矿物岩石地球化学通报  2015, Vol. 34 Issue (6): 1262-1269   PDF    
广西钦州石夹剖面硅质岩稀土元素地球化学特征
周旻玥1, 孔凡乾1, 韦龙明1 , 白志强2, 董世爽3, 袁琼1    
1. 桂林理工大学 地球科学学院 广西隐伏金属矿产勘查重点实验室, 广西 桂林 541006;
2. 北京大学 深圳研究生院, 广东 深圳 518055;
3. 中国地质大学(武汉), 武汉 430074
摘要: 为探讨广西钦州石夹剖面晚泥盆世—早石炭世硅质岩成因及其沉积背景,应用X荧光光谱、等离子质谱等分析方法对硅质岩稀土元素地球化学特征进行了研究.结果显示,研究区晚泥盆世—早石炭世硅质岩ΣREE平均为94.81×10-6,ΣCe/ΣY为3.66~9.28(平均5.99),δCe为1.02~1.37(平均1.18),δEu为0.89~1.30(平均1.04),(La/Yb)N为1.38~3.20(平均2.02),(La/Ce)N为0.74~1.14(平均0.87),表明稀土元素组成与北美页岩相似,而明显有别于开阔洋盆和洋中脊的硅质岩,为古大陆边缘盆地(陆内海槽)硅质岩;在泥盆纪-石炭纪界线处δCe、(La/Yb)N降低,(La/Ce)N升高,结合(La/Ce)N对Al2O3/(Al2O3+Fe203)判别图以及硅铝铁成分比值成因判别图,推测此时沉积盆地短暂受到热液活动的影响.
关键词: 晚泥盆世—早石炭世     硅质岩     稀土元素     沉积环境     广西钦州    
REE Geochemical Characteristics of Siliceous Rocks in the Shijia Section, Qinzhou, Guangxi, China
ZHOU Min-yue1, KONG Fan-qian1, WEI Long-ming1 , BAI Zhi-qiang2, DONG Shi-shuang3, YUAN Qiong1    
1. Guangxi Key Laboratory of Hidden Metallic Ore Deposits Exploration, College of Earth Sciences, Guilin University of Technology, Guilin Guangxi 541004, China;
2. Graduate School at Shenzhen, Peking University, Shenzhen Guangdong 518055, China;
3. China University of Geosciences(Wuhan), Wuhan 430074, China
Abstract: In order to discuss the genesis and sedimentation environment of Late Devonian-Early Carboniferous siliceous rocks in the Shijia section, Qinzhou, Guangxi, REE geochemical characteristics of siliceous rocks have been studied through analyzing their REE contents by using XRF, ICP-MS instruments. It is shown that the average ΣREE contents of siliceous rocks is 94.81×10-6, with ΣCe/ΣY, δCe, δEu,(La/Yb)N, and(La/Ce)N, values ranging from 3.66 to 9.28(average 5.99), from 1.02 to 1.37(average 1.18), from 0.89 to 1.30(average 1.04), from 1.38 to 3.20(average 2.02), and from 0.74 to 1.14(average 0.87), respectively. This indicates that the siliceous rocks were formed in paleocontinental marginal basin(intracontinental geosyncline), as their REE compositions are similar to those of the North American shale, but significantly different to those of the open ocean basin and Mid-oceanic ridge siliceous rocks. The δCe and(La/Yb)N values of siliceous rocks at the Devonian-Carboniferous boundary are lower but(La/Ce)N values are higher than those of the siliceous rocks occurred in other places in the Shijia section. Combining with the(La/Ce)N-Al2O3/(Al2O3+Fe203)and Si-Al-Fe components discrimination diagrams for these siliceous rocks, it is speculated that the sedimentary basin in Shijia, Qinzhou was transitorily influenced by hydrothermal activity in Late Devonian-Early Carboniferous.
Key words: Late Devonian-Early Carboniferous     siliceous rocks     rare earth elements     sedimentary environment     Qinzhou, Guangxi    

已有研究表明,硅质岩中的稀土元素受成岩改造的影响相对较小(Murray et al., 1992a1992b),其含量及特征值可作为判别硅质岩沉积背景和恢复古海洋环境的地球化学示踪剂(Murray et al., 199019911992a1992bZhou et al., 1994),对于揭示区域构造活动也具有重要的指示意义(Owen et al., 1999周永章等,20042008)。

