矿物岩石地球化学通报  2018, Vol. 37 Issue (3): 441-450   PDF    
含油气盆地流体包裹体分析的关键问题和意义
王飞宇1,2, 冯伟平1,2, 关晶1, CHAO Jun-chi3     
1. 中国石油大学(北京)地球科学学院, 北京 102200;
2. 中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室, 北京 102200;
3. Fluid Inclusion Technologies, Inc. Broken Arrow, OK, 74012, United States
摘要: 油气生成运移和成藏过程会在岩石中留下烃类流体包裹体,对这些微尺度的流体化石记录进行岩石学和地球化学分析,为反演油气成因和运移成藏提供了重要信息。本文回顾了含油气盆地流体包裹体分析和解释的基本原则,结合国内外油气包裹体分析和研究进展,分析讨论了流体包裹体在油气成藏过程研究中应用的关键问题,包括:油气成藏过程是否有完整的流体包裹体记录;如何从烃类流体包裹体识别油气藏、古油气柱和运移途径;从流体包裹体分析油气成藏期次和古压力,油气包裹体成分分析等问题,并讨论了如何实现流体包裹体数据与其他不同尺度和分辨率的数据融合和相互约束,规范含油气盆地流体包裹体分析和解释技术,提高流体包裹体在分析油气运移成藏中的价值。
关键词: 油气包裹体      含油气盆地      运移和成藏      油气柱      成藏期次     
Key Questions of the Fluid Inclusion Analysis in Petroliferous Basins and their Significances
WANG Fei-yu1,2, FENG Wei-ping1,2, GUAN Jing1, CHAO Jun-chi3     
1. School of Earth Sciences, China University of Petroleum(Beijing), Beijing 102200, China;
2. State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting, China University of Petroleum(Beijing), Beijing 102200, China;
3. Fluid Inclusion Technologies, Inc. Broken Arrow, OK, 74012, United States
Abstract: Hydrocarbon fluid inclusions were reserved in the rocks in processes of hydrocarbon generation, migration and accumulation. The petrological and geochemical analyses of these microscale fluid fossils will provide important information for the inversion of hydrocarbon genesis and migration into reservoirs. This paper has reviewed basic principles for the analysis and interpretation of the hydrocarbon fluid inclusion in the petroliferous Basin, summarized the analysis and research progress of petroleum and gas inclusions at home and abroad, and discussed some key questions of the application of fluid inclusions for studying hydrocarbon accumulation process. They include whether there are complete records of fluids inclusions for whole oil and gas accumulation processes, how to identify hydrocarbon reservoir, paleo oil and gas columns and migration pathways based on the study of hydrocarbon fluid inclusions, how to probe the accumulation times and paleopressures of the oil and gas by studying fluid inclusions, and how to analyze the composition of hydrocarbon fluid inclusions. Furthermore, This paper also has discussed how to make combination and mutual restraint of fluid inclusion research data and data of other research methods at various scales and resolutions, how to promote the specification for fluid inclusions analysis and interpretation, and how to improve the application value of the fluid iclusions for studying the migration and accumulation of the petroleum and gas.
Key words: hydrocarbon fluid inclusions     petroliferous basin     migration and accumulation     hydrocarbon column     accumulation times    

含油气盆地中的流体包括地层水、液态烃(油)和天然气,它们在地质历史中发生了运移和聚集,在岩石中留下了流体包裹体记录。通过对流体包裹体记录的分析和解读,可以获得流体运移条件(温度、压力)、相态和成分的信息(Murray,1957Roedder,1984Pagel et al., 1986Goldstein and Reynolds, 1994刘德汉,1995Burruss,2003卢焕章等,2004)。油气生成和运移成藏过程在岩石中留下的烃类流体包裹体实际上是微观油气藏,而目前宏观的油气藏则是地质历史中油气生成和运移聚集的最终结果。目前,流体包裹体的分析和研究已成为油气地质学中运移成藏方面的一个重要内容,目前它主要用于识别油气藏、古油气柱和运移途径,限定成藏期,分析成藏条件和充注古流体成分相态,重构油气成藏过程(王飞宇等,2006刘德汉等,2007张鼐,2016)。由于流体包裹体主要是微米尺度的化石记录,而油气藏烃柱高度则是几米至几百米尺度,油气运移则主要发生在几公里至几十公里范围,在尺度上相差6~9个数量级;另一方面,烃类流体包裹体的记录在时间尺度上并非是连续的记录,而是一系列特定地质时间零星的相对瞬时记录的集合,而油气生成运移和聚集保存经历了漫长地质时间,从几个百万年至几百个百万年动态演化过程,时间和空间尺度上的局限性导致了流体包裹体在分析油气运移和聚集方面存在诸多问题。本文主要根据笔者实验室在过去20年间在含油气盆地流体包裹体方面的工作经验,并结合国内外含油气盆地流体包裹体的分析和研究进展,讨论这一领域的关键问题和工作方向。

1 含油气盆地流体包裹体分析和解释的基本原则

按产状和赋存形式,经典的流体包裹体可分为原生包裹体、次生包裹体和假次生包裹体(Roedder,1984),但这一分类主要针对固体矿床学提出,并不适用于含油气盆地的流体包裹体。含油气盆地流体包裹体主要分为继承性包裹体和成岩包裹体。按室温下的相态和成分,含油气盆地流体包裹体可分为单相烃类包裹体(纯液相和纯气相)、气液两相烃类包裹体(气相为天然气,液相为石油)、含气盐水包裹体、含水烃类包裹体。以认识油气成藏为导向的含油气盆地流体包裹体分析的重点应是烃类流体包裹体,划分油气充注期次应主要从烃类包裹体入手,不同温、压条件下烃类包裹体和含气盐水包裹体的相态变化要从相图上理解和解释。目前含油气盆地流体包裹体描述的要点主要是宿主矿物、大小和形态、相态,分析的主要项目包括显微测温(均一化温度和冰融点温度)、烃类包裹体丰度和成分、流体包裹体古压力分析。

