长期以来,全球臭氧的分布变化监测一直是大气科学重点研究领域.大气臭氧的分布和变化与全球气候变化紧密相关,相互影响、相互作用(Ebi and McGregor, 2008；Ren et al., 2011；Cooper et al., 2014；Lin et al., 2014).卫星遥感数据的连续性和一致性,使其在臭氧监测中发挥着不可替代的作用(World Meteorological Organization(WMO),1998,2002,2006,2010,2014).卫星臭氧遥感技术的发展,始于美国1970年Nimbus-4卫星紫外后向散射仪BUV(Backscatter Ultraviolet).此后,在BUV基础上发展的臭氧垂直探测仪SBUV(/2)(Solar Backscatter Ultraviolet)、臭氧总量探测仪TOMS(Total Ozone Mapping Spectrometer),新型臭氧遥感器OMI(Ozone Monitoring Instrument)和OMPS(Ozone Mapping and Profiler Suite),已经建立了自1979年以来比较完整、具有较好精度和一致性的全球臭氧遥感数据集,成为全球臭氧监测的主要依据(Stolarski et al., 1986；Reinsel et al., 1994；Bojkov and Fioletov, 1995；Randel et al., 1999).此外,我国2008年以来在风云三号卫星上携载的紫外臭氧垂直探测仪和臭氧总量探测仪,以及欧盟自2001年以来发展的多种卫星臭氧探测器,在各种臭氧变化重大事件监测中也发挥了重要作用(Bernath et al., 2005；Adams et al., 2013；Sofieva et al., 2013；刘年庆等,2011；Huang et al., 2012；王维和等,2010；Wang et al., 2012).

全球臭氧主要在热带平流层生成,通过Brewer-Dobson环流经向输送分布全球(陈权亮,2006；张宏等,2000；de Artigas and de Campra,2010).影响全球臭氧分布和变化的主要是在臭氧生成、热力和动力输送过程中的各种自然和人为因素(WMO,2014；Chehade et al., 2014).研究表明,这些影响因素的作用在不同纬度带往往存在比较显著的差异(张宏等,2000；Chehade et al., 2014；邹捍和郜永祺,1997).与陆地上空相比,海洋上空的臭氧变化受局地人为因素影响作用较小,臭氧在不同纬度带上的变化更多地是由热力和动力作用差异造成的.为了更好地考察自然因素作用下的臭氧分布纬度差异性,本文选取北太平洋海洋地区为研究对象,以便将来进一步同陆地上空臭氧分布纬度带差异性进行对比.

本文选取研究区域范围0~45°N、145°E~135°W,利用1979—2014年卫星臭氧遥感数据,综合采用趋势分析、多元回归分析和调和函数模拟等多种方法,定量考察从赤道到北半球中纬度海洋上空大气臭氧分布变化特征及各因素的影响作用.

本文使用的臭氧总量数据来源有二：一是1979年1月—2005年12月臭氧总量探测仪TOMS月平均数据,空间分辨率为1°N×1.25°E,其中1993年5月—1996年6月由于TOMS观测失败而数据缺失(Fishman et al., 2003；黄富祥等,2009)；二是2004年10月—2014年12月OMI月平均数据,空间分辨率为1°N×1°E,数据量纲为DU.鉴于TOMS和OMI是两种不同的载荷,数据空间分辨率也存在差异,首先对两种载荷在2004年10月至2005年12月共15个月的交叉观测期的数据一致性进行评估,采用公式(1)计算其差异百分率：

(1)

其中Y表示差异百分率,X₁表示TOMS数据,X₂表示OMI数据,t为月份数(t=1,2,…,15).计算分析表明,TOMS和OMI两种数据在本文研究区域内平均差异百分率大多在±2%以内,个别月份最大达到±4%.因此,认为两种数据在本研究区域内有较好一致性,共同组成的长时间序列可用于趋势分析.

本文考察的臭氧分布变化影响因子主要包括：等效平流层氯化物浓度EESC(Equivalent Effective Stratospheric Chlorine)、太阳辐射周期Solar、准两年振荡QBO(Quasi-Biennia Oscillation)和厄尔尼诺-南方涛动ENSO(El Niño-Southern Oscillation)等(Chehade et al., 2014；邹捍和郜永祺,1997；Krzyscin,2006；Baldwin et al., 2001；Weber et al., 2011).

