2015, Vol. 58
2. 南京信息工程大学, 气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 南京 210044;
3. 北京师范大学, 全球变化研究协同研究中心, 北京 100875;
4. 纽约州立大学Albany分校大气研究中心, 纽约 12203
2. Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
3. Joint Center for Global Change Studies, Beijing Normal University, Beijing 100875, China;
4. Atmospheric Sciences Research Center, State University of New York, Albany, New York 12203, USA
1 引言
自然和人为活动产生的气溶胶对地球气候系统有着重要影响.自19世纪工业革命以来，人类活动已使得大气中部分气溶胶含量大为增加，而且在很大程度上改变了其成分和空间分布.气溶胶一方面通过吸收和散射太阳辐射直接影响地表能量收支，另一方面通过作为云凝结核改变云光学属性，进而间接影响云物理过程.为定量考察人为气溶胶对气候系统的影响，气候学界常借助气候模式通过计算辐射强迫来定量研究其直接与间接效应，并与其他自然及人为气候影响因子相比较(Ramaswamy et al., 2001).增多的人为气溶胶已经对全球及区域气候系统产生了明显的辐射强迫.最新的IPCC第5次评估报告(Myhre et al., 2013a)表明：就全球年平均而言，当前人为气溶胶的直接和间接辐射强迫的估计值分别为-0.35 W·m-2和-0.45 W·m-2，但两者的变化范围可以达到-0.85~+0.15 W·m-2和-1.2~0.0 W·m-2，依然是当前人为辐射强迫中不确定性最大的，对其科学认知水平有待继续提高.不同类别的气溶胶由于物理及化学特性差异对地-气候系统辐射强迫的作用也有所不同.散射性气溶胶通常有负直接辐射强迫，其中硫酸盐气溶胶所占比重最大，其对当前大气顶的人为辐射强迫为0.40±0.2 W·m-2；同时，硫酸盐气溶胶具有吸湿 特性，可以成为云凝结核，影响云的光学属性和反照率，其间接辐射强迫据估计在-1.78~-0.22 W·m-2 之间(Ramaswamy et al., 2001；Forster et al., 2007).以黑碳为代表的吸收性气溶胶则对大气顶有 正的辐射强迫，当前人为黑碳辐射强迫的估算平均 值为0.35 W·m-2(估算范围是0.05~0.80 W·m-2)，而且黑碳还对中低层大气有很强的加热作用(Bond et al., 2013).人为气溶胶分布及对应的辐射强迫具有很强的区域特征，高值区集中于北半球主要工业区域.随着工农业生产的快速发展，过去数十年中国区域人为气溶胶的源排放不断增加.过去30年间中国区域人为SO2的排放增加了3倍以上(Smith et al., 2011)，而黑碳气溶胶的源排放也大为增加(Zhang et al., 2009).近期研究表明(张小曳等，2013)我国东部的气溶胶浓度明显高于欧美区域，在人为气溶胶中硫酸盐的含量最高(Sun et al., 2014)，黑碳也占相当大的比重.受大气输送影响，中国东部高含量的人为气溶胶还会影响相邻的东亚区域，这不仅已经引起严重的环境问题，而且势必对区域气候系统产生持续的人为气候强迫，还可能通过大气辐射、云物理和降水等过程直接和间接地影响区域气候(Menon et al., 2002；Zhao et al., 2006；Jiang et al., 2013).要研究包括中国东部所在东亚区域人为气溶胶产生的气候效应，需要定量地估算其辐射强迫及可能的时间变化，这是进一步研究其对区域和全球气候变化影响的认知前提.因此，继续研究当前在人为气溶胶中占重要成分的黑碳和硫酸盐引起的辐射强迫具有重要科学意义.
已有不少研究(周秀骥等，1998；Qian and Giorgi， 1999； 吴涧等，2002；田华等，2005)利用区域模式考察了中国区域硫酸盐气溶胶的直接辐射强迫，认为其对区域地气系统有明显辐射冷却效应；还有部分模式研究(王体健等，2010；吴蓬萍和韩志伟，2011)探讨了硫酸盐的间接辐射强迫.同时，一些数值模拟研究(张华等，2008；Liu et al., 2010；Zhuang et al., 2011)表明，在东亚区域(包括中国东部)黑碳气溶胶对区域大气有明显的正辐射强迫.这些研究大多是借助区域气候模式来展开的，而不是基于全球模式进行，所以很难结合北半球其他主要工业区域(特别是欧美地区)与东亚作对比研究，从而缺少对北半球气溶胶辐射强迫区域差异分析.另一方面，受气溶胶资料所限，已有研究多集中于当前东亚或中国区域气溶胶辐射强迫的季节和年平均分布特征，很少涉及其1850年以来历史及未来变化特征.Li等(2013)利用区域模式对东亚区域过去几个典型时段的气溶胶直接辐射强迫作了模拟研究，刘红年和张力(2012)也基于区域模式对于2020年不同排放情景下中国区域气溶胶辐射效应作了模式估算.尽管如此，利用全球模式，定量估算东亚区域上述两类气溶胶辐射强迫长期变化的研究仍然非常缺乏.此外，当前研究对东亚区域气溶胶辐射强迫与水汽及云量等气候特征的联系也考虑较少.鉴于硫酸盐和黑碳气溶胶对于人为气溶胶辐射强迫及其气候效应的重要贡献，极有必要研究利用全球模式结果，在较大的时空范围下，进一步探讨东亚区域气溶 胶辐射强迫的历史及未来典型排放情景下的变化特征.
