2016, Vol. 36
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2. 南京大学大气科学学院, 南京210093;
3. 南京大学国际地球系统科学研究所, 南京 210093
2. School of Atmospheric Science, Nanjing University, Nanjing 210093;
3. International Institute for Earth System Science, Nanjing University, Nanjing 210093
随着工业化和城镇化的加速，环境污染效应不断累积，可吸入颗粒物PM2.5已经成为影响我国空气质量的重要污染物之一.PM2.5含有大量有毒、有害物质，进入人体的PM2.5大部分沉积在支气管和肺泡中，可对健康造成直接危害(Fuji et al.，2001; 魏复盛等，2000); PM2.5对可见光的消光作用可降低大气能见度、消弱农作物光合作用、危害交通安全，给人类活动带来极大影响(Xu et al.，2013).但由于PM2.5的时空分布具有高度变异性，获取高时空分辨率的PM2.5观测资料面临很大挑战，目前国内只有部分城市有PM2.5监测站点，大部分的郊县特别是中西部地区的郊县都没有PM2.5监测站点.与有限的地基监测相比，卫星观测可以提供大范围的大气气溶胶监测结果，甚至可对特定区域进行扫描，成为监测全球气溶胶分布的一种新手段(李成才等，2005; Chu et al.，2003; Slater et al.，2004).
MODIS是搭载在美国国家宇航局(NASA)的Terra和Aqua两颗卫星上的传感器，包括从可见光到红外的36个通道，提供每天覆盖全球一次的扫描资料，具有多光谱、宽覆盖和分辨率高的特点，其遥感反演获取的气溶胶参数主要为气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth，AOD)，它是气溶胶消光系数从地面到大气层顶的积分.国内外已有很多学者利用MODIS AOD产品反演地面大气颗粒物的浓度，用于空气质量监测.Wang等(2003)研究了美国阿拉巴马州Jefferon县7个站点的PM2.5浓度数据和MODIS AOD的相关性，结果表明，PM2.5质量浓度与MODIS AOD的相关系数在0.7以上，并指出MODIS AOD可以用于定量评估无云天气下的空气质量.李成才等(2005)对MODIS AOD产品与北京市空气污染指数做了3年多的比较分析，发现MODIS AOD在经过垂直和湿度影响两方面订正后，可以有效提高对地面颗粒物的预报能力.王静等(2010)利用MODIS AOD产品结合地面气象数据进行订正，建立了北京市的AOD-PM2.5相关模型，并分析了AOD和PM2.5的季节变化特征.此外，其他学者(陈辉等，2014; Wang et al.，2010)也在这方面做了大量研究.
虽然MODIS AOD和地面PM2.5相关性研究已取得了很多进展，但由于两者的时空尺度不一致，给面向高时空分辨率的精细化研究带来很大挑战.当前所用的MODIS AOD产品大多来自于NASA的二级气溶胶产品，其空间分辨率为10 km×10 km，其AOD数值代表区域平均值; 并且由于AOD数据的缺测点较多，还常用临近网格点的均值进行替代，导致其空间代表性更为复杂.而地面空气质量监测站点的数据则只能代表单点的污染情况.从时间分辨率上来看，卫星扫描大气的过程是瞬时的，其中，Terra过境中国区域的时间为10:30(北京时间，下同)左右，Aqua过境中国区域的时间为13:30左右，其AOD产品代表卫星过境时的气溶胶光学厚度.目前国外已经广泛应用近地面颗粒物的逐时资料(Kim et al.，2013; Kanabkaew et al.，2013; lin et al.，2015)，但国内早期由于缺少地面颗粒物的逐时资料，大多是用日均值进行替代(林海峰等，2013; 李显通等，2014; 张晖等，2014).从2013年起，环保部门开始陆续发布中国主要城市的逐小时PM2.5观测数据，这为研究卫星反演AOD与地面观测PM2.5的关系提供了新的资料基础.
