2. 中国石油天然气集团有限公司碳酸盐岩储层重点实验室
2. CNPC Key Laboratory of Carbonate Reservoirs
近年来，四川盆地中二叠统栖霞组陆续在白云岩储层中钻遇高产工业气流，如川西北地区双探1井(87.6×104m3/d)、双探3井(41.86×104m3/d)、龙探1井，川中地区磨溪42井、高石18井、合深4井及川西南地区平探1井等也获得数量不等的高产工业气流[1-3]，揭示了其巨大的勘探潜力，但由于栖霞组存在储层非均质性强(如紧邻双探1井、双探3井的双探2井，紧邻高石18井的高石16井栖霞组均未见白云岩)、储层厚度薄，以及储层成因和分布、成藏主控因素不清等问题，仅探明了川西北地区双鱼石构造栖霞组白云岩气藏[4]。
前人针对栖霞组白云岩和白云岩储层成因开展了大量的研究，主要认识包括白云岩由准同生期海水白云石化[5]、构造—热液白云石化[6]、埋藏白云石化[7]、准同生期海水白云石化叠合海水循环热液白云石化[8-9]等作用形成，白云岩储层受沉积相[5, 10]、大气淡水溶蚀作用[11]和断裂作用[6]等因素控制。上述认识主要基于宏观和微观地质特征约束的储层成因定性解释，缺乏储层地球化学特征约束下的白云岩及白云岩储层成因定量解释。
栖霞组白云岩气藏成藏演化研究相对较少，罗冰等[12]认为川西北地区栖霞组不同构造带成藏过程差异明显，其中逆冲推覆带栖霞组经历了印支晚期、燕山晚期两期油气充注和喜马拉雅期的油气藏破坏，逆冲隐伏带栖霞组经历了燕山早期、燕山晚期两期油气充注，前陆凹陷带栖霞组则仅经历了燕山晚期的油气充注。李琪琪[13]则认为川西北地区栖霞组经历了中三叠世—晚三叠世、早侏罗世—中侏罗世、晚侏罗世—早白垩世、早白垩世至今共4期油气充注。不同学者观点差异较大，结论来自包裹体均一温度，而川西北地区栖霞组自沉积后经历了多期强烈挤压活动[14]，容易引发包裹体的再平衡作用[15]; 同时，构造活动带来的反复抬升和沉降使同一个包裹体均一温度可以对应多个地质时间[16]，导致川西北地区栖霞组成藏演化过程仍不清楚。
成储和成藏史研究对有利勘探区带评价和目标优选具有重要的意义。近年来碳酸盐岩微区地球化学分析技术逐渐完善[17-19]，凭借其高分辨率、高成功率、高分析速度等优势在碳酸盐岩成储和成藏史研究中发挥了重要的作用[16, 20]。本文以川西北地区为例，在栖霞组白云岩野外露头和岩心观察基础上，对白云岩不同结构组分分别开展了微区地球化学分析测试，旨在通过分析白云岩不同结构组分的占比、成因和形成时间，恢复白云岩储层的形成过程，明确储层主控因素; 在此基础上，通过对不同结构组分的形成年龄、温度，以及其中所含烃类包裹体的分析，恢复该地区栖霞组白云岩气藏的成藏过程，明确成藏控制因素。研究成果不仅能为川西北地区栖霞组有利勘探区带评价和目标优选提供建议，也可进一步指导川中—川西南地区栖霞组白云岩储层的勘探，相关研究方法也可为其他地区的碳酸盐岩成储和成藏研究所借鉴。
1 区域地质背景四川盆地在大地构造上属扬子板块，其中，川西北地区位于川西前陆凹陷带、龙门山造山带和米仓山隆起带的过渡区(图 1a)[12]。川西北地区按构造分异自西向东可划分为逆冲推覆带、逆冲隐伏带和前陆凹陷带，其中逆冲推覆带和逆冲隐伏带以1号隐伏断裂为界(图 1a)，逆冲推覆带由于龙门山地区的强烈推覆作用[21-22]导致大量栖霞组出露地表。
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图 1 川西北地区地质背景图 Fig. 1 Geological settings map of Qixia Formation in northwest Sichuan Basin (a)川西北地区构造划分图; (b)川西北地区栖霞组综合柱状图; (c)川西北地区栖霞组高位体系域时期岩相古地理图; (d)地震剖面构造解释 |