本文利用中国科学院大气物理研究所全球大气模式和NCAR大气化学模式模拟所得长时间序列气溶胶资料，定量估算了当前人为硫酸盐和黑碳气溶胶引起的辐射强迫，包括硫酸盐气溶胶引起的第1类间接辐射强迫；在对比欧美区域的基础上，本文重点分析东亚硫酸盐和黑碳气溶胶辐射强迫的年平均及季节变化特征，对比分析其与欧美区域的差异.本研究还通过前述长时间序列的气溶胶资料，进一步估算了以上气溶胶辐射强迫自1850年以来的历史变化，同时预估其在未来两种典型排放情景下的可能变化.本研究期望为东亚区域主要人为气溶胶辐射强迫及其相关气候影响研究提供参考，并为有 关的未来气候变化预估研究提供一些有益科学认知. 2 研究方法 2.1 模式介绍
本研究所用的大气环流模式为中国科学院大气物理研究所LASG实验室气候模式FGOALS-s的大气版本SAMIL(Spectral Atmospheric Model of IAP LASG).该模式的水平分辨率为2.81°(纬度)× 1.67°(经度)，垂直方向为26个垂直混合坐标.SAMIL能够描述全球能量收支，基本再现全球及东亚区域的主要气候特征及其变率，已陆续用于很多气候研究(王军等，2012；He et al., 2013)，关于其模式的详细介绍可参考Bao等(2013)，这里主要介绍其中与气溶胶效应有关的部分.SAMIL中所用辐射方案源自英国气象局Hadley中心(Martin et al., 2006)，采用二流辐射传输方程.Sun(2011)改进了其中相关k分布方法，能准确描述主要气体吸收.辐射方案中云辐射参数处理取自Hu和Stamnes(1993)及Chou等(2002)的方法.在计算光学属性时，硫酸盐和黑碳气溶胶的折射指数分布取自Toon等(1976)和Haywood和Ramaswamy(1998).本研究所用的气溶胶资料采用总体对数正态分布，我们通过米散射程序计算这两种气溶胶的光学属性(比消光率、单散射反射比和非对称因子)，主要物理参数与部分光学属性计算结果见表 1.之后将其平均到SAMIL中大气辐射方案的波段上.黑碳气溶胶考虑为干态，硫酸盐气溶胶考虑其光学属性随相对湿度的变化(Li et al., 2001a，2012b，2014c).本研究采用Hegg(1994)的经验方案将硫酸盐气溶胶质量浓度与暖云粒子数浓度(CDNC)相联系，进一步通过Martin等(1994)公式根据液态云水含量和CDNC等物理量获得暖云粒子有效半径.硫酸盐气溶胶质量浓度变化会影响云辐射属性.由此，可以考虑硫酸盐气溶胶影响大气辐射中云光学属性的第1类间接气候效应.
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表 1 本研究中硫酸盐(Sulfate)和黑碳(BC)气溶胶的物理参数及0.55 μm的干态光学属性 Table 1 The physical and optical properties at 0.55 μm assumed for dry sulfate and BC aerosols |
本研究使用的全球气溶胶数据是由NCAR大气化学模式模拟所得(Lamarque et al., 2012)，包括硫酸盐和黑碳等主要气溶胶的质量浓度分布.该资料能够反映全球主要气溶胶的分布状况，被第5次耦合模式比较计划(CMIP5)推荐用于历史与未来气候的模拟试验(http://www.iiasa.ac.at/web-apps/tnt/RcpDb).该资料时段为1850—2109年，每10年为1个年代平均结果，其水平分辨率为2.5°(纬度)× 1.9°(经度)，垂直方向有26层，由于其垂直坐标与SAMIL相同，我们在计算前只作水平插值处理.本文将1850—1859时段作为工业革命前(PI)，将2000—2009时段作为当前时段(PD).参照Schulz等(2006)试验设计，我们将与PI时段相减获得结果视为人为气溶胶结果，如无特别说明下文均按照此定义.未来气溶胶资料从2010开始，取CMIP5试验中等强迫(RCP4.5)和高强迫(RCP8.5)两个情景的结果.
