1 引言

大气边界层(下称边界层)包含了对流层75%的大气质量和90%的水汽含量，集中了自然界大部分天气现象和过程，是地表与自由大气间物质能量交换的通道.随着城市化进程的推进和加剧，人类日常的生产和生活活动对边界层气象要素的影响越来越显著.城市下垫面的形成是人类对自然面貌改造的重要体现，不同性质多种功能区组成的复杂城市下垫面必然会对局地大气结构造成一定程度的影响.另外，人类活动会增加城市额外热量，增大机动车保有量，增排污染气体、烟尘和气溶胶，这些对城市的温度、湿度、降水、风场、能见度等气象要素会都产生显著影响.

二氧化碳气体是人类活动向大气排放的主要温室气体之一，它在自然条件下无法像水汽一样发生相变进而自发调节在大气中的含量.随着人口的迅速膨胀，土地的过度开发利用，固碳系统的破坏，原有的自然界碳循环体系平衡被打破.自1958年开始的二氧化碳系统红外观测研究表明，二氧化碳浓度总体呈上升趋势.1997—2007年间，北京市化石能源燃烧导致的二氧化碳排放量以每年4.6%左右的幅度持续上升(刘春兰等，2010).1951—2008年间，北京市的线性增温速率为0.036度/年(丁海燕等，2010).占整体陆地面积不足2.4%的城市区域排放 了全球80%以上的二氧化碳(Potere and Schneider， 2007)，其中化石燃料的燃烧和机动车尾气排放是人为二氧化碳气体产生主要途径.此外，二氧化碳气体的排放通常伴随着微颗粒物的生成，即空气污染的主要来源.随着城市区域的扩大和城市化进程的加快，密集人类活动对区域环境的影响将愈发显著.评估人为碳排放对碳收支的影响，寻找最为有效的能源消耗控制以及能源结构调整措施，平衡城市化发展与大气环境变化的关系，成为基础性碳相关研究的主要关注焦点.

在这样的前提和背景下，中国科学院实施了《应对气候变化的碳收支认证及相关问题》的战略先导科技专项，其中《碳卫星验证系统与综合观测》的第一子课题《高塔验证系统和综合观测》(下称碳专项课题)的研究目的即为：在北京325 m气象观测塔上开展多层二氧化碳和相关的气象要素的梯度观测，结合卫星、无人机、系留汽艇、车载和傅里叶变换光谱地基移动观测，获取不同地表二氧化碳资料，结合非均匀边界层理论和数值模拟，揭示像元尺度内二氧化碳的水平分布和垂直分布规律，以及非均匀地表过程对二氧化碳通量交换的影响机理和关键影响因子，为验证卫星观测资料和构建区域尺度碳收支模型提供科学的参数化支持.

本文是《北京城区二氧化碳浓度和通量的梯度变化特征》相关研究的第一部分，将简要介绍数据处理及质量控制和评价方法，并根据北京塔7层涡动观测系统自搭设完成至今18个月的返回资料，在对数据质量控制的基础上，就二氧化碳浓度和虚温的季节变化和日变化进行统计分析研究，初步给出二氧化碳浓度随高度廓线的拟合结果.并针对二氧化碳通量、风场以及城区二氧化碳通量源区范围进行分析研究. 2 研究区域和研究方法 2.1 研究区域概述

北京市位于华北平原北部，三面环山，东南为平原，属暖温带半干旱半湿润季风气候，降水分布不均，集中于东北和西南部山前迎风坡地区.截至2013年底，北京市总面积16800 km²，总人口约2600万，机动车保有量约520万辆.自20世纪80年代以来，北京市城市化发展迅速，据热力环流特征分析研究表明，北京市区一年四季都存在城市热岛现象，且近10年来范围在扩大，呈多中心特征(王郁等，2006).

中国科学院大气物理研究所北京325 m气象塔建成于1979年8月，海拔高度49 m，共设有15层观测平台，各层均架设有风速风向仪和温度仪，奇数层架设湿度仪.气象塔位于北京市区北三环与北四环之间(39°58′N/116°22′E，图 1中红色圆点标注处)，下垫面类型包括建筑物、居民区、商业区、草地、 林地、河流、公路主次干道等，属城市复杂下垫面类型.