Roedder三大原则是流体包裹体分析解释遵守的基本原理(Roedder,1984),含油气盆地的温压条件相对于成矿条件要明显偏低,温度的变化主要在50~200 ℃,压力变化主要在10~60 MPa,温、压的变化区间相对更小,需要更加严格遵守Roedder三大原则。

原则一:均相体系。包裹体形成时,被捕获的流体是均匀体系。只有均相体系,均一化温度才能基本指示捕获温度,进一步结合埋藏热历史标定成藏期,识别和区分均相或非均相捕获流体包裹体非常重要,非均相捕获流体包裹体均一化温度明显偏高。

原则二:封闭体系。流体被主矿物封闭后,形成独立的封闭体系,无物质交换。只有封闭体系,烃类流体包裹体成分才能指示充注期古油气成分,一般主矿物为石英的烃类包裹体封闭性远好于碳酸盐矿物,因此,油包裹体成分分析多选择石英颗粒。

原则三:等容体系。包裹体形成后,保持等容体系特点。只有等容体系,可以利用各种与之相关的物理化学相图分析pVt条件,主矿物为石英的流体包裹体较好保持等容体系,而经历过深埋的碳酸盐矿物则易发生重结晶等次生变化,不能较好保持等容体系。用主矿物为碳酸盐矿物的流体包裹体进行古压力分析可信度较差。

沉积盆地流体可能是不混溶的,这导致在流体包裹体捕获时,存在多相捕获,也就是非均匀捕获(heterogeneous entrapment),另一方面沉积盆地地层水中也不一定饱含甲烷(对甲烷饱和)(Goldstein and Reynolds, 1994卢焕章等, 2004, Bourdet et al., 2008)。在研究沉积岩石中的流体包裹体时,必须考虑非均相捕获或地层水中甲烷不饱和的可能性。因此,必须寻找到限定流体系统的条件,来避免错误解释流体包裹体的数据。

Roedder(1979)在评述流体包裹体研究中存在的问题时,指出“包裹体作为一个非常发达的一个科学领域,在已发表的文献中有不少错误的概念、流程以及论述(包括我本人在内)。一些错误导致后来工作者经常性的混乱和错误的理解,应提出来讨论,以求得包裹体工作者的认真思考”,他认识到存在的问题并提出解决问题的Roedder三大原则,对目前含油气盆地流体包裹体研究有重要指导意义。在对于含油气盆地流体包裹体分析和研究中,大多数问题是源于没有严格遵守Roedder三大原则。

2 油气成藏过程的流体包裹体记录

含油气盆地中流体包括了地层水、液态烃(油)和天然气,由于地下条件油在水中溶解度很低,而天然气在地层水中有一定溶解度,天然气在油中溶解度较高,因此常见的是含气盐水包裹体和油包裹体,而天然气包裹体和含水油包裹体较为少见。

当烃类流体注入储集层,油气驱替地层水,随着储层含油气饱和度的增高,储油层成岩环境和相态发生了明显变化,由水-岩两相转变为油-气-水-岩石多相,储集空间中的活动地层水变为停滞的孔隙水(不可动水)。油气包裹体的形成需要成岩胶结物形成时有油气存在,另一方面矿物颗粒表面对油气的润湿性也有重要影响。从水-岩作用模型,当储层含油饱和度高于20%,水-岩作用速率大大降低(Worden et al., 1998)。但油气成藏过程是否有完整的流体包裹体记录是个尚未有明确认识的问题,油气包裹体本身指示了油水同存的条件可形成油包裹体,而同一储集层层段中油层与非油层物性和胶结物数量的明显差别指示了高含油饱和度抑制胶结物形成(Worden and Burley, 2003Marchand et al.,2001)。从水岩作用模型上推测当含油饱和度从20%增加到60%,成岩作用速率降低1~2个数量级。对比分析发现,同一油气藏储层孔隙中游离态油气和胶结物中包裹体中烃类的相态,许多实例中两者相态(GOR)上存在明显差别,结合盆地中油气成分和相态空间变化和油气差异聚集原理,笔者认为烃类流体包裹体并不能记录全部成藏过程,但记录了油气成藏的主要过程,对于含油饱和度增高这一油气充注成藏过程,烃类流体包裹体记录更多反映的是含油饱和度增加的早期充注过程(含油饱和度小于30%)。

浅部地层(如渤海湾盆地小于2000 m)由于化学胶结作用微弱,对于油气成藏过程常没有良好的烃类流体包裹体记录。快速的成藏作用(如一些次生油藏),含油饱和度骤然增高,很少见油包裹体(GOI< 5%),反映烃类流体的快速成藏作用并没有明显的流体包裹体记录,油层中GOI高值缺乏指示它属于次生油藏和近晚期成藏。

笔者在许多气田(鄂尔多斯盆地上古生界气田、四川盆地须家河组气田、塔里木盆地库车天然气田、琼东南盆地崖13-1气田、东海平湖气田等)的气层中发现有丰富的油包裹体,但这些地区仅有倾气型源岩,烃源岩不可能经历排油过程,即在地质背景应没有油的充注成藏过程,因此,不能将油包裹体的发现简单解释为早期存在明显油充注。地下天然气中溶解有液态烃,天然气中凝析油含量(CGR值)从每方几克至几百克,地下储层主体是水润湿,但颗粒表面油的润湿性要好于气的润湿性,这导致颗粒表面晶体缺陷中油包裹体的形成应易于天然气包裹体。储层中油与气润湿性的差别如何影响油包裹体和天然气包裹体的形成仍是一个没有深入认识的问题,影响了我们对油气包裹体数据的解释。