硅质岩成因的多样化观点已被普遍认可(付伟,2007)。相对成熟的成因模式包括:生物成因模式(Hesse,1988)、交代成因模式(Knauth,1979)、热水沉积成因模式(周永章,1990Zhou et al., 1994)、碱性湖泊成因模式(Schubel and Simonson, 1990)、浅海相沉积模式(Umeda,2003)等。华南地区热水沉积硅质岩主要包括云开地区震旦系顶部硅质岩、桂北晚泥盆世榴江组硅质岩以及湖南二叠系孤峰组和当冲组硅质岩(周永章等,2004)。

近20年来,众多学者对钦防海槽晚古生代硅质岩剖面及其放射虫、牙形石、生物群绝灭事件等做了大量研究工作,并以牙形石证据划分了泥盆纪-石炭纪地质界线(张宁,2004),部分涉及硅质岩稀土元素研究(王玉净,1994吴浩若等,1994王玉净等,1998孙冬英,2006胡丽沙等,2014),但多局限于钦州石梯剖面,对相邻的石夹剖面缺乏详细、系统的研究。石夹剖面泥盆纪—石炭纪地层硅质岩发育完整、出露连续,本文旨在通过石夹剖面稀土元素地球化学特征及其硅质岩的成因分析,探讨钦州地区泥盆纪-石炭纪之交海洋沉积环境变化过程,为区域构造及古沉积环境恢复提供更多研究素材。

20世纪八九十年代有专家提出华南泥盆纪存在有台盆相的认识(周永章,1990)。钦防海槽位于广西东南钦州-防城一带,晚古生代时期,该海槽位于古特提斯洋与古太平洋交汇区域,为加里东期构造运动后,扬子板块与华夏板块不完整拼合所形成的陆内残余海(许效松等,2001)。近年研究认为钦州地区属于扬子地块与华夏地块之间的钦杭结合带,新元古代和震旦纪曾经有洋壳存在(周永章等,2012)。钦防海槽内发育四条大断裂,将钦防海槽分为四个构造单元,由东至西依次为博白坳陷、六万大山隆起、钦州坳陷、十万大山坳陷,空间分布均为互不相连的狭长叠片(图 1)。

图 1 小董-板城地区地质简图(据王玉净等,2012) Fig. 1 A geological map of Xiaodong-Bancheng area (after Wang et al., 2012)
1 石夹剖面地层发育特征

钦州小董镇到板城镇一带的地层呈狭长的北东向带状延伸,出露地层单元主要有:下志留统大岗顶组(S1d)砾岩,上志留统防城群(S3fn)页岩,下泥盆统钦州组(D1q)泥岩,中泥盆统小董组(D2xd)灰色泥岩,上泥盆统榴江组(D3l)硅质岩,上泥盆统石梯水库组(D3s)硅质岩,下石炭统石夹组(C1sj)硅质泥岩,中石炭统板城组(C2pb)硅质岩,上二叠统彭久组(P3p)砾岩。本次研究样品的采自石夹剖面的上泥盆统石梯水库组(D3s)与下石炭统的石夹组(C1sj)界线处及其附近。

位于石夹水库的石夹剖面地层露头良好,岩性新鲜,地层单位包括石梯水库组(D3s)、石夹组(C1sj),两套地层发育连续呈整合接触(图 23a)。在界线附近岩性自上而下描述如下:

图 2 石夹水库晚泥盆-早石炭世地质剖面及采样位置 Fig. 2 Late Devonian-Early Carboniferous geological section and sampling position of Shijia reservoir 1-硅质岩;2-硅质泥岩;3-凝灰岩;4-泥质硅质岩;5-硅质凝灰岩;6-石梯水库组; 7-石夹组;8-岩层产状;9-采样位置及编号; 10-野外分层号(注:采样编号1的野外编号为化-49-1,编号2的野外编号为化-49-2,以此类推)

第6层,灰绿色薄层硅质岩,层厚3.27m。

第5层,灰绿色薄层泥质硅质岩夹黄褐色硅质泥岩、浅灰色凝灰岩,产牙形刺化石,层厚0.79m。

第4层,灰黑色硅质凝灰岩,层厚0.11m。

第3层,灰绿色薄层状泥质硅质岩(图 3f)夹硅质泥岩,层厚2.52m,底部为30cm厚的黑褐色极薄层状含泥含锰硅质岩、含锰硅质泥岩,产放射虫(图 3d):Stigmosphaerostylu variospina,Tsp. B.。

图 3 石夹剖面硅质岩野外及镜下照片 Fig. 3 Field photos and micrograph of siliceous rocks at Shijia section (a)泥盆系—石炭系分界位置;(b)硅质岩,手标本;(c)硅质岩,含大量球状、纤维状玉髓,正交偏光;(d)泥质硅质岩, 放射虫的虫室被微粒石英充填,部分室壁被褐铁矿交代,单偏光;(e)纹层状硅质泥岩,正交偏光;(f)含泥质硅质岩,正交偏光