图1

Fig. 1

图 1 北京325 m气象塔位置及周边下垫面信息 Fig.1 The location of Beijing 325 m meteorological tower and its surface environment around

北京325 m气象塔的主要用途是检测北京市环境空气质量，为边界层气象要素的湍流扩散研究提供基础观测数据.为满足碳专项课题的需要，中国科学院于2012年在气象塔上增设了7层涡动观测系统(Gill超声风速仪和Li-7500二氧化碳/水汽分析 仪构成)，分别位于8、16、47、80、140、220 m和280 m 高度平台处.涡动系统于2012年3月正式输出包括二氧化碳浓度、水汽浓度、风速、风向、温度、湿度、大 气压力梯度观测数据(时间分辨率10 Hz).除47 m、 140 m和200 m高度曾出现仪器返场检修的数据缺失情况外，其余各层观测数据均较为完整. 2.2 涡动相关技术和IAP通量处理软件

涡动相关(Eddy Covariance)的概念提出已有百年历史，但真正的EC系统发展和应用是从20世纪50年代热线风温计和60年代超声风速仪的研发开始的.现今，涡动相关技术被认为是获得地气间二氧化碳、水汽、动量和热量等通量观测的最佳途径，它通过计算物理量脉动和风速脉动的协方差计算湍流输送量，是全球通量网(FLUXNET)测定植被大气间二氧化碳通量的主要技术手段.由于涡动相关技术的理论假设对环境条件要求比较严格(平坦地形、均匀来流路径、均匀湍流等)，而城市地区下垫面普遍多样复杂(地形起伏、斑块植被、非定长气象条件)，因此除去考虑传感器误差之外，发展适当的订正方法，对数据进行有效的质量控制，最后根据质量评价结果选用合适进行基础研究的数据就显得尤为重要，这是确保观测数据真实有效以及各地通量观测系统站点间数据可比的基础.实践应用证明，复杂条件下涡动相关方法也能得到很有意义的结果.

北京气象塔涡动系统以10 Hz采样频率记录了2012年5月至2013年12月时间段内7个不同高度层次上的二氧化碳浓度C(g·m^-3)、水汽浓度q(g·m^-3)、风场u，v，w(m·s^-1)、超声虚温T_s(K)、气压p(hPa)等数据.首先根据观测时的天气、环境条件及仪器本身属性限制，对数据进行质量控制，去掉不合理数据或因仪器出现故障、天气等原因产生的异常数据，并进行数据订正插补.本文采用课题组自行研发的IAP通量处理软件进行观测数据的质量控制和评价，主要包括质量控制、质量评价和计算结果输出等三部分(如图 2).

图2

Fig. 2

图 2 IAP通量处理软件系统框图(a)及软件界面图(b) Fig. 2(a)IAP-Flux system focus on eddy covariance and microclimatological measurement analysis and (b)its interface screenshot

质量控制主要步骤包括：①物理合理性判断： u，v，w阈值±1000 m·s^-1，T_s阈值±1000°，C阈值 10000 mg· m^-3，q阈值1000 g·m^-3；②气候极值判断： u，v阈值±100 m·s^-1，w阈值±10 m·s^-1，T_s 阈值±100°，C阈值1000 mg·m^-3，q阈值100 g·m^-3； ③野点剔除：采用滑动平均(Vickers and Mahrl， 1997)，相邻点之差大于5倍序列总体标准差则视为野点；④随机脉动剔除：水汽凝结等导致的传感器随机脉冲，综合Vickers(Vickers and Mahrl， 1997)和Højstrup(Højstrup，1993)的方法，先求出ΔX_i=X_i+2-X_i的PDF分布及其方差，然后将｜ ΔX ｜＞nσ的值视为随机脉冲；⑤坐标轴倾斜修正：采用平面 拟合，消除湍流通量各分量之间的交叉干扰(Wilczak et al., 2001)； ⑥频率响应修正(Massman and Lee， 2002)：修正由平均时间不够长及处理中有线性趋势等引起的低频损失，以及由传感器声程引起的间距过大造成的高频损失，针对所有通量；⑦超声虚温修正(Schotanus et al., 2002)，消除观测中由于空气湿度导致的系统虚温与实际大气温度不统一带来的感热通量计算误差；⑧密度脉动修正(WPL)(Webb et al., 1980)，考虑空气的垂直平均流运动导致的物质浓度输送，针对气体成分，例如二氧化碳和水汽；⑨缺测值插补：采用牛顿插值法进行单点插值，采用模拟插值法进行多点连续差值.

