2016, Vol. 36
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2. 上海市环境监测中心, 上海 200235;
3. 上海市气象与健康重点实验室, 上海 200135
2. Shanghai Environmental Monitoring Center, Shanghai 200235;
3. Shanghai Key Laboratory of Meteorology and Health, Shanghai 200135
上海市秋冬季节随着季节转换，冷空气频繁南下，受本地污染累积和上风向污染输送的叠加影响，PM2.5经常出现超标现象.2013年12月，中国中东部发生了严重雾霾事件，持续时间从11月30日至12月13日.此次雾霾席卷了京津冀和长三角的多个省市，重度污染面积达近200万km2.上海市连续14天PM2.5超标，包含2天严重污染、4天重度污染、3天中度污染及5天轻度污染.其中，12月6日上海市PM2.5日均AQI达465，为上海市发布AQI数据以来最高值.
目前，国内外对上海市PM2.5污染的研究已有较多报道，包括PM2.5污染的物理化学特征与变化趋势(周敏等，2012；王东方，2013；张懿华等，2011)、PM2.5化学组成特征(徐薇等，2014；Wang et al，2006;Yao et al，2002)、来源解析(姚振坤等，2010; 安静宇等，2014)及健康研究(Lu et al，2008;胡子梅等，2013)等.然而，PM2.5污染的形成受到污染源排放源、气象条件、化学转化及长三角地区特殊的地理位置、地形等多方面因素的共同影响.以往的研究多侧重单一因素的影响，对各个物理或化学因素的共同影响研究较少.王茜(2014)利用数值模式和过程分析手段对上海市PM2.5污染过程开展了数值预报分析，发现对于上海市区和东南部点位，源排放是造成PM2.5浓度上升的主要原因，对于西北部点位，大气输送是PM2.5浓度上升的主要过程.李莉等(2015)利用后向轨迹模式和聚类分析方法定性分析了本次污染过程的输送途径和潜在源区贡献，结果显示，西北路径和北路路径是污染事件中的潜在源区，但未能定量分析输送的贡献率.Li等(2014)分析了上海PM2.5污染中各个物理化学过程的贡献，发现污染排放是城市颗粒物污染的主要原因，水平输送在城市群间作用也较为明显.
针对2013年11月30日—12月13日重污染过程，本文利用第三代区域空气质量模式Models-3/CMAQ，对PM2.5污染过程开展数值模拟，并将研究时段分成重污染时段和非重污染时段，利用过程分析方法，定量评估不同污染时段各个大气过程(如水平与垂直传输、沉降、源排放、气溶胶过程等)对PM2.5浓度变化的影响，分析非重污染时段和重污染时段各个大气过程对于PM2.5浓度的影响，研究造成上海此次PM2.5重污染的主要成因.
2 研究方法(Methodology) 2.1 模式系统及计算方案Model-3/CMAQ是美国环保署研制的第三代空气质量预报与评估系统，由气象模式、排放模块及多尺度空气质量模式3部分组成(Foley et al，2010)，用于模拟多种污染物在大气中的输送与转化过程.本研究使用CMAQ v4.7.1，由气象模式WRF v3.4(Skamarock et al，2008)提供区域气象场.大尺度气象背景场和边界条件采用欧洲气象中心的1°×1°再分析资料(6 h间隔).模拟区域采用LAMBERT投影方式，中心点为118.0°E和32°N，嵌套区域为4层，网格分辨率分别为81、27、9和3 km.其中，第4层区域覆盖上海及周边地区，网格数为87×72(图 1)，垂直方向采用σ坐标，取不等距网格，共有20层，其中近一半分布于2 km以下，以便更好地描述大气边界层结构，地面层高度约30 m.另外，由于污染物主要出现在大气边界层中，也受到边界层过程的影响.因此，WRF模式中的边界层方案的选取很关键.在本文中，边界层参数化方案采用Mellor-Yamada-Janjic方案(Janjic，1994)，该方案用边界层和自由大气中的湍流参数化过程代替Mellor-Yamada的2.5阶湍流闭合模型.它预报湍流动能，并有局地垂直混合.
