地球物理学报  2018, Vol. 61 Issue (2): 494-503   PDF    
华北典型污染地区多轴差分吸收光谱技术的气溶胶反演研究
王婷1, 王普才1,2     
1. 中国科学院大气物理研究所中层大气与全球环境探测重点实验室, 北京 100029;
2. 中国科学院大学, 北京 100049
摘要:基于华北典型污染地区的地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)近4年的观测数据,利用最优估计算法和LIDORT辐射传输模式反演了该区域气溶胶的消光系数垂直廓线和光学厚度(AOD).MAX-DOAS观测反演的AOD与全球气溶胶观测网络同波段在华北地区的AOD间具有很好的一致性,相关系数都在0.9以上,证明MAX-DOAS具备对华北污染区域气溶胶光学厚度和消光系数垂直廓线的反演能力.AOD的反演误差表现为冬季最大,春夏最小,早晚大于正午,这是因为冬季以及早晚太阳天顶角较大导致信噪比偏小,所以AOD反演误差偏大.反演廓线表明该区域气溶胶主要集中在1 km以下的边界层,浓度随高度呈指数递减,部分情况下峰值出现在300 m处;气溶胶光学厚度夏季最大,冬季最小,正午较大,早晚较小.在东风条件下浓度最高,表明东边(即重工业城市唐山方向)的输送对香河和周边区域的气溶胶积聚有重要贡献.
关键词: MAX-DOAS      O4      气溶胶消光系数垂直廓线      AOD     
Assessment of MAX-DOAS aerosol retrieval over North China
WANG Ting1, WANG PuCai1,2     
1. Key Laboratory of Middle Atmosphere and Global Environment Observation, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: Based on 4-year MAX-DOAS measurements at the Xianghe Observatory, the aerosol extinction profiles and AODs are retrieved using the optimal estimation algorithm and LIDORT radiative transfer model. The results show a general consistency between the retrieved AODs by MAX-DOAS and AERONET product in the same spectral range, with correlation coefficient about 0.9, supporting the capability of MAX-DOAS to derive AOD as well as aerosol extinction profile over North China which suffers enormous air-pollution. The retrieval error tends to be worse in winter-time and morning/evening when the Solar Zenith Angle (SZA) is large, because large SZA induces relatively poor signal to noise ratio and thus large retrieval error. With retrieved aerosol extinction profiles in the Xianghe area, it is found that most of aerosol content is confined within the boundary layer below 1 km with an exponential decay with height. In some cases, however, the aerosol extinction profile peaks at 300 m. With regard to seasonal and diurnal cycles, AOD is higher in mid-day and lower in morning and evening, and annual maximum occurs in summer and minimum in winter. The aerosol loading is heaviest in the case of east wind, suggesting the significant contribution of wind-driven particle transport from Tangshan, a heavy industrial city in North China, to the local accumulation of aerosols in the Xianghe area.
Key words: MAX-DOAS    O4    Aerosol extinction profiles    AOD    
0 引言

随着中国三十年改革开放的快速发展, 空气污染成为困扰我国许多地区特别是发达地区可持续发展的首要问题.尤其近几年不断加剧的雾霾污染, 严重影响人民的身体健康, 同时也成为我国经济建设可持续发展的巨大障碍(晏平仲等, 2010王昕然等, 2016袁媛等, 2017).气溶胶粒子是造成雾霾天气的直接、主要因素(施晓晖和徐祥德, 2012).华北地区不断出现的持续重度雾霾污染, 使该区域气溶胶的监测研究迫在眉睫.

气溶胶测量方式有多种, 比较广泛的使用是传统的点测式仪器, 但该类仪器只能获得固定高度处的气溶胶浓度, 且需要频繁标定, 否则数据质量难以保证; 基于遥感原理的太阳光度计只能给出气溶胶在整个大气层的消光信息(Holben et al., 1998夏祥鳌等, 2006), 而无法提供其消光系数的垂直分布廓线; 激光雷达可以获取气溶胶消光系数垂直分布, 但在气溶胶浓度最高的边界层通常存在测量盲区, 而且激光雷达建造和维护的成本较高(夏俊荣, 2010王杨等, 2013).

