天然气水合物是由小型气体分子和水分子构成的似冰状固态化合物,其中客体气体分子被吸附在由水分子构成的笼型晶囊中.自然界中水合物的客体分子可能是二氧化碳、硫化氢或氮气,但分布最为广泛的是甲烷水合物^[1].水合物的形成需要低温高压环境,并且当孔隙水含甲烷浓度超过甲烷溶解度时才能形成水合物,因此,常见的海洋水合物分布于水深大于300米的陆坡带^[2-3].海底之下沉积体中适宜天然气水合物形成的层段被称为天然气水合物稳定带,稳定带之下往往聚集着游离气^[2],其界面在地震剖面上表现为似海底反射—BSR^[4-5].天然气水合物作为潜在的替代能源具有巨大的资源潜力^[6],同时,是诱发油气开发事故和海底滑坡的重要因素^[7-8],也是全球碳循环的重要环节^[9-10],但对这一系列问题的准确评价依赖于正确理解海底沉积中天然气水合物聚集成藏和演化过程.

特定位置水合物的产出特征可通过钻井取芯、孔隙水地球化学、温度异常、速度和电阻率测井、以及地震剖面等手段量化描述,但却无法透析沉积体中水合物的形成过程、以及水合物成藏的控制机理. 事实上,水合物只是海底复杂系统中的一个重要构成因素,其中包含了气体的动力学输入和输出过程^[10],气体输入和输出形式为扩散和对流^[5].世界上大多数水合物气体为生物成因甲烷气,或原位生物气,或深部生物气进入了水合物稳定带,或二者的混合^[11-13].

南海北部陆坡是目前我国天然气水合物调查研究的重点区域,而神狐海域被认为是其中最有希望的区块.如图 1所示,神狐海域处于南海北部陆坡中段,界于西沙海槽和东沙海岛之间,构造上处于珠江口盆地珠II凹陷,自中新世以来进入构造沉降,沉积速率高,为该区天然气水合物发育创造了良好地质条件.在神狐厚1000～7000m 的沉积体中,有机质含量为0.2～1.9％^[14-16],提供的水合物发育的物质基础,但浅层沉积中有机质含量偏低.综合地质、地球物理、地球化学和地热调查显示南海北部神狐海域有天然气水合物发育,基于天然气水合物的产出标志,广州海洋地质调查局在神狐海域进行了钻探取芯研究^[16-17],并证实了甲烷水合物的存在.其中钻井位水深1108～1235m.

图 1

Fig. 1

图 1 南海北部陆坡神狐海域调查研究位置图 Fig. 1 Location of research area, Shenhu Area, northern continental slope of South China Sea

早期关于南海北部陆坡天然气水合物形成的数值模拟研究,主要聚焦于水合物稳定带(HSZ)分布和水合物的赋存特征^{[16, 18]},而且模拟结果与实际观测存在很大差异,以至难以说明一些基本参量如何控制神狐海域天然气水合物的成藏过程.事实上,呈分散状分布的甲烷水合物,主要受低流体通量控制,在HSZ中水合物生长速率决定于甲烷供给通量,甲烷供给通量大,水合物生成快.由于在神狐海域浅层沉积中的有机质含量偏低,以生物成因为主的甲烷气主要来源于深部沉积体中的有机质转化,如果在向上运移的孔隙水中甲烷含量维持稳定,则气体通量等效于向上运移的水流速率通量.海洋沉积体中水合物生成还受到沉积作用的影响,沉积作用使HSZ底部的沉积体逐渐向下退出HSZ,导致其中所含的水合物分解,促使HSZ中的沉积体得到不断更新.因此,在特定的海洋沉积体中,水合物形成演化的最关键控制参数是沉积速率和水流通量.快速沉积不利于水合物的稳定储存和发育,除非原位有机质含量和甲烷生成率都较高时^[19],此外,甲烷快速供给有助于形成高饱和度水合物^[3].

