, Zhao Hongyan
, Yang Songling
, Kong Lingwu
, Li Dan
, Pang Lin'an
, Du Wei
, Zhang Penghao
, Liu Zheng
毛塞几比盆地是非洲油气勘探新兴热点区，但盆地油气勘探程度较低。过去60多年，毛塞几比盆地共有探井超过200口，油气发现及油气显示井主要分布在海域[1-3]。根据油气发现规模可将盆地油气勘探史划分为3个阶段：（1）1960—2000年，盆地油气勘探以陆上油气为主要勘探领域，目的层为上白垩统马斯特里赫特阶，二维地震应用为主要勘探手段，主要油气发现集中分布在达喀尔东部陆上地区，油气发现规模小；（2）2001—2014年，盆地油气勘探方向转向陆架和浅水区目标，目的层为上白垩统马斯特里赫特阶和中新统浊积砂岩，二维与三维地震并用，油气发现规模逐渐增大; （3）2015年之后，盆地油气勘探转向盆地深水—超深水目标，目的层为下白垩统阿尔布阶和上白垩统塞诺曼阶浊积水道、浊积扇砂岩，油气发现规模大，勘探取得了重大突破[1-3]。
与大洋缺氧事件对应，毛塞几比盆地白垩系发育3套烃源岩，包括下白垩统尼欧可木阶（包括贝里阿斯阶、瓦兰今阶、欧特里夫阶和巴雷姆阶）烃源岩、阿尔布阶烃源岩、上白垩统塞诺曼阶—土伦阶烃源岩；不同层系烃源岩品质、成熟度及分布区域存在差异，优质烃源岩发育的关键控制因素不明。前人对盆地白垩系烃源岩的有机地球化学特征开展了一定研究，认为最重要的一套烃源岩为塞诺曼阶—土伦阶泥页岩；在陆架边缘，该套烃源岩有机质类型以Ⅱ—Ⅲ型为主，在佛得角以北、达喀尔以南烃源岩厚度可达300m，TOC为3%~10%，以Ⅱ型有机质为主[1-2, 4]。而阿尔布阶烃源岩在品质、厚度、分布范围上相对于塞诺曼阶—土伦阶烃源岩略差[5-6]。尼欧可木阶烃源岩为下白垩统品质最好的烃源岩，TOC最高为4.3%，IH最高为594mg/g[1]。
但受限于盆地内基础地质研究资料较少，对3套烃源岩系统全面的有机地球化学特征研究较少[1-3, 5-6]，对影响烃源岩发育的关键因素认识依然较为局限，直接制约了油气勘探工作部署。本文选取了毛塞几比盆地南部陆缘斜坡带的Z-1井及陆架缓坡带的X-1井进行研究，重点对两口井白垩系阿尔布阶、塞诺曼阶、土伦阶原油与烃源岩样品的生物标志化合物进行系统分析，对原油及烃源岩有机质类型、沉积环境、生物降解、热成熟度等进行解释[7]。本文在两口井3套地层中识别出6类有机相，并通过建立烃源岩发育模式探讨了优质烃源岩发育的主要控制因素，为明确优质烃源岩发育规律提供重要参考依据。
1 研究背景与方法 1.1 地质背景毛塞几比盆地为大西洋东岸被动大陆边缘盆地，横跨毛里塔尼亚、塞内加尔、冈比亚、几内亚—比绍、几内亚，由陆架缓坡带、坳陷带、陆缘斜坡带、深海盆地缓坡带构成（图 1）。盆地面积为9.16×105km2，其中海上面积为6.05×105km2，陆地面积为3.11×105km2。毛塞几比盆地经历了3期构造演化[1-2, 8-11]，分别为裂陷期、漂移早期和漂移晚期（图 2）。晚二叠世—早侏罗世早期为裂陷期，晚二叠世盘古大陆开始解体，非洲板块与北美洲板块开始分离，沿着北美洲东岸、非洲西北岸形成陆内断陷，形成一系列地堑或半地堑，广泛发育河流相、湖相沉积；裂陷末期受断陷控制，盆地局部发育盐岩沉积[8-11]。早侏罗世中期—早白垩世阿普特期为漂移早期，非洲板块与北美洲板块完全分离，产生洋壳，但扩张速度相对较小。早侏罗世洋壳形成初期，特提斯洋由北向南海侵，发育局限海—潟湖相沉积，为侏罗系烃源岩形成提供了良好条件；晚侏罗世后，中大西洋继续扩张，气候干旱，物源供应不足，主要发育碳酸盐岩沉积，形成大型碳酸盐岩陆架[8-11]。早白垩世阿尔布期至今为漂移晚期，随着赤道大西洋开启，洋壳增生作用对盆地南部形成挤压应力，阿尔布阶发育大型角度不整合，伴随陆内隆升，陆源碎屑供给逐渐增加，是盆地有利储层发育时期；此时盆地深水区广泛发育深水浊积，陆架浅水沉积由早白垩世浅水碳酸盐岩沉积逐渐过渡到晚期的陆架边缘三角洲沉积，呈现典型的被动大陆边缘盆地特征[8-11]。
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图 1 毛塞几比盆地研究区位置及阿尔布期—土伦期构造单元图（修改自文献[1, 8]） Fig. 1 Location of the study area in MSGBC Basin and division of structural units during Albian-Turonian(modified after references [1, 8]) |
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图 2 毛塞几比盆地综合柱状图 Fig. 2 Comprehensive stratigraphic column in MSGBC Basin |