多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS:Multi Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy)是近年来正在大力发展的测量大气污染气体及气溶胶的新技术, 它所采用的高光谱分析技术是地基和卫星遥感大气成分的发展趋势.已有的研究证明, MAX-DOAS是一种非常有效的对流层污染物监测技术手段(Hönninger et al., 2004Frieß et al., 2006Li et al., 2010Irie et al., 2011Vlemmix et al., 2015).与传统的点测式仪器相比, MAX-DOAS精度高, 且不需要进行气体采样和校正过程, 操作简单; 能够同时对多种大气污染物进行长期的连续实时在线测量; 维护方便(Platt and Stutz, 2008).

本文基于中国科学院大气物理研究所香河大气探测综合试验站(简称香河站) 2010年3月至2013年12月近4年的MAX-DOAS观测数据, 利用比利时高层大气物理所发展的bePRO反演算法进行气溶胶光学厚度及消光系数垂直廓线(简称:气溶胶廓线)的同时反演, 并与全球气溶胶观测网络AERONET (Aerosol Robotic Network)的测量结果进行比较, 以验证气溶胶的反演质量, 最后结合站内常规气象资料对气溶胶的时空分布做了简要分析.

1 MAX-DOAS观测反演 1.1 仪器介绍

用于本文观测的MAX-DOAS仪器, 是由比利时高层大气物理所自行设计、组装的具有国际先进水平的仪器(Clémer et al., 2010Hendrick et al., 2014Wang et al., 2014), 通过观测紫外-可见波段的太阳辐射, 进行大气污染物的反演(包括NO2、VOCs、SO2以及气溶胶等).仪器所在的香河站位于北京市东偏南约50 km处, 处于北京、天津、唐山3个大城市大气污染物的传输通道和缓冲地带上, 是京津冀大气污染预警系统中不可或缺的平台(潘月鹏等,2010), 在区域大气污染研究中具有重要的战略作用.

1.2 反演原理

被动DOAS(Differential Optical Absorption Spectroscopy)以太阳光为光源, 利用气体分子对太阳光辐射的特征吸收对气体进行定性、定量测量(Platt and Stutz, 2008), 越来越广泛地应用于测量大气痕量气体特别是NO2、SO2等.MAX-DOAS光谱仪在不同俯仰角测量穿过大气层到达地面的太阳光谱, 然后用数字滤波方法将吸收光谱中的“宽带”和“窄带”光谱结构分开以去除大气干扰成分的影响, 通过分析待测气体的特征光谱来提取其浓度信息(孟晓艳等,2009王婷等,2014).

大气中的O4和O2一样,在水平方向上分布均匀,其浓度与O2浓度的平方成正比,所以垂直分布基本稳定不变,可作为已知量(Wagner et al., 2004司福祺等,2010).因此,MAX-DOAS在某个仰角观测的O4斜柱总量的大小主要取决于光的传输路径.而在晴朗无云的天气下,当太阳位置和观测方向确定时,气溶胶廓线的变化是影响光传输路径的主要因素(Wagner et al., 2004Frieß et al., 2006).MAX-DOAS多个仰角的测量对于不同高度的大气有不同的灵敏度,所以可以通过多仰角的O4斜柱总量反演气溶胶的垂直分布.本文都是基于O4的338~370 nm特征吸收带进行气溶胶反演的.

1.3 气溶胶反演

MAX-DOAS观测的太阳辐射中包含的吸收气体信息是太阳光进入地球大气后, 通过大气到达地面的有效光程上的气体积分浓度(DSCD:Differential Slant Column Density), 有效光程长度取决于大气中的分子、云、气溶胶的散射, 观测的气体DSCD还取决于其在大气中的垂直分布(王婷等,2013).

MAX-DOAS的观测模式包含多个仰角的观测, 这种组合观测数据可以用来反演一组不同仰角的O4 DSCD, 并可以进一步反演气溶胶廓线.反演廓线的物理基础是不同仰角的观测信号来自于不同高度层气溶胶吸收的贡献, 可用一组核函数来表述, 这里采用了比利时高层大气物理所自主开发的廓线反演算法bePRO, 它基于最优估计算法(Rodgers, 2000), 以LIDORT(Linearized Discrete Ordinate Radiative Transfer Model)辐射传输模式作为前置模式.

