0 引言

土壤气可用于研究各种地质问题，包括活动断层勘探、地震和火山活动研究、石油，铀矿和地热储层勘探等（Baubron et al，1991；Ciotoli et al，1998；Yuce et al，2017）。近年来，国内外学者对土壤气通量方法及通量的影响因素进行了大量研究，如：Abumurad等（1997）、Abumurad等（2001）、Hubbard等（1996）、Koike等（2014）、Li等（2013）、盛艳蕊等（2015）。Abumurad等（2001）、Hubbard等（1996）学者研究得出，土壤气通量受到温度、湿度、气压、气候等环境因素的影响；Abumurad等（1997）研究了不同地表类型的土壤对通量的影响；Koike等（2014）研究了断层活动性、地震活动性与土壤气之间的关系。

Rn对热和构造条件变化具有高度敏感性且易于测量（Koike et al，2014），可与其他气体（CO₂，He，CH₄）同时用来调查发震断层（Ciotoli et al，1998），如：Ciotoli等（1998）、Li等（2013）、Koike等（2014）、Elío等（2015）、盛艳蕊等（2015）、周晓成等(2017a, 2017b)在活动断裂带的Rn测量和逸散（射气）通量测量开展了大量研究工作。已有结果表明，CO₂—Rn浓度相关性较好，如：唐山地震断裂带CO₂—Rn浓度相关系数为0.81、沙城断裂带的东园子剖面CO₂—Rn浓度相关系数为0.598，良田屯剖面CO₂—Rn浓度相关系数为0.551；Perrier等（2009）发现，Rn通量与CO₂通量似乎有关，但相关系数仅为0.56；Li等（2013）、盛艳蕊等（2015）、张冠亚等（2015）认为，饱气带主要气体对流携带CO₂和Rn排出地表；Girault等（2014a）得出Rn通量与CO₂通量具有强相关性，相关系数为0.86±0.02，说明Rn可以作为CO₂的相关代表；Elío等（2015）研究了CO₂—Rn的关系，并评估CO₂作为Rn载气的作用，得出Rn同位素比值（²²²Rn/²²⁰Rn）和CO₂通量之间具有正相关性，且Rn同位素比值受研究区气候控制。

目前，对地震活动断裂带土壤气的研究多限于地表，对不同深度土壤气的对比研究较少。文中对山西地震带北段和张家口—渤海地震带区内活动断裂带土壤气CO₂、Rn的浓度以及不同深度的土壤气CO₂、Rn通量进行测量，探索了20 cm与1 m深度的土壤气通量差别及土壤气通量与地震活动性之间的关系和影响因素等。

1 研究区概况

山西地震带北段和张家口—渤海地震带（下文简称张—渤地震带）位于首都圈。山西地震带是一条张性断裂带，南起渭河盆地，北至延怀盆地，其北段主要分布阳原盆地断裂、阳高—天镇断裂、大同火山断裂、蔚县—广灵断裂、口泉断裂和六棱山断裂。张—渤地震带是一条近NWW走向、长度700 km以上的大型断裂带，西起河北省张家口张北县，东至山东烟台（李西双等，2009；周晓成等，2017a），区内发育多条活动断裂，该断裂带分为东西两段，且近乎正交分布，形成独特的盆岭构造（张红艳等，2009）。自公元前780年开始，研究区发生M≥6.0地震26次，如1679年三河—平谷8.0级地震、1976年唐山7.8级地震和1998年张北6.2级地震。

研究区（38.9°—40.9°N，113°—118.4°E）地层岩性主要出露变质岩系，覆盖碳酸盐岩、砂泥岩、黏土、板岩，含砾粘土、砂卵砾石、亚粘土、亚砂土、海相碳酸盐岩、第四系沉积物等（姚慧敏等，2009；韩晓昆等，2013；张炜斌等，2013）。

2 野外测量方法 2.1 测点布设

2014年5月，在山西地震带北段和张—渤地震带主要的18条断裂上布设35个土壤气测量剖面。为使数据分析简化，将剖面进行编号，在山西地震带北段区域由南向北顺序编号，在张—渤地震带区域由西向东编号（表 1），将研究区分为山西地震带北段（编号1—9）、张—渤地震带西段（编号10—21）和张—渤地震带东段（编号22—35）3个测区。剖面分布见图 1，具体参数见表 1。

在1—16号、19—24号、34—35号测量剖面，每个剖面布设1条测线；在17—18号、25—33号测量剖面，每个剖面布设4条测线。测线布设原则如下：较长断裂布设2条土壤气测线，较短断裂布设1条土壤气测线。每条测线垂直陡坎走向，测线中央位于陡坎上，测点布设尽量均匀，每条测线布10个测点，间距20 m，用米尺测量测线长度。

