2. 山西大学环境与资源学院, 太原 030006;
3. 中国科学院陆地水循环及地表过程重点实验室, 北京 100101
2. School of Environment and Resource, Shanxi University, Taiyuan 030006;
3. Key Laboratory of Water Cycle and Related Land Surface Processes, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101
随着人为源氮排放的增加,陆地表层生态系统中氮循环速度加快,导致水流相对缓慢的湖泊或海湾富营养化,对水环境和饮用水安全造成了严重威胁.鄱阳湖近年来水质呈逐年恶化趋势,总氮(TN)浓度由1988年的0.68 mg · L-1(朱海虹等,1997)增长到2006年的1.59 mg · L-1(余进祥等,2009).近年来,鄱阳湖营养盐浓度依然没有好转的趋势,2010年鄱阳湖TN平均浓度为1.50 mg · L-1,无机氮为主要的氮素形态,其中,NO-3-N平均浓度为0.84 mg · L-1,NH+4-N平均浓度为0.37 mg · L-1(胡春华等,2012);2011年丰水期鄱阳湖TN浓度为1.389 mg · L-1(陈晓玲等,2013).鄱阳湖TN浓度已超过了发生“水华”现象的限制浓度0.20 mg · L-1(黄玉瑶,2001),面临富营养化的威胁(胡春华等,2010;Wu et al., 2013).
赣江是鄱阳湖的第一大支流,长江的重要一级支流,发源于闽赣交界的武夷山区,自南向北流经赣州、吉安和南昌等后注入鄱阳湖.赣江流域属亚热带季风湿润气候,年平均降水量1620 mm,水资源量丰沛,径流量约占鄱阳湖水系总径流量的46.6%.在鄱阳湖的五大支流中,赣江NO-3-N浓度最高,NH+4-N浓度仅低于饶河,是鄱阳湖水体无机氮的主要贡献者(王毛兰等,2010;胡春华等,2014).查明赣江无机氮的时空分布规律和影响因素,对赣江流域的水环境保护和鄱阳湖的富营养化防治具有重要意义.
土地利用方式对流域氮污染的发生具有重要影响(Thomas et al., 2013;Johnes,1996).多数研究认为,农田、居民用地等人类影响强烈的地区对氮素输出起显著“源”作用,林地、草地等自然生态景观对氮素输出起“汇”作用(罗璇等,2010;李兆富等,2006;Bu et al., 2014;孙然好等,2012).但土地利用方式的多尺度性和分布格局差异(刘丽娟等,2011;Tu,2011),以及社会经济活动的影响(王娇等,2012),给基于土地利用方式的氮污染研究带来不确定性.Nielsen等(2012)认为,营养盐在流域内的运移机制决定了输出,对河流营养盐输入的研究应考虑整个流域;而Cunningham等(2010)认为,流域范围内的污染物在向河道运移过程中多数被植物或土壤吸收,研究重点应放在河岸周边地区.一些研究表明,相对于河岸缓冲区尺度,土地利用类型在子流域尺度上对水质的影响更为显著(李艳利等,2012;Zhou et al., 2012;Sliva et al., 2001),也有研究得出了相反的结论(黄金良等,2011;欧洋等,2012).但河岸缓冲区只考虑了较窄的带状土地利用特征,对空间格局效应体现不够,不利于流域土地的统筹管理来改善河流水质(刘丽娟等,2011;King et al., 2005).一些学者提出了距离权重法来解决空间分布的影响,即认为离目标水质区域越近的土地利用具有越高的影响系数(Chomitz et al., 1996; Zampella et al., 2007),但如何确定合理的权重系数并没有明确的方法.