首先利用MAX-DOAS可以获得O4 DSCD, 同时利用LIDORT模式以及所需的先验信息(大气温、压廓线, 地表反照率, 背景痕量气体廓线, 气溶胶单次散射反照率、相函数、及先验廓线等), 模拟得到O4 DSCD, 然后借助协方差矩阵, 不断调整气溶胶廓线, 对这两条途径获得的两组O4 DSCD进行比较, 使观测和模拟的O4 DSCD差异最小, 此时对应的动态调整后的气溶胶廓线就是反演的气溶胶廓线, 最接近真实情况.

气溶胶廓线x是通过初始廓线xa进行迭代得到,公式为

(1)

其中y表示观测值向量, 对于气溶胶的反演, y代表不同高度角观测的O4 DSCD.F表示正演的物理模型, 描述了整个辐射传输过程的物理特性, 通常用数值模式进行模拟, 这里使用LIDORT辐射传输模式, 它具有很快的计算速度, 可以进行实时在线的反演.矩阵K是权重函数矩阵, 代表观测结果对气溶胶廓线改变的敏感性, 也是通过LIDORT实时在线计算的(Clémer et al., 2010).在模式中可以直接输出廓线权重函数, 便于物质垂直柱总量的计算. Sεy的协方差矩阵, 代表y的不确定性, 而Sa代表先验廓线xa的协方差矩阵.在最优估计算法中, 先验信息是必不可少的, 因为它们可以防止与观测值相比不合理的结果的产生.此外, 反演中将给出一个重要的参数:平均核函数(AK:Average Kernel function), 它代表反演过程中, 反演状态相对于真实状态的敏感性.更准确的说, 在廓线反演中, 它是一个矩阵A, Aij代表第i层的反演浓度对真实状态中第j层浓度的敏感性(Clémer et al., 2010).

对于初始廓线xa, 真实廓线xtrue和反演廓线x的关系可以表达为

(2)

其中A的秩是信号自由度(DFS:Degrees of Freedom of Signal), 表示反演结果中所能提取的独立信息量.气溶胶廓线的反演过程是非线性问题, 所以反演过程通过公式(1)迭代来实现, 直到观测和模拟的DSCD之间的差值足够小为止.

对于理想的反演情况, A是单位矩阵, 平均核是δ函数(即单位脉冲函数, 通常用δ表示, 在概念上, 它是这么一个“函数”:在除了零以外的点都等于零, 而其在整个定义域上的积分等于1), 在相应的高度达到峰值, DFS是反演廓线的层数.实际中, 反演廓线是平滑了的实际廓线.在某个高度上, 反演的垂直分辨率可以通过相应的平均核最大峰值的半高宽(FWHM: Full Width at Half Maximum, 又称为半峰宽, 类似于吸收谱线高度等于最大值一半时的谱线宽度)估算.反演廓线的质量可以通过状态向量元素的总误差来计算.总误差包括三个部分:(1)平滑误差:对真实廓线的平滑而产生的误差(由Sa决定); (2)噪声误差:测量中的随机和系统误差(由Sε决定); (3)正演模式的系统误差(大气参数的不确定导致). K决定于痕量气体廓线以及它在最优估计算法每一步迭代中的变化.另外, Sa也依赖于气溶胶廓线.我们利用最后一步迭代的KSa来计算A矩阵和最终的反演误差(Clémer et al., 2010).

在实际的气溶胶反演中, 由于观测和模拟的O4 DSCDs之间存在系统的差异, 一般采用一个修正因子来补偿这种差异(Clémer et al., 2010; 余环,2011).通过这种方法, Sε就变成了一个随着DOAS拟合误差的平方而变化的对角线矩阵.