本文对Z-1井不同深度的26个土伦阶、6个塞诺曼阶、14个阿尔布阶烃源岩样品，以及X-1井不同深度的20个阿尔布阶、2个塞诺曼阶烃源岩样品进行了岩石热解分析。样品首先用蒸馏水洗净，60℃恒温烘干，并粉碎为岩石粉末。利用IFP Rock-Eval 6岩石热解分析仪对样品进行分析，可获得TOC（总有机碳含量）、S1（岩石游离烃含量）、S2（岩石热解烃含量）、Tmax（热解烃峰值温度）、IH（氢指数）等。通过对样品粉末加热到300℃并恒温3min获得S1；以25℃/min升到650℃获得S2；有机质裂解产烃量达到峰值时对应的温度为Tmax。
本文对Z-1井不同深度的3个土伦阶样品（包括2个原油样品和1个烃源岩样品）、7个塞诺曼阶样品（包括4个原油样品和3个烃源岩样品）、14个阿尔布阶样品（包括13个原油样品和1个烃源岩样品），以及X-1井不同深度的27个原油样品进行了生物标志化合物分析。Z-1井土伦阶由于油层相对较薄，仅取了2个原油样品。由于X-1井阿尔布阶烃源岩样品量较少，未进一步开展生物标志化合物分析。气相色谱使用Agilent 7890A，色谱柱为J & W DB-5弹性石英毛细柱（30m×0.32mm×0.2μm）。初始温度为-60℃，以12℃/min升到350℃，保留35min；氦气为载气，载气流速为1.2mL/min。质谱离子化方式为EI（70eV），全扫模式进行数据采集。运用气相色谱Agilent 7890A与Agilent 5975C质谱仪连接使用，对支链、环状饱和烃（C15+）及芳香烃进行分析；采用分流模式，氦气为载气，色谱柱为J & W DB-5弹性石英毛细柱（50m×0.2mm×0.11μm）。对支链、环状饱和烃（C15+）采用升温程序：初始温度为150℃，以2℃/min升到325℃；芳香烃升温程序初始温度为100℃，以3℃/min升到325℃。质谱仪选择离子模式（SIM），对支链、环状饱和烃（C15+）检测离子m/z177、m/z191、m/z205、m/z217、m/z218、m/z221、m/z231、m/z259；对芳香烃检测离子m/z133、m/z156、m/z170、m/z178、m/z184、m/z192、m/z198、m/z231、m/z239、m/z245、m/z253。生物标志化合物鉴定对照文献[7]，并对各化合物峰面积进行积分计算。饱和烃（C15+）与芳香烃（C15+）碳同位素比值分析采用Finnigan Delta E同位素质谱联用仪，实验方法沿用文献[12]，并依照VPDB（美国南卡罗莱纳州白垩系皮迪组箭石同位素比值）标准用δ表示。详细样品前处理方法、分离方法、实验方法沿用文献[13]。
2 研究结果 2.1 阿尔布阶—土伦阶烃源岩特征毛塞几比盆地内阿尔布阶烃源岩岩性以海相泥页岩为主，富含有机质，烃源岩品质较好。DSDP-367等多口钻井均揭示阿尔布阶烃源岩在坳陷带及深海盆地缓坡带品质较好，以Ⅱ1型有机质为主；阿尔布阶烃源岩在陆架缓坡带及陆缘斜坡带品质中—差，以Ⅲ型有机质为主。盆地内塞诺曼阶—土伦阶烃源岩岩性以海相厚层黑色泥页岩为主，页岩、泥岩互层发育，旋回性好；有机质丰度高，富含各类生物化石且保存完好，烃源岩品质好。塞诺曼阶—土伦阶烃源岩品质具有分带差异，坳陷带及深海盆地缓坡带烃源岩品质优于陆架缓坡带及陆缘斜坡带烃源岩，坳陷带及深海盆地缓坡带烃源岩以Ⅱ型有机质为主，陆架缓坡带及陆缘斜坡带烃源岩以Ⅲ型有机质为主。
研究区Z-1井位于陆缘斜坡带，Z-1井揭示阿尔布阶厚约320m，中下段以泥页岩为主，夹薄层石灰岩，上段发育厚层砂岩、泥质砂岩，夹薄层泥页岩、砂质泥岩（图 3）。Z-1井阿尔布阶烃源岩TOC为1.0%~2.9%，平均为1.9%，IH为163~388mg/g，平均为283mg/g，有机质类型为Ⅱ1—Ⅱ2型；Tmax为438~443℃，平均为440℃，指示有机质成熟度为低成熟—成熟。另外，Z-1井阿尔布阶6个烃源岩样品的镜质组反射率Ro平均为0.88%，指示有机质成熟度进入生油窗。
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图 3 Z-1井综合柱状图 Fig. 3 Comprehensive stratigraphic column of Well Z-1 地层分层以钻井分层为主要依据, 结合了古生物证据以及盆地内多口钻井的地震分层。OAE-2—塞诺曼期—土伦期缺氧事件 |
Z-1井揭示塞诺曼阶厚约200m，以泥页岩为主，夹薄层砂质泥岩、石灰岩，仅下段发育厚层泥质砂岩（图 3）。Z-1井塞诺曼阶烃源岩TOC为1.8%~2.3%，平均为2.1%，IH为342~752mg/g，平均为456mg/g，有机质为Ⅱ1型；Tmax为409~439℃，平均为432℃，指示有机质为低成熟—成熟（图 3）。此外，塞诺曼阶2个烃源岩样品Ro平均为0.81%，指示有机质成熟度进入生油窗。
Z-1井揭示土伦阶厚约560m，泥岩、页岩互层发育，旋回性好，下部夹薄层石灰岩，上部夹薄层泥质砂岩、砂质泥岩（图 3）。Z-1井土伦阶烃源岩TOC为0.6%~13.6%，平均为3.4%，IH为209~973mg/g，平均为538mg/g，有机质为Ⅰ—Ⅱ2型；Tmax为400~440℃，平均为434℃，指示有机质为低成熟—成熟（图 3）。另外，土伦阶13个烃源岩样品Ro平均为0.66%，底部Ro最高为0.82%，有机质介于低成熟—成熟之间。