晚石炭世的云南运动使得四川盆地长期处于暴露剥蚀状态，直到早二叠世中晚期盆地范围内大范围海侵才开始海相碳酸盐岩的沉积[23]。中二叠统自下而上为茅口组、梁山组和栖霞组(图 1b)[10, 24]，梁山组与下伏地层呈不整合接触，为一套滨岸—沼泽相砂泥岩夹煤线沉积，栖霞组沉积后，茅口组沉积初期再一次大规模海侵，沉积了一套泥质生屑灰岩[10]。栖霞组沉积期处于冰室期向温室期过渡阶段，受冰川消融、构造活动和海底扩张等因素的影响，发生了两期三级海平面升降事件[25-26]，因此可以划分为两个三级层序(SQ1和SQ2)[27]，SQ1对应栖一段(20~50m)，SQ2对应栖二段(80~120m)，每个三级层序又可划分为海侵体系域(TST)和高位体系域(HST)。
栖霞组沉积受川中古隆起残余地形影响，川西北地区广泛发育台缘礁滩带[10](图 1c)，TST时期以生屑泥晶灰岩、泥晶生屑灰岩沉积为主，局部泥质含量较高，HST时期则以生屑灰岩为主。HST时期，相对海平面下降，栖霞组颗粒滩局部暴露遭受大气淡水溶蚀作用[28](SQ2的HST时期更为明显)，并发生白云石化形成不同类型的白云岩，为储层发育奠定了基础。
1.2 构造背景和构造演化史川西北地区中二叠统栖霞组先后经历了3期构造活动[21, 29-31]。(1)海西晚期(中二叠世末期)：东吴运动导致的地壳降升，表现为茅口组顶部剥蚀。(2)印支期(晚三叠世)：可分为早期和晚期，早期川西北地区主要遭受来自龙门山地区的强烈挤压作用，地层受到极大应力并产生褶皱变形; 晚期龙门山地区隆升作用增强，并形成了以1号隐伏断裂为代表的大量逆冲断裂，印支期龙门山地区活动时间开始于距今237Ma左右，结束于距今208Ma左右[32]。(3)燕山期—喜马拉雅期(白垩纪至今)：受喜马拉雅山隆升影响，1号隐伏断裂以西，逆冲推覆带构造推覆作用强烈，由西向东依次形成了青川断裂、北川—映秀断裂和马角坝断裂(图 1d)[30]; 1号隐伏断裂以东地区，栖霞组位于下三叠统嘉陵江组膏盐岩滑脱层和下寒武统泥页岩滑脱层之间，应力向上向下均未突破滑脱层，于两个滑脱层之间形成大量逆冲叠瓦构造。川西北地区构造演化史控制了白云岩储层的形成与改造、油气成藏及演化。
2 白云岩储层特征基于川西北地区大木娅、何家梁、葛底坝、金真村、三堆镇、车家坝和天井山北7个典型露头剖面(均位于逆冲推覆带)，以及10口井200m岩心的观察取样和镜下薄片观察，阐述栖霞组岩石特征。川西北露头区栖霞组厚度为95~125m，岩性包括石灰岩和白云岩两类，储层主要发育在白云岩中。石灰岩以生屑泥晶灰岩、泥晶生屑灰岩为主，少量泥质灰岩(图 2)。白云岩纵向上主要发育于栖一段和栖二段中上部，与石灰岩互层，局部地区栖霞组均为白云岩(如何家梁剖面、葛底坝剖面); 横向上白云岩厚度变化较大，储层非均质性较强，如何家梁剖面距天井山北剖面仅约8km，白云岩厚度由120m减薄至零。
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图 2 川西北地区栖霞组露头剖面综合柱状图 Fig. 2 Comprehensive stratigraphic column of outcrop section of Qixia Formation in northwest Sichuan Basin 全直径取心样品位置用红色箭头标出；地球化学分析测试样品位置用黑色箭头标出 |
白云岩宏观上以灰色—浅灰色、中—厚层状为主，包括块状白云岩、斑状白云岩(二者常统称为晶粒白云岩)和灰质斑状白云岩3类。
块状白云岩宏观上以灰色—浅灰色、中—厚层状为主，镜下以他形晶白云石为主，粒径介于0.15~0.75mm，跨度达到细晶、中晶和粗晶3个级别，晶体间以镶嵌状接触为主，在细—中晶区域可见原岩生屑或砂屑结构残余(图 3a)，揭示原岩为颗粒滩相沉积，在中—粗晶区域几乎不残留原岩生屑或砂屑结构(图 3b)。在阴极发光下，晶粒中心不发光，增生环带昏暗或明亮发光(图 3c)。因白云石间呈镶嵌状接触，晶间孔不发育，储集空间以溶蚀孔洞为主，溶蚀孔洞直径以1~10cm居多(图 3d)。据栖霞组236个柱塞样品分析，储层平均孔隙度为3%~4%。广元车家坝剖面栖霞组发育3层块状白云岩储层，累计厚度约为30m。储层呈透镜状、斑块状顺层分布，横向厚度变化大，连续性不好。
