二氧化碳(CO₂)是空气中常见的温室气体，由于全球经济的快速发展和人口的迅速增加，大量的化石燃料被使用，致使大气中CO₂浓度自工业革命以来急剧上升，进而对全球气候、生态系统、经济领域等各个方面造成了很大影响(World Meteorological Organization, 2007; Butz et al., 2011).根据政府间气候变化专门委员会(IPCC)第五次评估报告可知，温室气体浓度增加，导致20世纪50年代以来出现了一系列问题，如海平面上升、积雪和冰量减少、大气和海洋变暖、气候系统变暖等，这也引起了国际上政府部门和科学界的广泛关注(丁一汇等，2006；IPCC, 2014).

CO₂的检测方式有多种多样，如卫星遥感、地基测量、飞机航测、船舶航测、高塔观测等，其中地基联网检测和卫星遥感是最为重要的检测方式之一，这也为研究全球CO₂的浓度变化、区域分布和源汇机制等提供了重要的数据基础.地基测量的CO₂浓度数据精度较高，时间尺度较长，而且常用于检验卫星反演数据的准确性，比较常见的有世界温室气体数据中心(World Data Centre for Greenhouse Gases, WDCGG)和总碳柱观测网(Total Carbon Column Observing Network, TCCON)等.然而地基测量都是单点观测，空间覆盖率较低，特别是在海洋、沙漠和高山等人口稀少、交通不便等地区，观测仪器的安装和维护成本较高，导致区域分布十分不均匀，无法获得大范围实时观测的CO₂数据.因此发展高灵敏度和高光谱分辨率的CO₂卫星遥感探测技术，实现对全球大气CO₂浓度的高精度探测，是评估未来全球变暖趋势的一个重要技术支撑(Fan et al., 1998; 张兴赢等，2007).

利用卫星遥感方法来探测大气CO₂浓度，相比于地基观测有很大的优势，如不受高山、冰川、沙漠和恶劣条件的影响，能提供较长时间、较大空间、高分辨率的三维大气成分数据(马鹏飞等，2015；刘诚等，2013).近年来，卫星遥感数据越来越受到国内外学者的青睐，并广泛利用到温室气体浓度变化的研究中(茹菲等，2013).Bai等(2010)使用AIRS卫星资料深入分析了中国地区CO₂浓度的时空分布和季节变化，发现其有逐年增长态势和明显的季节变化.Zeng等(2013)利用GOSAT(Greenhouse gases Observing SATellite)卫星反演的大气CO₂浓度数据，分析中国区域的时空分布和季节变化，也得到类似的研究结果.本文将利用AIRS多年对流层中层(位于大气层500 hPa高度左右，约5500 m)CO₂浓度产品，给出误差检验，同时结合我国CO₂排放资料、MODIS(MODerate resolution Imaging Spectroradiometer)卫星反演的净初级生产力(Net Primary Productivity, NPP)，NCEP(National Centers for Environmental Prediction)再分析资料的风场资料，以及我国降水量观测资料，分析中国区域对流层中层CO₂浓度的年际变化趋势、季节变化和区域分布的非均匀特征.研究结果对开展对流层中层CO₂分布以及变化特征、对分析全球及区域CO₂输送、全球碳循环以及人类活动影响大气CO₂浓度分布等均有重要意义，也为下一步研究CO₂非均匀分布与地表升温进程的关系提供了基础数据和客观实事.