X-1井位于陆架缓坡带，塞诺曼阶沉积厚度薄，土伦阶沉积遭受剥蚀未保存。X-1井揭示阿尔布阶厚约300m，岩性以中、薄层粗砂岩、细砂岩夹薄层泥页岩为主。X-1井阿尔布阶烃源岩TOC为0.3%~4.6%，平均为1.3%，IH为80~538mg/g，平均为246mg/g，有机质类型为Ⅱ2—Ⅲ型；Tmax为398~428℃，平均为420℃，指示有机质以未成熟为主（图 4）。此外，X-1井阿尔布阶7个烃源岩样品Ro平均为0.67%，至高为0.75%，有机质以未成熟为主。
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图 4 X-1井综合柱状图 Fig. 4 Comprehensive stratigraphic column of Well X-1 |
X-1井揭示塞诺曼阶厚约20m，岩性以薄层石灰岩、泥页岩互层为主。X-1井塞诺曼阶烃源岩仅1个样品，TOC为1.9%，IH为317mg/g；Tmax为426℃，指示有机质未成熟（图 4）。
综上可见，TOC（土伦阶） > TOC（塞诺曼阶） > TOC（阿尔布阶)；IH（土伦阶） > IH（塞诺曼阶） > IH（阿尔布阶）；因而土伦阶烃源岩品质最好，塞诺曼阶次之，阿尔布阶略逊。值得一提的是，土伦阶与塞诺曼阶烃源岩存在明显差别，这与前人提出的塞诺曼阶与土伦阶相似的认识不同，且Z-1井与X-1井所揭示的3套烃源岩品质较前人认识相比更高。另一方面，3套烃源岩有机质成熟度近似，整体上在低成熟—成熟之间。
2.2 有机地球化学特征基于原油族组分含量、饱和烃、芳香烃及其有机碳同位素分析，Z-1井土伦阶、塞诺曼阶、阿尔布阶与X-1井阿尔布阶原油与烃源岩样品具有明显不同的有机地球化学特征。
2.2.1 族组分及其有机碳同位素Z-1井与X-1井原油样品族组分含量整体一致，但存在一定差异（表 1、图 5a）。Z-1井土伦阶、塞诺曼阶、阿尔布阶原油与烃源岩样品族组分含量饱和烃 > 芳香烃 > 非烃 > 沥青质，X-1井阿尔布阶原油饱和烃 > 非烃 > 芳香烃 > 沥青质。
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表 1 毛塞几比盆地Z-1井和X-1井原油与烃源岩样品有机地球化学特征表 Table 1 Organic geochemical parameters of crude oil and source rock samples in wells Z-1 and X-1 in MSGBC Basin |
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图 5 Z-1井与X-1井样品部分有机地球化学指标散点图（一） Fig. 5 Scatter diagram of selected organic geochemical parameters of samples in wells Z-1 and X-1 (a) Eh—氧化还原电位 |
Z-1井和X-1井同层系原油与烃源岩样品饱和烃和芳香烃具有相似的有机碳同位素值，不同层系原油与烃源岩样品饱和烃和芳香烃具有明显的有机碳同位素值差异（表 1、图 5b）。Z-1井土伦阶原油和烃源岩样品饱和烃有机碳同位素值以及芳香烃有机碳同位素值最重，Z-1井塞诺曼阶有机碳同位素值最轻，Z-1井阿尔布阶有机碳同位素值略轻于X-1井阿尔布阶。
2.2.2 饱和烃Z-1井与X-1井原油及烃源岩样品含有丰富的类异戊二烯化合物，其中以植烷和姥鲛烷为主。Z-1井与X-1井不同层系原油及烃源岩样品Pr/nC17以及Ph/nC18比值近似，平均为0.59（图 5c）。Z-1井土伦阶原油样品有较为明显的植烷优势，Pr/Ph平均为0.88，其余所有原油与烃源岩样品均显姥鲛烷优势，Pr/Ph平均为1.26（表 1、图 5d）。
Z-1井与X-1井大部分原油样品正构烷烃未发现明显生物降解，正构烷烃分布以前峰型为主，以nC17—nC22为主峰，nC27/nC17比值大多小于1，平均为0.37（图 5e）。少量样品正构烷烃存在不同程度生物降解，遭受强烈生物降解作用的样品具有明显的未分解的复杂混合物（UCM）鼓包，长链正构烷烃几乎被消耗殆尽，饱和烃中残余化合物以类异戊二烯烃类、藿烷和甾烷为主。
Z-1井与X-1井原油及烃源岩样品具有相似的萜类化合物分布特征，主要包括C19—C21三环二萜烷、C22—C26三环萜烷，以及以藿烷为代表的五环三萜烷，包含Ts、Tm、伽马蜡烷及C29—C35藿烷系列等。三环萜烷以C23为主峰，C19/C23萜烷比值≤0.1（表 1、图 5e）；C22/C21萜烷比值范围变化较大，在0.17~0.77。全部样品中藿烷系列以C3017α, 21β-藿烷（C30H）为主峰，藿烷系列分布相似，C29/C30藿烷、C31升藿烷/C30藿烷、C35/C34藿烷比值范围变化不大（表 1、图 5f）。
Z-1井与X-1井原油及烃源岩样品也具有一些不同的萜类化合物分布特征。就C24/C23萜烷而言，整体上Z-1井土伦阶 > Z-1井和X-1井阿尔布阶 > Z-1井塞诺曼阶（表 1、图 5f）。Z-1井土伦阶原油和烃源岩C26/C25萜烷比值远小于其他层系样品C26/C25萜烷比值（表 1）。Z-1井土伦阶原油和烃源岩具有相对较高的伽马蜡烷含量，伽马蜡烷/C31升藿烷高于X-1井阿尔布阶伽马蜡烷/C31升藿烷，Z-1井塞诺曼阶和阿尔布阶原油和烃源岩伽马蜡烷/C31升藿烷较低（表 1、图 5d）。Z-1井原油和烃源岩Ts/(Ts+Tm)比值和C30莫烷/C30藿烷比值较高，变化范围较大，X-1井原油和烃源岩Ts/(Ts+Tm)比值和C30莫烷/C30藿烷比值较低，变化范围小（图 5g）。