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图 3 川西北地区栖霞组白云岩宏观及微观特征 Fig. 3 Macro and micro characteristics of Qixia Formation dolomite in northwest Sichuan Basin (a)块状白云岩，他形晶细晶结构，生屑结构残余，孔洞具明显溶蚀边，孔洞中依次充填细晶白云石胶结物、鞍状白云石、块晶方解石，何家梁剖面，HJL-81-1，普通薄片，(-); (b)块状白云岩，他形晶中—粗晶结构，生屑结构不可见，晶体以镶嵌状接触，大木娅剖面，DMY-40-3，普通薄片，(-); (c)与(a)对应的阴极发光，其中他形晶细晶白云石为中心不发光、次生加大边明亮发光，细晶白云石胶结物不发光，鞍状白云石明亮发光，块晶方解石昏暗发光; (d)块状白云岩，顺层似水平状溶蚀孔洞发育，车家坝剖面，栖二段中部，宏观照片; (e)斑状白云岩，由致密区和针状孔发育区组成，针状孔发育区呈斑块状和致密区突变接触，矿2井，2414.04~2414.22m，岩心照片; (f)斑状白云岩，由致密区和针状孔发育区组成，针状孔发育区呈海绵状和致密区突变接触，针状孔发育区充填沥青，车家坝剖面，CJB-22-2，全直径取心照片：(g)对应(e)红色方框内显微照片，其中针孔状发育区为自形晶白云石，致密区为他形晶白云石，铸体薄片，(-); (h)斑状白云岩，针状孔发育区，自形晶白云石，具亮边雾心结构，点线接触，晶间孔发育，被沥青完全充填，葛底坝剖面，GDB-40-1，普通薄片，(-); (i)灰质斑状白云岩，白云岩(暗色凸出部分)沿石灰岩围岩(灰白色凹进部分)的岩溶缝洞系统发育，两者界线明显，金真村剖面，栖霞组顶部，宏观照片 |
斑状白云岩由致密区和针状孔发育区两部分组成，针状孔发育区呈斑块状或海绵状与致密区突变接触，以溶孔、溶沟、溶缝(岩溶缝洞系统)的产状在斑状白云岩中产出(图 3e、f)。致密区镜下以他形晶白云石为主(图 3g)，基质孔不发育，特征同块状白云岩，但平均粒度略细。针状孔发育区镜下以自形晶白云石为主，白云石粒径介于0.1~0.5mm，跨度达到细晶、中晶级别，具亮边雾心结构，点线接触，晶间孔发育(图 3g、h)，残留原岩生屑或砂屑结构不发育，阴极发光特征同他形晶白云石。储集空间以自形晶白云石晶间孔为主，见少量溶蚀孔洞，孔隙度可达8%~10%。车家坝剖面栖霞组该类储层累计厚度达10~15m，斑块占岩石体积的30%~50%，葛底坝剖面、何家梁剖面、矿2井等均发育该套储层，单层厚度为3~4m，累计厚度为20~50m。
上述两类白云岩溶蚀孔洞和裂缝中依次充填细晶白云石胶结物、鞍状白云石、块晶方解石3期胶结物(图 3a)。其中细晶白云石胶结物堆积于溶蚀孔洞周缘或零星分布于自形晶白云石晶间孔区域; 鞍状白云石为栖霞组最常见的胶结物，大小孔洞中均可见，晶体粗大、0.5~4mm不等，正交光下具波状消光特征; 块晶方解石充填于较大的溶蚀孔洞或裂缝中，部分白云岩溶孔、溶洞被方解石完全胶结，巨晶状为主，常具双晶纹。阴极发光下，细晶白云石胶结物不发光，鞍状白云石明亮发光，块晶方解石昏暗发光(图 3c)。另外，白云岩中可见沥青部分或完全充填于大小溶蚀孔洞和晶间孔中(图 3h)，与原油的裂解有关[33]。
灰质斑状白云岩由石灰岩围岩和白云岩两部分组成，白云岩常呈海绵状沿石灰岩围岩的岩溶缝洞系统发育，两者界线明显(图 3i)。白云岩镜下以自形晶粉—细晶白云石为主，晶间孔多被泥质充填。主要分布于栖二段上部，厚几米到十余米，孔隙不发育，难以形成有效储层。