第2层,黑色纹层状硅质泥岩(图 3e)。产牙形刺化石Siphonodella sp.,层厚0.09m。

第1层,灰白色、深灰色中薄层一纹层状硅质岩(图 3bc),层厚4.38m。产放射虫Astroentactinia multispmosus,Polyentactinia sp. cf. P. aranea,Radiobisphaera rozanovi,Spongentactinella borealia,sp. corynacantha,Stigmosphaerostylus additive,Trilonche sp. cf. T. davidi,T. elegans,T. mmax,T. vetusta,T. sp. B,Entactiniid gen. et sp.indet. B,Entactiniid gen. et sp. indet B. II。

由手标本及薄片可见,本区硅质岩致密坚硬,具贝壳状断口(图 3b),主要矿物是隐晶-微晶质石英颗粒,占70%~80%,部分含结晶质纤维状玉髓(图 3c)、蛋白石,少量黏土矿物、碳酸盐矿物。

2 样品采集与处理

研究样品按照不同岩性变化等间距采集,在D-C地层分界处或岩性变化时加密采样,共采集15件样品,其中硅质岩6件、泥质硅质岩3件、硅质泥岩6件;归属上泥盆统6件,下石炭统9件(图 2)。所有样品经过分选,除去表面风化的残留物,用蒸馏水清洗干净并在烘箱中烘干后,均分为两份:一份用以磨制薄片(d≤0.03mm);另一份分别经刚玉破碎机和玛瑙球磨机(型号XQN2-500x4)磨碎至200目以上,送至广州澳实分析检测有限公司进行测试分析,运用硼酸锂熔融之后,主量元素采用 X 荧光光谱(ME-XRF06)分析法测试,稀土元素用等离子质谱(ME-MS81)定量分析,分析误差一般小于5%。

3 稀土元素组成特征分析 3.1 稀土元素组成

硅质岩中的稀土元素(REE)主要是从海水中吸收(付伟,2007),其次是从陆源物质输入和海底热液喷发物质的加入(Murray et al., 1991),也从海底火山沉积物中继承(何俊国,2009)。硅质岩的稀土元素总量取决于硅质岩沉积时期各种沉积物来源的相对影响程度(丁林和钟大赉,1995)。前人研究表明,硅质岩中的REE从扩张洋中脊附近的1.09×10-6增加到远离洋中脊120km的72.6×10-6,到大陆边缘达到最大值152.2×10-6(Murray et al., 1991),即洋中脊→深海盆地→大陆边缘,硅质岩REE值逐渐增大;而典型热水沉积物的REE值要比混有正常沉积物的低,从远离热水喷口形成的块状泥质硅质岩向喷口及附近形成的类碧玉岩和纹理状硅质岩过渡,REE 减低(周永章,1990杨海生等,2003)。

广西钦州石夹剖面15件样品稀土元素测试结果及特征值计算(表 1)表明,晚泥盆世硅质岩的REE43.18×10-6~77.12×10-6,平均58.30×10-6;早石炭世的泥质硅质岩REE70.16×10-6~82.27×10-6,平均75.24×10-6;硅质泥岩的REE104.02×10-6~212.71×10-6,平均141.10×10-6,均低于沉积岩类黏土质岩石(200×10-6~400×10-6)和北美页岩平均值(187.12×10-6),而明显高于形成于开阔洋盆、洋中脊的硅质岩(Murray et al., 1991何俊国等,2009)。由硅质岩→泥质硅质岩→硅质泥岩,随着SiO2含量的减少,Al2O3和Fe2O3含量的增加,REE值和重稀土比重逐步增大,说明稀土元素来源除吸附海水外,同时源于少量黏土质沉积物,指示研究区早石炭世有陆源物质的注入混合。

将稀土元素北美页岩标准化后得到的配分模式图可分为两种不同的类型(图 4),即硅质岩与泥质硅质岩样品的稀土配分型式相似,均呈向右缓倾斜型;而硅质泥岩的6件样品稀土配分型式近水平或中部微凸,这是由于硅质泥岩的中、重稀土元素含量比例相对较高缘故(表 1)。

表 1 石夹水库剖面硅质岩稀土元素和硅铝铁成分分析结果及特征值计算表 Table 1 Rare earth elements and silicon aluminum ferrum components analyses and eigenvalues of siliceous rocks at Shijia reservoir section

图 4 石夹硅质岩的北美页岩标准化稀土元素配分曲线图 Fig. 4 North-American shale normalized REE distribution patterns of siliceous rocks from Shijia
3.2 稀土元素分异程度