根据质量控制结果，通过计算垂直风速脉动项与各物理量脉动项的协方差，得到平均周期为30 min的长期通量观测结果.软件可进行的统计量计算包括：风向、摩擦速度、M-O长度、湍流动能及湍流强度、各物理量通量、阵风因子、自相关、概率密度函数、湍流功率谱.软件可进行的平均场计算包括：粗糙下垫面拖拽系数.具体计算公式不再赘述.

质量评价的主要步骤包括(Clement，2006；王介民，2011；徐自为等，2008)：①振幅分辨率检验：弱风和稳定条件下序列的振幅分辨率较小不足以抓取到湍流脉动导致阶梯状时间序列出现，判断标准为某时间序列(10 min)的概率密度函数中出现70%以上的0(Vickers and Mahrl， 1997)；②僵值检验：超声探头和数据记录系统问题导致的数据异常，判断标准为相邻点差值小于时间序列(10 min)的概率密度函数bin的宽度[max(x)-min(x)]/100(bin的数目取为100)(Vickers and Mahrl， 1997)；③高阶统计矩检验：仪器和数据记录系统问题导致的数据高阶统计矩异常，判定标准为某时间序列(10 min)的斜度S>2或和峰度K>或K<1(Vickers and Mahrl， 1997)；④湍流平稳性检验：湍流场的各统计特征不随时间变化的假设，虽然实际大气湍流场受到各种因素影响，严格来说并不具有平稳性特征，但如果取较短的观测时间，并在较平稳的天气条件和较平坦的下垫面条件下，大气湍流可近似认为是平稳的，判断条件为计算某时间序列(10 min)的协方差x′w′ ₀ 和该序列的分段协方差的算术平均x′w′，x和w取相同序列用于检测序列本身平稳性，x和w取不同序列用于检验通量之间平稳性.如果||＞30%，则认为数据不平稳(Foken and Wichura， 1996). ⑤湍流方差相似性检验：湍流发展充分的情况下，M-O相似理论成立，近地层大气的若干参数例如梯度、方差、能谱等都是稳定度z/L 的函数，具体可参见Foken and Wichura(Foken and Wichura， 1996)等对各变量进行归一化方差检验；⑥根据④和⑤评级标准，对质量控制输出数据进行总体质量评价.评价结果显示，北京塔2012年5月2013年12月期间可用于基础研究的数据约为75%. 3 研究内容和研究结果 3.1 季节变化