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| 图 1 模式3 km分辨率区域的PMFINE排放源分布(1.普陀监测站；2.虹口凉城；3.杨浦四漂；4.静安监测站；5.徐汇上师大；6.卢湾监测站；7.浦东监测站；8.浦东张江；9.浦东川沙；10.青浦淀山湖) Fig. 1 Emission of PMFINE(shaded)and distribution of observation sites(dot)in the domain of 3 km |
人为排放源由两部分组成：中国区域使用清华大学制作的MEIC排放清单(http://www.meicmodel.org)，空间分辨率0.25°，基准年2010年；中国之外的地区使用REASv2.1的排放清单(Kurokawa et al，2013)，空间分辨率0.25°，基准年2008年.由于排放清单的空间、时间精度较粗，面源的处理主要考虑排放源的空间分配，不同类型面源使用不同的分配系数.例如，居民生活源按照网格化的人口数据细化，交通源按照网格化的路网数据细化，而农业源按照土地类型等静态数细化.
2.2 观测资料与模式评估方法为了检验模式性能，选取上海市10个国控点位的PM2.5监测数据进行模拟效果对比(图 1).青浦淀山湖点位为对照点，不参与全市平均，其它9个国控站点覆盖人口密度较大的地区，其监测浓度反映了上海PM2.5污染的基本水平与状况.另外，收集环保部实时公布的全国各城市国控站点监测的大气污染物数据，并将各个城市所有国控站监测数据平均作为该城市日平均观测值.本文采用标准平均偏差和标准平均误差来评价模拟值与观测值的吻合程度，其定义如下：
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式中，CM为模拟值，CO为观测值，NMB主要反映模拟值与观测值的平均偏离程度，NME主要反映平均绝对误差，均属于没有量纲的统计量.
2.3 过程分析方法CMAQ模式中包含积分过程速率(Integrated Process Rate，IPR)分析技术，它能够计算出不同大气过程对污染物浓度变化的影响，量化各过程在污染物浓度演变过程中的重要性.对于PM2.5而言，IPR技术所考虑的大气过程包括源排放、水平输送、垂直输送、干沉降、气溶胶过程和运过程.其中，水平传输包括水平平流和扩散；垂直传输包括垂直对流和扩散；气溶胶过程是指气溶胶热动力学(包括相间转换和平衡)，以及新粒子生成、气体(如H2SO4、HNO3)和有机碳在已经存在粒子上的凝结及不同模态粒子间的碰并等的净效应；云雾液相过程包括云雾引起的太阳辐射减少从而云下大气光化学反应速率的变化、液相化学、云下和云内化学物种的混合、云内清除作用及湿沉降等作用的净效应.
3 结果(Results) 3.1 模拟结果评估基于上海10个站点PM2.5浓度数据，提取模式第4区域(3 km)的模拟结果开展模拟结果验证分析.表 1给出了上海10个站点PM2.5小时浓度模拟的对比评估结果.由表 1可见，所有点位模拟值较观测值均偏低，偏低幅度为28.7%~47.3%，各点位的NME值为37.8%~49.7%.上述各种统计评估参数均相当于或优于其他CMAQ模拟研究的结果(Choi et al.，2006；Mebust et al，Kwok et al，2010;Liu et al，2010).所有站点PM2.5浓度预报均存在低估，造成模拟值与观测值偏差的原因可能包括：①排放清单存在一定程度的低估；②气象场模拟结果仍存在一定不确定性，导致PM2.5浓度模拟存在偏差；③化学过程机制的发展尚不完善，如PM2.5中二次有机颗粒物生成机制的认识不足是当前模式普遍存在的问题.
| 表 1 2013年11月30日—12月13日上海各站点PM2.5模拟值与观测值的对比评估 Table 1 Statistical comparisons of simulated PM2.5 with observations during 30 November to 13 December 2013 |
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图 2为研究期间上海10个站点PM2.5小时浓度预报值与观测值对比的散点图，共3293对有效数据，其中，80%的预报值落在观测值2倍误差范围内.由该图可见，CMAQ预报基本较好的反映出了上海PM2.5的污染水平与变化趋势，预报误差在可接受范围，保证了PM2.5污染特征与形成过程分析结果的可靠性.图 3对比了上海各站点平均PM2.5小时浓度模拟值与观测值，可以看出，模拟的PM2.5与观测值呈现较好的变化趋势，尤其对这次重污染过程的峰值均有较好的重现.图 4显示了模式PM2.5日均浓度的空间分布(阴影)及观测的城市日平均PM2.5(点).可以看出，模拟值的水平分布与观测值较为一致，在此次污染期间，高值地区位于江苏至上海一带.但模拟值在江苏等地存在偏低现象，这可能与排放源在江苏的低估有关.总体来讲，模式在水平分布上及变化趋势上均较好的反映了观测的污染特征.