本文所用到的对流层中层CO₂浓度数据下载自美国宇航局(NASA)网站.2002年5月，NASA的Aqua卫星成功发射，运行在太阳同步的近极地轨道，并承担了观测全球水和能量循环、气候变化趋势，以及气候系统对温室气体增加的响应等科学目的(姚志刚等，2015).大气红外垂直遥感器AIRS搭载在Aqua卫星上，拥有2378个探测通道，测量8.8~15.5 μm，6.2~8.2 μm和3.75~4.58 μm这三个波段的射出辐射，反演出全球范围内逐日的CO₂浓度，其中还包括陆地、海洋和极地等地区的CO₂浓度(Chahine et al., 2008).AIRS CO₂产品反演的方法主要为偏导数归零法(Vanishing Partial Derivative，VPD)(Chahine et al., 2005)，CO₂产品在星下点的空间分辨率为90 km×90 km，空间覆盖范围为90°N—60°S.其三级CO₂产品是通过对二级标准数据进行网格平均所得，空间分辨率为2°(纬度)×2.5°(经度).本文所使用的三级月平均CO₂浓度数据版本为Version 5，数据产品下载自NASA官方网站(https://airs.jpl.nasa.gov).本文中使用的5个全球本底观测站CO₂浓度资料下载自WMO WDCGG网站(http://gaw.kishou.go.jp/wdcgg/wdcgg.html).本底观测站名称分别为Mauna Loa，Waliguan，Niwot Ridge，Sonnblick和Summit，其中有关WMO WDCGG本底站数据的测量方法和质量控制可以参见文献(赵玉成等，2006).

为进一步探讨卫星反演在人为排放所引起的大气CO₂浓度变化中的应用，本文还使用到了2010年EDGAR(Emissions Database for Global Atmospheric Research) CO₂排放数据.该数据是全球范围、分辨率为0.1°× 0.1°的温室气体排放空间网格数据库，由欧盟联合研究中心(European Commission，Joint Research Centre，JRC)和荷兰环保局(Netherlands Environmental Assessment Agency，NEAA)联合开发.此外，为了研究植被碳通量对CO₂浓度的影响，本文还收集了搭载在美国航空航天局的Terra卫星上的2010年MODIS NPP数据(https://ladsweb.nascom.nasa.gov/data/search.html)，分辨率为0.1°× 0.1°.本文使用的气候数据为NCEP再分析资料的500 hPa风场资料，分辨率为2.5°× 2.5°，降水量资料来自中国地面国际交换站气候资料月值数据集，选取的站点共543个，下载自中国气象科学数据共享服务网(http://cdc.cma.gov.cn/home.do).

图 1给出了2002年9月至2016年11月，AIRS卫星反演的多年平均全球对流层CO₂浓度分布.从图中可以清楚看出，CO₂浓度在北半球明显要高于南半球，高值地区主要分布在30°N—60°N的中国北半部、欧洲地区、美国中东部到加拿大东南部、以及阿拉斯加等地区，形成一条CO₂浓度高值带贯穿整个北半球中高纬地区.这主要是因为该纬度带一方面人口众多，人类活动频繁，有助于这一区域CO₂浓度的上升；另一方面大气环流造成的长距离输送也有利于该区域CO₂的聚集(Chahine et al., 2008).另外在南美洲的里约热内卢、圣保罗到布宜诺斯艾利斯一带，非洲南部的南非地区、澳大利亚东南部地区至南太平洋中部CO₂浓度值也较大，这与南美地区、南非地区和澳大利亚地区的经济发展和人类活动强度分布是相对应的.全球CO₂浓度低值中心主要出现在15°S—15°N，140°W向东至100°E的低纬地区，形成南半球低纬CO₂浓度低值带，其中最小值出现在大西洋海域.全球对流层平均CO₂浓度空间分布表明，不同区域CO₂浓度出现了明显的非均匀分布，中国CO₂浓度分布的南北差异也十分显著(Bai et al., 2010).AIRS卫星反演得到的CO₂浓度数据，体现的是经过大气充分混合后的对流层中层CO₂浓度，但并不能够揭示人类活动引起的人为排放或者自然界向大气中输送的自然排放的源特征.因此本文首先利用本地观测站观测的CO₂浓度数据对AIRS卫星反演资料进行验证，再结合人为排放、风场和降水等相关资料，分析中国区域对流层中层CO₂浓度的非均匀变化特征成因.