3 从烃类流体包裹体识别油气藏、古油气柱和运移途径

油气藏和古油气藏识别是油气地质中最为重要的问题。油气成藏过程是油气饱和度增高的过程。显微镜下见有油包裹体证明有微尺度油藏的存在,但有工业价值的油气藏烃柱高度多在几米至几百米,可通过垂向上对储层系统密集取样,获得垂向上油饱和度变化趋势来识别油气藏和古油气柱。

常规储层中油气可赋存于孔隙和裂隙之中呈游离类,也可赋存在胶结物中的烃类流体包裹体中,在高过成熟阶段的储层中烃类转化为固体沥青和焦沥青。油气藏是含有烃类流体岩石的组合,一个油藏系统从上向下包括油层、过渡带和水层3个主要部分:①油层是自由水面以上(零浮力),饱含原油和天然气的储层部分;②过渡带为油藏与水层之间的层段,具有小于100%的含水饱和度(含油饱和度大于0);③水层是100%饱含水的储层(Hartmann and Beaumont, 1997)。油气藏的核心是油气饱和度,从水层到油层含油饱和度明显变高。从流体包裹体分析油气柱和古油气柱的基本原理,在于笔者相信岩石中烃类包裹体丰度指示了油气饱和度(图 1)。但是,实际上油气藏储层孔隙中游离烃量远远高于赋存于胶结物中的烃类流体包裹体,即使是经历过调整破坏的油藏(即古油藏),储层孔隙中残留烃量也是远远高于烃类包裹体中的量。

图件修改自:England等(1995)。油藏形成过程是储层中含油饱和度增高过程,油气包裹体丰度指示了油气饱和度,实际上即使是油气藏经历调整破环,储层孔隙中残留烃量也是远远高于烃类包裹体数量,因此在分析古油藏时,应更多关注储层孔隙中残留烃,而不仅仅是油包裹体 图 1 砂岩中油包裹体捕获和储层的充注顺序示意图 Fig.1 Conceptual models for the entrapment of oil inclusions in sandstone and the filling sequence of the hydrocarbon into a reservoir

Eadington等(1996)建立油包裹体丰度(GOI)分析油气柱的方法,基于统计数据表明油层与水层的GOI数值存在数量级上的差异,笔者对中国许多实例的分析显示了类似的规律,绝大部分油层中GOI值大于5%,并至少有一部分样品GOI大于10%,但一些油层中GOI高值缺乏对快速成藏或晚期成藏的指示。浅部(地质历史中最大埋深小于2000 m)油气成藏过程中,由于胶结物不发育,油层中油包裹体很少或没有,GOI值很低,这时油气层并不对应高的GOI值。

目前定量颗粒荧光(QGF)分析对象包括储层孔隙中的残留烃量和赋存在胶结物中的油包裹体两个部分(Liu and Eadington, 2005),笔者认为主要的响应信息来自前者,而不是后者,实际上它更好反映了微孔中烃类数量的状况。

从流体包裹体分析油气藏和古油气藏时,通过垂向上系统密集取样分析来弥补流体包裹体分析“尺度”上的短板,油气柱的识别必须垂向上几米至几十米尺度流体包裹体数据(GOI,QGF-E)指示含油饱和度的增高,反映从水层到油水过渡层再到油层,如果仅是局部样品呈现高值,可能仅是油气运移通道,而不能解释为油气柱。我们认为根据单个样品GOI和QGF比值划分油气层是不合理的,识别油气层必须依靠垂向上油裹体丰度或残留烃量变化指示的含油饱和度变化趋势。

流体包裹体分析油气柱一方面要有探井中勘探层段的系统密集取样分析,另一方面要结合探井的测井和岩性录井数据,从岩石物理层次解释油气层规模和含油气饱和度状况(Lisk et al., 2002王飞宇等,2006)。从烃类流体包裹体和储层中残留烃分析,目前我们仍不能得出准确的含油气饱和度数值,但能较好指示含油气饱和度垂向上变化趋势,从而识别油气藏。一般单个油气柱高度大,则含油气饱和度高,反之,单个油气柱高度小,可能只是低油气饱和度油层,岩心上显示有油迹或油斑,甚至也能找到丰富的油包裹体,但试油可能因为油相渗透率低而不出油。

4 从流体包裹体分析油气成藏期次

油气成藏研究中应用流体包裹体相对定年方法分析成藏期在我国已十分普遍,目前含油气盆地流体包裹体的研究主要是为了解决油气充注时限(成藏期),一般认为其精度取决于流体包裹体的均一化温度的可靠性、埋藏热演化史的准确性两个方面。目前流体包裹体均一化温度(th)数据对于成藏期分析的重要性,正如镜质组反射率数据对于有机成熟度分析的地位。虽然我国很早就建立了标准“沉积岩包裹体均一温度和盐度测定方法”(中华人民共和国石油天然气行业标准,SY/T 6010-94),但标准并没有给出分析过程中如何选择测试对象,由于含油气盆地流体包裹体显微测温实验分析和数据解释方法上的问题,严重制约了流体包裹体分析数据在我国石油勘探中的应用。

4.1 用流体包裹体组合(FIA)概念进行流体包裹体分析和解释

一个流体包裹体组合(FIA,fluid inclusion assemblage)由不同大小和形态的流体包裹体组成,其均一化温度基本一致(Goldstein and Reynolds, 1994)。同一FIA的流体包裹体均一化温度相差不超过10~15 ℃。含油气盆地升温速率一般在2~3 ℃/Ma,10~15 ℃温度区间约相当于3~8 Ma,一个倾油型的源岩灶生油过程主体上持续30~40 ℃,笔者认为含油气盆地同一FIA的流体包裹体均一化温度相差不超过15 ℃更为合适。

充注期或成藏期的“一期”到底是多少时长,目前没有定义。这导致了“期”没有准确的时间含义和“多期”的混乱。一个FIA的温度差别可达15 ℃,如果地质加热速率为3 ℃/Ma,相当于地质时限为5 Ma。笔者认为,从流体包裹体分析角度看,一个充注期或成藏期最小时长约为5 Ma,不宜更小,太细了超出了流体包裹体测温数据的精度范围。