在35个土壤气剖面分别测量CO₂和Rn的浓度和通量。因每个剖面大小、地形复杂程度等各不相同，因此每个剖面的浓度测点和通量测点数量不完全相同，最终布设土壤气浓度测点661个，土壤20 cm深的CO₂和Rn通量测点110个，土壤1 m深的CO₂和Rn通量测点35个（表 1）。

2.2 测量方法 2.2.1 CO₂和Rn浓度测量

断裂带土壤气中的CO₂浓度在野外现场使用Agilent Micro 3000气相色谱仪进行测量，检测限为10 ppm；Rn浓度采用RAD7测氡仪进行现场抽气测量。土壤气体组分的浓度测值误差均应小于10%。野外采样及测量方法参考Zhou等（2016）的研究。

2.2.2 CO₂和Rn通量测量

采用静态暗箱法进行CO₂和Rn通量测量（Zhou et al，2016）。通量箱为5 mm厚白色不透明聚四氟乙烯制成的半径为20 cm的半球壳。通量测量有20 cm和1 m这2种深度，其中20 cm深度处的通量点至少测量3个，选择1个通量点挖到1 m并测量通量，每条测线有1个1 m深度的通量点。下文分析不同深度的通量关系时，分析数据来自相同取样点不同深度的测量值。选好测量点挖坑，其中坑深20 cm规格如下：深20 cm，直径40 cm；坑深1 m规格如下：深100 cm，直径40 cm，挖坑完成放置通量箱，用粘土封住通量箱边缘，将仪器和通量箱的气体进口、出口相连形成回路。CO₂通量测量使用便携式红外线CO₂分析仪（GXH-3010），现场连续循环抽气45 min，每10 s测得一个数值，记录取气样时通量箱内温度以及观测前后大气温度和气压，CO₂检测限为10 ppm。Rn通量测量使用便携式RAD7测氡仪，连续循环抽气1 h，每5 min测得一个数值。使用指数拟合CO₂浓度曲线，得到t = 0时的变化率；使用直线拟合Rn浓度曲线，得到其浓度变化率。

CO₂和Rn通量计算公式（Zhou et al，2016）为

$ \mathrm{Fl} \mathrm{ux}_{\mathrm{CO}_{2}}\left(\mathrm{g} \cdot \mathrm{m}^{-2} \cdot \mathrm{day}^{-1}\right)=\frac{\rho_{\mathrm{CO}_{2} \text { 标准条件 }} V_{\text {箱内 }} P_{\text {箱内 }} T_{\text {标准 }}}{P_{\text {标准大气压 }} T_{\text {箱内 }} A_{\text {通量箱 }}} \cdot \frac{\mathrm{d} c}{\mathrm{d} t} $

(1)

$ \mathrm{F} \operatorname{lu} \mathrm{x}_{\mathrm{Rn}}\left(\mathrm{mBq} \cdot \mathrm{m}^{-2} \cdot \mathrm{s}^{-1}\right)=\frac{V_{\text {箱内 }} P_{\text {箱内 }} T_{\text {标准 }}}{P_{\text {标作大气压 }} T_{\text {箱内 }} A_{\text {通量箱 }}} \cdot \frac{\mathrm{d} c}{\mathrm{d} t} $

(2)

式中：P_箱内和T_箱内由现场测量所得，T_标准为0℃（273.15 K），P_{标准大气压}为101.325 kPa（1 atm），ρ_{CO2标准条件}为1.98 g/L（气；0℃，1 atm），V_箱内、A_通量箱分别为通量箱的体积和底面积，根据通量箱半径求出。

3 测量结果

根据以上测量方法，测量山西地震带北段和张—渤地震带35个剖面的CO₂、Rn浓度及其通量范围，结果见表 2，通量变化见图 2。

（1）CO₂和Rn浓度变化。结合图 1，由表 2可见，每个剖面的土壤气中CO₂和Rn浓度平均值、最大值自西向东整体上有增大趋势。

（2）CO₂和Rn通量变化。结合图 1，由表 2和图 2可见：在35个测量剖面中，各剖面20 cm及1 m深CO₂和Rn通量平均值和最大值具有自西向东的增大趋势。