3 样品和方法 3.1 测试样品挑选本文研究样品均来自川西北地区逆冲推覆带露头剖面栖霞组白云岩，包括大木娅、何家梁、葛底坝、金真村、三堆镇、车家坝6个剖面。所有采集的样品均切制了普通薄片或铸体薄片，基于露头和显微镜下观察，确定岩性、结构组分和成岩序列。栖一段白云岩不如栖二段发育，晶间孔和溶蚀孔洞的成岩充填序列也不如栖二段发育和完整，因此本文测试样品均来自栖二段。其中块状白云岩8块、斑状白云岩3块、灰质斑状白云岩5块(金真村和三堆镇剖面出露不全，故未建立完整的地层柱状图)。对块状白云岩他形晶白云石、斑状白云岩他形晶白云石和自形晶白云石、灰质斑状白云岩中石灰岩围岩和自形晶白云石(不含泥质)及白云岩溶蚀孔洞中的成岩充填物(细晶白云石胶结物、鞍状白云石、块晶方解石)开展微区元素和同位素地球化学分析、U—Pb同位素年龄测试、团簇同位素测温和包裹体均一温度测试，探讨川西北地区栖霞组白云岩储层成因和成藏演化史。
3.2 实验方法和仪器针对优选出的样品：(1)在切普通薄片或铸体薄片的位置再切出两块平行样，分别用于激光碳氧稳定同位素制片和激光微量—稀土元素分析、激光U—Pb同位素年龄测试制片; (2)在成岩白云岩矿物中寻找符合要求的原生烃类包裹体，并对这些包裹体进行荧光检测和激光拉曼光谱检测，确保所寻找的包裹体为含烃类包裹体; (3)确定含烃类包裹体宿主矿物后，通过薄片找到原始残样，钻取10mg粉末，用于团簇同位素温度测试。为避免杂质矿物影响，所有样品在分析或钻取之前均用酒精擦拭3次。由于样品中结构组分均比较粗大，不但能满足激光法的取样要求，也完全能满足实体样的取样要求，实现以结构组分为单元的分析测试，做平行样确保不同测试项目数据之间的对应。
普通薄片和铸体薄片制备与观察、阴极发光分析、激光碳氧稳定同位素分析、激光稀土元素分析、激光U—Pb同位素测年在中国石油天然气集团有限公司碳酸盐岩储层重点实验室完成。镜下观察设备为ZEISS Imager.D2m显微镜，配备透光和荧光模块; 阴极发光仪器型号为CL8200 MK5 (配以Leica偏光显微镜)，工作条件为9~11kV电压和300~400mA电流; 激光碳氧稳定同位素测试使用YAG激光采样装置和Thermo MAT-253同位素分析仪，实时在线检测，结果通过白垩系Pee Dee组箭石(VPDB)标准化，测试精度为δ13C＜0.01‰、δ18O＜0.02‰; 激光U—Pb同位素测年和激光微量—稀土元素分析采用Nu PlasmaⅡ型多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC—ICP—MS)，激光剥蚀系统为ASI RESolution SE，采用DaMY-1和AHX-1两个标样[16]，激光稀土元素分析采用NIST610、NIST612、NIST614和MACS-3这4个标样，分析误差小于1%。包裹体激光拉曼光谱检测采用LabRAM HR800研究级显微激光拉曼光谱仪。团簇同位素温度(Δ47温度)测试在迈阿密大学地球化学实验室完成[16]，Δ47值和对应温度的转换采用Swart等[34]提出的经验公式计算。
4 实验结果本次测试的16个样品涉及的结构组分包括块状白云岩他形晶白云石、斑状白云岩他形晶白云石和自形晶白云石、灰质斑状白云岩石灰岩围岩和自形晶白云石及白云岩溶蚀孔洞的成岩充填物(细晶白云石胶结物、鞍状白云石、块晶方解石)，具有代表性。共获得激光碳氧稳定同位素数据28个、激光稀土元素数据24个、激光U—Pb同位素年龄数据9个、团簇同位素温度数据3个、烃类包裹体数据15个及包裹体均一温度数据55个。
块状白云岩他形晶白云石和斑状白云岩他形晶白云石镜下特征类似，具基本一致的地球化学特征，后文统称为他形晶白云石; 斑状白云岩自形晶白云石和灰质斑状白云岩中白云岩斑块的自形晶白云石镜下特征类似，具一致的地球化学特征，后文统称为自形晶白云石。