图 1是当前人为硫酸盐和黑碳气溶胶的全球年平均分布，可见人为硫酸盐气溶胶主要分布于北半球的北美、欧洲中部和东亚区域，最大值位于中国东部，超过15 mg·m-2；黑碳的大值区分布于西非、 印度和东亚区域，最大值也在中国，超过2 mg·m-2，这与近期的观测结果一致，表明中国东部主要人为气溶胶含量已经非常高；此外，美国中东部和英国等区 域的黑碳大气柱浓度相比工业革命前则有所减少.根据北半球气溶胶柱浓度的高含量分布区域，我们选取欧洲、东亚和北美这3个工业区(3个区域的范围定义参见图 2)，在与欧美区域比较基础上说明东亚地区两种气溶胶质量浓度和辐射强迫的变化.由图 2可见，在上述3个区域，硫酸盐柱含量有明显的季节变化，高值均出现在夏季，欧洲区域最大、东亚次之，而北美最小.黑碳柱含量的季节变化则有明显不同，欧美区域季节变化没有东亚区域强，后者最大值出现在3月份.
 | 图 1 NCAR大气化学模式模拟所得当前(2000s)(a)人为硫酸盐和(b)黑碳气溶胶 大气柱含量(mg·m-2)的全球年平均分布.子图上部中间的数值为全球平均值 Fig.1 Simulated present(2000s) global annual mean distributions of anthropogenic(a)sulfate and (b)BC column loading(mg·m-2). The global mean values are shown at the top of each panel |
 | 图 2 NCAR大气化学模式模拟所得当前(a)人为硫酸盐和(b)黑碳气溶胶大气柱含量(mg·m-2)在东亚、欧洲和北美区 域平均的年变化.图中，3个区域范围分别为：东亚(EA：20°N—45°N，100°E—145°E)、 欧洲(EU：35°N—60°N，0°E—45°E)和北美(NA：25°N—50°N，245°E—290°E)；之后图表的3个区域范围与图 2相同 Fig. 2 The seasonal variation of present regional mean anthropogenic(a)sulfate and (b)BC column loading(mg g-1)over East Asia，Europe and Northern America. Domain mean values are for East Asia(EA: 20°N—45°N，100°E—145°E)，Europe(EU: 35°N—60°N，0°E—45°E) and North America(NA: 25°N—50°N，245°E—290°E) |
参照IPCC第4次评估报告(AR4)(Forster et al., 2007)定义，本文采用瞬时辐射强迫概念计算气溶胶的辐射强迫，即选取相同的气象场，在大气模式运行时同时调用两次辐射方案，分别获得有、无气溶胶时的辐射通量.通过上述两次辐射通量场的差值即可获得气溶胶直接辐射强迫的绝对值，包括全天空和晴空条件下大气顶、整层大气和地表的结果；如无特别说明，下文都是指全天空的结果.第1类间接辐射强迫(也称为云反照率强迫，下文简称为CAF)也基于同样方法在大气辐射过程中获得.上述计算只考虑气溶胶对 辐射通量的影响，不考虑其他物理过程的反馈.试验中温室气体、臭氧和太阳常数固定为CMIP5推荐的2005年值，海温海冰取PCMDI的气候平均值.由于硫酸盐是以散射为主的气溶胶，其对大气吸收作用非常弱，在大气顶和地表的辐射通量近乎相等(Kiehl et al., 2000)，所以本文只给出其大气顶辐射强迫；由于黑碳气溶胶有较强的吸收性，对大气有加热作用，下文还给出了其对整层大气的辐射强迫. 3 主要结果 3.1 当前全球平均结果
图 3是晴空和全天空条件下硫酸盐及黑碳气溶胶的全球年平均直接辐射强迫分布.两种气溶胶的辐射强迫的空间分布与其柱浓度的分布均比较接 近.相比PI，硫酸盐气溶胶对气候系统的辐射强迫基本为负值，而黑碳气溶胶在全球大部地区(除美国东部和英国等区域外)的强迫为正值，且对大气有很强的吸收作用.辐射强迫的最大值都位于东亚区域，尤其是中国东部大气顶硫酸盐和黑碳的负(正)辐射强迫的最大强度在2.0 W·m-2以上，黑碳气溶胶对大气正辐射强迫可达5.0 W·m-2.由于云对入射太阳辐射的 衰减作用，全天空条件下硫酸盐辐射强迫明显弱于其晴空结果，而由于云多次散射作用，大气顶黑碳气溶胶的辐射强迫会被增强，这种差别与两种气溶胶光学特性的差异有关.Zhang等(2012a)的研究也获得类似结果.图 4是硫酸盐气溶胶产生的云粒子数浓度和云反照率强迫，在北美和东亚区域，其空间分布与其浓度分布相近，例如中国东部区域最大值可达-5.0 W·m-2，同时北太平洋和北大西洋沿岸区域也出现了较强的强迫，与这些区域较强的海洋层状云有关(Ming et al., 2005).云反照率强迫不仅与气溶胶浓度有关，还受局地云水含量、云粒子有效半径等云属性影响，其变化较直接辐射强迫复杂一些.表 2给出了与最近多模式估算结果的比较，可见本研究估算值在多模式结果的范围内，对气溶胶质量柱浓度作标准化后的辐射强迫值与模式平均水平较为接近，表明本文研究采用的气溶胶光学属性也接近主要全球模式结果.