沉积速率和水流通量对神狐海域天然气水合物聚集成藏过程的影响,对其成藏控制机理研究需要构建一个基于神狐海域水合物系统特征的简明模型.本文研究的目的是通过建立一个针对神狐海域天然气水合物聚集成藏过程的动力学模型,研究该区域的沉积速率和水流通量对天然气水合物发育的控制作用,结合实际钻探观测结果,解释神狐海域天然气水合物成藏演化机理和过程.

本文关于南海北部神狐海域天然气水合物成藏的模型主要包含三个方面,一是沉积压实过程与孔隙度演化模型,二是甲烷溶解度模型,三是质量和能量守恒方程.沉积压实模型解释沉积体的结构和演化特征；溶解度模型圈定HSZ厚度,并给出HSZ内甲烷结晶成为水合物所需的最低甲烷浓度,以及HSZ之下游离气析出所需的最低浓度^[20]；守恒原理解释了甲烷在不同相态之间的转化,在HSZ内当孔隙水中的甲烷浓度高于甲烷溶解度时才能形成水合物.

地质时间尺度上的沉积作用导致了沉积物的压实,压实理论把孔隙度与垂直有效应力相联系^[21-22].孔隙度和有效应力的构成关系在很多压实模型研究中被广泛应用^[23-24],认为孔隙度是深度的单一函数,不受沉积过程影响,其形式为^[25-28]:

(1)

其中,φ 是任一深度z处的孔隙度,φ₀ 为海底界面孔隙度,λ 表示压实强度.压实强度反映了海底沉积物的物理性质,其值可利用实测孔隙度拟合获取.

海底表面不断接受沉积,并逐渐向下迁移,单位体积沉积格架的质量为(1-φ)ρ_s,海底沉积物的质量守恒方程可表示为:

(2)

其中,ρ_s 表示沉积物的密度,v_s 为沉积速率,t为时间变量.如果沉积介质的孔隙度分布具有稳态特征,且沉积物密度为常量,则在特定深度上单位体积中沉积物的质量不随时间变化,即因此,方程第二项∇· v_sρ_s[(1-φ)]＝0,说明散度因子v_sρ_s(1-φ)为常数,则沉积通量U_s ＝v_s(1-φ) 恒定,并与海底表面沉积速率S相关:

(3)

将方程(1) 代入方程(3) ,即可求得沉积通量U_s 和海底之下各点的沉积速率v_s.

海洋水合物系统的甲烷溶解度包括水(甲烷水溶液)-游离气二相平衡甲烷饱和溶解度、水合物-水-游离气三相平衡甲烷溶解度、水合物-水二相平衡甲烷溶解度.其中,甲烷饱和溶解度可利用Duan 等(1992) 经典模型计算^[29],三相平衡甲烷溶解度是体系温度和盐度的函数^[20]:

(4)

方程中S_m,3^l 表示水-水合物-游离气三相平衡甲烷溶解度,单位是毫摩尔分数,参数α 等于0.1kg/mol,Y[mol/kg]为孔隙水盐度.水-水合物二相平衡甲烷溶解度可用经验方程计算^[29-30]:

(5)

S_m,2^l [mmol/mol]为水-水合物二相平衡甲烷溶解度,参数β等于14.5 ℃,T^* [℃]为HSZ 底界温度,T[℃]为地层温度:

(6)

式中T0 [℃]为海底温度、G[℃/m]为地温梯度、z[m]海底以下深度.二相平衡甲烷溶解度与甲烷饱和溶解度曲线的交点,指示了HSZ底界位置.