不同构造背景沉积的硅质岩轻、重稀土分异程度不同。在海水中的HREE相对LREE稳定,停留时间较长。随着陆源物质或火山颗粒的加入会使硅质岩中LREE增加,而洋脊热液循环会使LREE亏损(German et al., 1990)。因此,从大陆边缘→深海平原→洋中脊,硅质岩的LREE由弱富集逐渐变为亏损。前人研究认为(Murray et al., 19911992a1992b; Murray,1994Zhou et al., 1994),在大陆边缘沉积的硅质岩(La/Yb)N值较高,平均1.1~1.4;在洋中脊附近硅质岩,(La/Yb)N平均值小于0.3;深海平原硅质岩的(La/Yb)N介于上述二者之间(表 2)。石夹剖面晚泥盆世硅质岩的(La/Yb)N为1.66~3.20,平均2.25;早石炭世泥质硅质岩的(La/Yb)N为1.68~2.36,平均1.93,硅质泥岩的(La/Yb)N为1.38~2.33,平均1.83,均显示轻重稀土分异明显,LREE相对HREE富集,符合大陆边缘沉积的硅质岩轻重稀土分异程度特点。由硅质岩→泥质硅质岩→硅质泥岩,随着SiO2含量的减少,Al2O3和Fe2O3含量的增加,Ce/ΣY和(La/Yb)N值逐步降低,而(La/Ce)N值增高。在泥盆纪-石炭纪之交处,即7、8号硅质泥岩样品处的(La/Yb)N值存在降低的现象(图 5),显示进入石炭纪初期沉积环境发生过变化,之后又逐渐恢复为大陆边缘盆地环境。

表 2 硅质岩REE特征值的沉积环境解释 Table 2 Interpretation of sedimentary environment of siliceous rocks REE eigenvalues

与(La/Yb)N相反,从大陆边缘→开阔洋盆→大洋中脊,硅质岩的(La/Ce)N值逐渐变大,(La/Ce)N值越高,说明受陆源影响越小,一般大陆边缘硅质岩(La/Ce)N值为0.5~1.5,大洋盆地为1.0~2.5,洋中脊大于3.5(Murray et al., 199019911992a1992b; Murray,1994)。石夹剖面(La/Ce)N多数为0.74~0.96,其中硅质岩的(La/Ce)N为0.74~0.89,平均0.84,(Gd/Yb)N为1.11~2.67,平均1.59;泥质硅质岩的(La/Ce)N为0.75~0.79,平均0.77,(Gd/Yb)N为0.87~0.96,平均0.92;硅质泥岩的(La/Ce)N为0.85~1.14,平均0.95,(Gd/Yb)N为0.82~3.57,平均2.18,显示硅质岩和泥质硅质岩的轻重稀土之间的分异程度均高于硅质泥岩,但硅质泥岩的轻稀土内部和重稀土内部的分异程度则相对硅质岩和泥质硅质岩的要高。晚泥盆世样品的(La/Ce)N值平均0.84,早石炭世样品的(La/Ce)N值平均0.89,与华南地区热水沉积硅质岩的稀土元素组成(表 2)明显有差别,说明本区硅质岩的形成总体上属于明显受陆源物质影响的古大陆边缘盆地沉积成因(陆内海槽环境)。硅质泥岩样品(La/Ce)N值普遍较高,其中8号样品高达1.14(图 5)。

图 5 石夹硅质岩稀土元素参数变化曲线 Fig. 5 Variation curves of rare earth elements parameters of siliceous rocks from Shijia reservoir

由(La/Ce)N对Al2O3/(Al2O3+Fe203)判别图解(图 6)可知,8号硅质泥岩样品距离大陆边缘区域较远,落在深海盆地区域的下方,其余样品均落入大陆边缘环境及其附近;此外,根据100×(Fe2O3/SiO2)-100×(Al2O3/SiO2)和Fe2O3/SiO2-Al2O3/(100-SiO2)图解(图 7),

图 6 石夹硅质岩成因判别图(底图据Murray,1994) Fig. 6 Genetic discrimination diagram of siliceous rocks from Shijia reservoir(after Murray,1994)

图 7 石夹硅质岩硅铝铁成分比值成因判别图(底图据Murray,1994) Fig. 7 Genetic discrimination diagram of siliceous rocks Si-Al-Fe components from Shijia reservoir(modified after Murray,1994)