 | 图 3 当前人为硫酸盐和黑碳气溶胶直接辐射强迫(W·m-2)的全球年平均分布. (a)、(c)和(e)分别是晴空条件下硫酸盐在大气顶、黑碳对大气顶及整层大气的直接辐射强迫； (b)、(d)和(f)是对应的全天空条件下结果.子图上部中间的数值为全球平均值 Fig. 3 Geographical distribution of present anthropogenic sulfate and BC DRF(W·m-2). (a)，(c) and (c)are for TOA sulfate，BC at TOA and column atmosphere in clear-sky condition;(b)，(d) and (f)are for corresponding results in all-sky condition. The global mean values are shown at the top of each panel |
 | 图 4 当前人为硫酸盐气溶胶产生的(a)近850 hPa模式层高度暖云粒子数浓度(个/cm-3)和 (b)云反照率强迫(W·m-2).子图上部中间的数值为全球平均值 Fig. 4 Geographical distribution of present anthropogenic(a)warm cloud number concentration(cm-3)at approximate 850 hPa and (b)cloud albedo forcing(W·m-2)due to sulfate aerosol. The number at the center of sub-panel denotes the global mean value |
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表 2 本研究中硫酸盐和黑碳大气柱含量(mg·m-2)、大气模式计算的辐射强迫(W·m-2)及参考结果 Table 2 Sulfate and BC column loading(mg·m-2) and the corresponding RF(W·m-2)calculated by our AGCM and some reference results |
图 5是硫酸盐气溶胶辐射强迫在北半球3个主要工业区域平均的季节变化.硫酸盐全天空直接辐射强迫的季节变化与其柱浓度变化相近，最大值出现在夏季；然而在晴空条件下，尽管夏季欧洲区域柱浓度高于东亚区域平均，但后者的晴空辐射强迫值却强于前者.这主要是因为夏季东亚区域受季风气候影响，低层大气水汽及相对湿度较高，从而会增强硫酸盐气溶胶的吸湿效应和辐射强迫.黑碳气溶胶在本研究中考虑为干态，没有吸湿增长效应，所以如图 5e和5f所示其区域辐射强迫变化与其柱浓度的季节变化更为相近，东亚区域季节变化强，而欧美区域季节变化弱.值得注意的是，在黑碳高含量的东亚区域，对应的大气顶黑碳全天空辐射强迫(图 5e)要高于其晴空结果(图 5f)，如前文所述这主要是受云的影响所致.图 5c是相应的硫酸盐云反照率强迫季节变化，与其直接辐射强迫不同的是，东亚区域的云反照率强迫明显高于其他两个区域，峰值出现在5月份.这一差异的主要原因在于云反照率强迫除了受气溶胶质量浓度影响外，还受云的宏观和微观等多因子影响，其区域分布更为复杂.东亚区域冬春季节分布有同纬度大陆较强的层状云，具有强反照率和辐射强迫特性(Yu et al., 2004；Zhang et al., 2013).图 2a中东亚冬春季节的硫酸盐大气柱含量强于欧美区域.加之本文采用了经验方案诊断计算硫酸盐的云反照率效应、云量和云粒子有效半径，在此情况下区域云属性会明显影响云辐射强迫的计算，由此很可能会强化东亚区域内气溶胶的云反照率效应.这里选取各季节代表月份(1、4、7和10月份)，进一步分析东亚区域硫酸盐(图 6和图 7)和黑碳气溶胶(图 8和图 9)辐射强迫的空间分布.由图 6—9可见，中国东部是东亚区域辐射强迫最强的区 域，春夏季节黑碳对于大气顶和整层大气的直接辐射以及夏季硫酸盐辐射强迫的强度可以超过5.0 W·m-2. 两种气溶胶的直接辐射强迫主要受气溶胶柱浓度影响，两者的空间分布很接近；而硫酸盐气溶胶引起的云反照率强迫还与云的区域特征有关，最大值出现于春季中国东部(高原以东的中下游区域).