图 1

Fig. 1

图 1 2002年9月—2016年11月平均的全球对流层中层CO2浓度(单位：ppmv)和5个本底站位置 Fig. 1 Spatial distribution of global mean mid-troposphere CO2 concentration during September 2002 to November 2016 (unit: ppmv) and locations of 5 ground-based stations denoted by circles

为了验证AIRS卫星反演的对流层中层CO₂浓度资料的可靠性，本文首先选取了北半球中高纬海拔高度在3000 m以上并且观测数据相对较为完整的5个本底观测站(位置如图 1所示)，利用2003年1月—2015年12月月平均数据与卫星反演结果进行比较.从图 2中可以清楚地看出，本底观测与AIRS卫星反演结果有很好的一致性.表 1给出了近13年本底观测和AIRS卫星反演结果年平均增长率、均值、月平均相关系数及其信度水平，结果表明各观测站观测数据与AIRS反演结果相关系数高于0.754，均通过了99.9%的信度检验.近13年的CO₂浓度年增长率本底站观测结果与AIRS卫星反演结果均约为1.926 ppmv·a^-1，这也表明AIRS卫星产品确实可以较为准确地反映对流层中层CO₂浓度.

图 2

Fig. 2

图 2 本底站观测的月平均CO2浓度值与AIRS卫星反演结果对比 Fig. 2 Comparison of CO2 data from AIRS and 5 stations

表 1 Table 1

表 1 2003年1月—2015年12月地基观测与AIRS反演结果对比 Table 1 Comparison between ground-based observations and AIRS inversion results during January 2003 to December 2015 站名 本底站位置 年增长率/(ppmv·a-1) 均值/ppmv 月均相关系数 信度水平/% 纬度/(°) 经度/(°) 高度/m 本底 AIRS 本底 AIRS Mauna Loa 19.539 204.42 3397 1.914 1.956 387.933 386.765 0.978 99.9 Waliguan 36.28 100.9 3810 1.926 1.901 388.214 386.989 0.948 99.9 Niwot Ridge 40.053 254.41 3523 1.943 1.935 388.647 387.909 0.882 99.9 Sonnblick 47.05 12.95 3106 1.876 1.975 387.699 388.072 0.754 99.9 Summit 72.58 321.52 3238 1.972 1.865 388.672 385.504 0.925 99.9

表 1 2003年1月—2015年12月地基观测与AIRS反演结果对比 Table 1 Comparison between ground-based observations and AIRS inversion results during January 2003 to December 2015

图 3a给出了中国地区2003—2015年年平均对流层中层CO₂浓度分布.图中表明，中国地区多年平均的CO₂浓度空间分布上呈现北高南低的非均匀特征，其中在35°N—45°N附近形成了4个高值中心，分别位于我国东北地区西南部、内蒙古西部、新疆地区东部和西部，中心值均在390 ppmv以上，这和前人的研究结果(Bai et al., 2010)一致.东北地区西南部的高值中心主要与该地区人口较多，经济水平较为发达有关，一方面东北地区重工企业较多，冬季取暖的需求较大，造成大量化石燃料燃烧，CO₂排放加剧；另一方面东北平原主要被农田覆盖，冬季温度偏低，农作物的光合作用较弱，不利于CO₂的消耗而易形成CO₂浓度高值中心.内蒙古西部、新疆地区东部和西部，是我国主要的沙漠、戈壁分布区域，降水偏少、植物稀缺，从而也有利于CO₂在该区域的聚集.另外大气的输送作用也是造成该区域CO₂浓度分布偏高的主要原因之一(李婧等，2006).在20°N—30°N的云南地区和30°N附近的西藏地区，是我国CO₂浓度低值区域，这与我国北方高值区域形成鲜明对比.云南地区一方面由于雨水和光照条件较好，植被生长茂盛并且四季常青，较高的覆盖率有助于植被光合作用增强，加大对CO₂的消耗.另一方面云南地区属热带季风气候，与海洋空气交换频繁，易形成CO₂浓度低值区.西藏地区人口稀疏，工业水平低下，CO₂排放较少，也不利于CO₂浓度的上升.各区域CO₂浓度值除了与地表源与汇有关外，还与大气输送有密切相关.中国各地区CO₂的人为排放差异很大，这必然会导致大气中本底CO₂浓度值有明显的区域差别，然而AIRS卫星反演的结果却没有这样的地区差异，这主要与大气环流作用对CO₂输送混合的影响有关.一般情况下，对流层中的风速在水平方向要远远高于垂直方向，因此CO₂的交换、混合作用主要体现在水平方向上.而AIRS卫星反演的对流层中层CO₂浓度滞后于地基观测，说明卫星观测主要反映的是垂直方向的交换混合结果.