地形和植被控制了径流速度和侵蚀能力,对流域营养盐的输出具有重要影响(Young et al., 1996).不同地形还会成为坡地径流中泥沙颗粒的源或汇,进而影响吸附性污染物的迁移(Pratt et al., 2012).Wang等(2014)研究表明,较大的地形坡度与水中较高的溶解氧相关,较小的地形坡度与较高的污染物浓度相关.但坡度大的山区汇流速度快,形成的地表径流冲刷更强烈,会将更多的营养盐输入河流,使土地利用对河流水质的负效应更突出(张殷俊等,2011).目前,研究多是直接分析农田、居民用地等土地利用方式与河流营养盐的相关性(Sliva et al., 2001; Wang et al., 2014; Wear et al., 1998),或是在坡地尺度内研究不同地形坡度对营养盐输出的影响(吴建强,2011;刘泉等,2011),没有在流域尺度上综合考虑地形、植被覆盖度等因素对土地利用方式进一步分类,分析不同类型农田、居民用地等土地利用方式对河流营养盐的影响.
因此,本次研究通过不同空间尺度划分和土地类型划分,分析土地利用方式对赣江无机氮浓度的影响.着重于分析:①将采样点控制的子流域分为相邻控制流域和总控制流域两种空间尺度,对比两种尺度下土地利用方式对NH+4-N和NO-3-N的影响;②将土地利用方式分为林地、草地、居民建设用地、水域、旱地、水田和未利用土地,作为一级分类,并考虑地形地貌、植被覆盖度等因素将以上土地细分为二级分类,对比两种分类下土地利用方式对NH+4-N和NO-3-N的影响.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 数据采集于2013年1月和6月对赣江干流及主要支流河水进行采集,1月和6月分别为赣江流域的枯水期和丰水期,赣江径流量差别明显;在人为氮污染源排放上,1月和6月居民生活污水与工业废水的排放量差别不大,但由于1月没有水稻等农作物的种植,农业污水的排放量与6月会有较大差别.本研究共设置20个采样点(图 1),采样点位置确定的主要原则有:为研究赣江不同河段的无机氮浓度特征与污染源,在干流的上游、中游和下游各设置若干个采样点;为分析城市污水对无机氮浓度的影响,在赣江流经主要城市的下游设置采样点;为研究赣江支流的无机氮浓度特征与污染源,在赣江主要支流下游设置采样点.水样在河中心50 cm深度处提取,通过0.45 μm孔径的醋酸纤维滤膜过滤,并加H2SO4酸化保存,装入取样瓶密封,在0~4 ℃下冷藏,用于NO-3-N和NH+4-N浓度测定.NH+4-N浓度利用纳氏试剂比色法(GB/T 7479—1987)测定,NO-3-N浓度通过戴安ICS-2100离子色谱系统测定.
基于Aster 30 m 精度的DEM数据,利用Arcgis的Hydrology模块划分采样点对应的子流域,相应划分为20个子流域(图 1),采样点的流域控制面积为7.42万km2,占赣江流域总面积的88.9%,具有较全面的代表性.
土地利用类型基于2010年10月L and sat TM遥感图像解译获取,通过野外测量和实地调查对解译结果进行校正.将赣江流域划分为林地、草地、居民建设用地、水域、旱地、水田和未利用土地7种类型,作为一级分类,并考虑地形地貌、林地郁闭度和草地覆盖度等因素将以上土地细分为二级分类(图 2).
利用ArcGIS10.0统计分析子流域中各土地利用类型面积,并计算各土地利用类型面积占子流域面积的百分比;利用SPSS19.0计算研究区子流域土地利用类型面积百分比和NO-3-N、NH+4-N浓度的Pearson相关系数;利用Canoco for Windows4.5进行冗余分析,将采样点NO-3-N、NH+4-N浓度视为物种变量(响应变量),将相应子流域土地利用类型比例视为环境变量(解释变量),分析结果在Canodraw中生成排序图.冗余分析能够有效地对多环境变量进行统计检验,独立保持各环境变量对物种变量的方差贡献率,并通过排序图直观地展现环境变量和物种变量间的相关关系(Mcardle et al., 2001).排序图中土地利用类型箭头的长度表示土地利用对无机氮浓度的影响程度,箭头越长影响程度越高;土地利用类型箭头与无机氮浓度夹角的余弦值反映两者的相关性.