 | 图 5 当前人为硫酸盐和黑碳气溶胶辐射强迫在东亚、欧洲和北美区域平均的年变化.(a)、(b)和(c)分别是晴空、全天空硫酸盐直接强迫和云反照率强迫；(d)、(e)和(f)分别是黑碳在全天 空整层大气、晴空和全天空大气顶的直接辐射强迫. 单位：W·m-2 Fig. 5 The seasonal variation of present regional meanRF(W·m-2)due to anthropogenic sulfate and BCover East Asia，Europe and Northern America.(a)，(b) and (c)are for sulfate clear-sky，all-sky DRF and cloud albedo forcing，respectively;(d)，(e) and (f)are for BC DRF at all-sky column atmosphere，clear-sky and all-sky TOA，respectively |
 | 图 6 估算的全天空条件下硫酸盐气溶胶对大气顶直接辐射强迫(W·m-2)在东亚区域的季节分布. (a)—(d)分别是1、4、7和10月份结果.子图上部中间的数值为区域平均值 Fig. 6 Calculated sulfate DRF(W·m-2)at all-sky TOA over East Asia on(a)January，(b)April，(c)July and (d)October. The number at the center of sub-panel denotes the regional mean value |
 | 图 7 同图 6，但为硫酸盐气溶胶引起的云反照率强迫(W·m-2) Fig. 7 Same as Fig. 6，but for cloud albedo forcing(W·m-2)due to sulfate |
 | 图 8 同图 6，但为黑碳气溶胶引起的大气顶直接辐射强迫(W·m-2) Fig. 8 Same as Fig. 6，but for BC DRF at all-sky TOA(W·m-2) |
 | 图 9 同图 6，但为黑碳气溶胶引起的整层大气直接辐射强迫(W·m-2) Fig. 9 Same as Fig. 6，but for BC DRF at all-sky column atmosphere(W·m-2) |
3.3 长时间演变
图 10a和10b是硫酸盐和黑碳气溶胶柱浓度在北半球3个区域的长期变化，可见自工业革命时期以来，全球和区域的硫酸盐气溶胶柱浓度不断上升，欧美区域的硫酸盐气溶胶柱浓度在20世纪70年代达到峰值，之后不断下降，而东亚区域的柱浓度自二战后快速增加，并于2000以后超过欧美区域，预计于2010s达到峰值.与硫酸盐气溶胶有所不同的是，欧美区域黑碳气溶胶在20世纪20、30年代即达到峰值，之后开始缓慢下降，特别是北美区域2000以后的柱浓度甚至低于工业革命前，东亚地区的黑碳气溶胶柱浓度自二战后不断上升至2010s，之后才开始下降，但相比欧美地区仍处于较高水平.此外，在高排放情景RCP8.5情景下，预估的东亚区域两种气溶胶柱浓度均要高于中等排放情景的RCP4.5结果，但由于较为严格的能源排放政策，在欧美区域则是RCP8.5情景下的柱浓度反而低于RCP4.5情景，Bellouin等(2011)和Takemura(2012)的未来情景预估也有类似结果.需要说明的是未来情景预估结果具有很大不确定性.
 | 图 10 模拟的全球及3个北半球区域平均的(a)硫酸盐、(b)黑碳气溶胶大气柱浓度(mg·m-2)、(c)硫酸盐直接辐射强迫及(d)云反照率强迫、(e)黑碳气溶胶对大气顶及(f)整层大气的直接辐射强迫的时间演变.自2010以后时段为未 来排放情景RCP4.5和RCP8.5的结果.“GL”表示全球平均 Fig. 10 Time series of global and regional mean(a)sulfate，(b)BC column loading(mg·m-2)，(c)sulfate all-sky DRF(W·m-2)，(d)sulfate cloud albedo forcing，BC DRF at(e)all-sky TOA and (f)column atmosphere. Since 2010，the solid lines are for the RCP4.5 scenario， and the dashed lines are for the RCP8.5 scenario. “GL” denotes the global mean results |
如图 10c和10e所示，大气顶硫酸盐和黑碳气溶胶的全天空直接辐射强迫时间变化与其大气柱浓度类 似，2000年以后东亚区域的平均值明显高于欧美和全 球平均值.在东亚区域，硫酸盐气溶胶的最强负辐射强迫超过-1.8 W·m-2，而黑碳对大气顶及整层 大气的最大正辐射强迫分别可达1.0和3.2 W·m-2 以上.同时，东亚区域硫酸盐云反照率强迫(图 10d)也是于2010s达到峰值(超过-2.0 W·m-2)，预估的未来情景下强度也是明显高于欧美地区.由此可见，在未来中、高排放情景下，东亚区域这两种气溶胶辐射强迫对全球平均结果有更大贡献.