基于此，本文选取北京地区作为研究对象，利用2014年全年MODIS AOD产品及12个地面空气质量监测站的PM2.5逐小时资料，分析各监测站上空AOD与地面PM2.5时段平均和日平均浓度的差异，以期为利用AOD资料反演精细时空尺度的PM2.5提供参考.
2 资料分析处理(Data analysis and processing)PM2.5浓度数据来源于全国城市空气质量发布平台，目前该平台提供全国300多个城市的1500多个监测站的空气质量实时监测数据，数据信息包括二氧化硫、二氧化氮、一氧化碳、臭氧、PM10和PM2.5的逐小时浓度值，以及空气质量指数AQI.本文收集了2014年全年北京市12个空气质量监测站的逐小时PM2.5数据，并剔除了无值和异常值数据.12个空气监测站分别位于万寿西宫、定陵、东四、天坛、农展馆、官园、海淀区万柳、顺义新城、怀柔镇、昌平镇、奥体中心和古城(图 1).杨文雪等(2014)将万寿西宫、东四、天坛、农展馆、官园、海淀区万柳、奥体中心和古城的8个监测站作为城区站，将定陵、顺义新城、怀柔镇和昌平镇的4个监测站作为郊区站.但在后面的研究中我们发现，顺义新城站的特征更接近于城区站，这可能与该区域城市面积扩大及国际机场的扩建有关.
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| 图 1 北京市空气质量监测站点分布 Fig. 1 Spatial distribution of air quality monitoring stations in Beijing |
MODIS AOD资料来自于NASA发布的Collection 051版本的MOD04(Terra)和MYD04(Aqua)二级气溶胶产品.该产品定义为0.55μm波段的气溶胶光学厚度.本文收集了2014年全年北京地区的MODIS AOD资料，首先剔除AOD值大于2的数据，以消除云检测不彻底造成的影响(何秀等，2010)，然后提取了以监测站为中心的3×3象元的AOD非零均值数据，分别记为AOD_Terra和AOD_Aqua，两者的有效样本数分别见表 1第2列和第3列，可以看出，样本数在郊区站点普遍多于城区站，这可能与MODIS AOD遥感反演采用的暗像元方法相关，一方面城区“亮背景”导致其有效样本偏少，另一方面城区污染较重，对其中AOD大于2的样本剔除偏多.
| 表 1 2014年各监测站PM2.5、AOD原始样本数及匹配后样本数 Table 1 Sample sizes of PM2.5 and AOD before and after matching in 2014 |
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由于Terra和Aqua的AOD数据代表不同过境时间的气溶胶光学厚度，而地面PM2.5质量浓度为逐小时数据，故本文需要对数据进行匹配处理.AOD数据采用上午AOD_Terra和下午AOD_Aqua的算术平均值，必须上、下午都有AOD数据才作为有效样本，定义为AOD_ave，其样本数见表 1第4列.由于Terra的过境时间为10:30左右，Aqua的过境时间为13:30左右，所以匹配的PM2.5时段数据采用10:00—14:00间5 h的平均值，定义为PM2.5_5h;匹配的PM2.5的日值数据采用0:00—23:00间24 h的平均值，定义为PM2.5_24h，其样本数分别见表 1第5列和第6列.由于AOD数据和PM2.5数据均有缺失，特别是AOD数据缺失比较严重，故对PM2.5和AOD_ave同时段数据综合匹配后的样本略少于AOD_ave的样本，其样本数见表 1第7列.
3 PM2.5和AOD数据统计分析(PM2.5 and AOD statistical analysis) 3.1 PM2.5的变化特征基于匹配前原始样本的PM2.5_5h和PM2.5_24h各统计参数如表 2所示.可以看出，对于中值和均值而言，PM2.5_24h普遍高于PM2.5_5h，这说明1天中10:00—14:00时段内PM2.5质量浓度通常偏小.但对于极值而言则情况有所不同，PM2.5_24h的最大值普遍小于PM2.5_5h，而最小值大于PM2.5_5h，这是由于PM2.5_24h求平均值时所采用的样本多，故平均值比较稳定，变化幅度偏小.另外，还可以看出，城区站点的中值和均值普遍高于郊区站点，特别是定陵和怀柔镇这两个郊区站点，在PM2.5_5h统计数据中，定陵站的中值最低，为48.75μg·m-3，怀柔镇站的均值最低，为74.53μg·m-3; 在PM2.5_24h统计数据中，定陵监测站的中值和均值都最低，分别为54.17和74.34μg·m-3.从图 1可以看出，这两个监测站都远离北京主城区，且靠近北部的燕山山脉，人为排放源少，故PM2.5质量浓度偏低.