图 3

Fig. 3

图 3 2003—2015年年平均中国地区对流层CO2柱浓度空间分布(a，单位：ppmv)及其年平均增长率(b，单位：ppmv·a-1) Fig. 3 Spatial distribution of annual mean mid-troposphere CO2 concentration during 2003 to 2015 (a, unit: ppmv) and its annual mean growth rate (b, unit: ppmv·a-1)

图 3b是对应的13年年平均CO₂浓度增长率，具体计算方法请参见文献(符传博等，2014).13年来我国CO₂浓度年平均增长率主要分布在1.65 ppmv·a^-1至2.15 ppmv·a^-1之间，增长最快的区域位于中高纬度的新疆东北部、内蒙古中东部，我国中部的河南、湖北、重庆、贵州地区，以及广东等地，其中心值均超过了1.98 ppmv·a^-1.而青藏高原地区增长最为缓慢，在1.8 ppmv·a^-1以下.各个区域的CO₂浓度增长率主要与当地经济发展水平、植被特点、大气环流等因子有关.

图 4a和4b分别给出了多年月平均和逐月变化的瓦里关测站观测资料与卫星反演结果对比.从多年月平均变化上看，测站观测结果变化幅度要大于卫星反演结果，但趋势基本一致.二者CO₂浓度在1至5月均保持上升的趋势，并在4月和5月分别达到一年中的最大值，夏季是全年中浓度值最低的季节，AIRS最低月份为7月，地基观测为8月，这主要是夏季植物光合作用强烈，使得CO₂浓度迅速下降至最低值.8月后CO₂浓度呈现逐渐上升的趋势，并在12月达到另一个峰值.冬季相对于秋季，北半球植物的光合作用明显减弱，对流层中层CO₂浓度逐渐增长，这对北半球来年春季出现的浓度最高值起到积累作用.从逐月变化上看(图 4b)，瓦里关地区对流层中层CO₂浓度在近13年来有显著的上升趋势，2003年CO₂浓度值在375 ppmv附近，到2015年基本超过了395 ppmv，近13年增幅达6.7%.对比瓦里关地基观测与卫星结果可知，卫星结果的波峰出现月份略滞后于地基观测结果，与多年月平均变化结果一致，这主要是由于地表CO₂输送到大气对流层并混合均匀需要一定的时间所致(Bai et al., 2010).

图 4

Fig. 4

图 4 瓦里关测站观测结果与卫星结果对比(a为月平均变化；b为逐月变化) Fig. 4 Comparison of ground-based measurements and AIRS at Waliguan station (a: month-average change; b: monthly change)

大气CO₂的源与汇问题一直是国内外学者研究的热点，而引起其浓度变化的主要原因在于人为碳排放能引起大气CO₂浓度增加，陆地生态系统和海洋生态系统的光合作用对CO₂吸收导致浓度下降. EDGAR CO₂排放数据由JRC和NEAA联合研发，主要根据不同国家的地理位置对全球区域进行划分，通过直接或间接得到各个国家公布的CO₂排放资料，结合全球人口分布、土地类型、道路网络等资料进行空间网格化计算得到CO₂年排放值.另外EDGAR数据是国际能源署IEA(International Energy Agency)对外公布的全球每年CO₂排放统计公告中重要数据来源(蔡博峰，2012).EDGAR CO₂排放源主要包括以下4种，即化石燃烧排放、逃逸排放、工业过程排放和生物源排放等.图 5给出了2010年中国地区CO₂排放分布，其分布特点与我国各个区域的经济发展水平有很好的一致性.我国CO₂排放源在空间分布上表现出东多西少的特征，特别是位于我国西部的西藏、川西高原、内蒙古西部和北部、新疆南部等地区CO₂排放明显偏弱.排放较为稠密的区域分布在京津冀地区、华东和华南地区，以及四川盆地，这几个区域是我国经济中心，工业发达，污染排放也最为严重.