(1) EESC

人类排放到大气中的某些物质,主要是卤代烃等,其化学性质稳定,在大气中滞留时间长,通过大气输送从地表到达平流层后积累,被太阳的高能光子分解而产生Cl自由基并参与消耗臭氧的链式反应,反应的净结果是O+O₃→2O₂,从而导致大气臭氧损耗(王庚辰,2003).这些破坏大气臭氧层的物质被统称为“消耗臭氧层物质”(ODS：Ozone Depleting Substances),通常用EESC指数表示平流层累积的无机氯和溴含量的等效值,代表ODS对臭氧的损耗能力.EESC指数在计算过程中考虑溴原子与氯原子损耗臭氧分子能力差异、卤代烃中Cl/Br原子个数、Cl/Br相对于CFC-11的释放速率以及卤代烃从对流层到平流层的平均输送时间等过程和变量(WMO,1998；Chehade et al., 2014).

本文使用月平均EESC数据来自于NASA戈达德太空飞行中心网站(http://acdb-ext.gsfc.nasa.gov/Data_services/automailer/index.html),数据量纲为pptv,参数设置平均空气年龄3年,空气扩散宽度为1.5年,溴系数α=60(Newman et al., 2006,2007；Sinnhuber et al., 2009).

(2) Solar

太阳活动存在大约11年的周期变化,这种周期变化对平流层臭氧光化学反应速率和氧气分解速率产生重要影响,相应地影响全球臭氧的分布变化(Meehl et al., 2009；Deland and Cebula, 2008).本文使用的太阳辐射参数是经过日-地距离订正后的F10.7 cm月平均数据序列,来自美国国家地理数据中心(www.ngdc.noaa.gov),数据量纲为太阳辐射单位SFU(Solar Flux Units),1SFU=10^-22W·m^-2Hz^-1(Deland and Cebula, 2008；黄富祥等,2013).

(3) QBO

QBO是指赤道平流层中东风或西风约为28~29月周期的周期性震荡(Baldwin et al., 2001).QBO分为西风异常和东风异常两个交替出现的相位并向下传播,这种现象是由赤道地区上传的Kelvin 波和混合Rossby重力波与平流层半年周期波相互作用产生的(Weber et al., 2011；田文寿等,2011).QBO引起的经向环流叠加在正常的Brewer-Dobson环流上,其不同相位会导致Brewer-Dobson环流的增强或减弱.在经向环流作用下,QBO不仅影响赤道地区臭氧总量分布变化,还会影响到赤道以外地区,使赤道外地区的臭氧分布中也存在QBO特征(张宏等,2000；Baldwin et al., 2001；Bowman,1989；Lait et al., 1989；Chandra and Stolarski, 1991).研究表明,赤道臭氧总量变化与赤道纬向风场扰动同相位,而赤道外中高纬臭氧总量变化与之相反(张宏等,2000).

本文选取10 hPa和30 hPa两个高度QBO参数作为描述变量,数据序列来自(http://www.geo.fu-berlin.de/en/met/ag/strat/produkte/qbo/index.html),数据量纲为m·s^-1,其中正值表示平流层西风相位,负值表示平流层东风相位(Chehade et al., 2014).

(4) ENSO

ENSO是热带太平洋最强的海-气相互作用年际尺度现象,由厄尔尼诺(El Niño)和南方涛动(Southern Oscillation)通过相互耦合而形成.其中,El Niño事件指在赤道中、东太平洋海洋温度异常升高的现象；南方涛动指ENSO事件发生时,东西热带太平洋海平面气压发生涛动的现象.在ENSO循环周期中,El Niño和La Niña分别对应ENSO的正负相位.ENSO相位变化可以影响全球大气及海洋环流,通过控制Rossby波的生成和传播影响热带以外地区大气臭氧的分布(田文寿等,2011；汪明圣,2015).

本文使用的ENSO月平均数据序列采用Nino3.4指数,来自美国气候预报中心(http://www.cpc.ncep.noaa.gov/data/indices/ersst3b. nino.mth.81-10.ascii),采用温度量纲K(Chehade et al., 2014).

本文主要采用多元线性回归与调和函数相结合的研究方法,考察多种因素的影响作用,同时采用周期分别为4、6、12个月的调和函数模拟大气变量不同月份和季节的变化特征,采用如下模型(Chehade et al., 2014；Ziemke et al., 1997；Ziemke and Chandra, 1999)：

(2)

其中,TOZ为臭氧总量,EESC,ENSO,QBO10,QBO30和Solar分别为上述影响因子月平均数据序列,参数t为月份数(t=1,2,…,432对应1979年1月至2014年12月).A₀表示臭氧年周期变化的平均态,α,β,γ,φ,δ是通过多元回归分析确定的回归系数,ε(t)为残差项.这里A₀,α,β,γ,φ,δ均采用函数形式为的调和函数拟合,其中,c₀,c_j,s_j均为常数.