| 表 2 匹配前PM2.5_5h和PM2.5_24h数据各参数统计列表 Table 2 Statistics of PM2.5_5h and PM2.5_24h concentrations before matching |
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表 3给出了综合匹配后PM2.5_5h和PM2.5_24h的各统计参数.可以看出，匹配后与匹配前的PM2.5变化特征基本一致，但匹配后PM2.5_5h和PM2.5_24h质量浓度的中值和均值明显比匹配前偏小.由于综合匹配后的样本数不足匹配前的1/3(表 1)，剔除的样本大多是MODIS AOD反演过程中未能通过云检验的样本，并且高污染雾霾天气在AOD反演过程中也很容易被作为有云日剔除(李成才等，2005)，而对于冷空气或降水过后的清洁天气都能通过云检测，作为有效数据保留在匹配后的样本中，这些样本的AOD值较小，PM2.5值也较低，导致匹配后PM2.5_5h和PM2.5_24h各统计参数均比匹配前偏小.
| 表 3 匹配后PM2.5_5h和PM2.5_24h数据各参数统计列表 Table 3 Statistics of PM2.5_5h and PM2.5_24h concentrations after matching |
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图 2为综合匹配后PM2.5质量浓度的日变化柱状图，可以看出，各站点的PM2.5日变化规律呈现双峰分布，最明显的峰值出现在晚上22:00至次日01:00附近，另一个弱的峰值点出现在上午9:00—10:00左右，谷值则出现在15:00—17:00左右，这与于建华等(2004)、陶李等(2011)在PM2.5日变化分析中发现的“双峰型”分布类似，这种日变化规律可以由排放与边界层高度的相互作用进行解释(杜川利等，2014).晚上至凌晨的峰值是由于晚高峰期机动车排放量增加，然后经过几个小时由排放源到PM2.5的转化过程，在凌晨前后达到峰值，同时因夜间地面辐射降温，形成稳定的边界层，污染物难以扩散出去，故整个夜间的PM2.5浓度值普遍较高.到日出前后，随着边界层高度的缓慢抬升，以及前期污染物的沉降和扩散，PM2.5在早晨6:00左右形成弱的谷值.随后由于早高峰期机动车排放迅速增加，PM2.5上升并在9:00—10:00左右形成弱的峰值.其后，气温逐步升高，稳定的边界层被破坏，形成对流边界层，污染物的扩散增强，PM2.5质量浓度迅速下降，并在15:00—17:00左右形成一天中最深的谷值.
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| 图 2 北京市空气质量监测站点的PM2.5浓度日变化 Fig. 2 Diurnal variation of PM2.5 concentrations at the air quality monitoring stations in Beijing |
值得注意的是，定陵监测站的PM2.5质量浓度最小值出现在早上6:00左右，午后PM2.5质量浓度变化幅度较小.这可能是由于定陵的局地污染源少，其污染物主要来自南部的北京主城区; 同时定陵位于燕山南麓，存在局地山谷风环流，白天盛行偏南风，特别是午后的偏南风较强，将南部的污染物输送到该区域(朱翠娟等，1982; 刘树华等，2009)，抵消了边界层抬升的效果，导致下午PM2.5质量浓度没有出现深的谷值.相反，夜间以偏北山风为主，而北部山区的污染源少，故夜间的峰值也不强.昌平镇站的PM2.5日变化规律也与定陵站类似，最低值也是出现在早上，而不是下午.对于怀柔镇站而言，虽然PM2.5的浓度值与昌平站接近，但其下午的谷值相对较深，其日变化特征更趋近于城区站.这可能是由于怀柔镇距离北侧燕山较远，而且不像定陵和昌平一样是三面环山，故局地山谷风环流较弱，其PM2.5的日变化特征主要受当地的污染排放和边界层厚度影响，与城区站类似.