图 5

Fig. 5

图 5 2010年中国地区CO2排放分布(EDGAR数据，单位：tons) Fig. 5 Distribution of CO2 emissions of China in 2010

净初级生产力(NPP)是指植物吸收和释放CO₂的差值，即植物吸收的净CO₂总量.在光合作用过程中，植被的叶片在太阳光照射下吸收空气中的CO₂和土壤水分，把太阳能转换成植被生存和生长需要的碳水化合物，在这个过程中植被为动植物包括人类提供物质和能量来源，同时产生人类生存所需要的氧气(Dan et al., 2007).因此，NPP的变化很大程度上体现了植被在全球碳循环中的作用.降水与CO₂浓度之间也有十分密切的关系(Dan and Ji, 2007).一方面碳离子在降水形成的微物理过程中可以充当凝结核的作用，缩短降水过程的形成，而且降水对大气中CO₂具有清除和冲刷作用，对降低CO₂浓度有利；另一方面，在雨水较为充沛的地区，植被生长十分茂盛，使得NPP升高，进一步促进植物对大气CO₂的吸收.从图 6a和6b中可以看出，我国NPP和年平均降水量分布主要呈现东南向西北递减的特征.NPP大值区主要分布在95°E以东，35°N以南地区，以及东北地区北部和东南部、天山地区等，这些区域雨量丰富，日照充足.NPP最大值出现在云南的西南部和西藏的东南部地区，NPP高达4.5 gC·m^-2·day^-1，这些地区雨水充沛，植被覆盖率较高，植被生长茂盛并且四季常青，光合作用强有利于CO₂的迅速消耗，我国CO₂浓度的空间分布(图 3a)也表明出这些地区是CO₂浓度的低值中心所在.因此我国南方部分地区尽管工业发达，CO₂排放较多，但是相应的降水充沛，植被茂盛，加上南方海洋季风气候的特点，也不利于CO₂的聚集.

图 6

Fig. 6

图 6 2010年中国地区NPP分布(a，单位：gC·m-2·day-1)与2003—2010年年平均降水量分布(b，单位：mm·a-1) Fig. 6 Distribution of NPP in 2010 (a, unit: gC·m-2·day-1) and annual mean precipitation during 2003 to 2010 (b, unit: mm·a-1)

为了更深入了解我国地区CO₂浓度的季节变化特征及其影响因子，图 7给出了2003—2015年多年平均的中国地区四季对流层中层CO₂柱浓度空间分布.春季，CO₂浓度是四季中最高的季节，特别是在新疆南部、内蒙古西部和东北地区中部等地，其中心值均超过了392 ppmv.图 8a表明春季我国北方大部分地区降水量较少，植物和土壤的呼吸作用强烈而植物光合作用相对较弱，NPP偏小(图 9a)不利于CO₂的清除.另外春季我国中高纬度500 hPa高度以西北风为主，较强的风力有利于中高纬地区的CO₂向低纬度地区输送，特别是在下风向的华北地区和华东北部，CO₂浓度值也有较高的分布.夏季，是四季中雨水最为丰沛的季节，除了新疆地区、西藏西部和内蒙古中西部等地区外，其余大部分地区降水量均在60 mm以上(图 8b).植物生长茂盛，光合作用强烈，NPP较大(图 9b)，且夏季北半球中高纬度地区大气急流活动偏多，水平风场相对偏弱，这有利于北半球对流层中层CO₂的垂直输送(Chahine et al., 2008)，加上强降水对CO₂的冲刷作用，导致夏季对流层中层CO₂浓度显著下降.四个季节中，秋季我国区域对流层中层CO₂浓度分布最低，这与前人研究的结果(Bai et al., 2010)一致.地基观测的结论表明夏季是我国地区CO₂浓度最低的季节(刘立新等，2009)，这主要是因为卫星观测的对流层底层与中层大气之间的混合需要一段时间，从而导致对流层中层CO₂浓度缓慢减少至秋季才下降到最低值，滞后于地面观测.另外从秋季降水量上看(图 8c)，我国大部分地区雨水还很多，NPP值也有很大的分布(图 9c)，特别是在华北地区、华东西部和华南等地区NPP值甚至超过了夏季，这也对秋季我国CO₂浓度的降低有很大贡献.冬季，北半球气温降低，雨水减少使得植物的光合作用减弱，NPP值降低(图 9d)，对流层中层CO₂浓度逐渐累积上升，这也对来年春季CO₂浓度上升至最高值起到了一定的促进作用.