利用(1)式多元回归模型,对各纬度带臭氧数据序列进行模拟计算,结果如图 1所示.

从图 1可见,多元线性回归分析的拟合效果很好,R²均达到0.9以上,所考察的各因子均通过0.05的显著性检验.

图 1

Fig. 1

图 1 北太平洋上空臭氧总量月平均值序列及回归计算结果 Fig. 1 Monthly mean total ozone time series and regression model calculation over the North Pacific Ocean

利用多元回归分析,我们得到研究区域内不同纬度带臭氧总量年周期变化的基本特征如图 2所示.

图 2

Fig. 2

图 2 北太平洋上空臭氧总量年周期变化平均态 Fig. 2 Annual cycle of total ozone over the North Pacific Ocean

从图 2可见,各纬度带臭氧总量年内不同月份分布均呈现出周期变化特征,年内不同月份的臭氧含量变化幅度随着纬度的升高逐渐增大.值得注意的是,臭氧高值出现的月份随着纬度升高而提前.其中0°—15°N热带地区臭氧含量年内平均变化幅度为34DU,臭氧高值出现在夏、秋季,并在8月达到峰值271DU；15°—30°N亚热带地区臭氧含量年内平均变化幅度为50DU,臭氧高值出现在春、夏季,并在5月达到峰值301DU；30°—45°N中纬度地区臭氧总量年内平均变化幅度为88DU,臭氧高值出现在冬、春季并在2月达到峰值377DU.

图 3给出各月份臭氧总量年际变化趋势.

图 3

Fig. 3

图 3 北太平洋上空各个月份臭氧总量年际变化 Fig. 3 Interannual variation of the total ozone for every month over the North Pacific Ocean

从图 3可知,北太平洋上空各纬度带臭氧分布主要呈现减少趋势,但是减少的速度随纬度和月份存在比较显著的差异.从纬度带上来看,0°—15°N和15°—30°N两个纬度带臭氧减少速度较低,而30°—45°N区域臭氧减少速度最快,最大达到-0.85DU/a；从月份来看,0°—15°N区域臭氧减少主要发生在7—10月,15°—30°N区域主要发生在4—5月份,30°—45°N臭氧减少最显著的月份是1—6月,均在-0.6DU/a以上.

图 4给出三个纬度带臭氧峰值月份年代际变化趋势.

图 4

Fig. 4

图 4 臭氧总量峰值月份年际变化 Fig. 4 The interannual variations of total ozone in the peak months over the North Pacific Ocean

从图中可见,各纬度带臭氧峰值月份均呈现减少趋势,其中0°—15°N和15°—30°N区域减少趋势分别为-0.20DU/a和-0.22DU/a,30°—45°N区域减少速度更快达到-0.75DU/a.

臭氧的分布变化受很多因素影响,基于逐月的多元线性回归分析可以用来定量评估这些因素的影响作用.各个纬度带的臭氧总量变化就是在上述平均态的基础上叠加下列各个因素的影响作用而决定的.

图 5给出了1979—2014年臭氧损耗物质EESC的月平均值时间序列以及臭氧损耗物质对臭氧总量变化的贡献随时间的变化,即多元回归模型中的αEESC(t)项.

图 5

Fig. 5

图 5 EESC对北太平洋地区不同纬度带臭氧总量的影响 Fig. 5 Influence of EESC on total ozone over the North Pacific Ocean of different latitudes

分析图 5发现,在不同的纬度带,臭氧损耗物质EESC对臭氧总量的影响幅度不同,纬度越高,EESC对臭氧总量的影响越大.在赤道附近0°—15°N地区,EESC对臭氧总量的作用效果有减少也有增加,可能与Solar等其他因素有关,最大的减少效应为-11DU；在15°—30°N和30°—45°N两个地区,EESC主要通过化学催化反应消耗臭氧,导致臭氧总量减少,减少的最大值分别为-16DU和-66DU.随着大气中EESC含量的逐年增加,EESC对臭氧的总体减少效应增大,导致各纬度带大气臭氧总量呈现下降趋势.由此可见,在北太平洋0°—15°N地区,EESC并不是主要的影响因素,而在15°—30°N和30°—45°N地区,EESC对臭氧总量的影响较大,尤其是30°—45°N地区.这说明臭氧损耗物质主要作用于北太平洋中高纬地区,而低纬赤道地区,臭氧的变化主要受其它因素影响.