3.2 卫星AOD的变化特征表 4给出了匹配后AOD_Terra、AOD_ Aqua和AOD_ave的统计参数，可以看出，AOD_Terra的最小值、最大值和均值普遍高于AOD_Aqua，这是由于AOD_Terra是来自上午过境卫星的气溶胶光学厚度，而上午PM2.5质量浓度较下午偏大(图 2)，故AOD_Terra偏大.另外，AOD_Terra和AOD_Aqua在城区站点的均值普遍高于郊区站点，这与PM2.5质量浓度的空间变化特征相似.值得注意的是，定陵等3个郊区站的最小值比城区站低了一个量级，而表 3中郊区站与城区站PM2.5浓度的最小值相差不大，这是由于在匹配AOD的过程中，提取了以站点为中心3×3象元的AOD均值数据，对于郊区站点而言，这一数据可能来自于污染极低的清洁区域，如定陵周围的山区，这种情况下AOD的数值会异常低.AOD_ave与AOD_Terra、AOD_Aqua的变化特征一致，但变化幅度偏小.
| 表 4 匹配后AOD_Terra、AOD_Aqua和AOD_ave的统计参数 Table 4 Statistics of AOD_Terra, AOD_Aqua and AOD_ave after matching |
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匹配后PM2.5_5h、PM2.5_24h和AOD_ave的频数分布如图 3所示，可以看出，PM2.5_5h、PM2.5_24h与AOD_ave的频数分布均是在低值区的频数高，在高值区的频数低，这一方面是因为高污染的样本数原本就偏少，另一方面也与综合匹配过程中剔除的高污染样本有关.另外，对比PM2.5_5h和PM2.5_24h还可以看出，PM2.5_5h集中在小于50μg·m-3的区域，大于50μg·m-3的样本很少，而PM2.5_24h在50~100μg·m-3的样本数仍比较多，这是由于PM2.5_5h是中午前后的均值，其浓度值低于日均值，这与前面表 3给出的PM2.5浓度的日变化特征一致.
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| 图 3 建模数据中各参数的频数分布(N=1136) Fig. 3 Frequency distribution of all parameters in the modeling data |
图 4给出了PM2.5_5h、PM2.5_24h与AOD_ave的散点图，并建立了它们之间的线性回归关系，回归分析的p值均小于0.001，表明AOD_ave对PM2.5差异的影响十分显著.由图 4可以看出，各站点PM2.5_5h与AOD_ave线性回归的斜率(实线)普遍高于PM2.5_24h与AOD_ave线性回归的斜率(虚线)，这是由于PM2.5_5h浓度的变化幅度较大，而PM2.5_24h浓度的变化较为平缓.另外，比较同一站点PM2.5_5h、PM2.5_24h与AOD_ave回归方程的决定系数，可以发现，PM2.5_5h与AOD_ave的决定系数普遍高于PM2.5_24h与AOD_ave的决定系数，两者决定系数的平均值分别为0.57和0.48，这说明两颗卫星时间窗口内的PM2.5平均浓度与相应时段的AOD更为一致.