因为在中国AOD(Aerosol Optical Depth)一般比较大, 另外对气溶胶廓线线型的研究比较少, 并且气溶胶廓线逐日变化也比较大, 因此很难确定一个接近真实廓线的合理先验廓线.所以这里初始廓线使用固定值, 它来自LOWTRAN模式的气候平均廓线, AOD为0.2.当然也可以采用当地的气候平均廓线.另外, bePRO反演中所需的气溶胶单次散射反照率和气溶胶散射相函数, 使用AERONET在同一地点CIMEL太阳光度计观测反演的气溶胶尺度分布和复折射指数产品数据(Holben et al., 1998); 大气温压廓线为美国标准大气; 地表反照率取0.07.这里只反演4km以下的廓线, 并将其分为13层:0~2 km分为10层, 间隔200 m; 2~3 km分为2层, 间隔500 m; 3~4 km作为1层(Clémer et al., 2010).

Gielen在2014年就香河站MAX-DOAS反演气溶胶的云剔除问题做了专门研究,发现在香河站利用O4对气溶胶反演时,是否剔除云对反演结果影响非常小(Gielen et al., 2014),因此,综合考虑到计算速度和剔除云对结果的改进程度,这里没有进行云的剔除.

基于以上参数设置, 图 1给出了根据2012年3月15日13:40左右MAX-DOAS观测的一轮O4 DSCDs, 反演的气溶胶廓线示例.图 1b可以看出观测的和模拟的DSCD非常一致, 而图 1a反演的廓线与先验廓线相比有较大的差距, 图 1c可以看出误差主要来自于平滑误差, 而图 1d中DFS为2.1, 说明可以提取至少两个独立信息, 即反演主要对低层大气比较敏感.因为大气参数不确定引起的正演模式误差很小, 所以这里忽略不计.

图 1 气溶胶廓线反演示例(2012年3月15日13 : 40) (a)先验、反演廓线比对; (b)观测、反演的O4 DSCD比对; (c)反演误差; (d)平均核函数. Fig. 1 Example of aerosol extinction profile retrieval from MAX-DOAS measurements at Xianghe station (15 March, 2012 at 13 : 40 LT) (a) A priori (blue) and retrieved profile (red); (b) Observed (red) and calculated (blue) O4 DSCD; (c) Smoothing error (red), noise error (green) and sum of these two (blue); (d) Average kernels.

图 2a给出的是2012年5月8日的气溶胶廓线时空分布, 消光系数大体都是从地面起随高度逐层递减的, 直到2 km处, 其上则几乎保持不变, 而有时消光系数的峰值则出现在200~300 m之间的高度.在利用bePRO算法反演气溶胶廓线的同时, 通过积分计算就得到了其光学厚度.图 2b是相应的AOD日变化, 可以看出AOD与某一高度处气溶胶消光系数有类似的日变化趋势.

图 2 MAX-DOAS观测反演的2012年5月8日的气溶胶廓线(a)及AOD(b) Fig. 2 Diurnal variation of retrieved aerosol extinction profile(a) and AOD(b)on 8 May 2012
2 利用AERONET观测数据验证MAX-DOAS反演的AOD

气溶胶廓线的反演效果由观测反演的和模拟的O4 DSCD比较得到的均方根(Root Mean Square, 简称RMS)误差来表示, 这里使用RMS < 0.1并且反演的廓线值中不存在负值作为选取气溶胶廓线的判据(Clémer et al., 2010; Wang et al., 2014).实际反演表明, 2010—2013年分别有77.6%、83.2%、78.2%、76.2%的数据满足上述条件.

利用MAX-DOAS的观测数据既可以反演气溶胶光学厚度, 也可以反演其垂直消光廓线.AERONET站的标准太阳光度计观测可以提供高质量的气溶胶光学厚度数据.香河站同时拥有这两种仪器的观测数据, 因此可以对它们的共同反演产品AOD进行比较, 以验证MAX-DOAS反演的AOD数据, 评估其反演质量.