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| 图 2 各站点PM2.5模拟值与观测值小时浓度对比 Fig. 2 Scatter plot for simulated and observed PM2.5 |
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| 图 3 上海各站点平均PM2.5小时浓度模拟值与观测值的比较及上海主要气象参数的变化 Fig. 3 Time-series of simulated PM2.5，temperature and relative humility，and comparison with observed PM2.5 |
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| 图 4 模式PM2.5日均浓度的空间分布(阴影)、每日08时(LST)的模拟风场及观测的城市日平均PM2.5浓度(点)(观测值的颜色与模拟值的灰度对应同一浓度值；a.2013-12-04，b.2013-12-05，c.2013-12-06，d.2013-12-07) Fig. 4 Spatial distribution of simulated daily PM2.5(shaded)and observed daily PM2.5 at ground-based sites(dot); wind at 08∶00 was also shown in each panel |
图 3给出了研究期间上海各站点平均PM2.5小时浓度模拟值与观测值的比较，以及上海主要气象参数的变化.11月30日起，上海受弱高压控制，出现小风静稳天气条件，且气温逐步回升，相对湿度较高，污染扩散条件不利，PM2.5浓度逐步累积.12月4日起，受华北冷空气扩散影响，上海PM2.5浓度出现自西向东的明显上升.12月5—6日相对湿度高达80%，风速较小，污染持续累积，12月6日污染程度与超标范围最高.12月13日后期随着东北风风速增大，扩散条件好转，PM2.5浓度明显下降，污染过程结束.
图 4给出了高污染时段4、5、6和7日的模式PM2.5日均浓度的空间分布(阴影)、每日8∶00(LST)的模拟风场及观测的城市日平均PM2.5浓度(点)，从4日8∶00的风场上看，华东沿海在东风的控制下，江苏北部受偏北风影响，导致颗粒物在江苏和安徽等地区累积.5日弱低压位于上海东部沿海，造成上海及江苏受弱的偏南风影响，颗粒物浓度进一步上升.6日可见明显的偏北风，将污染物南压至长三角地区，而安徽地区的西风及浙江的偏南风导致长三角地区形成了辐合带，PM2.5进一步上升达到最高值.7日开始，偏东风逐渐控制华东地区，污染物输送至浙江及安徽等地.总体上看，模拟的日均PM2.5浓度和观测值较为吻合，反映了实况的分布特征.
3.3 各点位PM2.5污染过程分析 3.3.1 不同污染时段日变化过程分析普陀监测站、卢湾师专附小位于上海城区，局地源排放强，代表了排放源区的变化特征，虹口凉城和青浦淀山湖位于上海西北面，基本反映研究期间上游输送作用对上海的影响.基于《环境空气质量标准》(GB3095—2012)中重污染对应的浓度标准150 μg·m-3，将2013年11月30日—12月13日分成非重污染日和重污染日两大类，利用过程分析技术，对上述4个点位不同时段 PM2.5污染过程进一步开展分析.图 5给出了4个站点不同时段近地面0~35 m高度范围内PM2.5小时浓度及不同大气过程对PM2.5浓度影响的平均日变化情况.可以看出，在5：00—9：00和17：00—18∶00，所有大气过程对PM2.5浓度净变化均呈现出增加的趋势，重污染时段增加的浓度高于同期非重污染时段.这与早晚上下班高峰时间段吻合，说明局地机动车排放对PM2.5浓度有明显贡献，特别是重污染时段贡献更大.4个点位非重污染时段和重污染时段不同大气过程对PM2.5浓度上升的影响特征较为相似.源排放、气溶胶过程和云过程是PM2.5浓度上升的主要贡献过程，且白天贡献大于夜间.此外，中午前后，随着边界层升高，水平或垂直传输也会导致PM2.5浓度上升.输送和干沉降是上述4个点位PM2.5浓度的主要去除过程.对于普陀监测站、虹口凉城和青浦淀山湖，重污染时段期间，白天气溶胶过程、垂直传输对PM2.5浓度上升的贡献较非重污染时段更大，这3个点位均位于上海西北，可能是重污染时段随着高空西北气流引导，华北PM2.5污染气团输送至长三角区域上空，白天随着边界层抬高，大气湍流运动加剧，高空PM2.5污染较易通过动量下传至近地面，导致近地面PM2.5浓度上升.对于卢湾师专附小，非重污染期间，水平过程是PM2.5浓度上升的主要贡献过程，垂直传输是PM2.5浓度下降的主要贡献过程.而重污染期间，不同时次水平输送和垂直输送对PM2.5浓度的影响有所差异.