Z-1井与X-1井原油及烃源岩样品甾烷含量低于萜类化合物，不同层系萜类化合物比值略有不同，大部分样品甾烷/萜烷比值小于1（图 5h）。Z-1井与X-1井原油及烃源岩样品甾烷含量分布以C27 > C28=C29为特征（表 1，图 5h、i）。Z-1井与X-1井样品C2920S/(20S+20R)甾烷比值以及重排甾烷/(规则甾烷+重排甾烷)比值具有差异，Z-1井阿尔布阶样品指标最高，土伦阶样品指标最低，Z-1井塞诺曼阶与X-1井阿尔布阶样品指标近似（图 6a）。
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图 6 Z-1井与X-1井样品部分有机地球化学指标散点图（二） Fig. 6 Scatter diagram of selected organic geochemical parameters of samples in wells Z-1 and X-1 (b) 甲基菲指数由不同构型甲基菲及菲计算得到，甲基菲指数=1.5×(2-甲基菲+3-甲基菲)/(菲+1-甲基菲+9-甲基菲) |
Z-1井与X-1井不同层系原油及烃源岩样品芳香烃化合物含量与分布差异较大。Z-1井土伦阶原油和烃源岩C30三芳甲藻甾烷指标远高于其他层系样品（表 1）。Z-1井阿尔布阶、塞诺曼阶、土伦阶样品甲基菲指数近似，平均为0.67，略高于X-1井阿尔布阶样品（平均为0.63）（图 6b）。Z-1井土伦阶样品二苯并噻吩与菲比值（DBT/P）最高，平均为0.46；Z-1井塞诺曼阶与阿尔布阶样品与X-1井阿尔布阶样品DBT/P比值近似，平均为0.1，但X-1井DBT/P比值变化范围较大（图 6c）。
Z-1井阿尔布阶、塞诺曼阶样品二苯并噻吩/ 4-甲基萘比值（平均为0.56）以及4-甲基二苯并噻吩/1-甲基二苯并噻吩比值（简称甲基二苯并噻吩比值，平均为2.3）都较低，相比之下Z-1井土伦阶样品二苯并噻吩/4-甲基萘比值（平均为1.8）略高，甲基二苯并噻吩比值（平均为1.0）略低（图 6d）。X-1井阿尔布阶样品分为两类，一类具有极高的二苯并噻吩/4-甲基萘比值以及较低甲基二苯并噻吩比值，另一类具有极低二苯并噻吩/4-甲基萘比值以及极高甲基二苯并噻吩比值（图 6d）。
Z-1井阿尔布阶、塞诺曼阶、土伦阶样品与X-1井阿尔布阶样品具有不同的三芳甾烷含量及分布特征，尤其是通过三芳甾烷C20/(C20+C27)比值和三芳甾烷C21/(C21+C28)比值可以区别Z-1井与X-1井4套层位的样品（图 6e）。三芳甾烷C20/(C20+C27)和C21/(C21+C28)比值具有极高的正相关性，R2=0.93。Z-1井阿尔布阶、塞诺曼阶、土伦阶样品的三芳甾烷C2620S/C2820S比值略低于X-1井阿尔布阶样品指标比值（图 6f）。
3 讨论 3.1 原油与烃源岩母源信息Z-1井阿尔布阶到土伦阶样品饱和烃/芳香烃比值平均为1.5，整体上具有减小趋势，饱和烃/芳香烃比值从最大值3.9减小到最小值0.4（图 7）。X-1井阿普特阶到阿尔布阶饱和烃/芳香烃比值最小值为0.8，向上变大，在阿尔布阶中段及上段平均为1.7，变化较小（图 8）。
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图 7 Z-1井岩性与生物标志化合物综合柱状图（一） Fig. 7 Comprehensive lithologic and biomarker columns of Well Z-1 (a) |
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图 8 X-1井岩性与生物标志化合物综合柱状图（一） Fig. 8 Comprehensive lithologic and biomarker columns of Well X-1 (a) |
Z-1井同层系的原油与烃源岩样品饱和烃及芳香烃有机碳同位素具有相似性，而不同层系有机碳同位素具有明显的差异，指示Z-1井各层系原油可能来源于同层系的烃源岩，各层系原油具有不同的有机质来源，或者受全球碳循环、大气CO2浓度等因素影响[14]。Z-1井样品饱和烃、芳香烃有机碳同位素值在塞诺曼阶与土伦阶边界存在明显正偏移，分别为+4.1‰和+4.7‰（图 7）；X-1井样品有机碳同位素值在阿普特阶与阿尔布阶边界存在正偏移+2.0‰（图 8）。Z-1井阿尔布阶底部到塞诺曼阶中段，样品饱和烃有机碳同位素值相对稳定，在－30.3‰~－28.3‰之间，平均为－29.6‰；芳香烃有机碳同位素值在－30.7‰~－27.3‰之间，平均为－28.6‰。从塞诺曼阶中段到上段，样品饱和烃有机碳同位素值从－30.3‰逐渐升高到－28.9‰，到塞诺曼阶与土伦阶边界处快速升高至－24.8‰，正偏移+4.1‰；芳香烃有机碳同位素值从－29.5‰逐渐升高到－27.9‰，到塞诺曼阶与土伦阶边界处快速升高至－23.2‰，正偏移+4.7‰。在中大西洋其他区域也存在类似正偏移，如大洋钻探1258—1261井沉积物有机碳同位素值在塞诺曼阶—土伦阶边界存在明显正偏移（+4‰~+6.6‰），指示13C亏损的有机质埋藏增加并与白垩纪中期大洋缺氧事件（OAE-2）对应[15-16]，可能与大气CO2浓度降低及古生物生产力提高有关[17]。