目前很多研究越来越关注未来二三十年气溶胶辐射强迫的预估.为此，图 11—13给出了两种未来排放情景下2010s、2020s和2030s这3个未来时段气溶胶辐射强迫变化的全球分布.相比当前时段，在未来3个时段欧美区域的硫酸盐气溶胶辐射强迫呈现正变化，黑碳气溶胶对大气顶及整层大气的强迫呈现负变化，表明辐射强迫呈现不断减弱变化，而在RCP8.5情景下减弱更为明显.这与欧洲地区20世纪80年代以来地表入射太阳辐射增强的观测特征相对应(Wild，2009).与之相反的是，东亚和南亚等地区的气溶胶辐射强迫在未来20年为增强特征；尤其是2020s时段(图 12)中国东部的硫酸盐直接辐射强迫可增强-1.0 W·m-2(相比PI时期可达-3.0 W·m-2)以上，黑碳对大气正强迫增加达2.0 W·m-2(相比PI时期可达7.0 W·m-2)以上；而且在RCP8.5情景下当前中国东部区域较强的气溶胶辐射强迫可维持至2030s(图 13).这表明在当前及未来时段全球多数区域气溶胶辐射强迫减弱的情况下，中国东部区域较高的气溶胶依然会产生较强的辐射强迫.事实上，过去数十年中国东部区域的地表温度并未随二氧化碳(CO2)等温室气体引起的暖化效应而相应增加，而是出现了相对降低的趋势，这很可能与所在区域较强的气溶胶冷却辐射效应有关(Li et al., 2010；He et al., 2013).图 14是历史及未来RCP4.5情景下东亚和全球区域年平均的CO2、黑碳和硫酸盐气溶胶相对于1850s时段的辐射强迫变化.在东亚区域，尽管黑碳的正辐射强迫也较强，但与硫酸盐辐射强迫累加后，区域平均的气溶胶净辐射强迫为明显的负值，远强于全球平均水平，而且这种负(冷却)辐射强迫自1950s之后就强于CO2的正(暖化)辐射强迫.在未来中等排放RCP4.5情景2020s时段，东亚地区两种气溶胶辐射强迫的累加值可达-2.71 W·m-2，依然超过CO2的强迫值(2.09 W·m-2).这表明东亚区域人为气溶胶辐射引起的负辐射强迫对于历史、当前和未来区域气候变化都是非常重要的强迫因子.
 | 图 11 估算的2010s相对当前时段人为硫酸盐和黑碳气溶胶引起的全天空辐射强迫(W·m-2). 左列是中等排放情景RCP4.5的结果，右列是高排放情景RCP8.5结果.子图上部中间的数值为全球平均值 Fig. 11 Geographical distribution of anthropogenic DRF(W·m-2)due to sulfate and BC in the 2010s relative to present day(2000s). Left and right column is for RCP4.5 and RCP8.5 scenarios，respectively. The number at the center of sub- panel denotes the global mean value |
 | 图 12 同图 11，但为2020s时段结果 Fig. 12 Same as Fig. 11，but for the 2020s |
 | 图 13 同图 11，但为2030s时段结果 Fig. 13 Same as Fig. 11，but for the 2030s |
 | 图 14 1850—2100时段CO2、黑碳和硫酸盐气溶胶在东亚和全球区域年平均的辐射强迫值(W·m-2). CO2的辐射强迫数值取自CMIP5推荐结果，所有强迫值都是与1850s 相减后的结果；“SO4”表示硫酸盐气溶胶；“EA BC+SO4 RF”表示东亚地区全天空条件下黑碳大气顶直接辐射强迫 与硫酸盐直接及反照率辐射强迫的累加值.2010之后结果 取自中等排放情景RCP4.5 Fig. 14 Time series of RF due to CO2，BC and sulfate over East Asia and the global domain. CO2 RF values come from the recommendation of CMIP5; all RF values are differences to the values in 1850s; “SO4” denotes sulfate; “EA BC+SO4 RF” denotes combined RF values for BC at all-sky TOA，sulfate all-sky DRF and cloud albedo forcing. The values since the 2010 are under RCP4.5 scenario |