在HSZ内,当孔隙水中的甲烷浓度c_m^l 超过二相平衡甲烷溶解度S_m,2^l 时,即可有水合物生成.在水合物和水的二相共存体系中,如果忽略扩散作用的影响,甲烷的质量守恒方程可表示为:

(7)

方程(7) 中ρ为孔隙中物质的总密度,ρ＝S_lρ_l＋S_hρh,ρ_l和ρh 分别表示孔隙中液相和水合物的密度,S_l 和S_h 分别表示液相和水合物的饱和度,S_l＋S_h ＝1,U_s 和q_w 分别表示沉积通量和净水流速率通量,沉积速率通量U_s 是海底表面沉积速率S的函数.c_m^h 表示水合物中甲烷的质量分数,c_m^h ＝0.129.方程(7) 中q_wc_m^l 表征甲烷通量,稳定带内水合物的增长速率决定于甲烷通量,单位时间段单位沉积体中甲烷水合物的转化量为q_wρf(c_m^l -S_m,2^l) ,如果进入HSZ 的甲烷浓度c_m^l 恒定,则甲烷通量决定于水流速率通量q_w.因此,甲烷水合物的生长聚集是水流速率和海底沉积速率的函数.

水合物生成为放热反应过程,如果释放的热量不能被及时带走,就会导致体系温度升高.本文能量守恒方程中只考虑流体传输和水合物生成引起的内能变化,则体系能量守恒方程可表达为:

(8)

其中,ρ_cp 表示了孔隙中混合物质的有效热容量ρ_cp ＝S_lρlcpl＋S_hρhcph,cpl 和c_ph 分别表示孔隙水和水合物的热容.解方程(8) 可求垂向一维体系各点的温度.

此外,有研究认为水合物沉淀可使沉积体渗透率显著降低^[31],导致水流速率减小,水流速率又决定了水合物稳定带内的甲烷供给通量.对Kleinberg 等(2003) 给出的渗透率与水合物饱和度方程进行变形,可得实际渗透率与固有渗透率的比值R_k:

(9)

其中,k和k₀ 分别表示有水合物和无水合物时沉积体的渗透率,由方程(9) 可知,其二者比值R_k 是水合物饱和度的单一函数.如果水流驱动力不变,则实际水流通量与水合物饱和度相关,由达西定理可知^[32],实际水流通量q_l 为:

(10)

其中q_l⁰ 为水流的初始通量,水流通量q_l 的变化依赖于水合物饱和度.目前,尚无法直接利用达西定律计算孔隙流体速率和通量,模拟研究中将在相关参数条件下,通过重复模拟尝试获取水流速率通量的最佳值.

模拟计算时,首先根据方程(1) 求沉积体纵向孔隙度分布,用方程(3) 计算沉积通量或各点的沉积速率；联解方程(4) 、(5) 、(6) 求甲烷水合物溶解度,计算HSZ 底界深度；设定系统的初始温度、压力和盐度、以及甲烷浓度,设定HSZ 底界位置的甲烷浓度等于相应温压条件下的甲烷溶解度,利用方程(7) 求水合物饱和度,根据方程(8) 求HSZ中的温度分布.

计算过程中可利用方程(9) 和(10) 调节水流速率；重复以上计算,既可以求解在不同时间和空间上物质和能量的状态.

南海北部陆坡神狐海域的天然气水合物是我国海洋水合物勘探开发研究的重点区域,但目前其水合物成藏机制和演化特征尚未明确,尤其无法很好解释水合物在纵向上分布局限的特征.SH2站位在神狐海域1235m 水深的海域,海水盐度为33.4‰,底水温度为3.3 ℃,平均地温梯度为0.046 ℃/m,钻探显示水合物分布于海底之下186～229m,水合物饱和度为1.0～47.3％,水合物气体中甲烷组分超过99％^{[16, 17]}.本文研究将以神狐海域SH2 站位水合物的产出条件为依据,分析讨论神狐水合物的成藏演化规律.模拟的沉积体厚度设为250m.