Z-1井与X-1井样品正构烷烃以前峰型为特征，部分样品长链正构烷烃与短链正构烷烃含量相当，奇偶优势不明显，指示有机质可能以藻类、陆源高等植物混合为主[14]。同时，Pr/nC17及Ph/nC18比值关系也指示有机质可能以藻类、混合有机质为主（图 5c）。Z-1井样品从阿尔布阶到土伦阶长链与短链正构烷烃比值（nC27/nC17）略微减小，可能与藻类有机质输入增加相关（图 7）。Z-1井C29/C27规则甾烷比值平均值接近1，从阿尔布阶到土伦阶变化不大，在塞诺曼阶—土伦阶边界微弱增加（图 7），表明规则甾烷C29与C27含量大致相当，指示有机质可能以高等植物与藻类混合来源为主[18]。
Z-1井C27萜烷/C27甾烷比值极低，平均值仅为0.04，指示细菌来源有机质较藻类贡献相对较小。Z-1井C27萜烷/C27甾烷比值从阿尔布阶下段到塞诺曼阶上段较为稳定，在塞诺曼阶—土伦阶边界处快速增大到极大值0.42（图 7），指示从塞诺曼期过渡到土伦期烃源岩沉积环境越发适宜，水体安静，细菌繁盛。Z-1井甾烷/萜烷比值平均小于1，指示甾烷含量整体少于萜烷含量，细菌作用对有机质贡献较大[19]；从阿尔布阶下段到土伦阶下段，甾烷/萜烷比值从1.9逐渐降低至0.2，表明萜烷含量逐渐增加，反映细菌来源有机质逐渐增加（图 7）。
C30三芳甲藻甾烷指标在中生代地层中含量相对高，其含量可能与沟鞭藻囊孢相关[20]。Z-1井C30三芳甲藻甾烷指标在阿尔布阶变化较小，从阿尔布阶上段至土伦阶下段逐渐变大，表明沟鞭藻囊孢含量逐渐增加，反映藻类来源有机质逐渐增加（图 7）。
X-1井阿尔布阶样品以混源有机质为主。X-1井样品nC27/nC17比值在阿普特阶—阿尔布阶边界短期内先从0.3增大到0.7，又减小到0.3（图 8），表明X-1井在阿普特期—阿尔布期过渡阶段，陆源高等植物供给增加。X-1井C27萜烷/C27甾烷在阿普特阶—阿尔布阶边界明显增大，指示与细菌作用相关的有机质输入增加（图 8）。X-1井样品C30三芳甲藻甾烷指标在阿普特阶至阿尔布阶边界由4.0增大到11.5，又减小至5.9，指示阿普特期—阿尔布期过渡阶段沟鞭藻囊孢来源的有机质输入增加（图 8）。
综上可见，Z-1井阿尔布阶到土伦阶原油与烃源岩有机质来源发生明显变化。整体上，从阿尔布期到土伦期有机质从以陆源高等植物与海洋藻类混合来源为主向以海洋藻类来源为主过渡，藻类如沟鞭藻丰度逐渐增加，古海洋生产力逐渐升高，细菌对有机质作用增强。阿尔布阶到土伦阶烃源岩品质逐渐提升，与海洋藻类来源有机质增加以及古生产力升高具有紧密联系。
3.2 原油与烃源岩沉积环境光合生物体内叶绿素α或叶绿素β的植基侧链在还原条件下断裂后产出植醇并转化为植烷，在氧化条件下转化成姥鲛烷，因而Pr/Ph≤1常被用来指示厌氧环境，Pr/Ph≥3通常指示富氧环境[21]。Z-1井与X-1井样品Pr/Ph比值较低，大部分样品Pr/Ph在1~2之间，指示弱还原水体条件；X-1井个别阿尔布阶样品Pr/Ph≤1，指示缺氧沉积环境。Z-1井样品Pr/Ph比值在塞诺曼阶—土伦阶边界从Pr/Ph≥1过渡到Pr/Ph≤1（图 7），指示从塞诺曼期过渡到土伦期沉积环境还原性显著增强，反映了塞诺曼期—土伦期缺氧事件（OAE-2）。X-1井样品Pr/Ph比值在阿普特阶—阿尔布阶边界从Pr/Ph≥1快速减小到Pr/Ph≤1，又快速增大到Pr/Ph≥1（图 8），反映了阿普特期—阿尔布期经历了一期的缺氧事件（OAE-1b）。
伽马蜡烷可能来源于原生动物细胞膜上醇类降解，通常由高盐度还原环境水体分层引起[22]。Z-1井样品伽马蜡烷/C31升藿烷从阿尔布阶下段到塞诺曼阶上段较为稳定，平均为0.15，指示水体含盐度相对较低（图 7）。此外，伽马蜡烷/C31升藿烷在塞诺曼阶—土伦阶边界处快速增大到极大值0.66，指示从塞诺曼期过渡到土伦期水体含盐度明显增加，沉积环境由弱还原过渡到强还原性或低Eh条件（图 7）。这点不仅与塞诺曼阶—土伦阶边界Pr/Ph比值减小解释一致，也与塞诺曼阶—土伦阶边界岩性从泥页岩过渡到碳酸盐岩相对应。X-1井样品伽马蜡烷/C31升藿烷相对较高，反映含盐度相对较高水体环境，但从阿尔布阶下段到上段该比值逐渐减小，含盐度逐渐降低（图 8）。
C22/C21、C24/C23、C26/C25萜烷比值与烃源岩沉积环境有关，可以反映泥页岩与碳酸盐岩发育情况[1]。Z-1井C22/C21萜烷比值与C24/C23萜烷比值从阿尔布阶下段到塞诺曼阶上段呈镜像关系；C22/C21萜烷比值与C26/C25萜烷比值趋势一致，整体上逐渐减小；Z-1井C24/C23萜烷比值从阿尔布阶下段到中段逐渐增大，从阿尔布阶上段到塞诺曼阶上段逐渐减小，在塞诺曼阶—土伦阶边界处显著增大，指示沉积环境发生变化（图 7）。X-1井阿普特阶—阿尔布阶样品C24/C23萜烷比值与C26/C25萜烷比值趋势一致，变化较小；C22/C21萜烷比值在阿普特阶—阿尔布阶边界快速减小，可能与沉积环境变化有关（图 8）。