本文估算的全球年平均硫酸盐及黑碳气溶胶辐射强迫与当前多模式结果有较好的可比性，但鉴于气溶胶辐射强迫估算的复杂性，本文结果也存在一些不确定性.Myhre等(2013b)研究表明东亚是当前人为气溶胶辐射强迫模式估算不确定性最大的区域.上述模式估算面临的挑战首先源自当前东亚区域气溶胶场的模拟困难及不确定性(Kinne et al., 2006).尽管本研究所用的NCAR气溶胶资料与欧美等站点观测结果有很好可比性(Lamarque et al., 2010，2012)，但是缺乏对东亚区域模拟结果的验证.为此，我们利用Zhang 等(2012b)所得2006—2007时段年平均的中国区域站点气溶胶质量浓度观测值，与NCAR CAM-Chem模拟的2000s平均结果作了比较(如图 15所示).这些站点包括7个乡村站和7个城市站，其中多数站点位于中国东部，最西部的拉萨站单独标出，站点详情可参见Zhang等(2012b).由图 15可见模拟结果明显低估了城市站点两类气溶胶的地表质量浓度，多数城市站点的模拟值不到观测值的一半，乡村站点模拟结果稍好；模拟结果相对较好的站点基本位于中国中西部地区，但在东部区域的模拟值明显低于观测值，而且东部乡村站黑碳浓度的低估现象也很严重.另一方面，模拟值与观测值的相关系数也不高；去除拉萨站后，模拟的硫酸盐和黑碳气溶胶与观测相关系数分别为0.26和0.38，这说明NCAR CAM-Chem模拟结果也不能很好再现观测的空间分布特征.然而，需要指出NCAR模式的水平分辨率为200 km左右，很难模拟出空间尺度很小的城市化和人口密集区域的气溶胶浓度特征，与局地性很强的中国东部站点观测结果作比较出现偏差在所难免；另外，当前中国区域气溶胶源排放数据也有很大不确定性，这也是导致模拟偏差的重要原因.事实上，Liu等(2012)和Shindell等(2013)的研究表明，当前很多全球模式(包括NCAR CAM)模拟的气溶胶光学厚度在中国东部区域低于观测值.Li等(2013)使用与NCAR CAM-Chem相似的排放清单和区域模式获得的以上两种气溶胶地表质量浓度也低于很多站点的观测值.Lou 等(2014)通过GEOS-Chem全球模式模拟得到的相应结果也低估了中国区域的量值.由此可见，东亚区域气溶胶含量或浓度的模拟困难是普遍存在于当前很多全球和区域模式中的.受大气环流输送影响，以上低估还会影响到下游区域，使得包括中国东部在内较大东亚区域的硫酸盐和黑碳气溶胶浓度也有所低估.所以，本文估算的两种气溶胶在东亚区域的辐射强迫量值极有可能低于实际值.此外，考虑到我国经济与城市化还在快速发展阶段，高排放的能源结构转变需要时间，受此影响气溶胶排放及其大气浓度可能还会维持在相当高的水平，由此在未来20～30年中国东部区域的以上气溶胶的辐射强迫量值甚至会高于本文估算结果.
 | 图 15 模拟(双线性插值到观测点经纬度)和观测的中国区域年平均地表(a)硫酸盐和(b)黑碳质量浓度(μg·m-3). 观测值为PM2.5，时段为2006—2007；模拟值为fine-mode值，为2000—2009平均；红色和黑色分别代表城市与乡村站，蓝色点为最西部的拉萨站(Lhasa)； 1 ∶ 1线用实线标出，1 ∶ 2和2 ∶ 1线用虚线标出； R是指除拉萨站之外的其他13个站点模拟与 观测值的相关系数 Fig. 15 Modeled(interpolated to observational sites) and observed annual mean surface(a)sulfate and (b)black carbon(BC)concentration in China. Simulation and observational periods are the 2000s and 2006—2007，respectively; red and black points denote urban and rural sites，respectively，blue points are for Lhasa site; solid line is 1 ∶ 1 line; dashed lines are 1 ∶ 2 and 2 ∶ 1 lines; R is the correlation coefficient between measured and modeled in 13 sites excluded Lhasa site |