图 3为2012年5月至2013年12月观测时间段内(下称时间段内)二氧化碳浓度与对应虚温的日平均变化时间序列.自低到高各层时间段内二氧化碳浓度平均值(单位：mg·m^-3)分别为：753.6、758.3、753.3、736.0、723.8、698.9、682.8；虚温平均值(单位：℃)： 15.0、16.8、13.4、15.3、13.0、9.9、10.6. 在各观测层上，二氧化碳浓度与虚温均呈反相关，秋冬季浓度总体大于春夏季.冬季浓度随层高下降最为明显，夏秋季节会出现200 m以上高层浓度短时高于底层的现象，春季浓度层间浓度跨度最小.对流旺盛降水增多的夏季，平均气温最高，植被呼吸作用旺盛，固碳作用明显，二氧化碳浓度出现全年谷值，自低层到高层浓度均值分别为(单位：mg·m^-3)：700.2、703.7、673.7、692.2、673.7、670.0；对流减弱逆温增强的冬季，平均气温最低，植被凋零呼吸作用减弱，再加上城市燃煤供暖的作用，二氧化碳浓度出现全年峰值，自低层到高层浓度均值分别为(单位：mg·m^-3)：833.0、843.8、840.4、815.9、802.8、 757.1、694.1.冬夏两季的二氧化碳浓度差在47 m 以下随高度上升而略有上升，47 m以上随高度上升 而明显下降.垂直方向上，除去8~16 m高度有浓度随高度增加的现象外，二氧化碳浓度基本上随高度增大而减小，近地面浓度(8 m处)与高空(280 m处)浓度平均差约10%，可见二氧化碳浓度的垂直分布基本上是均匀的.夏季垂直方向上浓度差最低为6.8%，冬季浓度差最高为11.5%，反映了夏季对流旺盛，一定程度上有利于二氧化碳在垂直方向上的传输.200 m以上二氧化碳浓度离散程度要远小于200 m以下的层次.

图3

Fig. 3

图 3 2012年5月—2013年12月二氧化碳和虚温时间序列 Fig. 3 Variation of CO2 concentration and Virtual temperature with time series

王跃思等(2002)对北京塔32 m高度处1993—2000年间各气象要素观测研究表明，1995年二氧化碳浓度达到8年间最大值约为409.7±25.9 μmol·mol^-1(766.3±48.5 mg·m^-3)，Song等(2012)观测得到北京塔47 m高度处2008 年二氧化碳浓度年平均值为764.5±43.1 mg·m^-3. 本次观测中2012—2013年北京塔47 m高度处二氧化碳浓度年平均值约为759.7 mg·m^-3.可见近20年间，北京城区二氧化碳浓度虽有起伏，但整体尚处于正常范围内，城市运输量的大幅骤增这一人为源并没有对城区二氧化碳浓度造成非常严重的影响.

由二氧化碳浓度随时间和高度分布的剖面图(图 4)可以明显看出，二氧化碳浓度随季节变化非常明显.从对流旺盛的秋季开始，底层浓度较高的二氧化碳气体不断积累并向高层输送，导致了整个可观测区域内二氧化碳浓度的整体升高；从2012年11月15日城市供暖开始，大量化石燃料燃烧导致底层二氧化碳浓度出现攀升，垂直方向上影响范围近200 m；整个冬季期间，全部7个观测高度的二氧化碳浓度值均达到全年的峰值，一月中下旬累积出现极值；2013年3月15日供暖停止前后，二氧化碳浓度出现大幅下降，并有短时高空浓度大于近地面浓度的现象；从2013年3月开始整层二氧化碳浓度呈周期性涨落，明显与周期性的天气过程有关；自春季开始至夏季结束，二氧化碳浓度持续下降；整个观测时段浓度大幅降低的区域一般对应着大风或降水降雪事件的发生.由于观测时间段内两个夏季的观测数据均有部分缺失，所以图 4中并没有夏季的对应剖面图.

图4

Fig. 4

图 4 2012年9月—2013年6月二氧化碳浓度剖面图 Fig 4 Vertical profile of CO2 concentration distribution

二氧化碳浓度的日变化一般体现为双峰型，即：晨间边界层为稳定边界层，二氧化碳浓度分布随高度有明显分层；随着地面自然和人为碳源的排放和积累，二氧化碳浓度会呈现上升趋势，在城市交通早高峰时段06 ∶ 00—08 ∶ 00前后达到峰值；随后二氧化碳浓度出现明显下降，对应着在日照作用下边界层的抬升，及由稳定边界层向对流边界层的过渡；白天在对流混合作用下各层浓度差异减小，日最低浓度往往会出现在15 ∶ 00—16 ∶ 00点之间；浓度的第二次上升开始于18 ∶ 00前后，对应晚高峰机动车尾气排放；日落后随着短波辐射减少，地面温度下降，边界层内对流减弱，从而回归为稳定边界层，顶部开始出现逆温层，边界层底部开始出现浓度积累，浓度再次随高度出现分层.双峰型的日变化在春夏秋季都比较明显，冬季由于供暖使得变化趋势相对缓和.王跃思等(2002)分析北京1993—2000年8年的北京塔观测数据所得出的结论与本文一致，北京地区二氧化碳日变化平均呈现双峰模态，但谷值和峰值出现时间较本文均有所提前，这应该与近10年来北京城市交通状况的改变有一定关系.

