0 引言

20世纪60年代末，径迹测量技术被引用到铀矿的普查与勘探工作中，成为寻找深部铀矿的一种新方法，我国于1974年开始将核径迹探测技术应用于铀矿勘探(吴慧山和谈成龙, 1982; 吴慧山和林玉飞, 1987).实践证明：α径迹测量是一种寻找深部铀矿的有效方法，在特定条件下甚至可以了解铀矿田的形态和分布(李秀季和吴慧山, 1975; 姜长琪, 1981).α径迹密度是由矿体或原生晕、分散晕中氡及其子体衰变的α粒子以及探测器所接触地表放出的α粒子所辐射造成的.地质条件有利时，α径迹密度增高的地段被认为是有利的找矿地段，氡及其子体对α径迹密度贡献占主要地位(张森辉, 2010).特别地，α径迹测量在砂岩型铀矿找矿中效果较好，能够有效寻找不同品位砂岩型铀矿中铀矿物及其存在位置、判别铀的赋存形态，为研究砂岩型铀矿及铀含量偏低的含铀矿石提供一个简便易行的分析手段(寸小妮和张洪深, 2015).

α径迹测量方法选择性强和灵敏度高，可发现一般地面法或航测法不易发现的矿体，且不需要大型设备和对人员进行专门训练，易于在野外推广使用(金格里奇, 1976).与此同时，α径迹测量作为一种累积测氡方法，具有测量能力强、测量结果重现性好、操作简便、成本较低、测量期间无需电源等优点(郭美玉等, 2007).但除气温、湿度以及地质条件等野外环境因素会对径迹测量结果产生一定影响外(万伯鑫, 1988; 霍勇刚等, 2013)，探测器材料、蚀刻条件、径迹计数以及探测器装置结构等均会对α径迹测量结果产生重要影响(郭美玉等, 2007; 胡丹等, 2011; 黄三玻等, 2011；郝启辰等, 2012).就目前国内外研究现状而言，研究人员对α径迹测量方法在铀矿找矿中野外应用研究较多(张森辉, 2010; Esmaeilnezhad et al., 2013; 寸小妮和张洪深, 2015; Hashim et al., 2016)，而对其理论研究主要集中在后端过程即径迹蚀刻、径迹形态(黄三玻等, 2011; 王洪超等, 2011; 郝启辰等, 2012; 王丽琴等, 2012；Fan et al., 2017)，在探测器结构的选择以及测量结果的影响因素等方面鲜有人进行深入理论研究.因此，进一步深入研究α径迹测量方法中探测器结构及测量因素对该方法在铀矿找矿中的测量精度以及异常解释有着重要理论价值和意义.

本文对氡浓度、照射时间和α径迹密度的关系以及装置尺寸、表面放射性沉积物、以及底面固体放射性元素等对测量结果的影响度进行研究了理论研究，并推导出相应的计算公式.结合理论分析与实验测量，以期对各理论关系和影响因素进行定量化，为α径迹测量技术在铀矿勘探领域中的推广应用提供理论参考依据.

1 α径迹测量原理与工作方法 1.1 α径迹测量原理

自然界中三个天然放射性元素系列中²²²Rn(铀系)、²²⁰Rn(钍系)以及²¹⁹Rn(锕系)均为氡的同位素，是纯气态α辐射体，其中²¹⁹Rn半衰期很短，只能分布在岩石的裂隙或岩层表面上，而氡气和钍射气则可通过岩石孔隙和裂隙扩散运移到地表土壤中，从而逸散到大气中.因此，在岩石表面以上的土壤中所探测到的α径迹绝大部分都是由²²²Rn和²²⁰Rn及其子体辐射形成的.