水合物发育和空间分布的非均质性被认为与沉积作用相关^{[3, 5, 14]},反映在沉积过程和压实作用上. 在海底接受沉积的同时伴随着压实作用和孔隙度变化,而孔隙度随深度呈指数衰减,如方程(1) 所示,压实强度λ实质上表征孔隙度衰减.通过对神狐海底沉积样品的孔隙度值进行指数拟合可知,神狐海底沉积界面上孔隙度φ₀ ＝0.55898,压实强度λ＝524m,因而,SH2 站位的孔隙度表达式为φ ＝0.55898e^-0.0019·z,孔隙度分布剖面如图 2所示.

图 2

Fig. 2

图 2 神狐海域SH2站位沉积速率与孔隙度一维垂向 分布.实线为孔隙度，虚线为沉积速率，平均海底沉积速 率 S = 18 cm/ka Fig. 2 One-dimensional distribution of sedimentation rate and porosity at site SH2 of Shen area. The solid line is porosity and the dash lines are sedimentation rate. The average sedimentation rate at the seafloor S =18 cm/ka

神狐海底沉积地层研究发现,沉积速率在时间和空间分布上存在很大差异,其中,在SH7站位10Be 测年及分析表明,该站位沉积体的平均沉积速率为2.6cm/ka,而在SH2站位的海底沉积速率达10～20cm/ka,其中在近1.2 Na内的海底沉积速率为20cm/ka,因此,模拟域内的平均海底沉积速率为18cm/ka.图 2中虚线表示SH2站位的沉积速率剖面,其中海底沉积速率取18cm/ka,沉积速率随深度增加逐渐减小,以平均海底沉积速率推算的水合物层底界的年龄(229mbsf)约为1.6 Na,模拟域底界(250m)的沉积年龄约为1.8Na,因此,模拟计算的水合物形成演化时间应与地层年龄一致.

本文水合物成藏演化研究的另一个重要参量是沉积孔隙介质中的水流速率.沉积作用导致沉积体向下迁移,使稳定度底部层位的水合物逐渐向下退出水合物稳定带,消弱了水合物的聚集增长,相反,深位含甲烷流体的向上运移会促进水合物的沉淀. 神狐海域的沉积取样研究显示,水合物系统的沉积物以泥沙为主,局部沉积体尚未固结成岩,据此推测神狐沉积体中的水流速率必然相当缓慢.此外,由于神狐海域SH2站位的沉积物粒径分布与美国布莱克海台ODP997 站位沉积物的岩性相似^[33],因此,本文水流速率通量可参照在布莱克海台水合物成藏模拟中所采用的参数,q_w ＝0.3-2m/ka.

由于神狐水合物是受低流体通量控制,缓慢的水合物生成不会引起显著的体系温度和盐度变化,而且也缺乏相关的原位测试数据,最有价值研究的就是水合物饱和度分布特征,因此,本文模拟将以海底沉积速率和水流速率通量为限定条件,数值模拟SH2站位水合物饱和度的发展演化,论述沉积作用和流体活动对神狐水合物成藏的控制机理,分析神狐天然气水合物的成藏演化过程.

沉积作用不光决定了海洋沉积体中有机碳的输入,而且为碳烃化合物的聚集成藏提供赋存空间,但对于非传统的天然气水合物发育,沉积作用、尤其有机质含量低的海洋沉积环境,快速沉积埋藏不利于水合物的生长和储存.因为沉积作用使沉积层厚度增加,但由温压体系限定的HSZ厚度在海底之下维持相对恒定,新的沉积层在海底表面叠加,使HSZ 底部的老沉积层逐渐退出HSZ,使HSZ 中的沉积体处于相对平衡的动态变化和更新中,因此,在HSZ底部的水合物会随着沉积作用而不断发生分解,与此同时,在浅层新的沉积体中开始了水合物聚集.

沉积压实作用以及深部超压都可能引起孔隙水流动,孔隙水携带甲烷溶解气进入HSZ,并当甲烷浓度超过甲烷溶解度时形成甲烷水合物.本文模型中的水流速率为向上对流的有效水流速率通量.由于神狐海域SH2 站位的HSZ 底部有水合物存在,因此假定了在HSZ 底界的甲烷浓度等于甲烷溶解度,因此,水流通量越大,单位时间内有更多的甲烷进入HSZ,水合物生成越快.因此,快速孔隙水对流有利于水合物的生长发育,而快速沉积不利于水合物的聚集保存,而且,在固定沉积速率和水流速率控制的特定沉积体中,甲烷水合物的生成会最终达到平衡.