图 7

Fig. 7

图 7 中国地区2003—2015年多年平均的对流层中层CO2柱浓度空间的四季分布(单位：ppmv)，(a)春季，(b)夏季，(c)秋季，(d)冬季 Fig. 7 Seasonal distribution of mid-troposphere CO2 concentration over China in spring (a), summer (b), fall (c) and winter (d) averaged from 2003 to 2015 (unit: ppmv)

图 8

Fig. 8

图 8 中国地区2003—2015年多年平均的500 hPa风场与季节降水量空间的四季分布叠加(单位：mm)，(a)春季，(b)夏季，(c)秋季，(d)冬季 Fig. 8 Seasonal distribution of precipitation and 500 hPa wind field over China in spring (a), summer (b), fall (c) and winter (d) averaged from 2003 to 2015 (unit: mm)

图 9

Fig. 9

图 9 2010年中国地区NPP空间的四季分布(单位：gC·m-2·day-1)，(a)春季，(b)夏季，(c)秋季，(d)冬季 Fig. 9 Seasonal distribution of NPP over China in spring (a), summer (b), fall (c) and winter (d) in 2010 (unit: gC·m-2·day-1)

IPCC第五次评估报告指出，全球平均气温由于大气温室气体浓度的增加，在过去100年间上升了0.74 ℃，其中CO₂是主要的温室气体贡献者(IPCC, 2014). 15 μm是地气系统长波辐射中最强的波段，CO₂对这一波段的长波辐射有很好的吸收效应，因此其浓度的增加将显著提升温室气体对地气系统向太空红外长波辐射的吸收效率，进而导致全球气候系统发生变化.近些年来卫星遥感技术已经得到长足的发展，利用卫星技术来探测大气CO₂浓度也日趋成熟.可以连续获得大范围实时观测的CO₂浓度时空分布，这也大大有利于了解碳循环在气候系统变化中的作用，具有非常重要的现实意义.本文首先利用地基观测资料对AIRS卫星反演的CO₂数据进行误差检验，然后结合多种相关资料对我国区域CO₂浓度的时空演变、季节变化和区域分布的非均匀特征进行成因分析，得到以下结论：

(1) CO₂浓度高值区主要分布在北半球30°N—60°N的中国北半部、欧洲地区、美国中东部到加拿大东南部、以及阿拉斯加等地区，形成一条CO₂浓度高值带贯穿整个北半球中高纬地区.低值中心主要出现在15°S—15°N，140°W向东至100°E的低纬地区，形成南半球低纬CO₂浓度低值带，其中最小值出现在大西洋海域.

(2) 本底观测与卫星AIRS观测结果有很好的一致性，各观测站观测与卫星结果相关系数均高于0.754，通过了99.9%的信度检验.近13年的CO₂浓度年增长率本底站观测结果与AIRS卫星反演结果均约为1.926 ppmv·a^-1，卫星产品可以真实地反映对流层中层CO₂浓度.

(3) 中国地区多年平均的CO₂浓度空间分布上呈现北高南低的非均匀特征，并在35°N—45°N附近的东北地区西南部、内蒙古西部、新疆地区东部和西部形成高值中心.低值中心出现在20°N—30°N的云南地区和30°N附近的西藏地区.CO₂浓度年增长率较大的区域有新疆东北部、内蒙古中东部，以及河南、湖北、重庆、贵州、广东等地，其中心值均超过了1.98 ppmv·a^-1.青藏高原地区增长在1.8 ppmv·a^-1以下.

(4) 我国区域CO₂浓度有明显的季节变化特征，其中CO₂浓度最高值出现在春季，冬夏季次之，秋季最低，其季节变化特点与东亚地区风场的输送、我国降水量的清除和植被的吸收等有密切的联系.