利用特殊的固体塑料片基材(简称片基，或称探测器)接受α射线照射，α粒子会在片基上产生辐射损伤而留下肉眼看不到的痕迹，称之为潜迹(如图 1a所示).潜迹经化学蚀刻放大后(如图 1b所示)，在普通生物显微镜下可观察到呈圆锥形的坑洞，称之为蚀坑.蚀坑在显微镜下透视平面上表现为圆形或椭圆形的边部带黑边的亮点，即为径迹(如图 1c所示).根据片基上出现的径迹密度(单位面积内径迹的数目，常用符号j表示)，可计算出片基所受α射线照射的强度，进而推知土壤氡浓度以及地下的铀矿体异常情况.

1.2 α径迹测量工作方法

α径迹测量工作方法和步骤简述如下：

(1) 根据勘查需要布置好测线和测点.

(2) 将一定规格尺寸(一般取15 mm×35 mm，厚0.15 mm)的α径迹测量片(材料有醋酸纤维、硝酸纤维或CR-39等)固定在相应的截锥形密封塑料探杯底部的支架或片槽上，并在径迹片和杯上统一编号.

(3) 在测点位置垂直下挖一个坑口直径15~20 cm、坑底直径l0~12 cm、坑深40~50 cm的锥形探坑，将探杯倒扣坑中并盖上填土，在地表插上标志.

(4) 埋杯采样20天左右.

(5) 采样结束后谨慎取回探测装置，回驻地后立即用清水冲洗专用胶片，用滤纸吸干水渍，晾干后按顺序装入样品袋.

(6) 在7天内对径迹片进行化学蚀刻，最佳蚀刻条件由实验选择确定，蚀刻径迹应达到4~5 μm、形态清晰完整.

(7) 蚀刻完成后，用一般光学显微镜或者径迹扫描仪对探测器上径迹密度进行统计、计数，并换算为氡浓度.平均氡浓度C_Rn(Bq·m^-3)可由C_Rn=计算，式中j为径迹密度(迹/mm²)、t为探测器照射时间(h)、k为刻度系数(迹/mm²/h·Bq·m^-3).

2 α径迹测量影响因素探讨

在进行α径迹测量工作时，本身往往会有各种因素对测量结果造成影响，使得测量结果与理论值并不相同，例如探测器本身因素、蚀刻条件(El-Badry et al., 2008；Mosier-Boss et al., 2009)、蚀刻时间(Mishra et al., 2005；Kumar et al., 2010)、蚀刻步骤(Fiechtner et al., 2007；Tse et al., 2007；Springham et al., 2009)等等.下面主要对探测器本身因素——如潜迹的蚀刻范围、临界角、封杯时间、装置的有效探测体积、装置高度、以及杯体内表面放射性沉积物和固态放射性元素等进行讨论.

2.1 α潜迹蚀刻的可观测与不可观测部分

由α粒子与物质的相互作用理论可知，随着射程的增大，α粒子的能量逐渐降低，但其相对电离密度则先增大到极值后迅速降为零，如图 2所示.α径迹蚀刻后是否可观测与相对电离密度有关，只有当相对电离密度超过一定阈值(ε)的潜迹部分才能蚀刻出镜下可观测的径迹.相反，相对电离密度低于该阈值时，α粒子对片基产生的辐射损伤不足以蚀刻出可观测的径迹.对应地，将可观测径迹部分起始端分别称之为可蚀刻观测头(D₁)和可蚀刻观测尾(D₂)，如图 2所示.

换句话说，很多α潜径迹并非蚀刻开始就会出现可观测的径迹，只有当径迹片蚀刻到一定厚度时，其表面才会出现可观测的径迹；另一方面，过蚀刻会导致可观测的径迹逐渐扩大直至消失.本文实验用的醋酸纤维片基可观测范围蚀刻厚度为1.55 μm(径迹直径4~6 μm).由于不同α射线的最大电离密度大致相同，同一种片基中α射线潜迹蚀刻后达到可观测范围的阀值又相同，则在同一观测要求下，其蚀刻后可观测部分长度基本上认为是相同的，而不同α射线的能量差别会造成其径迹可观测范围的起点不同.为便于计算，可将铀镭放射性系列中各α辐射体在醋酸纤维片基中造成的潜迹蚀刻后可观测范围换算至空气中的射程，如表 1所示(观测范围为4~6 μm，换算系数k=1300).