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| 图 4 PM2.5_5h、PM2.5_24h与AOD_ave的散点图及回归方程(‘○’为PM2.5_5h, ‘△’为PM2.5_24h, ‘——’为PM2.5_5h与AOD的线性回归, ‘--’为PM2.5_24h与AOD的线性回归) Fig. 4 Scatterplots and regression equations between PM2.5_5h, PM2.5_24h and AOD_ave |
为方便分析各站点间PM2.5_5h、PM2.5_24h与AOD的相关性差异，本文将相关系数用柱状图表示在图 5中.可以看出，无论是PM2.5_5h还是PM2.5_24h，其与AOD_ave的相关系数在城区站明显高于郊区站.结合图 4可进一步看出，对于定陵、昌平镇和怀柔镇这3个郊区站点来说，其AOD_ave小值区的散点较城区站点密集，但与AOD_ave小值区对应的PM2.5_5h和PM2.5_24h浓度数据变化幅度较城区站点大.这可能是由于郊区站的下垫面差异较大，污染源分布极不均匀，故监测站周围3×3象元空间内采样点的代表性较差，AOD_ave数据不能较好地描述监测站上空的实际气溶胶光学厚度及污染情况，进而会影响PM2.5_5h、PM2.5_24h与AOD_ave的相关性.相反，城区站点周围的下垫面比较均一，局地污染情况相似，AOD_ave采样数据能够较好地代表监测站上空的污染情况，故与PM2.5的相关性较好.此外，定陵、昌平镇和怀柔镇3个郊区站点相比较而言，怀柔镇站AOD_ave与PM2.5的相关系数最高，接近城区站水平.与图 2中的日变化特征的分析类似，由于怀柔镇站的局地环流偏弱，PM2.5的扩散更趋于各向同性，AOD的分布相对于定陵和昌平镇站而言也更均匀，故AOD_ave与PM2.5的相关系数偏高; 相反，定陵和昌平镇的局地性环流偏强，其附近PM2.5的扩散方向受局地环流影响较大，AOD的分布不均匀，故相关系数偏低.因此，AOD_ave与PM2.5的相关性除了受下垫面及排放源的影响外，还受局地环流的影响，局地环流越强，相关系数越低.
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| 图 5 PM2.5_5h、PM2.5_24h与AOD_ave的相关系数 Fig. 5 Correlation coefficient between PM2.5_5h, PM2.5_24h and AOD_ave |
本文利用2014年北京市12个空气质量监测站的逐小时PM2.5地面观测资料，通过匹配MODIS卫星气溶胶光学厚度(AOD)遥感产品，对北京地区各空气质量监测站的5 h和24 h两种时段的平均PM2.5浓度与AOD的统计特征和相关性进行了计算分析.结果表明:
1) 匹配后的AOD与PM2.5的5 h和24 h平均浓度都是在城区站点高，在北部郊区站点低，最低值位于定陵站，这与该站毗邻燕山山脉、人为污染源少有关.
2) PM2.5日变化呈“双峰型”变化，最明显的峰值出现在夜间22:00至次日01:00附近，另一个弱的峰值点出现在9:00—10:00左右，谷值则出现在15:00—17:00左右.定陵和昌平镇站受局地山谷风环流影响，PM2.5浓度的日变化振幅较城区站偏弱，且最低的谷值出现在早上6:00左右.
3) 郊区站点AOD的最小值比城区站点低一个量级，但PM2.5浓度最小值在城区和郊区站点相差不大，这可能是由于郊区站附近的污染分布不均匀，在3×3象元空间提取到的AOD数据可能来自于污染极低的清洁区域，造成AOD数值异常低.
4) 各站点AOD与地面PM2.5的5 h平均浓度的决定系数平均值达到0.57，比AOD与地面PM2.5的24 h平均浓度的决定系数平均值高0.09，这表明与卫星过境时间匹配时段的PM2.5平均浓度与相应时段的AOD更为一致.
5) AOD与PM2.5的相关系数在城区高、郊区低，特别是在定陵站最低.郊区的排放源分布不均和较强的局地环流是影响AOD与以及PM2.5的相关性的重要因素.
致谢: 感谢NASA(http://ladsweb.nascom.nasa.gov/data/search.html)提供的气溶胶光学厚度数据信息, PM25.in(http://www.pm25.in)和北京市环境保护中心(http://zx.bjmemc.com.cn/)提供的PM2.5数据信息.| [${referVo.labelOrder}] | Chu D A, Kaufman Y J, Zibordi G, et al. 2003. Global monitoring of air pollution over land from the earth observing system-Terra moderate resolution imaging spectroradiometer(MODIS)[J]. Journal of Geophysics Research , 108 (D21) : 1–18. |
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