过于离散的th数据、大量样品的th数据(不同井或同一井不同层位)的综合统计分析随意分期、最终解释为多期次充注成藏或存在活动热流体,这是目前含油气盆地流体包裹体分析存在的主要问题。而按FIA概念进行流体包裹体岩相分析、测温和数据解释,基本上可以解决上述问题。同一FIA中,不同大小和形态但相态类似的流体包裹体th相近,指示均相捕获。FIA中温度的可变性原因除了真正捕获温度的不同,其他3个因素是再平衡(reequilibration)、卡脖子作用(necking)和不混溶(immiscibility)。

烃类包裹体的荧光色并不能作为区分期次的主要依据,建议用不同FIA的烃类包裹体的均一化温度和相态,结合与油包裹体共生的盐水包裹体均一化温度(th)和冰融点温度(tm)的离散图来划分期次。流体包裹体岩相学上划分期次与盆地、区带、油气系统或勘探目标(油气藏)4个层次成藏期所代表的时限在时间尺度上可能是完全不同的概念,基于烃类流体包裹体岩相学的分类分期解释成藏期常过于复杂,特别是古老碳酸盐岩油气藏,许多研究迷失于微观之中。成藏期的分析应以一个勘探层的油藏为单位在FIA层次进行,在空间和时间上得出成藏期的认识,对盆地、区带、油气系统为大量样品均一化温度的综合统计分析,常得出较宽泛均一化温度分布,根据温度分布划分多个成藏期次,其科学性较差,容易得出不合理的推论。

4.2 进行显微测温的流体包裹体的选择

地下的油多处于不饱和状态,即位于泡点线和露点线之下,因此气液两相油气包裹体大都不能反映其捕获温度,除非地下油饱含气呈凝析气状态;另一方面,含油气盆地地层水中天然气易于达到饱和或过饱和(出现游离相)状态,其中饱和状态均相捕获形成的含气盐水包裹体均一化温度反映了捕获温度,而过饱和状态非均相捕获也形成室温下气液比较高的含气盐水包裹体,其均一化温度大大高于捕获温度。

成藏时限分析时,显微测温的对象是与烃类包裹体共生的均相捕获的盐水包裹体,其主矿物最好为石英,如主矿物为方解石或长石类矿物,应注意识别可能的流体包裹体次生变化。值得注意的是,流体包裹体中的气相可能是H2O、CO2、烃类气体(CH4、C2+等)、N2、H2S等,在分析天然气藏成藏期时应明确气相的成分(用激光拉曼谱分析或冷热台上相态变化),以甲烷为主的天然气藏记录成藏过程的天然气包裹体应均一为气相,成分上富含甲烷为主。

含油气盆地样品流体包裹体显微测温数据的高度离散的原因:一是没有测试与烃类流体包裹体共生的盐水包裹体,二是许多测试数据测自非均质捕获的流体包裹体(不混溶包裹体)。目前含油气盆地流体包裹体显微测温所处在局面,类似于镜质组反射率分析时并非仅测自均质镜质体,而是测试所有有机组分的反射率或随机测出一些有机组分的反射率,得出一个非常离散的数据。

地层水中天然气(主要是甲烷)过饱和是含油气盆地流体的一个重要特点(Hanor,1980),如克拉2气田储集层地层水中溶解气量约只有3 m3/m3,这一条件极易形成不混溶的含气盐水包裹体。不混溶含气盐水包裹体的均一温度明显高于其捕获温度。笔者认为,导致流体包裹体均一温度分布过于离散的主要原因是均一温度测试时没有较好区分均相流体包裹体与非均相流体包裹体。这种不混溶条件下形成的含气盐水包裹体的均一温度测值多高达150 ℃以上,热台下甚至大于200 ℃仍不能均一,大大高于目前储层温度(或按埋藏热历史推测的最大古地温)。一些学者将这一现象归结为盆地中存在活动热流体,笔者认为如果确存在150 ℃以上的活动热流体,会导致石油的热裂解和围岩有机成熟度的明显异常,无论在烃类流体和储层中均会有良好的活动热流体作用岩石学和地球化学记录,而不仅仅是高的th值。根据笔者对渤海湾盆地和南中国海盆地中浅层大量样品的分析,真正存在过150 ℃以上的活动热流体的区域和层段十分有限。

4.3 微观和宏观相结合合理认识油气成藏期次

地质体系中油气的运移和聚集基本上呈现动态充注(Cubitt and England, 1995Cubitt et al.,2004),Stainforth(2004)通过对全球范围内典型油气田的统计分析表明,原油的物性(GOR,API和饱和压力等)随深度的规律性变化主要受源岩灶成熟度和充注过程控制,油气基本上从下而上依次充注。图 2展示了油气运移和聚集的动态过程,源岩灶在不同成熟阶段排出不同性质的油气,下部的圈闭(如图 2中的圈闭C、D)经历了长期的充注,早期充注的石油进一步向上运移,目前油气藏相态明显不同于早期捕获在储层胶结物中的油包裹体。

流体包裹体数据解释成藏过程新概念,上图为早期,下图为晚期或现今,源岩灶排出的油气从圈闭D→C→B→A依次运移和聚集,圈闭A聚集的油是源岩灶最早排出的油(GOR低,API低),圈闭D目前聚集的油是源岩灶最晚排出的油(GOR高,API高),但是,源岩灶早期排出的油经过圈闭D,在储集层中保存、形成油包裹体,因此,圈闭D储层油包裹体相态不同于现今油气藏相态,用与油包裹体共生盐水包裹体均一化温度限定圈闭C,D石油充注温度不合理,而在圈闭A,B基本合理 图 2 油气从源岩灶到圈闭动态运聚示意图 Fig.2 Schematic diagram for the dynamic migration and accumulation of oil and gas from source rocks to the reservoir