2.2 无限空间条件下氡浓度与径迹密度的关系

在实际放射性地球物理勘探工作中，主要是对氡浓度进行测量，因此，以下讨论中均不涉及钍射气对α径迹密度的贡献.其次，由于α粒子在空气及探测器基材中的射程限制，探杯内空间径向和轴向远离探测器至一定距离以外的α粒子到达不了探测器上，或者到达探测器但不能在探测器上形成可观测的径迹.“无限空间”即指大于形成可观测径迹的α粒子的射程空间，由于α粒子射程不确定，因此假设空间“无限大”.计算之前首先引入如下几个假设条件：

(1) 潜径迹蚀刻速度V_T与总体蚀刻速度V_G均为常数；

(2) 片基表面每个满足蚀刻条件的α粒子均会产生一个可观测径迹；

(3) 片基与气体介质均各向同性；

(4) 对同一种片基，在相同蚀刻条件下，其蚀刻厚度均匀.

设片基置于一氡浓度为C_Rn(Bq/L)的无限空间中，取片基中心O为原点，z轴垂直片基表面向下，蚀刻厚度为l₁，在球坐标下计算，如图 3所示.则探测器下方任意L处dV体积在t(s)时间内产生的α粒子到达探测器表面ΔS内并产生的径迹数ΔJ为

(1)

在球坐标系中有：

(2)

将(2)式带入(1)式中即可得到dV在片基ΔS内的径迹密度微分表达式为

(3)

探杯旋转一圈可知dϕ积分限为0≤ϕ≤2π，对dϕ进行积分并将长度化为mm，则有：

(4)

dφ积分限为0≤φ≤φ₁，φ₁≤φ≤φ₂，φ₁、φ₂由下式计算求得：

(5)

φ₁、φ₂意义在于，当α粒子从片基表面O点入射时，若入射角度小于φ₁，则蚀刻厚度尚未达到径迹蚀刻可观测范围头部D₁，蚀刻后不会出现径迹；若入射角度大于φ₂，则径迹蚀刻可观测范围尾部D₂完全被蚀刻掉，蚀刻后也不会出现径迹，如图 4所示.

根据不同的张角φ范围，可得dl积分限为

(6)

令，此部分即表示氡致α粒子的多少，其计算主要考虑是否从封杯开始或者杯内氡是否达到放射性平衡，由于篇幅限制，本文不做具体讨论，积分可得无限空间条件下氡致α径迹密度表达式为

(7)

2.3 探杯尺寸对径迹密度的影响

如图 5所示，根据前文计算所用积分限可得片基有效探测尺寸为

(8)

有效探测距离l取最大值，则可得探杯最大有效探测半径r为

(9)

根据r=f(φ)极值条件f′(φ)=0可得，单调区间(0, π/2)内r最大值条件为

(10)

将(10)式带入(9)式即可得到探杯最大有效探测半径r为

(11)

对于探杯最大有效探测高度h来说，显而易见有：

(12)

综上所述，在实际勘探应用中，当探杯半径和高度大于(11)式和(12)式中求得的最大值时，探杯尺寸不会对相应α放射性元素产生的径迹密度测量结果产生影响.

表 2给出了不同α放射性元素(均匀悬浮时)对应探杯所需最大有效探测尺寸，从表 2中可以看出，测量氡气时探杯尺寸不应小于29 mm×18.4 mm(h×r)，考虑到实际操作时会有一定埋杯深度以及有一定探测器尺寸，该尺寸还应当留有一定富余度.