规则藿烷转化为重排藿烷常常与氧化作用或黏土矿物催化相关[1]。Z-1井塞诺曼阶—土伦阶样品C30莫烷/C30藿烷平均值较小，为0.09；从阿尔布阶下段到土伦阶样品C30莫烷/C30藿烷从最大值0.29逐渐降低至0.01（图 7）。阿尔布阶下段C30莫烷/C30藿烷高比值可能与氧化条件下富含黏土矿物环境中的细菌作用有关，土伦阶C30莫烷/C30藿烷低比值解释为水体还原性增强。
综上所述，Z-1井阿尔布阶到土伦阶沉积环境发生明显变化，尤其是在塞诺曼阶与土伦阶边界沉积环境快速变化；从阿尔布期到土伦期水体环境整体上还原性增强，在塞诺曼期—土伦期过渡阶段，水体含氧度快速下降，含盐度快速上升，可能与塞诺曼期—土伦期缺氧事件（OAE-2）有关。X-1井阿尔布阶水体环境整体为弱还原性，在阿普特期—阿尔布期过渡阶段变为厌氧环境，可能与阿普特期—阿尔布期缺氧事件（OAE-1b）有关；从阿尔布期到塞诺曼期水体厌氧性增强，有机质保存条件愈发有利，阿尔布阶到塞诺曼阶烃源岩品质逐渐提升。
3.3 原油与烃源岩成熟度随着成熟度升高，C295α, 14α, 17α(H)－甾烷在C-20位上发生的异构会引起20S/(20S+20R)比值升高，并在该比值为0.52~0.55时达到平衡[23]。重排甾烷比规则甾烷更具有热稳定性，重排甾烷和规则甾烷的比值通常用于确定成熟度[24]。在样品成熟度相当的情况下，可以用重排甾烷/规则甾烷比值进行油源对比或沉积环境分析；重排甾烷/规则甾烷比值低的样品可能来源于缺氧、黏土矿物匮乏的碳酸盐岩，高比值的样品可能源于富含黏土矿物的生油岩[24]。Z-1井样品C2920S/(20S+20R)甾烷比值范围为0.32~0.52，平均为0.45，有机质成熟度以中等成熟为主（图 9）。Z-1井样品重排甾烷/(重排甾烷+规则甾烷)比值平均为0.61，从土伦阶到阿尔布阶，比值从最小值0.19逐渐增加到最大值0.81，可能与成熟度随深度增加逐渐升高有关，深部阿尔布阶烃源岩有机质为成熟，土伦阶烃源岩有机质为低成熟（图 9）。
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图 9 Z-1井岩性与生物标志化合物综合柱状图（二） Fig. 9 Comprehensive lithologic and biomarker columns of Well Z-1 (b) 当生油窗Ro在0.65%~1.35%之间时，基于甲基菲指数计算的Ro(甲基菲指数)=0.6×甲基菲指数+0.4[25]；基于甲基菲比值计算得到的F1和F2指数拟合方程为Ro(F1)=2.598×F1-0.2749，Ro(F2)=3.2932×F2-0.01236，F1=(3-甲基菲+2-甲基菲)/(1-甲基菲+2-甲基菲+3-甲基菲+9-甲基菲)，F2=2-甲基菲×2/(1-甲基菲+2-甲基菲+3-甲基菲+9-甲基菲)[26] |
Ts在后生作用过程中比Tm更具有热力学稳定性，因而Ts/(Ts+Tm)比值作为可靠的成熟度指标常常用于评价Ro在0.7%~1.3%之间的有机质成熟度[27]。此外，Ts/(Ts+Tm)比值还同时受到生源和盐度的影响，高盐度环境该比值较高[28]。Z-1井塞诺曼阶—土伦阶样品Ts/(Ts+Tm)平均为0.66，C26/Ts比值平均为0.96。在塞诺曼阶—土伦阶边界Z-1井样品Ts/(Ts+Tm)从0.65快速降低至0.31；同时C26萜烷/Ts从0.64快速增大到2.46，如此短期内的快速变化显然与样品成熟度变化无关（图 7）。结合前述水体含盐度在塞诺曼阶—土伦阶边界升高，Ts相对含量快速减少与盐度变化无关，极可能与藻类有机质输入变化相关。
三芳甾烷指标通常用来指示热成熟度[25-26]，Z-1井与X-1井全部样品热成熟度指标比值近似。Z-1井样品Ro(甲基菲指数)平均为0.80%，Ro(F1)平均为0.71%，Ro(F2)平均为0.65%；X-1井阿尔布阶样品Ro(甲基菲指数)平均为0.78%，Ro(F1)平均为0.75%，Ro(F2)平均为0.69%；指示Z-1井阿尔布阶、塞诺曼阶、土伦阶样品与X-1井阿尔布阶样品具有相似的成熟度，接近或达到生油窗（图 9、图 10）。
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图 10 X-1井岩性与生物标志化合物综合柱状图（二） Fig. 10 Comprehensive lithologic and biomarker columns of Well X-1 (b) |
4-甲基二苯并噻吩相比于1-甲基二苯并噻吩具有更高的热稳定性，随成熟度升高4-甲基二苯并噻吩/1-甲基二苯并噻吩比值增大，因而该甲基二苯并噻吩比值可指示成熟—高成熟阶段的有机质成熟度[29]。Z-1井样品甲基二苯并噻吩比值从阿尔布阶底部最大值4.3向上逐渐减小，至土伦阶上段达到最小值1，指示样品成熟度随地层深度增加而增加（图 9）。