4 讨论 4.1 CO₂气体来源

土壤气CO₂由地球内部生成，并可能大量迁移并释放到地表。构造活动区的CO₂可能来源于微生物呼吸、碳酸盐变质和分解、有机物氧化以及深部地幔等（Sugisaki et al，1983）。山西地震带北段和张—渤地震带35个测量剖面20 cm深和1 m深的CO₂通量绝大多数远大于全球CO₂通量的平均值4.93 g·m^-2·d^-1（Raich et al，1992），表明研究区CO₂脱气较强（图 2）。生物来源的CO₂通量为26 g·m^-2·d^-1（Chiodini et al，2008），经统计整理，发现：研究区部分CO₂属生物来源，且随深度增加生物作用加强；研究区分布有碳酸盐岩，部分CO₂来源于碳酸盐岩的变质分解。同时，采样测量结果显示，20 cm深和1 m深CO₂通量值绝大多数比安德烈亚斯断层CO₂最大通量值63 g·m^-2·d^-1小（Lewicki et al，2000），推测该区深部CO₂含量较少，主要来源于地壳。本次采样点均在第四系沉积物中，沉积物成分和土壤结构对土壤气通量有一定影响。此外，CO₂通量受到断层开启程度、构造活动等影响。依据土壤CO₂通量可能做到定性分析判断其来源，要得到精确的气体来源比例，尚需分析土壤CO₂气体的碳同位素（¹³C和¹⁴C）组成等。

4.2 Rn气体来源

土壤中的Rn主要来源于富含放射性铀、钍系的岩石（李营等，2009；周晓成等，2011；郑海刚等，2016）。Rn为惰性气体，化学性质稳定，本征迁移率低，因此在扩散系统中，测量得到的Rn是仪器周围有限距离内的Rn（Walia et al，2005）。Rn溶于水和有机质，在土壤中以气态伴随土壤水、地下水迁移，迁移能力强，易被观测，能反映地球深部物质的迁移信息（刘耀炜等，2009）。在土壤镭含量为30 Bq·m^-2·s^-1，射气系数为0.2，土壤干密度为1 600 kg·m^-3，加上孔隙度、吸附气体和吸附水分配系数和有效扩散系数的条件下，Nazaroff（1992）计算得到Rn通量平均约22 mBq·m^-2·s^-1。由表 2可知，山西地震带北段和张—渤地震带20 cm深Rn通量最大值大于Rn通量平均值（22 mBq·m^-2·s^-1），20 cm深和1 m深Rn通量平均值大多大于土壤的Rn通量平均值，因此Rn来源于地壳。已有研究表明，如周志华等（2014）发现，研究区Rn浓度主要受到地表化学成分和区域岩石地球化学影响，来源于地壳浅部。

4.3 CO₂和Rn浓度通量影响因素

Rn浓度决定于土壤镭含量、土壤粒径、孔隙度、渗透性、成土矿物类型等物理参数（Kang et al，1988）。通常，在低渗透率土壤室内测得的CO₂通量偏低，高渗透性土壤的CO₂通量偏高（Camarda et al，2009）。对于一定深度，由于土壤的物理和化学性质等条件不同，不同类型土壤Rn浓度有显著差异（Abumurad et al，1997），而Rn浓度随着深度的逐渐增加而增加（Abumurad et al，2001）。花岗质岩石铀、钍含量高，使得其上方Rn的浓度偏高（Choubey et al，1999）。而在碳酸盐岩区，上方的CO₂浓度较高，Rn浓度随着砂增多而降低，随着粘土增多而升高（Morawska et al，1993）。研究区测点的土壤渗透性和孔隙度较大，使得CO₂浓度偏高而Rn浓度偏低。

气压、气温等天气和气候因素会对CO₂、Rn浓度及其通量的测量产生影响（Hubbard et al，1996；徐海等，2004）。徐海等（2004）得出，土壤温度和湿度是影响土壤表层CO₂释放通量的2个基本因素。Wilkening等（1972）得出，大气压力变化率及其持续时间决定了Rn通量的变化量。Reddy等（2010）得出，大气压力和温度对Rn浓度的影响在20%左右。在白天气温25.6℃—32.5℃晴朗的夏季采样，因山西地震带北段海拔低，张—渤地震带海拔高，研究区东部湿度整体较高，而且研究区面临地下水严重超采、地面沉降等问题（孟令刚，2005），地下水位处于波动状态。因此，山西地震带北段和张—渤地震带土壤气CO₂、Rn浓度和通量的测量在一定程度上受到了湿度、气压以及地下水位的影响。

4.4 土壤气Rn、CO₂浓度与通量关系

由表 2可知，深度1 m的Rn、CO₂通量明显较高，这是因为，1 m深的测量值包含了地下逸出到地表的那部分（Girault et al，2014a，2014b）。同时，受测量条件所限，测量地表通量时会有部分空气起稀释作用。由于各剖面的土壤物理参数、岩性成分含量、地下水位、地震活动性等复杂的区域地质条件存在差别，因此Rn和CO₂通量空间分布曲线呈现出部分一致趋势（图 2）。