测量氡气时，探杯半径一般都会大于其最大有效探测半径(18.4 mm)，因此沿半径方向认为是无限的，即不考虑不同探杯口径对径迹密度的影响.下面就不同探杯高度进行讨论，其推导过程与公式(7)类似，由此可得不同探杯高度h下氡致α径迹密度表达式为

(13)

由此可见，h≥D₂-kl₁时，即处于无限空间情况.

2.4 非氡致α放射性元素所形成的径迹密度 2.4.1 探杯内表面α放射性沉积物造成的径迹密度

Rn的衰变产物²¹⁸Po、²¹⁴Po都具有α放射性，Rn放射出α粒子后即产生²¹⁸Po，刚出生的²¹⁸Po仍呈孤立的原子状态，依然具有类似于气体的性质，不受固体结晶格架的束缚，可做自由运动，一旦接触探杯壁即沉积在内壁表面；而另一部分²¹⁸Po所携带多余能量消失后在重力作用下将沉积在装置下表面(对于²¹⁴Po，其机理类似).计算这两部分径迹密度时，我们引入以下两个假设：1)衰变产生的氡子体固体粒子最终全部均匀沉积在探杯内壁；2)Rn以及²¹⁸Po、²¹⁴Po处于放射性衰变平衡.

(1) 探杯底面沉积物形成的径迹密度

假设探杯内氡浓度为C_Rn(Bq/L)，如装置体积为V(mm³)，内壁总面积为S(mm²)，由图 6可知，底面任意面积元ds上沉积物单位时间内释放的α粒子在探测器表面ΔS内产生的径迹密为

(14)

在球坐标下，根据几何关系可知：

(15)

将(15)式简化计算ds后带入(14)式，可得径迹密度微分表达式为

(16)

dϕ积分限为0≤ϕ≤2π；dφ积分限为φ₁≤φ≤φ₂，φ₁、φ₂由下式计算求得：

(17)

积分可得底面沉积物产生径迹密度的表达式为

(18)

如图 7所示，根据不同的探杯高度h范围进行分段计算，图中φ₀为底面与侧壁交界处与探测器中心O形成的张角(tanφ₀=r/h)，则有：

① 当h≤ D₁-kl₁时：

(19)

② 当D₁-kl₁≤h≤D₂-kl₁时：

(20)

③ 当D₂-kl₁＜h时，底面沉积物产生的α粒子不会在探测器表面产生可观测的径迹.

(2) 探杯侧壁沉积物形成的径迹密度

计算探杯侧壁沉积物产生的径迹密度时，其推导过程与底面沉积物相同，根据几何关系(如图 8所示)，此时侧壁面积元ds′与底面面积元ds之间存在关系为

(21)

由此可得侧壁沉积物径迹密度微分表达式为

(22)

dϕ积分限为0≤ϕ≤2π；dφ积分限为φ₁≤φ≤φ₂，φ₁、φ₂计算公式为

(23)

积分可得侧壁沉积物产生径迹密度的表达式为

(24)

同样地，如图 9所示，根据不同的探杯半径r范围进行分段计算，计算过程相同，由于篇幅限制，此处不做具体讨论.

2.4.2 底表以下固态放射性元素的径迹密度

底表面以下还应当有部分固态放射性元素产生的α粒子会穿透底表物质到达探测器表面并产生径迹，假设底表面中Ra均匀分布，推导过程与Rn相同，如图 10所示，可得底表以下任意L(至探测器中心O距离为l′)处固态α放射性元素在探测器表面产生的径迹密度微分表达式为

(25)

式(25)中，a为Ra含量，单位为%；ρ为底表面密度，单位为g·cm^-3)；t为照射时间，单位为s.

dϕ积分限为0≤ϕ≤2π；dφ积分限为φ₁≤φ≤φ₂，φ₁、φ₂由(17)式计算求得；dl′积分限为l′₁≤l′≤l′₂，l′₁、l′₂计算公式为

(26)

式(26)中k′为α粒子在底表物质中射程与其在空气中射程之间的换算系数，同样地，可根据不同的探杯高度h进行分段计算：

① 当h≤ D₁-kl₁时：

(27)

② 当D₁-kl₁≤h≤D₂-kl₁时：

(28)

③ 当D₂-kl₁＜h时，底面以下固体放射性物质产生的α粒子不会在探测器表面产生可观测径迹.