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| 图 5 2013年11月30日—12月13日期间非重污染时段和重污染时段各站点近地面(0~35 m)PM2.5浓度及不同大气过程影响的平均日变化 Fig. 5 Diurnal profiles of PM2.5 concentration and the impacts of different atmospheric processes on PM2.5 for polluted and clean periods during 30 November to 13 December 2013 |
根据对PM2.5浓度的影响，大气过程可划分为2类：①增加PM2.5浓度，对应于积分过程速率IPR>0的情况，称为源过程；②降低PM2.5浓度，即对应于IPR<0的情况，称为汇过程.源排放和干沉降分别属于源过程和汇过程；大气传输、气溶胶过程和云过程的IPR存在正、负变化，即使同一过程，在不同时间对PM2.5造成的影响也可能分属于不同类型过程的作用.某一大气过程在源过程或汇过程中的重要性可用以下公式计算：
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式中，p代表大气过程，t代表时间(h)，SOURCEp为源作用比率，SINKp为汇作用比率，它们分别表示大气过程p在源过程增加PM2.5浓度和汇过程降低PM2.5浓度的作用中所占份额的大小，可反映该大气过程影响PM2.5浓度的重要性.
根据各点位PM2.5浓度，将11月30日—12月13日分成非重污染时段和重污染时段，分别计算不同时段各个大气过程对PM2.5浓度的源作用比率和汇作用比率，结果列于表 2.由该表可见，无论是非重污染时段还是重污染时段，PM2.5浓度上升贡献率最大的过程均为输送，其中，淀山湖和虹口凉城输送的贡献率最大，均在70%~80%之间.普陀监测站和卢湾师专附小输送的贡献率则较小，在50%左右.重污染时段，输送对于PM2.5浓度上升的贡献明显高于非重污染时段，非重污染期间，普陀监测站、卢湾师专附小、虹口凉城和青浦淀山湖4个点位输送过程对于PM2.5浓度上升的贡献率分别为49.8%、42.9%、73.8%和70.4%，而重污染期间贡献率分别高于非重污染期间8.4%、5.7%、6%和14%.源排放对于PM2.5浓度上升的贡献则低于非重污染期间.这说明重污染期间，外来污染输送的影响明显增大.在普陀监测站、虹口凉城、青浦淀山湖3个点位，重污染时段较非重污染时段增加的贡献率则要高于卢湾师专附小.这可能是因为前3个点位位于上海较西北位置，相对于卢湾师专附小而言，更容易受到外来污染输送的影响.此外，重污染时段云过程对于PM2.5浓度上升的贡献率也明显高于非重污染时段，说明重污染时段，通过云和水相反应生成PM2.5也较非重污染时段更为活跃.
| 表 2 2013年11月30日—12月13日不同时段各大气过程对上海各站点近地面(0~35 m)PM2.5浓度变化的影响 Table 2 Impacts of different atmospheric processes on PM2.5 at each ground-based site for polluted and clean periods during 30 November to 13 December 2013 |
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本文利用Model-3/CMAQ模式及过程分析技术，研究了2013年11月30日—12月13日上海一次PM2.5重污染过程的污染成因，定量评估了不同时段各大气过程对上海PM2.5浓度变化的影响，结果发现，CMAQ模式系统能够合理的模拟出上海PM2.5浓度时空分布和变化趋势.研究期间重污染时段，白天源排放的增强和大气传输的影响、加上较强的气溶胶和云过程生成贡献，造成PM2.5浓度上升，且早晚上班高峰上升明显，说明局地机动车排放对PM2.5浓度有明显贡献.无论是非重污染时段还是重污染时段，PM2.5浓度上升贡献率最大的过程均为输送，其中，西北部点位(青浦淀山湖和虹口凉城输送)的贡献率最大.重污染时段，输送对于PM2.5浓度上升的贡献明显高于非重污染时段.
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