通过对中国多个含油气盆地(渤海湾盆地、东海盆地、珠江口盆地、准噶尔盆地等)烃源灶生成烃类和空间上油气藏流体性质的对比,笔者认识到绝大部分沉积盆地的油气呈动态成藏,源岩灶在不同演化阶段排出的烃类在盆地中通过差异聚集作用和相态分异作用展开,形成空间上油气藏烃类性质的有序变化,许多邻近高熟源岩灶的油气藏中烃类包裹体相态与目前油气藏游离烃相态明显不同,说明烃类包裹体主要反映的是油气早期的充注,因此,如果油包裹体相态与目前油气藏相态明显不同(如图 2中的圈闭C、D),用与油包裹体共生盐水包裹体均一化温度限定石油充注温度存在明显问题。

如果以5~10 Ma作为一期的地质时限,绝大部分中小规模的油气藏中目前油气主体应是一期成藏,虽然一些圈闭(特别是近源岩灶区)可能经历过多期充注,但早期充注的烃类已驱替到更远端,盆地中油气运移和成藏呈现动态过程。流体包裹体作为微观尺度的成藏化石记录,来解释大尺度油气生成运移成藏过程,需要不同尺度数据的综合,了解油气藏在空间上分布和烃类流体性质变化、烃源灶在地质历史上演化和排出烃类性质,是合理解释非连续的流体包裹体数据的基本,多期成藏更多反映在时间和空间上,现今圈闭尺度的可动油气充注多数是一期成藏。

对于复杂的叠合盆地油气成藏历史的分析,“多源”混合和“多期”充注已成为油气成藏史分析的“主流”,目前“多期”充注的主要证据在于流体包裹体研究。根据笔者对典型盆地油气系统和流体包裹体记录的分析,“多期”充注反映在时间历史上,圈闭可能经历过“多期”充注,但目前的油气藏大都是晚期一期充注,而且晚期的这一期充注在流体包裹体上并没有详细记录。如渤海湾盆地深层潜山(典型如牛东1井)主要为气藏和高GOR油气藏,但储层中存在大量低气液比的油包裹体,指示早期存在低GOR的油充注;但其实晚期才是高GOR的油气充注,早期存在的低GOR石油可能被驱替到更浅位置,目前深层储层烃类包裹体主要反映的是早期油气充注事件(图 2)。

5 流体包裹体成分分析和意义

由于目前油源对比主要依据分子地球化学和同位素地球化学层次的研究,因此,只有在分子级层次分析烃类流体包裹体成分,才能有效地解决油源对比和成藏研究存在的问题(Karlsen et al.,1993)。烃类流体包裹体成分分析的主要难点在于:①储集层中烃类流体包裹体非常细小,一般仅几至几十微米,如何获得成岩矿物这些微小包裹体中的烃类流体,保证分析对象不受外部烃类污染;②储集层中可能存在多个期次烃类流体包裹体,能否获得各个期次烃类包裹体成分信息。

烃类流体包裹体的成分分析必须在严格的分析检验条件下进行,储集层中烃类流体包裹体成分分析应选择含有一定数量含油包裹体储层岩样(油包裹体丰度GOI大于5%)。笔者认为,成功的烃类流体包裹体成分必须要有3点:有效分离矿物颗粒和胶结物,移去样品外部有机质(用溶剂、H2O2、铬酸),整个制样过程必须高度洁净,这3个方面质量控制通过显微镜检测、用标样限定外部空白值和过程空白值来解决。澳大利亚CSIRO石油资源部建立了流体包裹体成分(MCI)在线和离线分析技术,前者主要利用与GC-MS联用的MSSV装置分析气体和轻烃组分,后者主要分析中高分子量烃类。他们采用角鲨烷(squalane)作为内标,将可能的外部烃类污染和过程污染控制在分析对象的1/200,确保分析结果的可靠性(George et al., 1997)。与国外同类研究相比,国内一些烃类流体包裹体成分分析由于缺乏外部空白实验和过程空白实验,仅是简单的清洗表面烃类,实际上无法确定所分析的烃类是否真正源于流体包裹体,因此难以评价分析结果的可信度。中国石油大学(北京)油气地球化学实验室按CSIRO建立的MCI分析技术,2000年建立流体包裹体成分MCI离线分析方法,目前用QGF方法快速检测样品的清洁程度,保证了流体包裹体分子成分分析结果的可靠性。过去的十几年中对塔里木盆地、准噶尔盆地、松辽盆地、渤海湾盆地、南中国海盆地多个油气藏约120多个样品流体包裹体分子成分进行了分析。但是,目前MCI法所获的烃类包裹体分子地球化学成分信息实际上是样品中多个或多期包裹体的综合信息。Greenwood等(1996)最早设计了激光微束分析方法分析单个烃类包裹体成分,但这种方面的技术打开包裹体时存在烃类热裂解问题,中石化无锡石油地质所实验室对这一技术作了进一步改进(Zhang et al., 2012)。总的来说,目前对群体包裹体油的生物标志物分析技术已臻完善,但仍不能获得类似于油藏密闭取心的包裹体油气全组分数据,单个烃类包裹体分子组成分析技术仍未完善。

通过包裹体油和目前油藏的可动油母源、成熟度和次生蚀变3个方面的地球化学对比分析,能为油藏早期充注油的来源、有效充注期、成藏充注过程和次生蚀变提供重要证据(George et al., 2007; Gong et al.,2007)。