计算研究区CO₂和Rn的浓度及通量的相关系数，结果见表 3。

（1）CO₂、Rn浓度的相关性。由表 3可知，CO₂—Rn浓度强相关，二者平均浓度相关系数为0.62，最大浓度相关系数为0.70，与Ciotoli等（2014）在大部分断裂带发现CO₂和Rn相关性较好的结论一致。土壤气中Rn的高浓度可能由CO₂作为载气，携带Rn一起大量排放所致（Baubron et al，1991）。与CO₂相比，Rn原子量大（222），密度高，扩散系数低，地表能观测到高浓度Rn，是因为研究区富含放射性铀、钍系的岩石，在这种环境介质条件下，CO₂可携带Rn大量载出。

（2）CO₂、Rn通量相关性。进一步分析发现：不同深度的CO₂通量中等程度相关，相关系数为0.45；不同深度的Rn通量强相关，相关系数为0.63；相同深度的CO₂和Rn通量为极弱相关或不相关，20 cm深二者相关系数为0.08，1 m深为0.13，说明土壤气Rn通量与CO₂通量几乎不相关。文中CO₂—Rn通量相关性不强可能是由于Rn易被粘土等吸附，且气体在地表浅部扩散速度比在深部快，在松散砂层比密实岩石中扩散快（史杨等，2017）所导致。相比山西地震带北段，张—渤地震带地下水位较浅，尤其位于张—渤地震带东段的天津地区，CO₂和Rn通量相关性差可能受到地下水位的影响。也可能是浅层土壤（几十米）中含有U和Ra，即受到地表化学成分和区域岩石地球化学影响。

CO₂和Rn浓度相关性良好，通量相关性不明显，但不能简单认为CO₂是Rn的载气，Rn的载气也可能为水蒸气、N₂或CH₄等（Yang et al，2003）。

4.5 不同深度的土壤气浓度、通量与断层活动性、地震活动性的关系

活动断层是气、液流体迁移的有利部位，活动断层内部充填物的孔隙度越大，其裂隙导气性越好。在活动断裂带，深部气体主要沿断裂破碎带逸出地表。Rn的浓度在通过断层后变大（Erees et al，2006；Neri et al，2006）。经水和空气的简单扩散，Rn不能长距离运输，必须由快速流体在高温梯度下通过裂缝来促进其运动（Gasparini et al，1978）。

在山西地震带发生的小震多集中在上地壳，在张—渤地震带包括唐山地震带发生的小震多集中在中上地壳（张广伟等，2011；陈佳维等，2017）。京津冀地震数量自东向西逐渐减少，而震源深度则由深变浅（谢卓娟等，2017），由此可能影响Rn的通量排出地表。马文涛（2004）等研究表明张—渤地震带较为活跃，纪静等（2016）研究表明张—渤带在2011—2013年形变变化较大，张—渤带地壳形变差异活动增强。因此，自山西地震带北段到张—渤地震带西段再到张—渤地震带东段，CO₂和Rn的通量自西向东增加是受到地震活动性和断层活动性的影响（表 2，图 2）。

5 结论

通过对山西地震带北段和张—渤地震带断裂带35个测量剖面土壤气的取样进行分析，初步得到以下结论。

（1）在山西地震带北段和张—渤地震带断裂带，自西向东，CO₂和Rn浓度具有升高趋势，且二者平均浓度和最大浓度相关性良好，相关系数分别为0.62和0.70。这主要与断裂活动性自西到东逐渐增强、地下水位变化、土壤湿度有关。在每个剖面上，深度20 cm的CO₂和Rn通量平均值、最大值与深度1 m的CO₂和Rn通量整体上变化趋势相同，均具有自西向东增大趋势，在富含放射性铀、钍系岩石地质和地下水的前提下，主要与断裂活动性自西到东逐渐增强、地下水位变化、土壤湿度有关。

（2）与深度20 cm的CO₂和Rn通量相比，深度1 m时土壤气通量明显增加，此为测量条件所致。深度20 cm的土壤气受到部分空气的稀释作用，深度1 m的土壤气通量把高于地表处的那部分气体释放到空气里。不同深度的CO₂和Rn气体自身通量相关性较好，但2种气体通量之间相关性不明显。

（3）在放射性岩石风化和地下水的环境介质条件下，CO₂和Rn的浓度及其通量变化主要受到区域复杂的地震活动性以及断层和构造活动的影响，其次受到土壤的物理化学性质条件、气压、气温等天气、气候因素及地表化学成分、微生物以及区域岩石地球化学等的影响。

文中首次研究不同深度条件下CO₂和Rn通量之间的关系，对于CO₂—Rn平均浓度相关性良好而通量基本不相关的原因，有待深入研究。