3 实验对比测量结果

理论推导后，对不同尺寸的探杯中氡以及不同α放射性元素产生的径迹密度进行了全面的计算，同时进行了相应的总α径迹密度实验测量，并对两部分数据进行了详细的分析和对比，从而进一步验证理论公式的正确性.

实验测量探杯结构如图 11所示，使用如表 3所示的装置情况，矿粉Ra含量为1×10^-8(克Ra/克矿)(密度ρ=1.5 g·cm^-3，k′=1100)，测得射气系数ε=0.22，封闭积累照射160 h；探测器材料选用醋酸纤维塑料(8 mm×15 mm)，蚀刻厚度6.9 μm，部分具体实验装置参数如表 3所示.

氡及各种α放射性影响元素所造成的径迹密度计算值及总径迹密度测量结果如表 4所示.由表中结果可知，理论计算的总α径迹密度与实验测量所得吻合较好，2号、9号、11号三个装置的结果偏差较大，这是因为2号、3号、9号、10号、11号所采用醋酸纤维探测器购买批次与其余组不同，但蚀刻条件仍采用其他组的蚀刻条件，其较高的灵敏度造成2号、9号及11号的测量结果均往正向偏大.另一方面，探测器上径迹密度主要来源于氡致α粒子；大多数装置尺寸下，底面以下的固态α放射性元素对径迹密度影响较小或无影响.而放射性沉积物产生的α粒子对测量结果影响比重较大，从图 12中三角形标记曲线可以看出，沉积物对径迹密度影响比例达到20%以上.若用j_沉/A值来衡量相同氡活度条件下不同尺寸装置中沉积物影响程度，则可知6号装置(h=45 mm，r=40 mm)中沉积物的影响最大，如图 12矩形标记曲线所示.

4 结论与建议

通过对α径迹测量方法的深入理论研究以及实验验证，本文得出以下几点认识：

(1) 首次建立了α径迹测量中不同装置结构及不同放射性元素对径迹密度影响的理论计算公式，为α径迹法应用于铀矿勘探以及环境氡测量提供理论参考依据.

(2) 对于氡气测量来说，探杯尺寸不应小于其最大有效探测尺寸(采用醋酸纤维探测器时该尺寸为h=29 mm、r=18.4 mm)，考虑到实际测量时会有一定埋杯深度以及有一定探测器尺寸，该尺寸还应当留有一定富余度.

(3) 探测器上α径迹主要来源于Rn(包括原生矿体和次生晕产生的)，沉积物对测量结果有重要积极贡献，采用醋酸纤维探测器时，45 mm×40 mm(h×r)尺寸条件下沉积物对径迹密度影响最大.在铀矿勘探中，由于沉积物造成径迹密度大小和氡浓度成正比，所以从提高探测灵敏度和减小测量结果不确定度的角度来看，其影响越大越好.

(4) 大多数装置尺寸下，底面以下的固态α放射性元素对径迹密度影响较小或无影响，难以起到铀量测量的作用，实际测量时可将其忽略.

本实验从原理上讨论和解释了α径迹测量方法在采样探测环节所受探测器自身的影响，为该方法用于铀矿找矿提供了理论指导依据.在实际找矿工作中，除探测器以外，实际测量结果还受到地形地貌、土壤介质、环境温湿度以及钍射气等因素影响，后续工作应当对这些影响因素进行进一步深入的研究与探讨.

致谢  东华理工大学核技术应用研究所张雄杰等老师为本文α径迹测量提供了实验测量建议，审稿专家提出了宝贵意见，在此一并表示感谢.