根据北京塔2008年47 m处观测数据显示(Song et al., 2012)，夏季二氧化碳浓度的日变化(单位：mg·m^-3)在 683.0~754.4之间变动，日平均 浓度为716.7±21.6；冬季日变化在805.6~869.2 之间变动，日平均浓度为853.3±17.9.本次观测时段内的对应值(单位：mg·m^-3)为：夏季673.3、 732.5和701.4±18.9；冬季811.2、875.9和841.5±16.3，与在其他城市进行的类似研究观测得到的浓度处于同一数量级(王跃思等，2002；Grimmond et al., 2002；Nemitz et al., 2002).与2008年的观测数据相比较，2012—2013年二氧化碳浓度在夏季变化不大，冬季有较大幅度上升，但冬季的浓度峰值和平均值远低于沈阳市的对应值(贾庆宇，2010).

图5

Fig. 5

图 5 不同季节各观测层二氧化碳浓度日变化 Fig. 5 Diurnal variations of CO2 concentration measured at different levels in different season

图 6中所示为观测时段内各观测层二氧化碳浓度的日变化情况.由于二氧化碳的各种自然和人为排放源都集中在地表，所以其浓度一般随高度升高而降低.在8 m和16 m观测高度上，浓度观测值最高，且浓度日变化受下垫面影响最为直接，例如热力对流、植被变化、交通运输、城市供暖等因素导致的浓度改变在近地层表现的最为明显.在47 m和80 m观测高度，大部分自然和人为碳源的影响都可以忽略，二氧化碳浓度的来源主要是地表浓度在大气湍流扩散、层间对流、平流输送等方式的共同作用下到达观测高度；此外例如降水降雪等过程对浓度的降低作用开始显现；所以离开了地面源的直接作用后，这个高度区域的浓度更多受到大气环境和天气过程的影响，日变化较近地层显得相对平缓，但季节变化仍然十分显著；在140~280 m观测层，二氧化碳平均浓度较近地层下降了7%~10%，降水对浓度的冲刷作用非常明显，冬季前后浓度增高的时间范围要远小于其他观测层，仅在浓度累积最严重 的1月和2月期间才能看到.此外，在所有观测层都会出现不同程度的夏冬季日变化模态差异，这种差 异在夜间清晨最为明显，并随观测高度上升而减弱.这主要 是由于冬季供暖以及逆温的提前和增强而导 致的.研究表明，冬季夜间出现逆温的情况是夏季的5倍.

图6

Fig. 6

图 6 各观测层二氧化碳浓度年际日变化 Fig. 6 The inter-annual variation of diurnal variations of CO2 concentration at different levels

地面探测数据是提高碳卫星的二氧化碳定量产品精度的有效手段.边界层区域是最主要的人为碳源区，对这一区域二氧化碳浓度的实时监测，以及在不同下垫面环境、天气过程以及大气环境条件下二氧化碳浓度垂直分布规律的研究，将为评估碳分布和碳循环过程中重要的自然和人为影响因子及其影响程度，预测二氧化碳与温度的变化趋势，以及构建区域尺度的碳收支模型等提供有力的参数化支持.