通常在碳酸盐含量高的地层中二苯并噻吩/菲比值（DBT/P）约为0.6，在以硅质碎屑沉积为主的烃源岩中DBT/P比值约为0.2[7]。同时，DBT/P比值及二苯并噻吩/4-甲基萘比值（DBT/C4N）升高也可能与生物降解作用有关。4-甲基萘比菲和二苯并噻吩更容易遭受生物降解，菲相比于二苯并噻吩更容易遭受生物降解作用[30]。Z-1井阿尔布阶下段至塞诺曼阶顶部DBT/P及DBT/C4N比值较低，分别维持在0.1及0.45左右；在塞诺曼阶—土伦阶边界DBT/P比值快速升高至0.66，DBT/C4N比值快速升高至2.8，指示从塞诺曼期到土伦期沉积环境发生变化，Eh升高，有利于碳酸盐岩沉积（图 9）。
三芳甾烷C20—C21相比于三芳甾烷C26—C28 20R更容易遭受生物降解，三芳甾烷C20—C21常用来指示微生物作用[30]。Z-1井三芳甾烷C20/(C20+C27)和C21/(C21+C28)比值具有极高的正相关性，三芳甾烷C20/(C20+C27)、C21/(C21+C28)、(C20+C21)/(C20+C28)比值从阿尔布阶至土伦阶逐渐降低，充分表明微生物作用对有机质影响逐渐加强（图 9）。在有机质成熟度较高情况下，三芳甾烷C26—C2820S/(20S+20R)比值相较于C29规则甾烷更加灵敏[7]。Z-1井阿尔布阶至土伦阶样品三芳甾烷C2620S/C2820S比值在0.25~0.5之间，三芳甾烷C2720R/C2820R比值在0.53~0.85之间，变化不大，表明阿尔布阶至土伦阶样品成熟度可能近似（图 9）。
综上，与成熟度相关的饱和烃及芳香烃指标指示Z-1井与X-1井样品有机质介于低成熟—成熟之间，Z-1井样品成熟度随地层深度增加略微升高。此外，生物标志化合物指标成熟度解释与烃源岩样品镜质组反射率Ro结果一致。
3.4 有机相划分及其特征有机相是可由有机地球化学指标区分的具有成因联系的地层单元[14]。本文综合国内外研究进展，认为有机相为沉积有机相，是沉积相、地球化学相、古生态相、有机质来源与性质的综合反映。根据地层单元内有机质的丰度、类型、来源和沉积环境等因素在Z-1井与X-1井识别出6类有机相，即前三角洲贫氧腐殖有机相、三角洲前缘贫氧腐殖有机相、浅海贫氧腐泥—腐殖有机相、半深海厌氧腐泥有机相、半深海贫氧腐泥有机相、深海贫氧腐泥—腐殖有机相（表 2）。其中，Z-1井土伦阶下段半深海厌氧腐泥有机相烃源岩品质最优，TOC平均为4.3%，S2平均为28.8mg/g(HC/岩石), IH平均为634.6mg/g，且有机质保存条件最好。根据6类有机相的有机地球化学特征及沉积特征，结合地层层序叠置关系，建立了阿尔布阶、塞诺曼阶—土伦阶烃源岩有机相发育模式（图 11）。
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表 2 有机相划分及其特征表 Table 2 Organofacies classification and characteristics |
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图 11 阿尔布阶、塞诺曼阶—土伦阶烃源岩有机相划分及其发育模式图 Fig. 11 Organofacies classification and deposition pattern of source rocks in Albian and Cenomanian-Turonian 晚侏罗世至早白垩世阿普特期，发育大型碳酸盐岩陆架，阿尔布期—土伦期为典型的被动大陆边缘盆地碳酸盐台地背景下的碎屑岩沉积 |
海相烃源岩的发育与构造、沉积、古地理环境等诸多因素相关，具体而言主要受到古地理地貌、古气候、古海洋生产力、氧化还原条件等具有一定时空关联性的因素影响。综合毛塞几比盆地南部陆架边缘Z-1井与X-1井塞诺曼阶—土伦阶烃源岩品质、有机质来源及沉积环境变化来看，大洋缺氧事件是优质烃源岩发育的主控因素。
3.5.1 大洋缺氧事件导致黑色泥页岩沉积塞诺曼期—土伦期由板块构造活动及全球气温升高所导致的全球海平面升高造成了低纬度陆架区域中生代最大规模海侵，黑色泥页岩沉积广泛发育[32]。大洋缺氧事件可能与温度升高及火山喷发产生的CO2快速进入大气或海底甲烷释放等因素相关[33]。大洋缺氧导致了大气水循环加速，陆地剥蚀加强，因而进入水体的陆源营养物质增加，促进海洋低等浮游生物繁盛；古海洋生产力提高，为优质烃源岩的发育提供了丰富的有机质供给；同时，大洋缺氧事件造成水体分层，形成厌氧水体，为优质烃源岩的发育提供了有利的有机质保存条件。
3.5.2 大洋缺氧事件提供有利保存条件与塞诺曼期—土伦期大洋缺氧事件（OAE-2）相对应，Z-1井烃源岩样品的TOC、S2、IH与烃源岩品质相关指标都在塞诺曼阶—土伦阶边界同时达到最大值（TOC≥13.2%，S2≥95mg/g(HC/岩石)，IH≥700mg/g，图 3）。Z-1井原油与烃源岩样品饱和烃、芳香烃有机碳同位素值在塞诺曼阶与土伦阶边界分别存在明显正偏移+4.1‰和+4.7‰（图 7）；Pr/Ph比值以及C35/C34藿烷比值在塞诺曼阶—土伦阶边界减小，指示水体还原性增强，水体条件从贫氧环境过渡到厌氧环境（图 7）；伽马蜡烷/C31升藿烷比值在塞诺曼阶—土伦阶边界处快速增大，指示水体分层，盐度增高（图 7）；C24/C23萜烷比值在塞诺曼阶—土伦阶边界处显著增大，而C22/C21萜烷与C26/C25萜烷比值则逐渐减小，指示水体环境发生了明显变化。这些证据都表明优质烃源岩的发育与大洋缺氧事件直接相关。
