, 同时, 为了消除各要素之间的多重共线性关系, 采用岭回归分析方法, 设置岭参数k取值0~1, 步长为0.01, 从而得到各组标准化系数, 选取满足条件且拟合程度最优的系数.

3.1.21 km分辨率AOD反演结果

首先针对一天中同一时刻, 将本文反演的1 km分辨率AOD数据和NASA反演的10 km分辨率AOD数据进行对比.从图 4可以看出, 两者在宏观趋势上高度一致, 但显然1 km分辨率AOD能够更好地反映局部地区的剧烈变化, 突出细节变化特征, 而10 km分辨率AOD相对比较平滑, 可能更适合大尺度下的宏观分析.分别提取训练集地理位置处对应像元的两类AOD数据(图 5), 1 km分辨率AOD在数值上普遍比10 km分辨率AOD偏小, 两者在训练集各站点的差值最小为0.078, 最大为0.487, 平均为0.244.对两者进行相关性分析, 其相关系数达到0.617, 通过了0.05显著性水平的检验, 这说明本文反演的1 km分辨率AOD数据与NASA反演的10 km分辨率AOD数据具有较好的对应性, 两者在空间分布规律上基本一致.因此, 本文反演的1 km分辨率AOD数据具有较高的可信度, 可以用来反映气溶胶的空间分布状况.客观上, NASA的AOD产品空间分辨率低、数据缺失程度严重(92 d中NASA 10 km分辨率AOD数据仅有12 d完整性较好, 而本文1 km分辨率AOD数据共有44 d, 且完整性更优).综合考虑数据的可靠性、完整性等因素, 选择本文反演的1 km分辨率AOD数据用于研究PM_2.5的空间分布特征是合理可靠的.图 4中空白区域表示云覆盖等原因导致的缺值, 本文将通过插值来预测缺值区域的AOD值, 弥补其数据上的缺失, 从而获得完整的研究区域AOD数据.

经过严格筛选, 剔除不满足插值条件、分布不均匀的反演结果, 2013年春季苏锡常地区共有44组有效数据, 对其求平均后得到2013年春季平均AOD分布情况(图 6).从其空间分布可以看出, AOD在苏锡常地区的空间分异性较大, 整体上呈现出常州市高于苏州市和无锡市, 中心城区高于城郊区的趋势, 并有4个明显的AOD高值区, 分别在常州市的北部、东南部, 以及苏州市的东南部和太湖沿岸地区.这一结果与张明明等(2014)、段婧等(2007)的分析结果基本一致.

3.2 PM_2.5岭回归分析

对PM_2.5浓度、气溶胶光学厚度、降水量、风速、相对湿度、经度和纬度进行岭回归分析, 选取最优标准化系数进行非标准化处理, 得到如下方程：

(1)

式中, C为PM_2.5浓度(μg·m^-3), X₁为相对湿度, X₂为降水量(mm), X₃为风速(m·s^-1), X₄为AOD, X₅为经度, X₆为纬度.模型的决定系数R²为0.813, 平均绝对误差3.45, 具有较好的解释力度.

从回归方程的系数可知, AOD与PM_2.5为正相关关系, 这与郭建平等(2013)、王静等(2010)的研究结果一致；降水量与PM_2.5为负相关关系, 这是由于降水对PM_2.5有着强烈的去除效应, 使PM_2.5颗粒物随降水沉降, 浓度降低(汤天然等, 2013)；风速与PM_2.5为负相关关系, 这是因为风速越大, 大气水平输送能力越强, 污染物的扩散速度越快, 越不容易聚积形成“静稳”状态(周丽等, 2003)；相对湿度与PM_2.5为负相关关系, 这是因为高相对湿度条件(大于60%), 也就是当空气中的水汽含量达到了能够发生重力沉降甚至降雨的程度的时候, 水汽的重力沉降过程会对颗粒物产生一定的冲刷作用, 导致污染物颗粒浓度降低(刘大锰等, 2005).

3.3 验证分析

利用基于气溶胶光学厚度和气象要素的多元回归估算模型的PM_2.5拟合结果(图 4a), 采用常州市常工院监测站、无锡市北高中监测站、漆塘监测站, 以及苏州市南门监测站、相城区监测站作为该模型的验证集, 样本长度为2013年3月1日至5月31日共220个样本, 模拟验证结果见表 1.