AERONET统一采用法国CIMEL公司研制的CIMEL CE-318系列太阳-天空光辐射计, 该辐射计可以自动跟踪相对运动的太阳进行太阳直射辐射观测, 也可以进行等高度角和主平面天空光扫描观测, 通过标准反演算法, 可以获得AOD、Angstrom波长指数, 复折射指数、单次散射反照率等光学特性参数, 其中AOD的精度可达0.01~0.02(Dubovik et al., 2000夏俊荣,2010).本文采用的AERONET数据是经过云屏蔽的质量较好的level 2.0产品(http://aeronet.gsfc.nasa.gov/).

因为level 2.0产品中只包含了340 nm、380 nm、440 nm等波长处的AOD, 所以这里需要用式(3)计算得到360 nm的AOD,公式为

(3)

其中, β是浑浊系数, 表达波长1 μm处大气气溶胶光学厚度; α是Angstrom指数, 是反映粒径谱分布的指数, 其变化范围为0~4, 当大气中粗粒子多时, α趋于0, 而当粒子大小接近分子尺度时, α接近于4(Ångström, 1929; O′Neill et al., 2001).通过式(3), 借助380 nm(或340 nm、440 nm)的AOD以及340~440 nm的Angstrom指数就可以得到所需的360 nm AOD.

将MAX-DOAS观测反演的AOD(360 nm)与AERONET相同等效波段的AOD(360 nm)产品进行比对, 结果如图 3所示.其中, 所选取的AERONET数据是MAX-DOAS时间序列±30 min内的平均值, 可以看到两者之间具有很好的一致性, 相关系数都在0.9以上, 说明利用MAX-DOAS对O4的观测, 能够很好地反演AOD, 间接说明了对流层气溶胶廓线反演结果的可信度, 而反演对流层气溶胶廓线是MAX-DOAS的独特功能.

图 3 2010—2013年AERONET与MAX-DOAS反演的AOD产品比对 其中红色线为两组数据的最小二乘拟合线. Fig. 3 Scatterplot of MAX-DOAS AOD against AERONET data for 2010—2013 The red line denotes the linear least-squares fit to the data.
3 华北典型污染区的气溶胶特征和成因解析

图 4揭示的是反演的气溶胶廓线DFS的季节平均日变化特征, 这里定义春季为3—5月, 夏季为6—8月, 秋季为9—11月, 冬季为12—次年2月.可以看到, 大多数情况下DFS处于1~2.5之间, 表示反演结果中至少可以提取1~2个独立信息.另外DFS呈现冬季最小, 春夏最大, 早晚小于正午的分布特征, 其大小与反演误差密切相关, 而反演误差的分布特征及成因会在后面做详细的解释.

图 4 气溶胶廓线的DFS季节平均日变化 Fig. 4 Seasonally averaged DFS diurnal cycles corresponding to the aerosol extinction profile retrievals

香河站2010—2013年的月平均气溶胶廓线如图 5所示.可以看出, 气溶胶主要集中在1 km以下的边界层, 大多数情况下气溶胶消光系数随高度呈指数递减.但是, 部分消光系数最大值出现在300 m高度处, 以夏季最为明显, 这是因为夏季对流层较高, 气溶胶层整体随之上升的缘故.另外, 夏季气溶胶消光系数随高度的递减率最大, 而冬季最小.

图 5 2010—2013年气溶胶月平均廓线 Fig. 5 Monthly average aerosol extinction profiles for 2010—2013

香河站2010—2013年的月平均AOD如图 6所示.考虑季节循环, AOD呈现冬季偏低, 夏季较高的特征, 这是因为:(1)夏季对流更旺盛, 使气溶胶的寿命增长; (2)光化学反应更激烈, 导致二次气溶胶浓度增大; (3)同时, 由于夏季降水较多, 大气中水汽充沛, 易使气溶胶吸湿增长.综合结果导致夏季AOD最大, 而其他季节相对较小.在年际变化上, 夏季AOD逐年减小, 而1月份的AOD逐年增加.