为研究不同尺度下土地利用类型划分对无机氮输出的影响,对以下两种条件的土地利用类型分别进行Pearson相关分析和冗余分析计算:①将采样点控制的子流域分为相邻控制流域和总控制流域两种空间尺度,对比分析土地利用方式对NH+4-N和NO-3-N的影响;相邻控制流域指从某采样点至上游相邻采样点间的流域汇水范围,总控制流域指某采样点总的流域汇水范围,如S3的相邻控制流域为Z3,总控制流域为Z1+Z2+Z3;②对比分析一级分类和二级分类两种方式下,土地利用类型对NH+4-N和NO-3-N浓度的影响.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 子流域土地利用类型20个子流域的一级土地利用类型和二级土地利用类型所占比例如图 3所示.在一级土地分类中,林地所占比例最高,平均为58.2%;林地的二级土地分类中有林地面积最多,占总流域面积的比例为44.6%,其次为疏林地11.6%,灌林地0.81%,其它林地为1.2%.水田面积占流域总面积的20.7%,是仅次于林地的土地利用类型;水田的二级土地分类中以丘陵水田面积最大,占总流域面积的比例为10.1%,其次为平原水田6.0%,山区水田4.3%,大于25°的坡地水田面积比例最小为0.2%.旱地面积为第三大土地利用类型,占流域总面积的10.1%;旱地的二级土地分类中以丘陵旱地面积最大,占总流域面积的比例为4.2%,其次为山区旱地3.6%,平原旱地2.2%,大于25°的坡地旱地面积比例很小,不足0.1%.
在一级土地利用类型中,除林地、水田、旱地外,居民建设用地比例最高,占总流域面积的5.2%;居民建设用地的二级土地分类中农村居民用地占1.3%,城镇用地占1.0%,独立于城镇以外的厂矿、大型工业区、采石场、交通道路、机场等其它工矿建设用地占3.0%.水域面积占总流域的3.7%,二级土地分类中湖泊面积比例最高占1.9%,其次为河渠0.71%,水库坑塘0.68%.草地占总流域的1.8%,二级土地分类中以高覆盖度草地为主,占总流域面积的1.1%,其次为中覆盖度草地0.37%,低覆盖度草地0.28%.流域内未利用土地面积比例为0.27%,以裸土地和沼泽地为主.
3.2 赣江流域无机氮的分布由于赣江水体中NO-2-N的含量很低(王毛兰等,2007),因此,可认为水体中无机氮主要由NO-3-N和NH+4-N组成.NO-3-N在2013年1月和6月的平均浓度分别为1.64 mg · L-1和1.56 mg · L-1,NH+4-N平均浓度分别为0.48 mg · L-1和0.47mg · L-1,两次采样中NO-3-N为赣江无机氮的主要形态,占77.8%.
从图 4可以看出,赣江NH+4-N浓度在枯水期和丰水期的空间分布规律类似,最大值出现在赣州城区下游的S8点,分别为2.14 mg · L-1和1.56 mg · L-1;其它各干流及支流NH+4-N浓度较小,枯水期和丰水期的变化范围分别为0.01~0.84 mg · L-1和0~1.04 mg · L-1.NO-3-N浓度从上游到下游没有统一的变化趋势,枯水期支流桃江(S5)NO-3-N浓度最高,为4.58 mg · L-1,其次为袁河(S17),为3.55 mg · L-1;其它干流及支流的NO-3-N浓度变化范围为0.52~2.27 mg · L-1.丰水期NO-3-N浓度变化范围小于枯水期,仍是桃江(S5)最高,为2.60 mg · L-1,其次为袁河(S17,2.36 mg · L-1)和干流S6采样点(2.31 mg · L-1);其它干流及支流的NO-3-N浓度变化范围为0.81~1.91 mg · L-1.