除上述质量浓度影响而外，气候模式中气溶胶直接辐射强迫还取决于其光学属性和模拟的气象场等，而其间接辐射强迫又与气溶胶数的浓度、分布、化学成分以及垂直速度和水汽等大气环境因子有关(Ghan and Schwartz， 2007).如此众多的影响因素使得气溶胶辐射强迫的气候模式估算研究面临极大困难和不确定性(Stier et al., 2013).以直接辐射强迫为例，当前不同气候模式中气溶胶光学属性的处理方法差异很大，均需要结合实测资料不断改进(Randles et al., 2013).需要指出的是，气候模式模拟的气象场与实测结果相比肯定存在一些偏差.例如，模拟的水汽场对于具有吸湿效应的硫酸盐等气溶胶辐射强迫有极大影响，而水汽空间分布及其季节变化模拟是当前气候模式中的难点之一，特别是在东亚季风区域.同时，模拟的云量对于全天空气溶胶辐射强迫估算有明显影响，然而云量及其垂直分 布的模拟依然是当前气候模式中急需改进的关键问题(Boucher et al., 2013).水汽和云量等气象场的模拟偏差无疑会影响本研究的估算结果.间接辐射强迫的估算涉及云物理和积云对流等气候过程，其模式参数化更为复杂，不确定也更大(Ekman，2014)；本文用经验方案所得的第1类间接辐射强迫结果，具有部分参照价值，需要后续研究进一步完善.本研究计算时的人为气溶胶含量是与1850s时段值相减所得，这在某些区域和时段会引起偏差，后续研究需要考虑区分人为与自然源气溶胶的气溶胶模拟结果.另外，我们采用了相同的模式气象场，没有考虑气溶胶与气象场的相互作用，这也给研究带来部分不确定性. 4 结论和讨论
本文利用LASG大气环流模式及NCAR大气化学模式所得气溶胶资料，估算了硫酸盐和黑碳气溶胶的辐射强迫，分析了其季节变化与可能的历史及未来变化特征，获得如下主要结论：
(1)大气模式估算的当前全球年平均人为硫酸盐气溶胶在大气顶的直接和云反照率强迫分别为-0.37和-0.98 W·m-2，黑碳气溶胶对大气顶和整层大气的辐射强迫值为0.16和0.47 W·m-2；结果还表明中国东部区域是当前上述气溶胶辐射强迫最强的区域，其中硫酸盐的直接和间接辐射强迫分别超过-2.0和-4.0 W·m-2，而黑碳对大气顶和整层大气的正辐射强迫可达2.0和5.0 W·m-2.
(2)东亚区域的硫酸盐和黑碳气溶胶柱浓度均有明显的季节变化，其中当前人为硫酸盐柱浓度和对应的直接辐射强迫峰值出现在夏季，而黑碳气溶 胶及其对应的辐射强迫值出现在春季.受东亚区域 较强的夏季水汽影响，东亚区域的晴空硫酸盐辐射强迫强于欧美地区；此外，云的作用使得东亚区域全天空条件下大气顶黑碳气溶胶强迫更强，另一方面也使得晚春和初夏季节硫酸盐的间接云反照率强迫也明显强于欧美区域.
(3)与欧美地区开始不断减弱的强迫值不同，估算的东亚区域平均的人为硫酸盐和黑碳柱辐射强迫 仍在不断增强，峰值预计在2010s时段，在1950s—2020s 期间估算的两种气溶胶辐射强迫的累加(负)值超过CO2的正辐射强迫；同时中国东部较强的辐射强迫还可能维持至2030s左右，其中硫酸盐的辐射强迫相比工业革命时期可达-3.0 W·m-2，而黑碳对大气的正辐射强迫可达7.0 W·m-2.在未 来中等(RCP4.5)和高排放(RCP8.5)情景下，东亚区域这两种气溶胶预计将对全球气溶胶辐射强迫有更大的贡献.
如前文所述，气溶胶辐射强迫的大气模式估算受很多因素影响，而东亚是当前人为气溶胶辐射强迫模式估算不确定性最大的区域.虽然本文所用的NCAR气溶胶资料与欧美等站点观测有很好可比性，但与中国站点观测相比，该气溶胶资料不仅低估了当前中国东部区域硫酸盐和黑碳气溶胶的地表质量浓度，而且在上述区域与实测资料的空间相关性不高，基于该资料所得的东亚区域结果也存在不确 定性.我们的估算结果很可能低估东亚区域以上两 种人为气溶胶辐射强迫的实际量值.另外，模式的气象场偏差也会给估算结果带来一些不确定性.所以本文结果有待后续研究完善与提高.为此，进一步基于大气模式估算东亚区域气溶胶辐射强迫，需要有较为准确的气溶胶源排放资料，不断增进气候模式中大气化学过程的科学理解与模式描述能力；同时提高模式分辨率，使得模式对于经济活动和人口密集区域(特别是中国东部)有更好的描述能力，在此基础上模拟获得与实测更为接近的气溶胶浓度分布.此外，定量研究全球和区域气溶胶辐射强迫的历史及未来的长期变化必须借助气候模式，而气候模式模拟结果与实测相比还是存在不同程度的偏差，特别是水汽和云物理量等气象场的模拟偏差对于气溶胶辐射强迫估算有很大影响.因此，在气溶胶过程改进完善的同时，学界还需要不断提升气候模式对于大气辐射、云物理和湿过程等关键物理过程的模拟性能，减少气象场模拟给辐射强迫估算带来的不确定性.以上气候模式综合能力的提高将有助于获得更为合理的东亚区域人为气溶胶辐射强迫估算结果，为气候变化研究提供更为客观的科学参考.
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