图 6 2010—2013年月平均AOD Fig. 6 Monthly mean AOD for 2010—2013

气溶胶主要来源于近地面人为源的排放, 而人为活动有明显的日变化特征, 因此, 这里还给出了AOD的日变化分布特征.如图 7a所示, 中午AOD较上午、下午大.因为从早上开始, 人类活动逐渐增多, 相应的气溶胶浓度也开始累积, 到中午达到最大值, 而到了下午, 人类活动逐渐减少, 气溶胶排放源相应减少, 因此下午其浓度也开始减小.而图 7b的AOD反演误差分布则显示, 误差冬季最大, 而春夏最小.这是因为冬季SZA较大导致信噪比较小, 所以AOD反演误差偏大.同理, 由于早晚的SZA较大, 那么早晚相较于中午的信噪比偏小, 所以相应的误差也偏大.

图 7 不同季节(a)AOD和(b)AOD误差的日变化特征 Fig. 7 (a) Seasonally average AOD diurnal cycles and (b) corresponding errors(Data points represent hourly means)

在分析AOD日变化、季节变化和年际变化趋势的基础上, 进一步解析影响该地区气溶胶污染的气象条件.一般地, 一个地区的气候特征在很大程度上决定了该地区的大气污染物的季节分布特征, 另一个重要决定因素则是地面源排放.为了便于分析各污染物的季节变化特征及成因, 需要结合气象观测资料进行综合研究.已有研究表明, 在温度、湿度、风向和风速等气象要素中, 对香河污染物变率影响最大的变量是风场(Wang et al., 2014).为此, 图 8a给出的是不同风向区间的AOD分布.可以确认, 风向对AOD有着显著的影响:NNW风向时AOD最小, 即该方向的风对香河气溶胶有很好的扩散稀释作用;而E-SE风向时AOD最大, 表明东面即唐山方向的输送对香河和周边区域的气溶胶积聚有重要贡献.进一步, 图 8b给出在不同风速条件下AOD随风向的变化:在偏东风条件下, 风速增加使得来自唐山的污染物输送增加, 但当风速继续增强时(>3 m·s-1), 风速的稀释作用大于输送作用, 使得香河气溶胶浓度的降低; 在其他风向区间, AOD随着风速增加而单调减少, 体现其扩散稀释作用.

图 8 (a) AOD在不同风向的分布;(b)不同风速下AOD随风向的变化 Fig. 8 (a) Wind rose showing the AOD as a function of the wind direction (average for all wind speeds); (b) Dependence of AOD on wind direction for different wind speeds
4 结论

本文基于香河站地基MAX-DOAS积累的近4年的观测光谱数据, 利用DOAS O4反演算法和LIDORT辐射传输模式反演了气溶胶消光系数垂直廓线和光学厚度, 利用AERONET的AOD观测数据验证MAX-DOAS的气溶胶反演性能并定量评估了反演误差, 最后利用反演的气溶胶数据并结合站内32m高塔常规气象资料分析了污染物的时空分布特征和成因, 得到如下的结论:

(1) MAX-DOAS观测反演的AOD与AERONET相同波段在华北地区的AOD之间具有很好的一致性, 相关系数都在0.9以上, 证明利用MAX-DOAS对O4的观测, 能够很好地反演气溶胶光学厚度, 并且间接说明了对流层气溶胶廓线反演结果的可信度, 而反演对流层气溶胶廓线是MAX-DOAS的独特功能.

(2) 气溶胶主要集中在1 km以下的边界层, 浓度随高度呈指数递减.部分情况下峰值出现在300 m处, 以夏季最为明显, 这是因为夏季对流层较高, 气溶胶层整体随之上升的缘故.另外, 夏季气溶胶消光系数随高度的递减率最大, 而冬季最小.

(3) AOD反演误差冬季最大, 而春夏最小.这是因为冬季SZA较大导致信噪比较小, 所以AOD反演误差偏大.同理, 由于早晚的SZA较大, 那么早晚相较于白天信噪比偏小, 所以相应的误差也偏大.

(4) 气溶胶光学厚度具有显著的季节变化和日变化特征, 表现为夏季最大, 冬季最小; 正午较大, 早晚偏小.

(5) 风向对该区域的气溶胶浓度有显著影响, 在东风条件时浓度最高, 表明东边(即重工业城市唐山方向)的输送对香河和周边区域的气溶胶积聚有重要贡献.

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