6 从流体包裹体分析古压力

分析含油气盆地古压力或压力历史,目前有两种思路:①用较复杂的石油和地层水系统(Aplin et al., 1999Thiéry et al., 2002;陈红汉等,2006;刘德汉等,2007)。地层水和石油在地下条件下是不混溶的,但它们以水相和油相包裹体形式被同时捕获,共生的水相和油相包裹体两种体系的相图的叠合则可提供有关捕获p-t条件。目前含油气盆地古压力分析的是流体包裹体捕获时的压力,主要是从流体包裹体成分、相态(气液比)和均一化温度,按相态模拟软件(PVTsim,VTFlinC和PIT软件)算出的压力数据。由流体包裹体古压力分析存在两大不确定性因素,一是烃类流体全组分数据,目前缺乏准确的包裹体烃类流体全组分定量数据,常以软件中流体成分缺省值或油气藏流体全组分数据代替,成分对相图影响很大;二是油气包裹体气液比精度仍有待提高,气液比的微小变化可导致压力值的明显变化,基本上气液比精度控制了古压力的变化范围。这两个因素的不确定性,实际上难以获得可信的古压力数据。②第二种是用简单的天然气和地层水体系(如NaCl+H2O+CH4,或NaCl+H2O+CO2),最早由Roedder(Roedder and Bodnar, 1980Roedder,1984)提出,近年来因为流体包裹体气相成分定量技术的发展而受到重视。笔者认为复杂体系因为难以获得准确的烃类流体成分定量数据,用于作古压力或压力历史分析精度上存在明显缺陷。比较有潜力是应是从简单体系流体包裹体分析古压力,盐水包裹体中甲烷含量与压力相关性较好,目前已建立拉曼光谱对均一状态下(在均一化温度时)水相包裹体甲烷含量的定量分析技术(Dubessy et al., 2001Guillaume et al.,2003)。Lin(2005)Lin等(2007)用合成流体包裹体系统分析了H2O-CH4体系的pVtx性质,建立了甲烷对称伸缩带(ν1)在压力0.1~65 MPa、温度0.3~22 ℃区间,压力与νCH4的定量关系,指示盐水包裹体甲烷量是良好的压力指标,但目前这方面研究大多处于实验室阶段(Bodnar and Sterner, 1985Loucks,2000Teinturier and Pironon, 2003Teinturier et al., 2003Teinturier and Pironon, 2004Lin,2005Lin et al., 2007),仍缺少地质成功实例分析。

7 从流体包裹体相态和成分pVtx模拟来分析和解释实验数据

流体包裹体相态是不同成分流体在不同温度、压力的具体表现,因为天然气溶解度在油中比水中高,水相中天然气可能呈过饱和、饱和、不饱和,油相中天然气也可能呈现过饱和、饱和、不饱和(表 1),而十分重要的是不同天然气(主要是甲烷)饱和状态的流体包裹体均一化温度的地质意义不同。

表 1 水相和油相中天然气(主要是甲烷)饱和状况 Table 1 Saturated status of natural gas (mainly methane) in aqueous and oil phases

认识沉积盆地中盐水和油包裹体的相态-成分和温压关系对于重构油气运移和充注历史意义重大,这方面法国CREGU石油和盐水包裹体研究组作了大量研究工作,试图建立定量关系并设计专门适合流体包裹体pVtx分析的PIT软件(Pironon et al., 1998, 2000; Thiéry et al., 2000, 2002Pironon,2004Thiéry,2006)。

沉积盆地中存在4大类共存的流体包裹体:①水相和油相中气体不饱和,流体包裹体捕获条件为水相和油相等容线相交的区域,捕获温度和压力高于水相包裹体均一化温度和压力,油相包裹体捕获温度和压力最低;②水相中甲烷饱和,油相中天然气不饱和,流体包裹体捕获条件为水相包裹体均一化温度和压力捕获点位于CH4-H2O-盐类体系的等值线上,水相包裹体均一化温度和压力为捕获温度和压力,油相包裹体捕获温度和压力位于捕获点座标系之下;③水相和油相中气体饱和,流体包裹体捕获条件为水相和油相等值线相交点,因此,水相包裹体均一化温度和压力,与油相包裹体捕获温度和压力相同,等同于捕获温度和压力;④水相和油相中气体过饱和,水相和油相中气体过饱和导致气体出溶,流体包裹体在两相(气相+液相)条件下捕获,流体包裹体具有不同的气液体积比,以及离散的较宽分布范围的均一化温度,捕获温度和压力低于或等于水相包裹体均一化温度和压力,油相包裹体捕获温度和压力。因此,准确的流体包裹体数据解释,要从流体包裹体相态(pVt)和成分分析数据,按相态模拟软件(PVTsim,VTFLING和PIT软件)限定实验数据的可靠性和解释的合理性。

综合流体包裹体显微测温、相态(pVt)和成分分析数据在VTFlinC或PIT软件实现对油气充注条件的pVtx进行分析是流体包裹体研究的重要方向,而且从流体包裹体数据约束油气系统分析和模拟中的充注条件评价,已成为石油地质学和油气地球化学的重要领域(Thiéry et al., 2000王飞宇等, 2002, 2006Bourdet et al., 2008)。

8 结语

(1) 含油气盆地流体包裹体分析和解释必须严格遵守Roedder三大原则,不遵守Roedder三大原则是目前实验分析和数据解释中存在的关键问题。

(2) 烃类流体包裹体并没有记录整个油气成藏过程,它更多记录的是油气充注的早期过程。烃类流体包裹体时间和空间尺度上的局限性,要求分析油气运聚成藏时综合不同尺度和精度地质和地球化学数据才能得出合理的认识。

(3) 流体包裹体分析在识别油气层、古油气柱和运移途径,限定成藏期次中具重要作用,并已成为油气运移成藏分析中关键内容,微尺度的油气包裹体和宏观尺度的油气藏比较分析是重构油气成藏过程的重要手段。

(4) 包裹体烃类生物标志物分析技术在不断完善,但目前仍不能获得包裹体烃类全组分数据。没有高质量油气包裹体全组分和气液比数据,使得在从复杂的石油和地层水系统流体包裹体记录分析古压力的精度仍然很低,未来较有希望提高分析精度的是简单的天然气和地层水体系流体包裹体记录。