图 3 显示了在固定沉积速率和水流通量条件下,甲烷水合物饱和度的增长演化过程,其中SH2站位的平均海底沉积速率S＝18cm/ka,水流通量参考位于布莱克海台ODP997 站位的研究数据(q_w＝0.3!2m/ka),图中选取的水流通量值分别为0.5m/ka、1.0m/ka、1.5 m/ka.模拟显示,水合物饱和度在模拟结束之前已达到平衡状态,饱和度不再发生变化,而且孔隙水流通量越大,形成的水合物饱和度越高,达到平衡所需的时间越长,譬如在水流速率为0.5 m/ka时,最大水合物饱和度为8％,出现HSZ底部,水合物饱和度达到平衡所需时间约为1.4Na,而在水流速率为1.0m/ka时,最大水合物饱和度为18％,饱和度达到平衡所需时间为1.5 Na,在q_w＝1.5m/ka时,最大水合物饱和度为27％,实现饱和度平衡需要1.6 Na.同时,模拟发现水合物饱和度的演化规律是沉积体顶部优先达到平衡,而后由顶部向底部延伸,直到完全实现平衡,这与前人的研究结果一致^{[3, 30]}.然而,模拟的最大水合物饱和度远低于以孔隙水盐度计算的甲烷水合物饱和度(图中红点所示),而在浅层沉积中却高于盐度预测值,因此,利用固定海底沉积速率和相应的固定水流速率为参数,是不能有效描述神狐海域天然气水合物成藏演化的.

图 3

Fig. 3

图 3 给定沉积速率和水流速率条件下水合物的形成演化过程.海底沉积速率为18 cm/ka，而水流速率分别为0.5 m/ka、1.0 m/ka和1.5 m/ka Fig. 3 Gas hydrate formation and evolution under the conditions of given seafloor depositional rate and water flow rates. Sedimentation rate at seafloor is 18 cm/ka，and the water flow rates are respectively 0. 5 m/ka, 1. 0 m/ka, and 1.5 m/ka

以上模拟计算显示水合物生长过程依赖于水流通量,而在以上计算中采用了固定的水流速率值,但事实上,在孔隙水所受压力梯度不变的情况下,水合物系统中的水流通量是难以维持恒定的,因为水合物在孔隙中心位置成核发育很大程度上降低了介质的连续性,使沉积体的渗透率降低,因此,水流通量很可能是随着水合物生长而减小.方程(9) 表明有效渗透率是水合物饱和度平方的函数^[31],因此,孔隙中水合物生长引起的渗透率降低非常显著,例如在水合物占孔隙体积的30％时,有效渗透率仅为初始(无水合物沉积体)渗透率的10％.水流通量的减小极大削弱了HSZ中的甲烷供给,甚至使浅层沉积中的甲烷浓度低于甲烷溶解度,不仅没有水合物的增长,甚至引起水合物溶解. 图 4展示了在固定海底沉积速率和变化的水流通量条件下水合物的形成演化.其中,海底沉积速率为18cm/ka,初始水流速率为20m/ka,远大于沉积速率和当前沉积体中的水流速率,水合物生长迅速. 但水合物聚集导致了沉积介质的渗透性降低,水流速率随之衰减,HSZ 内的甲烷供给通量减少,水合物生长速率相应降低.沉积体中的水合物饱和度分布特征发生明显变化,在底部位置逐渐增加,而在顶部位置减小,这种水合物演化特征是因为在HSZ底部水合物聚集引起的甲烷供给量和水合物生成速率的普遍降低,但由于在海底浅层的新沉积体中,逐渐降低的水流速率难以在新沉积体中维持水合物的快速增长势头,或不能形成水合物,并表现为浅层水合物浓度降低或消失.这种浅层水合物饱和度的逐渐降低时间与沉积过程和地层年龄是对应的.在1.4 Na 以后水合物饱和度趋于基本稳定,直到1.8 Na时间点上饱和度虽有调整,但总体变化不大,这可以解释为水流通量随着水合物的沉淀而逐渐降低,并可预言在1.8 Na后某时间点上会与沉积速率实现效用平衡,即水流速率与沉积速率主控的水合物系统达到平衡,不再有水合物增长和消减,也因此不再有沉积体渗透性和水流通量的进一步改变,因此,甲烷供给达到稳定,水合物饱和度维持动态平衡.