这个结果表明,随着世界各国对蒙特利尔议定书的遵守并切实采取行动控制ODS,使EESC含量在1997年后出现逆转,从而使其对臭氧的损耗效应在逐步减小,乃至呈现恢复趋势(WMO,2014).本文计算结果还表明,EESC对臭氧的损耗效应随着纬度增加而增大.

图 6中给出了模型计算得到的太阳辐射对太平洋上空各个纬度带臭氧总量的影响以及太阳辐射的月平均时间序列.

图 6

Fig. 6

图 6 Solar 对北太平洋地区不同纬度带臭氧总量的影响 Fig. 6 Effects of Solar on total ozone over the North Pacific Ocean of different latitudes

太阳辐射强度会影响臭氧的生成,从图 6可见Solar对太平洋上空各个纬度带臭氧总量的影响作用均表现为正值,即促进臭氧生成,从而导致臭氧总量的增加.臭氧的变化存在着同Solar一致的11年周期变化,表明太阳辐射强度越大,生成臭氧的光化学反应越剧烈,臭氧总量增加的幅度也越大；相反,太阳辐射强度减弱,臭氧总量增加的幅度也相应的减小.在0°—15°N、15°—30°N和30°—45°N地区,Solar导致臭氧总量增加效应的最大值分别为16DU、17DU和19DU.全球臭氧主要在日照强烈的赤道平流层生成,通过Brewer-Dobson环流将臭氧从低纬度输送到中高纬度.太阳辐射增强,导致氧分子光解氧原子并碰并生成臭氧分子的速率加快,从而对臭氧生成产生正效应,由于中高纬度地区并不直接生成臭氧,太阳辐射变化对各纬度带臭氧含量的影响差异不大.

图 7和图 8分别给出QBO@10 hPa和QBO@30 hPa对各个纬度带臭氧分布的影响作用.

图 7

Fig. 7

图 7 QBO@10 hPa 对北太平洋地区不同纬度带臭氧总量的影响 Fig. 7 Effects of QBO@10 hPa on total ozone over the North Pacific Ocean of different latitudes

图 8

Fig. 8

图 8 QBO@30 hPa 对北太平洋地区不同纬度带臭氧总量的影响 Fig. 8 Effects of QBO@30 hPa on total ozone over the North Pacific Ocean of different latitudes

从图中可见,QBO@10 hPa对0°—15°N、15°—30°N和30°—45°N三个纬度带臭氧分布变化的影响幅度分别为-5~2DU、-7~10DU、-9~14DU,随着纬度升高影响幅度增大；QBO@30 hPa对三个纬度带的影响幅度分别为-9~4DU、-6~10DU、-4~8DU,随着纬度升高影响幅度减小.

特别值得注意的是,QBO对不同纬度带臭氧分布的影响作用存在相位上的差异.在0°—15°N区域,臭氧变化与QBO相位相同,即QBO为西风相位时导致臭氧增加,东风相位时导致臭氧减少；而在15°—30°N和30°—45°N两个纬度带,臭氧变化与QBO相位相反,即QBO为西风相位时导致臭氧减少,东风相位时导致臭氧增加.QBO通过纬向风垂直切变影响对流层顶乃至对流层,当平流层低层为东风切变时,赤道地区的对流层上层有异常上升运动,臭氧总量减少,而中纬度下沉气流加强,臭氧总量增加；当平流层低层为西风切变时,赤道对流层异常下沉,臭氧总量增加,而中纬度上升气流加强,臭氧总量减少.因此,QBO不同相位对各纬度带臭氧变化产生增加或减少的不同效应(田文寿等,2011).

图 9给出ENSO对各纬度带臭氧分布变化的影响作用.

图 9

Fig. 9

图 9 ENSO 对北太平洋地区不同纬度带臭氧总量的影响 Fig. 9 Effects of ENSO on total ozone over the North Pacific Ocean of different latitudes

从图 9可见ENSO对三个纬度带臭氧的影响作用分别为-7~6DU、-6~5DU和-9~11DU.在0°—15°N和15°—30°N区域,臭氧总量变化与ENSO指数变化相位相反,即ENSO指数为正时导致臭氧总量减少,ENSO指数为负时导致臭氧总量增加；而在30°—45°N区域臭氧总量变化与ENSO相位相同.