将观测时间段内数据按季节分类，再将日变化分为四个时段(00 ∶ 00—06 ∶ 00、06 ∶ 00—12 ∶ 00、12 ∶ 00—18 ∶ 00、18 ∶ 00—00 ∶ 00)分别进行廓线拟合，初步拟合结果如图 7和图 8所示，可以看到： ① 浓度整体随高度升高而降低，夏季浓度垂直变化的 区间最小，冬季最大；②夏季层间浓度变化幅度最明 显；近地层二氧化碳浓度强烈受到夏季茂盛植被的光合作用影响，呈现日出浓度降低日落浓度升高的现象；高层浓度则在大气稳定度和垂直对流的共同作用下，表现为白天垂直分布相对均匀而夜间随高度迅速降低的趋势；③随着温度的降低和植被固碳作用的减弱，秋季二氧化碳浓度在近地层有显著升高；但在旺盛对流的作用下，全天层间浓度分布较春冬季更为均匀；在日照积累使温度达到最高的12 ∶ 00—18 ∶ 00期间，浓度达到全天的相对低值；④ 冬季是全年二氧化碳浓度最高的时段，这是自然和人为排放源以及环境作用的共同结果；稳定的大气环境以及逆温作用加强，使得供暖和机动车等季节性的额外浓度增加集中在近地层，而无法向高层扩 散传输，所以冬季浓度随高度的降低幅度最大；⑤春季与秋季的大气环境类似，二氧化碳的廓线表现出 类似特征；⑥此外，在一天中的任何时刻，50 m以下的近地面层，二氧化碳浓度的日变化最低值总是出现在夏季，50 m以上则出现在春季，浓度最高值总 是出现在冬季；在白天的06 ∶ 00—18 ∶ 00期间，200 m 以上的夏季浓度会大于秋季甚至冬季，这应该与对流水平、逆温现象以及边界层抬升有关.根据对二氧化碳浓度四季垂直廓线变化的分析，可以看出，边界层二氧化碳浓度强烈受到碳源、下垫面植被、大气稳定度、环境温度和天气过程等因素的影响.

图7

Fig. 7

图 7 不同季节内的二氧化碳浓度廓线 (a)00 ∶ 00—06 ∶ 00；(b)06 ∶ 00—12 ∶ 00;(c)12 ∶ 00—18 ∶ 00;(d)18 ∶ 00—24 ∶ 00 Fig. 7 CO2 profile in different season

图8

Fig. 8

图 8 不同时间段内的二氧化碳浓度阔线 Fig. 8 CO2 profile in different certain time of day

二氧化碳是自然大气中浓度仅次于水汽的重要温室气体，也是人类生产生活活动向大气排放的主要气体之一.它在大气中含量的增加将显著影响全球气候的变化以及人类的生存环境.大气中二氧化碳的浓度反映了人类对化石燃料的消费程度，其产物严重影响空气质量，同时也间接评估本地植被光合作用的强度.北京是全国城市化进程发展最快的城市之一，也是全球范围内呈现气温显著上升和碳排放大幅增加的地区之一.研究表明，近20年来城市热岛效应对北京地区的增温贡献率近50%，近30年间北京市二氧化碳排放年增长率约为4.6%，均高于全国平均水平.此外，雾霾的生成也与化石燃料的消耗密不可分.对北京这样人口稠密的大城市进行基础性的二氧化碳浓度长期监测，有助于了解人类活动对大气环境质量的影响幅度以及对气候变化的作用程度，为改善北京空气质量所应采取的方式和方法提供建议以及科学依据.

本文以2012年5月至2013年12月间北京塔7层涡动系统梯度观测返回的各气象要素数据为基础，对北京地区二氧化碳浓度在不同高度层次的年变化、季节变化、日变化特征分别进行了分析，并就不同季节及时间段的浓度垂直分布廓线进行了拟合.研究表明，二氧化碳浓度整体随高度上升而下降，秋冬季浓度总体大于春夏季；在所有高度层次都存在比较显著的季节变化；日变化在近地面观测层最为显著，高层浓度主要受天气过程影响；二氧化碳浓度垂直廓线随季节表现出不同的日变化特征；人为碳源、植被光合作用、对流输送、逆温过程和以及雨雪、风场等环境条件都是影响边界层二氧化碳浓度垂直分布的影响因子；本文仅根据现有数据对二氧化碳浓度廓线进行了初步的拟合，在未来的工作中，我们将进一步分析各影响因子对碳浓度分布的作用程度及范围，并将浓度拟合廓线外推延伸至边界层顶.