图 4

Fig. 4

图 4 固定海底沉积速率和变化的水流通量条件下水合物生长特征.海底沉积速率为18 cm/ka，初始水流速 率为20 m/ka，水合物生成使得渗透率降低，水流通量减小 Fig. 4 Gas hydrate growth under given sedimentation rates and changing water fluxes. The sedimentation rate is 18 cm/ka，the water flow rate 20 m/ka. The permeability reduces due to hydrate formation and thus causes reduction in water flux

本模型中水流通量变化的假设是合理的,是符合水合物系统流体动力学演化机理的,模拟效果相比固定水流速率下的模拟结果(图 3) 有所改善,但图 4的模拟结果与实测数据分布仍有明显差别,而且,在神狐海域泥沙岩沉积中出现具有普遍性的快速水流传输是不合理的,当前海底较深的硫酸盐—甲烷界面深度(SNI)也反映了水流通量不高的特征^[16],这说明仅以改变水流速率通量无法模拟神狐海域当前水合物的产出状态,实际水合物沉积体中的地质流体运移特征或许更加复杂.

海洋水合物成藏受控于海底沉积作用,但在沉积地质史上沉积作用受构造地质和气候环境等因素的影响,沉积速率可能是不断变化的.然而神狐海域含水合物沉积层段的年龄相对较为年轻,不认为其发生了沉积速率大规模且复杂的变化过程.神狐海域水合物层段的沉积速率大体可以分为两段,地层年龄调查显示在距今1.2 Na 时沉积速率发生改变,在1.2 Na以前沉积速率相对缓慢,而此后进入快速沉积阶段.本文中模拟时间的起始点是在距今1.8 Na上,等于从模拟域底界沉积物开始沉积时模拟,因此,模型需要计算中的慢速沉积阶段是在1.2Na 以前的0.6 Na.取恒定的水流速率1 m/ka,早期沉积速率为10cm/ka,而晚期沉积速率为20cm/ka,沉积速率的时间拐点为0.6 Na,图 5显示了在分段沉积速率下神狐水合物的形成演化特征.早期沉积阶段(t＜0.6Na),实质上是在固定沉积速率10cm/ka 和固定水流速率1 m/ka下的水合物形成演化,因此,其早期的演化规律与图 3相似,水合物持续增长,并优先在浅层沉积中出现了水合物饱和度的平衡段；但在0.6 Na之后沉积速率加快,海底沉积速率为20cm/ka,后期沉积阶段(t＞0.6 Na),实质上是固定沉积速率和固定水流通量条件下的水合物形成演化,由于沉积速率升高,甲烷供给通量下降,浅部的水合物饱和度有所下降,在调整之后达到新的平衡,并且平衡段向深部延伸,并在t＝2 Na时水合物饱和度达到完全平衡,这相当于在距今0.2 Na 之后,水合物系统达到平衡,但HSZ 底部的最大饱和度小于20％,这是由较低的水流通量决定的.