4.1 激光碳氧稳定同位素碳酸盐岩碳氧稳定同位素主要受控于成岩流体来源，因此常用于判断成岩环境[35]。川西北地区栖霞组石灰岩围岩δ13C值为1.993‰~3.004‰，平均为2.600‰; δ18O值为-5.953‰~-3.674‰，平均为-4.748‰。他形晶白云石δ13C值为2.248‰~ 3.834‰，平均为3.261‰; δ18O值为-8.906‰~ -5.587‰，平均为-7.406‰。自形晶白云石δ13C值为3.059‰~3.645‰，平均为3.352‰; δ18O值为-7.979‰~-5.387‰，平均为-6.683‰。细晶白云石胶结物δ13C值为2.557‰~2.785‰，平均为2.671‰; δ18O值为-3.044‰~-2.542‰，平均为-2.793‰。鞍状白云石δ13C值为2.529‰~3.639‰, 平均为3.219‰; δ18O值为-8.297‰~-7.618‰, 平均为-7.798‰。块晶方解石δ13C值为0.600‰~ 1.787‰, 平均为1.0305‰; δ18O值为-8.890‰~ -6.402‰, 平均为-7.445‰(图 4)。
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图 4 川西北地区栖霞组白云岩各结构组分碳、氧同位素值交会图 Fig. 4 Cross plot of carbon and oxygen isotopes of various textural components of Qixia Formation dolomites in northwest Sichuan Basin |
不同成岩流体携带不同的稀土元素[35]。Banner的定量模拟实验表明只有水—岩石体积比值大于1×104，才可能彻底改变原始碳酸盐岩稀土特征，而这在非地表环境下几乎不可能发生，岩石的稀土元素特征因此常用于指示岩石最初形成时的成岩流体信息[36]。NdN/YbN(下角N表示用PAAS标准化后的值，后同)反映的是轻重稀土元素富集程度[37]，石灰岩围岩NdN/YbN平均值为0.8376，他形晶白云石NdN/YbN平均值为0.7005，自形晶白云石NdN/YbN平均值为0.4906，细晶白云石胶结物NdN/YbN平均值为0.4289，均为重稀土元素富集，符合海相沉积物特征; 鞍状白云石NdN/YbN平均值为1.5005，为轻稀土元素富集，为非海相成因(表 1)。石灰岩围岩、他形晶白云石、自形晶白云石表现为大体一致的稀土配分模式，指示其相同流体来源，鞍状白云石和块晶方解石稀土配分模式则明显不同(图 5)。
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表 1 川西北地区栖霞组白云岩各结构组分地球化学特征 Table 1 Geochemical characteristics of various textural components of Qixia Formation dolomites in northwest Sichuan Basin |
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图 5 川西北地区栖霞组白云岩各结构组分稀土元素配分模式图 Fig. 5 Distribution pattern of rare earth elements in various textural components of Qixia Formation dolomites in northwest Sichuan Basin |
Ce异常用δCe=2CeN/(LaN+PrN)表示，用于指示反应氧化—还原条件，但La含量常会影响Ce异常的判断，故用δPr=2PrN/(CeN+NdN)来帮助判断Ce异常，即δPr>1代表Ce负异常，δPr＜1代表Ce正异常，δPr≈1、δCe<1，只能代表La正异常，而非Ce负异常[38]。石灰岩围岩δPr>1，即Ce负异常，他形晶白云石、自形晶白云石和细晶白云石胶结物均为δPr≈1、δCe<1，无法判断Ce是否异常，而是代表La正异常，同样为海相成岩流体的典型特征[39]。Eu异常用δEu=2EuN/(SmN+GdN)表示，其正异常被认为是受热液影响的结果[40]，另外Ba含量可能会对Eu测定值产生影响，该批样品Ba含量和δEu相关系数为-0.45，无明显正相关性，因此认为δEu值可靠。石灰岩围岩、他形晶白云石、自形晶白云石、细晶白云石胶结物、鞍状白云石、块晶方解石δEu平均值分别为0.7661、0.9656、0.8496、1.1850、1.1838和1.2800，各组构均无明显正异常，即包括鞍状白云石在内的栖霞组白云岩各组构均与热液无关。