另一方面，塞诺曼期—土伦期全球温度升高与营养物质供给增多促进好氧细菌生长，有机质分解作用增强；而微生物对海洋中溶解氧气的大量消耗也促使水体缺氧层的扩大，造成水体分层，发育厌氧环境，进一步提升了有机质的保存条件（图 11）。在塞诺曼阶—土伦阶边界处Z-1井样品C27萜烷/C27甾烷比值快速增大到极大值（图 7），二苯并噻吩/菲比值以及二苯并噻吩/4-甲基萘比值快速升高（图 9），三芳甾烷C20/(C20+C27)、C21/(C21+C28)、(C20+C21)/(C20+C28)比值逐渐降低（图 9），这些指标均表明大洋缺氧事件期，水体安静，细菌繁盛，微生物作用增强。
3.5.3 大洋缺氧事件促进古海洋生产力提高与塞诺曼期—土伦期大洋缺氧事件（OAE-2）相对应，Z-1井样品P/Al元素比值在塞诺曼阶—土伦阶边界达到最大值，且磷元素的含量与TOC、S2、IH指标有着较好的对应关系（图 3）。在地质历史时期，磷元素通常被认为是影响古海洋生产力的主要因素，古海洋生产力直接决定了有机碳的埋藏[34]。磷元素的埋藏受到沉积速率、沉积物孔隙度、微生物作用、生物扰动速率、水体氧化还原条件等多种环境因素影响[34]。水体分层和底层厌氧水体中沉积物磷元素大量流失增加了表层水体磷元素的供给，进而提高了古海洋生产力；因而，水体缺氧层、磷元素的富集以及古海洋生产力之间的这种正反馈机制将富有机质沉积物的发育归因于大洋厌氧水体[35]。因此，高P/Al元素比值表明大洋缺氧事件期间营养物质丰富、微古生物繁盛，古海洋生产力高，低等浮游生物有机质供给强度高，为烃源岩的发育提供了丰富的腐泥型有机质；此外，缺氧环境提供了良好的有机质保存条件，生物遗体中所含的磷元素得以随沉积物一起保存下来。于此同时，在塞诺曼阶—土伦阶边界Z-1井样品长链与短链正构烷烃比值nC27/nC17略微减小，Ts/(Ts+Tm)比值快速降低，C26萜烷/Ts比值快速增大，三芳甲藻甾烷指标快速增大，都表明大洋缺氧事件期间海洋藻类（如沟鞭藻）丰度显著提高，古海洋生产力显著升高（图 7）。
4 结论（1）Z-1井与X-1井岩石热解指标揭示阿尔布阶、塞诺曼阶、土伦阶烃源岩均是好烃源岩。其中，土伦阶烃源岩品质最好，TOC平均为3.4%，IH平均为538mg/g；塞诺曼阶次之，TOC平均为2.1%，IH平均为456mg/g；阿尔布阶略逊，TOC平均为1.9%，IH平均为283mg/g。X-1井TOC平均为1.3%，IH平均为246mg/g。与前人认识不同，土伦阶与塞诺曼阶烃源岩存在明显差别，且Z-1井与X-1井所揭示的3套烃源岩品质较前人认识相比更高。此外，3套烃源岩有机质成熟度整体上近似，Ro平均值介于0.66%~0.88%，指示有机质为低成熟—成熟，Z-1井样品成熟度随地层深度增加略微升高。
（2）在Z-1井与X-1井识别出6类沉积有机相，包括前三角洲贫氧腐殖有机相、三角洲前缘贫氧腐殖有机相、浅海贫氧腐泥—腐殖有机相，半深海厌氧腐泥有机相、半深海贫氧腐泥有机相、深海贫氧腐泥—腐殖有机相。其中，Z-1井土伦阶下段所对应的半深海厌氧腐泥有机相TOC高至13.6%，IH高至973mg/g，Pr/Ph最低为0.85，伽马蜡烷指数高至0.7，有机质以Ⅱ1型干酪根为主，半深海厌氧腐泥有机相所发育的烃源岩品质最优、保存条件最好。
（3）从阿尔布阶到土伦阶样品有机质来源及生产力发生了明显变化。从阿尔布期到土伦期有机质从以陆源高等植物与海洋藻类混合来源为主向以海洋藻类来源为主过渡，海洋藻类丰度逐渐增加。在塞诺曼阶—土伦阶边界处TOC、S2、IH同时达到最大值（TOC≥13.2%, S2≥95mg/g, IH≥700mg/g），且磷元素含量达到最大值（P/Al≥0.2）；与此同时，正构烷烃nC27/nC17略微减小至最小值0.12，Ts/(Ts+Tm)快速降低至最小值0.31，C26萜烷/Ts快速增大至最大值1.96，三芳甲藻甾烷快速增大到最大值6.3。此外，从阿尔布期到土伦期沉积环境发生变化，尤其是在塞诺曼期—土伦期过渡阶段沉积环境明显快速变化，有机碳同位素值正偏移+4.1‰，Pr/Ph比值快速减小至最小值0.85，伽马蜡烷/C31升藿烷比值快速增大至最大值0.7，指示水体分层，还原性增强，含盐度升高，表明塞诺曼期—土伦期大洋缺氧事件（OAE-2）。
（4）通过建立阿尔布阶、塞诺曼阶—土伦阶烃源岩有机相发育模式，明确了塞诺曼期—土伦期大洋缺氧事件（OAE-2）是优质烃源岩发育的关键控制因素。大洋缺氧导致了陆源营养物质增加，促进海洋低等浮游生物繁盛，古海洋生产力提高；高古海洋生产力条件下，微生物分解作用增强，水体溶解氧气消耗加强，造成水体分层；分层水体导致表层营养物质供给提高，促进古海洋生产力提高，同时水体分层进一步扩大厌氧层，有利于有机质保存。大洋缺氧事件、古海洋生产力及分层厌氧水体三者间形成正反馈机制，为优质烃源岩的发育提供了丰富的有机质供给以及有利的有机质保存条件。
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