图 5

Fig. 5

图 5 分段沉积速率下水合物的演化特征.在最初0. 6Ma 中(距今1.2 Ma以前)海底沉积速率为10 cm/ka，之后 的海底沉积积速率变为20 cm/ka，水流速率为1 m/ka Fig. 5 Hydrate evolution at piecewise sedimentation rates. Sedimentation rate is 10 cm/ka at initial 0. 6 Ma (1.2 Ma before present) and then became 20 cm/ka. Water flow rate is 1 m/ka

在早期低速沉积和后期快速沉积条件下,以相同水流通量模拟的天然气水合物成藏演化特征表现为水合物饱和度先增加后降低,而且,由于在不同的分段时间内,沉积速率和水流速率是固定的,因此,分段沉积下的水合物成藏演化其实是两个固定速率条件下水合物形成过程的叠加,水合物最终达到的平衡饱和度主要取决于后期沉积速率的大小和时间,最终的水合物分布特征与图 3相似,在HSZ 底部的模拟水合物饱和度远低于实际测试值,而在中部层位略高于观测值,因此,分段沉积作用仍不能很好解释神狐海域当前的水合物分布特征.

以上三类研究中均是通过改变沉积速率和水流通量来实现对神狐水合物饱和度的模拟,模拟结果与孔隙水盐度计算的水合物饱和度(测试值)仍存在很大差异.其中,在固定沉积速率和水流通量约束条件下,水合物生长很快达到平衡,其饱和度不再变化,而最大饱和度远低于最大测试值(图 3) ；在变化水流速率研究中,受水合物结晶的影响水流通量逐渐降低,模拟可见HSZ底部水合物饱和度达到测试值,但在浅层位置的模拟值远高于测试值,而且如此高的水流速率难以出现在神狐海域当前的细粒泥砂沉积中(图 4) ；在分段沉积速率研究发现在早期慢速沉积阶段都形成了较高高浓度的水合物,但后期的快速沉积阶段水合物饱和度逐渐减小,并达到了平衡(图 5) ,最终的平衡饱和度与图 3类似,水合物产出状态与测试分析结果存在明显差异.

事实上,在本文水合物成藏数值模拟研究中,对水合物形成起显著影响作用的计算参数包括沉积速率、水流速率、时间和水合物饱和度,其中,沉积速率是相对确定的,并在地质历史上不会发生巨大变化,而在当前含水合物的沉积体中水流速率必然非常小,而且改变水流速率对提高模拟效果未起明显作用,沉积速率和水流速率调整都不能产生对神狐水合物形成的良好模拟,另外,模拟时间跨度受地层年龄限制,水合物的形成时间应与相应地层的年龄匹配,因此,水合物饱和度是改变模拟效果的唯一选择.水合物饱和度是本文数值计算的求解量,因此,之前计算中饱和度的初值被设为零,但事实上,在当前观测到的沉积作用和流体活动最初开始时,“古”沉积体中可能已含有水合物,因此,模拟计算中的水合物饱和度初值不能为零,而基于当前沉积速率和水流通量条件模拟的水合物形成过程,必须是在继承早期水合物产出特征基础上进行.

然而,当前无法直接获知早期地质历史上神狐沉积体中的水合物饱和度,只有以当前沉积速率和水流通量为约束条件,以不同的水合物饱和度初值进行尝试计算,以获得对当前水合物饱和度分布的最佳覆盖,并以此确定早期沉积体中的水合物饱和度.经过反复尝试发现,在水合物初始饱和度初值达16～20％时,出现了对当前水合物饱和度的较好包络,如图 6所示,海底沉积速率仍为18cm/ka,水流速率通量为1.0 m/ka.图中可见,随着沉积作用进行,海底持续接受沉积,地层加厚,而相对较小的水流通量使得在新沉积中不能及时形成高含量的水合物,因此,在海底浅层出现水合物发育空白区,而在海底深层位置,仍能持续接受源于深部的甲烷供给,水合物生成速率虽很小,但仍可维持增长,持续的沉积演化结果,即形成了神狐海域深位沉积中水合物集中发育的现象.模拟饱和度对测试值的最佳覆盖出现在1.5 Na上,与含水合物的底层年龄相当,据此可以认为在1.5 Na之前的神狐海域沉积中已形成了饱和度达16～20％的水合物,当前的水合物分布特征是在对“古”水合物继承基础上发展而来的,并在演化中受到了当前的沉积作用和水流条件的限制.