桃江流域的信丰县盛产脐橙,是国家商品粮基地县,赵中华等(2012)通过氮收支平衡方法在桃江流域建立氮平衡变化模型,认为农业非点源污染是流域氮素的主要来源.桃江流域过高的NO-3-N浓度可能是由于脐橙种植中大量使用化肥造成的,为避免桃江NO-3-N浓度的影响,以下进行土地利用类型与NO-3-N浓度相关分析及冗余分析时,将S5采样点的NO-3-N浓度视为异常值不进行计算.
3.3 土地利用类型与无机氮浓度的相关分析表 2和表 3分别为一级土地利用分类和二级土地利用分类条件下,相邻控制流域和总控制流域土地利用类型与无机氮浓度的相关性.与相邻控制流域划分相比,按总控制流域划分,6月NO-3-N浓度及1月和6月的NH+4-N浓度与各土地利用类型均没有显著相关性,1月NO-3-N浓度与各土地利用类型的相关性则较高.以上结果表明,不同子流域划分方式对土地利用类型与无机氮浓度的相关性有较大影响.与NO-3-N相比,NH+4-N更容易被土壤、植物吸收,污染源排放的NH+4-N在流域内运移时浓度信息不断衰减,较大子流域范围的总控制流域划分方式难以体现土地利用类型与NH+4-N浓度的相关性.不同季节对子流域的划分效果也有影响,与1月相比,6月气温较高,植物生长和微生物活动旺盛,NO-3-N和NH+4-N更容易被植物吸收或在微生物作用下发生反硝化等反应,从而丧失污染源排放的浓度信息,导致6月较大子流域范围的总控制流域划分方式下土地利用类型与NO-3-N浓度也无显著相关性.
很多研究表明(Xue et al., 2012; Smith et al., 2011;陈惟财等,2008),农业化肥是NO-3-N和NH+4-N的重要来源.由于1月没有水稻等农作物的种植,与1月相比,6月的赣江无机氮浓度应与农业用地有更好的相关性.但在一级土地利用分类下,只在1月存在NO-3-N和水田的显著相关性,与实际情况不相符.在二级土地利用分类下,按相邻控制流域划分,山区旱地和山区水田分别在1月和6月与NO-3-N浓度负相关;6月丘陵水田与NO-3-N、NH+4-N浓度均为正相关;坡地旱地则在1月和6月都与NH+4-N浓度正相关.坡地及丘陵地区地形坡度较大,降雨后形成的径流流速快,水田中的氮营养盐易流失,成为河流氮素的污染来源;由于坡地旱地面积较小(图 3),对流域的NH+4-N污染影响不会很大;平原水田地形平坦,地表径流冲刷较弱,对河流无机氮的影响不明显;山区农田的氮素流失较小,可能是由于山区农田散布于面积广阔的林地间,流失的氮素经林地吸收缓冲后,较少进入河流.综上可知,丘陵水田是赣江NO-3-N、NH+4-N的重要污染来源.由于不同类型水田、旱地与NO-3-N、NH+4-N浓度相关性的差异性,一级土地利用分类不能真实地体现农田对赣江无机氮的影响.在季节变化上,一些研究表明,丰水期土地利用方式对水质的影响大于枯水期(Bu et al., 2014;欧洋等,2012),这与丰水期植被生长旺盛,农业活动(如化肥使用)较多,以及降雨产流丰沛等原因有关.本次研究结果中,在二级土地利用分类下,6月与1月土地利用方式与无机氮相关性差别主要是水田的影响,水田在6月与无机氮存在显著相关性,在1月则不存在,体现了水稻种植的影响;同时,由于研究区为亚热带湿润气候,1月仍有常绿林地及草地,月平均降水量为70 mm(鄱阳湖流域18个站点1954—2013年月平均降水量,中国气象网共享数据),土地利用方式对河流无机氮浓度的影响仍较明显.