由表 1可以看出, 该模型是有效的, 其相对误差大小在0.06%~18.36%之间, 平均相对误差为6.34%, 说明利用气溶胶光学厚度和气象要素来研究PM_2.5的空间分布具有较高的合理性, 但有些拟合值与实测值仍有较大偏差(如苏州市南门监测站).这是由于气溶胶光学厚度并不与PM_2.5完全对应, 它是大气中各种不同粒径颗粒物的光学效应, 而不同的成分具有不同的消光效率, PM_2.5对光学厚度的贡献只是其中的一部分；另外, 用卫星瞬时过境时刻获取的大气状况代表一天的平均大气状况, 用PM_2.5站点的实测值与站点所在1 km×1 km像元的AOD值相对应, 这种建模方式无法实现时间和空间上的完全匹配, 从而导致一定的误差.因此, 能够达到这样的拟合效果, 总体来说是令人满意的, 利用该模型来拟合PM_2.5空间分布具有较高的可信度.

3.4 分布特征分析

从图 7a可以看出, 2013年春季苏锡常地区的PM_2.5浓度在52.86~79.94 μg·m^-3之间, 苏州市平均PM_2.5浓度为59.16 μg·m^-3, 无锡市为62.78 μg·m^-3, 常州市为71.29 μg·m^-3, 空间分布特征从整体上表现为西北高、东南低, 中心城区高、城郊区低的趋势.这是由于风速是影响PM_2.5最显著的气象要素, 而苏锡常地区的气候具有明显的季风性特点, 春季是冬夏季风转换的季节, 盛行风向为东南风, 使位于上风向的苏州市污染物浓度降低, 位于下风向的常州市污染物浓度升高, 形成大致上浓度由东南向西北升高的趋势；局部上, 高浓度区域主要集中在中心城区, 低浓度区域多分布在城郊区.这种组团式空间分布格局与气溶胶的形成原因密切相关, 中心城区人口、工业生产、交通等较为密集, 这为气溶胶的形成提供了丰富的来源, 加之建筑物较多, 空气流动性差, 不利于气溶胶的扩散, 进而延长了气溶胶的生命周期, 例如, 常州市的新闸镇、奔牛镇, 两镇被西绕城高速公路横穿, 汽车尾气排放量较大, 并且分布焦气厂、机床厂、造漆厂等重工业, 工业生产污染较为严重, 因此, 形成高浓度区域.而城郊区气溶胶来源较少, 地表较为空旷, 空气流动性好, 有利于气溶胶的扩散, 因而气溶胶生命周期较短, 因此, 容易分布低浓度区域, 例如, 无锡市东港镇、羊尖镇、鹅湖镇, 以及苏州市阳澄湖镇、胥口镇、横泾镇、东山镇等.

3.5 苏锡常地区PM_2.5 3种估算模型的对比

利用降水量、风速、相对湿度、经度和纬度建立气象要素多元回归模型, 其PM_2.5拟合结果如图 7b所示；利用气溶胶光学厚度、经度和纬度建立气溶胶光学厚度直接回归模型, 其PM_2.5拟合结果如图 7c所示.通过表 1和图 7中3种模型拟合结果的比较可以看出, 基于气溶胶光学厚度和气象要素的多元回归估算模型的误差最小, 平均相对误差6.34%, 其次为气象要素多元回归模型, 平均相对误差为6.55%, 最后是气溶胶光学厚度直接回归模型, 平均相对误差为7.27%.由图 7a和图 7b可以看出, 基于气溶胶光学厚度和气象要素的多元回归估算模型对局部地区的剧烈变化更为敏感, 反映局部地区空间分异性能力更强.因此, 基于气溶胶光学厚度和气象要素的多元回归估算模型能够在保持较高精度的前提下, 突出局部地区的变化特征, 从而较好地反映PM_2.5空间分布状况.

4 结论(Conclusions)

1) 本研究所建立的模型将遥感观测资料与地面气象观测资料结合起来, 利用两类资料各自的优势和特点对PM_2.5的空间分布进行研究, 经过模拟验证, 平均相对误差为6.34%, 能够有效地模拟PM_2.5的空间分布状况.

2) 2013年春季苏锡常地区PM_2.5空间分布具有显著的特征, 从整体上表现为西北高、东南低, 中心城区高、城郊区低的趋势, 局部高浓度区域可能与工业生产、交通等人为因素有关.

3) 本研究所建立的模型能够在保持较高精度的前提下, 有效地突出局部地区的变化特征, 体现出更强的空间分异性, 对于分析中小尺度局部PM_2.5的空间分布具有较好的适应性, 有利于实现对PM_2.5空间分布特征的科学研究.