(5) 未来应在油气系统模拟软件中建立流体包裹体解释的基本算法,实现不同尺度和分辨率数据融合和相互约束,规范含油气盆地流体包裹体分析和解释技术,提高流体包裹体在分析油气充注时条件(pVtx)的精度和可靠性,使流体包裹体分析数据成为标定运移成藏的重要数据。

参考文献
Aplin A C, Macleod G, Larter S R, Pedersen K S, Sorensen H, Booth T. 1999. Combined use of confocal laser scanning microscopy and PVT simulation for estimating the composition and physical properties of petroleum in fluid inclusions. Marine and Petroleum Geology, 16(2): 97-110. DOI:10.1016/S0264-8172(98)00079-8
Bodnar R J, Sterner S M. 1985. Synthetic fluid inclusions in natural quartz.Ⅱ. Application to PVT studies. Geochimica et Cosmochimica Acta, 49(9): 1855-1859. DOI:10.1016/0016-7037(85)90080-8
Bourdet J, Pironon J, Levresse G, Tritlla J. 2008. Petroleum type determination through homogenization temperature and vapour volume fraction measurements in fluid inclusions. Geofluids, 8(1): 46-59. DOI:10.1111/(ISSN)1468-8123
Burruss R C. 2003. Petroleum fluid inclusions, an introduction. In: Fluid inclusions: analysis and interpretation. Mineralogical Association Canada, Short Course Series 32, 159-174
Cubitt J M, England W A, Larter S R. 2004. Understanding petroleum reservoirs:Towards an integrated reservoir engineering and geochemical approach. Geological Society, London, Special Publications, 237: 89-98. DOI:10.1144/GSL.SP.2004.237.01.06
Cubitt J M, England W A. 1995. The Geochemistry of reservoirs. Geological Society, London, Special Publications
Dubessy J, Buschaert S, Lamb W, Pironon J, Thiéry R. 2001. Methane-bearing aqueous fluid inclusions:Raman analysis, thermodynamic modelling and application to petroleum basins. Chemical Geology, 173(1-3): 193-205. DOI:10.1016/S0009-2541(00)00275-8
Eadington P J, Lisk M, Krieger F W. 1996. Identifying oil well sites: United States, Patent No: 5543616.
George S C, Krieger F W, Eadington P J, Quezada R A, Greenwood P F, Eisenberg L I, Hamilton P J, Wilson M A. 1997. Geochemical comparison of oil-bearing fluid inclusions and produced oil from the Toro sandstone, Papua new guinea. Organic Geochemistry, 26(3-4): 155-173. DOI:10.1016/S0146-6380(97)00004-1
George S C, Volk H, Ahmed M. 2007. Geochemical analysis techniques and geological applications of oil-bearing fluid inclusions, with some Australian case studies. Journal of Petroleum Science and Engineering, 57(1-2): 119-138. DOI:10.1016/j.petrol.2005.10.010
Goldstein R H, Reynolds T J. 1994. Systematics of fluid inclusions in diagenetic minerals. Tulsa: SEPM Society for Sedimentary Geology
Gong S, George S C, Volk H, Liu K Y, Peng P A. 2007. Petroleum charge history in the Lunnan Low Uplift, Tarim Basin, China-evidence from oil-bearing fluid inclusions. Organic Geochemistry, 38(8): 1341-1355. DOI:10.1016/j.orggeochem.2007.02.014
Greenwood P F, George S C, Wilson M A, Hall K J. 1996. A new apparatus for laser micropyrolysis-gas chromatography/mass spectrometry. Journal of Analytical and Applied Pyrolysis, 38(1-2): 101-118. DOI:10.1016/S0165-2370(96)00948-5
Guillaume D, Teinturier S, Dubessy J, Pironon J. 2003. Calibration of methane analysis by Raman spectroscopy in H2O-NaCl-CH4 fluid inclusions. Chemical Geology, 194(1-3): 21-49.
Hanor J S. 1980. Dissolved methane in sedimentary brines; Potential effect on the PVT properties of fluid inclusions. Economic Geology, 75(4): 603-609. DOI:10.2113/gsecongeo.75.4.603
Hartmann D J, Beaumont E A. 1997. Predicting reservoir system quality and performance. In: Exploring for Oil and Gas Traps: Oklahoma: American Association of Petroleum Geologists, 9-1-9-156
Karlsen D A, Nedkvitne T, Larter S R, Bjørlykke K. 1993. Hydrocarbon composition of authigenic inclusions:Application to elucidation of petroleum reservoir filling history. Geochimica et Cosmochimica Acta, 57(15): 3641-3659. DOI:10.1016/0016-7037(93)90146-N
Lin F, Bodnar R J, Becker S P. 2007. Experimental determination of the Raman CH4 symmetric stretching (v1) band position from 1-650 bar and 0.3-22℃:Application to fluid inclusion studies. Geochimica et Cosmochimica Acta, 71(15): 3746-3756. DOI:10.1016/j.gca.2007.05.016
Lin F. 2005. Experimental study of the PVTX properties of the system H2O-CH4. Blacksburg, VA: Virginia Polytechnic Institute and State University
Lisk M, O'Brien G W, Eadington P J. 2002. Quantitative evaluation of the oil-leg potential in the Oliver gas field, Timor Sea, Australia. AAPG Bulletin, 86(9): 1531-1542.
Liu K Y, Eadington P. 2005. Quantitative fluorescence techniques for detecting residual oils and reconstructing hydrocarbon charge history. Organic Geochemistry, 36(7): 1023-1036. DOI:10.1016/j.orggeochem.2005.02.008