在居民建设用地中,NO-3-N浓度与农村居民用地显著相关,NH+4-N浓度则与城镇用地和其它工矿建设用地显著相关.林地的二级利用类型分类没表现出对无机氮的净化作用,相反灌林地与NH+4-N浓度存在显著正相关,这可能体现了林地土壤氮素流失的影响.张汪寿等(2011)研究了北运河下游灌区不同土地利用方式对氮素输出的影响,通过径流水质监测发现林地无机氮的流失以NH+4-N为主,农田和村庄以NO-3-N为主,结论与本文相关分析结果类似.一级土地利用分类中,草地与NO-3-N浓度呈显著负相关,但在二级土地利用分类中,草地类型与NO-3-N浓度的相关性减弱,这可能与研究区草地面积较小有关,更细的类型划分减弱了相关性.水域中的湖泊、水库坑塘与无机氮显著相关,未利用土地中的裸土地与NH+4-N浓度存在显著正相关.与一级土地利用分类相似,在二级土地利用分类下,较大子流域范围的总控制流域划分方式下NH+4-N浓度与土地利用类型没有显著相关性;6月NO-3-N浓度与土地利用类型的相关性比1月差.
3.4 土地利用类型与无机氮浓度的冗余分析图 5为一级土地利用分类和二级土地利用分类条件下,相邻控制流域和总控制流域土地利用类型与无机氮浓度冗余分析结果的排序图.表 4为排序轴的主要相关土地类型和解释方差,第一轴变量代表与NO-3-N浓度相关的土地利用类型,第二轴变量为与NH+4-N浓度相关的土地利用类型.一级土地类型分类下,相邻控制流域划分方式的前两个排序轴 可解释无机氮变化的大部分方差,说明土地利用分类能较好地解释无机氮的浓度变化;总控制流域的划分方式下,只有1月第一轴的解释方差与相邻控制流域划分类似,其余明显减小,再次验证了子流域划分方式对土地利用类型与无机氮浓度的相关性有较大影响.与NO-3-N相比,分析土地利用方式对NH+4-N浓度的影响应选择更小的子流域划分尺度;同时,在温度较高、微生物活动强烈的月份,也要选择更小的子流域划分尺度研究土地利用方式对无机氮的影响.二级土地利用分类下,由于土地利用类型数量远大于水质指标数量,在统计学意义上两个轴的总解释方差总能达到100%,失去了对比意义.
综合图 5和表 4的结果可以看出,利用冗余分析得到的结论与相关分析类似,在一级土地利用分类中,NO-3-N浓度与水田、水域成正相关,与林地、草地负相关,即水田、水域对NO-3-N起“源”作用,林地、草地起“汇”作用;NH+4-N浓度与居民用地正相关,与林地负相关,即居民用地对NH+4-N起“源”作用,林地起“汇”作用.从二级土地利用分类看,对NO-3-N起“源”作用的水田类型为丘陵水田,山区水田则起“汇”作用;平原水田在6月也起“源”作用,1月则没有明显“源汇"作用;居民建设用地中,农村居民用地对NO-3-N起“源”作用,城镇用地和其它工矿建设用地对NH+4-N起“源”作用.林地中灌林地对NH+4-N起“源”作用,但由于灌林地面积很小,总体影响较小;其它林地类型对NO-3-N和NH+4-N起“汇”作用.
1)不同空间尺度的子流域划分方式对土地利用类型与无机氮浓度的相关性有较大影响.与NO-3-N相比,分析土地利用类型对NH+4-N浓度的影响应选择更小的子流域划分尺度;同时,在温度较高、微生物活动强烈的季节,也要选择更小的子流域划分尺度研究土地利用类型对无机氮的影响.
2)赣江流域水田、水域对NO-3-N起“源”作用,林地、草地起“汇”作用;居民用地对NH+4-N起“源”作用,林地起“汇”作用.
3)较细的土地利用类型分类可更好地体现土地利用类型对无机氮浓度的影响.赣江流域水田中的丘陵水田对赣江NO-3-N浓度的贡献最大,其次为平原水田,山区水田最小.居民建设用地中的城镇用地和其它工矿建设用地是赣江NH+4-N的主要来源,农村用地是NO-3-N的主要来源.
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