图 6

Fig. 6

图 6 有早期水合物存在时的水合物继承演化模拟.海底沉积速率分别为18cm/ka， 水流速率l.0m/ka，早期水合物饱和度分别为16%、18%、20% Fig. 6 Simulation on evolution of hydrate reservoir succeeding old hydrates. The fixed sedimentation rate is 18 cm/ka and the water flow rates is 1.0 m/ka，and the early hydrate saturations respectively are 16%，18%，20%

快速沉积作用能够在相对较短时间内完成对水合物的埋藏,导致在海底浅层出现水合物发育空白区,并实现对深部水合物的建造,使水合物浓度增高到当前神狐海域水合物浓度的最大测试值,如图 6,因此,在快速沉积条件下的较短地质时间内,出现当前神狐海域水合物的产出特征是合理的,其模型计算和解释是合理和可信的.在浅层的模拟水合物饱和度略高于实际测试值,但与Wang等(2011) 通过测井数据计算的水合物饱和度分布特征吻合^[34].当然,此模型计算虽然实现了对当前神狐水合物分布的完美覆盖,并指出在早期的海底沉积体中已有饱和度约18％的水合物,但仍未交代早期“古”水合物的具体形成过程,而本文模拟指出的1.5 Na的水合物形成时间,只是整个神狐水合物系统演化历史的一部分.要在相对细粒的沉积体中形成普遍较高饱和度的水合物,必须具有高渗透性的沉积介质,保证有快速水流携带充足的甲烷气到达海底浅层,并转化为甲烷水合物.南海北部陆坡正巧在1.5 Na 之前经历了大规模的构造运动,在早期沉积体中形成了复杂的流体疏导系统^[35],而在断裂沉积体中可产生高速的流体对流,因此,完全可能形成普遍高饱和度的水合物.模拟结果还显示神狐海域的甲烷水合物正在被持续消耗,高含量水合物层厚度逐渐减小,0.5 Na后水合物饱和度将达到平衡,那时的最大水合物饱和度仅约为25％.

本文构建了针对神狐水合物成藏过程的动力学模型,数学模拟的主控参量为海底沉积速率和水流通量,并以此模型计算了神狐海域SH2站位甲烷水合物的形成演化过程.在给定海底沉积速率和水流通量条件下,水合物聚集增长,并首先在浅层达到饱和度平衡,平衡位置逐渐向深层延伸,直到在整个水合物稳定带中实现平衡,之后水合物饱和度不再发生改变,但模拟的水合物饱和度分布与由孔隙水盐度计算的饱和度值差异巨大；水合物形成使沉积体渗透性降低,导致水流速率减小,在此条件下的水合物生长特征与实际观测有所接近,但在当前神狐海域泥砂沉积中难以产生模拟所需的高水流速率初值；分段沉积速率相当于不同海底沉积速率条件下模拟结果的叠加,最终的水合物饱和度分布仍与实际观测存在很大差异；但在假定早期沉积体中已有水合物存在时,模拟结果可与当前观测数据实现完美吻合,说明在1.5Na之前神狐海域沉积体中已普遍存在甲烷水合物,当前观测的水合物分布特征是在对早期水合物继承发展基础上形成的,后期的演化过程受到了快速沉积和缓慢水流条件的约束,并使神狐沉积体中的水合物含量逐渐降低.

感谢广州海洋地质调查局提供神狐海域天然气水合物饱和度数据,感谢加拿大科学院Steacie 分子科学研究所卢海龙研究员对本文构思的帮助,感谢同济大学耿建华教授、以及其他审稿专家和编辑对本文修改提出的宝贵意见.