Loucks R R. 2000. Precise geothermometry on fluid inclusion populations that trapped mixtures of immiscible fluids. American Journal of Science, 300(1): 23-59. DOI:10.2475/ajs.300.1.23
Marchand A M E, Haszeldine R S, Smalley P C, Macaulay C I, Fallick A E. 2001. Evidence for reduced quartz-cementation rates in oil-filled sandstones. Geology, 29: 915-918. DOI:10.1130/0091-7613(2001)029<0915:EFRQCR>2.0.CO;2
methane-bearing aqueous fluids from 273 to 523 K and from 1 to 2000 bar. Geochimica et Cosmochimica Acta, 70(13): 3369-3386
Murray R C. 1957. Hydrocarbon fluid inclusions in quartz. AAPG Bulletin, 41(5): 950-956.
Pagel M, Walgenwitz F, Dubessy J. 1986. Fluid inclusions in oil and gas-bearing sedimentary formations. In: Thermal Modelling in Sedimentary Basins. Texas: Gulf Publishing Company, 565-583
Pironon J, Canals M, Dubessy J, Walgenwitz F, Laplace-Builhe C. 1998. Volumetric reconstruction of individual oil inclusions by confocal scanning laser microscopy. European Journal of Mineralogy, 10(6): 1143-1150. DOI:10.1127/ejm/10/6/1143
Pironon J, Thiéry R, Teinturier S, Walgenwitz F. 2000. Water in petroleum inclusions:Evidence from Raman and FT-IR measurements, PVT consequences. Journal of Geochemical Exploration, 69-70: 663-668. DOI:10.1016/S0375-6742(00)00108-4
Pironon J. 2004. Fluid inclusions in petroleum environments:Analytical procedure for PTX reconstruction. Acta Petrologica Sinica, 20(6): 1333-1342.
Roedder E, Bodnar R J. 1980. Geologica pressure determinations from fluid inclusion studies. Annual Review of Earth and Planetary Sciences, 8: 263-301. DOI:10.1146/annurev.ea.08.050180.001403
Roedder E. 1979. Fluid inclusion evidence on the environments of sedimentary diagenesis, a review. In: Aspects of diagenesis. Tulsa: SEPM Special Publication, 26: 89-107
Roedder E. 1984. Fluid inclusions. In: Ribhe P H ed. Reviews in Mineralogy. Washington DC: Mineralogical Society of America
Stainforth J G. 2004. New insights into reservoir filling and mixing processes. Geological Society, London, Special Publications, 237(1): 115-132. DOI:10.1144/GSL.SP.2004.237.01.08
Teinturier S, Elie M, Pironon J. 2003. Oil-cracking processes evidence from synthetic petroleum inclusions. Journal of Geochemical Exploration, 78-79: 421-425. DOI:10.1016/S0375-6742(03)00135-3
Teinturier S, Pironon J. 2003. Synthetic fluid inclusions as recorders of microfracture healing and overgrowth formation rates. American Mineralogist, 88(8-9): 1204-1208.
Teinturier S, Pironon J. 2004. Experimental growth of quartz in petroleum environment.Part I:Procedures and fluid trapping. Geochimica et Cosmochimica Acta, 68(11): 2495-2507. DOI:10.1016/j.gca.2003.11.003
Thiéry R, Pironon J, Walgenwitz F, Montel F. 2000. PIT (Petroleum Inclusion Thermodynamic):A new modeling tool for the characterization of hydrocarbon fluid inclusions from volumetric and microthermometric measurements. Journal of Geochemical Exploration, 69-70: 701-704. DOI:10.1016/S0375-6742(00)00085-6
Thiéry R, Pironon J, Walgenwitz F, Montel F. 2002. Individual characterization of petroleum fluid inclusions (composition and P-T trapping conditions) by microthermometry and confocal laser scanning microscopy:Inferences from applied thermodynamics of oils. Marine and Petroleum Geology, 19(7): 847-859. DOI:10.1016/S0264-8172(02)00110-1
Thiéry R. 2006. Thermodynamic modelling of aqueous CH4-bearing fluid inclusions trapped in hydrocarbon-rich environments. Chemical Geology, 227(3-4): 154-164. DOI:10.1016/j.chemgeo.2005.09.013
Worden R H, Burley S D. 2003. Sandstone diagenesis: the evolution of sand to stone. In Sandstone diagenesis: recent and ancient. Hoboken: Blackwell Pub., 1-44
Worden R H, Oxtoby N H, Smalley C P. 1998. Can oil emplacement prevent quartz cementation in sandstones?. Petroleum Geoscience, 4(2): 129-137. DOI:10.1144/petgeo.4.2.129
Zhang Z R. Greenwood P, Zhang Q, Rao D, Shi W J. 2012. Laser ablation GC-MS analysis of oil-bearing fluid inclusions in petroleum reservoir rocks. Organic Geochemistry, 43: 20-25. DOI:10.1016/j.orggeochem.2011.11.005
陈红汉, 董伟良, 张树林, 杨计海. 2002. 流体包裹体在古压力模拟研究中的应用. 石油与天然气地质, 23(3): 207-211. DOI:10.3321/j.issn:0253-9985.2002.03.002
刘德汉, 卢焕章, 肖贤明. 2007. 油气包裹体及其在石油勘探和开发中的应用. 广州: 广东科技出版社.
刘德汉. 1995. 包裹体研究——盆地流体追踪的有力工具. 地学前缘, 2(3-4): 149-154.
卢焕章, 范宏瑞, 倪培, 欧光习, 沈昆, 张文淮. 2004. 流体包裹体. 北京: 科学出版社.
王飞宇, 金之钧, 吕修样, 肖贤明, 彭平安, 孙永革. 2002. 含油气盆地成藏期分析理论和新方法. 地球科学进展, 17(5): 754-763. DOI:10.3321/j.issn:1001-8166.2002.05.019
王飞宇, 师玉雷, 曾花森, 刘可禹. 2006. 利用油包裹体丰度识别古油藏和限定成藏方式. 矿物岩石地球化学通报, 25(1): 12-18. DOI:10.3969/j.issn.1007-2802.2006.01.002
张鼐. 2016. 含油气盆地流体包裹体分析技术及应用. 北京: 石油工业出版社.