研究区硅质岩除样品化-49-8投落于向洋中脊过渡地带,以及个别样品投落于远洋盆地与大陆边缘重叠区以外,大多数样品几乎都投入大陆边缘范围内;晚泥盆世样品相对集中在大陆边缘区域,而早石炭世样品相对分散,大部分零星分布在大陆边缘区域,少部分稀疏散落在大陆边缘附近区域。综合分析,推测泥盆纪-石炭纪之交可能在发生了地壳活动,估计早石炭纪初期发生了洋盆的短暂扩张拉伸,导致一定的热液物质进入盆地,之后又迅速恢复为大陆边缘盆地环境。

3.3 δCe

在大陆沉积物及火山岩中Ce主要以Ce3+形式存在。Ce3+在氧化的开阔海水中容易被氧化为溶解度相对较小的Ce4+,被有机物微粒、铁锰氢氧化物或结核吸附而去除,从而造成海水及海相沉积物相对亏损Ce,且不同海相沉积物(包括硅质岩)中亏损程度不同(Murray et al., 19901991aElderfield et al., 1990Shimizu and Masuda, 1977);而从大陆来的陆源物质和水大多数存在明显的Ce正异常(Sholkovitz,1990)。因此,硅质岩的Ce异常可有效判别其在古海洋中的形成环境(Murray et al., 19901991;吴明清和欧阳自远,1992丁林和钟大赉,1995)。

对细粒度海洋沉积物(Murray et al., 19901991)中稀土元素的数据研究发现:洋中脊及其两翼硅质岩的δCe值最低(见表 2),为0.18~0.38(平均为0.30);开阔洋盆硅质岩的δCe值中等,为0.50~0.76(平均0.60);大陆边缘硅质岩δCe值最高,为0.67~1.52(平均1.09)。δCe越大,说明受陆源影响越大。

石夹剖面晚泥盆世硅质岩δCe为1.13~1.37,平均1.20,早石炭世泥质硅质岩δCe为1.32~1.37,平均1.35;硅质泥岩的δCe值1.02~1.17,平均1.08,说明该地区晚泥盆世—早石炭世硅质岩的沉积环境属于明显受陆源物质影响的古大陆边缘盆地(陆内海槽环境)。据Shimizu和Masuda(1977)对深海硅质岩的研究,在洋脊及其附近两翼,热液作用可使δCe负异常增大并且造成轻稀土相对重稀土的强烈亏损。δCe在4、10-12号样品处的正异常比较明显,而在7-9、14号样品处较低(图 4),呈现两次由小到大到小的变化过程,反映沉积环境是波动变化的。在泥盆纪-石炭纪之交,推测钦州海槽曾发生过强烈的热液活动(胡丽沙等,2014),导致早石炭世初期δCe异常显著降低,但热液活动强度和影响的时间有限。

3.4 δEu

海底热液系统中,热液与岩浆或围岩中的斜长石交代,常造成海底烟囱中流出热液沉积物具有显著的Eu正异常,北美页岩标准化后的δEu值可达10(Michard,1989)。据Murray等(1991)研究结果,从洋中脊到离洋中脊75km范围,硅质岩的δEu值从1.35降至1.02。石夹剖面15件硅质岩样品的δEu接近于1,均存在轻微正异常与轻微负异常(图 4),其中晚泥盆世硅质岩的δEu为0.89~1.30,平均1.06,早石炭世泥质硅质岩的δEu值1.01~1.07,平均1.04;硅质泥岩的δEu为0.97~1.14,平均1.01,总体上,δEu值有随着泥质的增高而降低的趋势。与典型的海底热液系统的REE相比,它的Eu异常显得非常弱。由此可见,钦州石夹剖面晚泥盆世—早石炭世硅质岩形成与海底热液的注入无关,不属于热水成因硅质岩,佐证了研究区硅质岩形成于远离洋中脊的大陆边缘盆地环境。

4 结论

(1)广西钦州石夹剖面晚泥盆世—早石炭世绝大多数的硅质岩稀土元素组成具有Ce正异常(δCe为1.02~1.37),轻微的Eu异常(δEu为0.89~1.30),较高的(La/Yb)N(1.38~3.20),较低的(La/Ce)N(0.74~1.14),与临区的石梯剖面相似(胡丽沙等,2014),成因判别图均表明,钦防海槽整体属于远离洋中脊的古大陆边缘盆地沉积环境。

(2)在泥盆纪—石炭纪之交存在δCe、(La/Yb)N降低,(La/Ce)N升高的突变,推测可能与海盆地发生短暂的扩展拉伸作用有关,导致有热液沉积物进入盆地,而后迅速恢复为古大陆边缘盆地。

致谢:本文受“广西矿冶与环境科学实验中心”资助。北京大学常洁琼博士、桂林理工大学付伟教授和安彤给予帮助,在此一并致谢。

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