在ENSO正相位时期,热带低纬度地区大气上升,进入到平流层的中下层区域,并产生向极地向下的运动,在中纬度30°N附近下沉回到对流层,即剩余环流(汪明圣,2015),这导致30°N以南区域大气臭氧减少,而30°N以北地区臭氧增加；在ENSO负相位时期,对剩余环流的运动有抑制作用,导致低纬度臭氧较常年有所增加,而高纬度地区臭氧较常年有所减少.由于上述原因,不同纬度带臭氧变化存在着相位差异.

从图 2可见,北太平洋这三个纬度带大气臭氧总量的年周期平均态随着纬度存在明显的差异,峰值月份随着纬度增加而提前,0°—15°N区域臭氧在8月达到峰值,15°—30°N在5月而30°—45°N在2月,这是由Brewer-Dobson环流对全球臭氧分布特征决定的.在年平均态基础上,上述各种影响因子综合作用,决定各纬度带臭氧的年际变化趋势.图 10给出上述各因子对三个纬度带典型月份年总影响效应对比.

图 10

Fig. 10

图 10 各因子对各纬度带典型月份年总影响效应对比 Fig. 10 Comparison of all factors′ effects on total ozone in typical months

从图 10可见,在EESC、ENSO、QBO等影响因子的共同作用下,0°—15°N区域10月,15°—30°N区域4月,30°—45°N区域3月,臭氧的年减少量显著高于其它月份.

臭氧主要在热带地区上空生成,通过环流作用输送到全球,不同纬度带臭氧含量因不同的热力、动力、化学等因素而存在差异.本文利用1979—2014年臭氧总量卫星遥感资料,考察了北太平洋上空大气臭氧长期变化趋势及其影响因素,得到如下结论：

(1) 本文考虑的影响因子主要包括EESC、Solar、QBO和ENSO,回归结果分析表明这些因子对太平洋上空臭氧总量的影响都是显著的,表明本文使用的多元回归分析和调和函数拟合相结合方法,适用于臭氧长期变化趋势分析及影响因素定量评估.

(2) 北太平洋各纬度带臭氧分布呈现显著的年周期变化特征,而且随着纬度带不同有所变化.在各个月份,臭氧含量都随着纬度升高显著增加；各纬度带臭氧变化差异显著,其中,0°—15°N区域臭氧峰值出现在8月,高值月份集中在7—9月；15°—30°N区域臭氧峰值出现在5月,高值月份集中在4—6月；而在30°—45°N区域,臭氧峰值出现在2月,高值月份集中在2—4月.表明随着纬度升高,臭氧峰值出现的月份在逐步提前.

(3) 北太平洋地区各纬度带臭氧年际变化呈现减少趋势,减小速度随着纬度升高而增大,从低到高三个纬度带臭氧减少速率分别为-0.2DU/a、-0.22DU/a和0.75DU/a.

(4) EESC主要通过化学催化反应消耗臭氧,导致臭氧总量的减少,这种减少效应随着纬度升高而增大,从低到高三个纬度带的减少效应最大分别达到-11DU、-16DU和-66DU.

(5) 太阳辐射Solar的增强可以加强光化学反应速率,从而促进臭氧生成,使臭氧总量增加,在三个纬度带最大增加效应分别为16DU、17DU和19DU,差异不大.

(6) 分析表明QBO@10 hPa和QBO@30 hPa对臭氧分布变化的影响幅度基本都在±10DU内波动,QBO影响效应随纬度不同存在相位差异,在0°—15°N区域影响效应与QBO相位相同,而在15°—30°N和30°—45°N区域与QBO相位相反.产生这种差异的原因是,平流层QBO处于不同相位时,纬向风垂直切变在赤道地区气流上升或下沉,导致臭氧减少或增加,而在中纬度地区大气垂直切变运动方向相反,因此,15°—30°N和30°—45°N区域臭氧变化与QBO相位相反.

(7) ENSO对三个纬度带臭氧总量的影响幅度分别为-7~6DU、-6~5DU和-9~11DU.ENSO影响作用在0°—15°N和15°—30°N区域与ENSO相位相反,而在30°—45°N区域与ENSO相位一致.ENSO的正、负相位时期对剩余环流分别起到加强和抑制作用,从而导致臭氧变化在30°N南北出现相位差异.