4.3 激光原位U—Pb年龄就定年技术本身而言，碳酸盐矿物U—Pb同位素定年技术与锆石、磷灰石U—Pb同位素定年技术一样，放射性同位素的衰变定律构成通过放射性同位素测试计算矿物形成年龄的科学理论支撑。204Pb是稳定同位素，206Pb、207Pb是放射性同位素，两者的放射性母体分别为238U、235U，半衰期分别为4.4683×109年、0.70381×109年，故可通过208Pb、207Pb、206Pb、238U和235U放射性同位素比值计算矿物的形成年龄，常用238U/206Pb、207Pb/206Pb表述。
碳酸盐矿物激光U—Pb同位素年龄为碳酸盐岩成储成藏研究提供了绝对年龄的约束，提高了地质认识的可靠性[16, 41]。本次共测得9个激光U—Pb同位素年龄，从单点数据分布分析(图 6、表 1)，这些年龄数据是相当可靠的，这与结构组分大、U含量较高有关。他形晶白云石U—Pb同位素年龄为216Ma±13Ma和229Ma±12Ma，自形晶白云石U—Pb同位素年龄为202Ma±13Ma和206Ma±14Ma，鞍状白云石U—Pb同位素年龄为235.5Ma±3.3Ma、240.6Ma±7.6Ma和235.6Ma±3.6Ma，块晶方解石U—Pb同位素年龄为229Ma±16Ma和229.3Ma±3.4Ma。细晶白云石胶结物由于Pb含量太高，未能获得年龄数据。
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图 6 川西北地区栖霞组白云岩各结构组分U—Pb同位素年龄 Fig. 6 U-Pb isotope ages of various textural components of Qixia Formation dolomites in northwest Sichuan Basin (a)他形晶白云石，216Ma±13Ma，大木娅剖面，DMY-42-1;(b)他形晶白云石，229Ma±12Ma，何家梁剖面，HJL-81-1;(c)自形晶白云石，202Ma±13Ma，三堆镇剖面，SDZ-B03;(d)自形晶白云石，206Ma±14Ma，葛底坝剖面，GDB-41-1;(e)鞍状白云石，235.5Ma±3.3Ma, 大木娅剖面，DMY-42-1;(f)鞍状白云石，240.6Ma±7.6Ma，三堆镇剖面，SDZ-B01;(g)鞍状白云石，235.6Ma±3.6Ma，金真村剖面，JZC-B02;(h)块晶方解石，229Ma±16Ma，金真村剖面，SDZ-B01;(i)块晶方解石，229.3Ma±3.4Ma, 大木娅剖面，DMY-42-1。N—剥蚀点数; MSWD—加权均方差 |
他形晶白云石、自形晶白云石、鞍状白云石和块晶方解石中均含包裹体，其中他形晶白云石、自形晶白云石和鞍状白云石以气态烃包裹体、气液两相盐水包裹体为主，椭圆状和圆状，丰度较低，以孤立状或沿矿物生长带分布(图 7a—c)。块晶方解石中富含气态烃包裹体、气液两相烃类包裹体、气液两相盐水包裹体，形状各异，成群或成带分布(图 7d—f)，大木娅、金真村等剖面的包裹体丰度大于5%(图 7f)。包裹体中的液态烃类成分以(淡)黄色为主，紫外光下发黄白色至蓝白色荧光(图 7g、h)，包裹体中的气态烃类成分以黑色为主，肉眼荧光不可见。这些矿物中的气态烃包裹体和气液两相盐水包裹体中的气态成分经激光拉曼光谱检测成分为甲烷(图 7a、c、i)。以上烃类包裹体的特征表明，这些包裹体中的烃类成分处于中—高成熟度阶段[42]。这些包裹体或捕获于晶体的生长面上，或捕获于晶体生长带裂隙中，属原生包裹体或假次生包裹体[43]。烃类包裹体宿主矿物团簇同位素温度代表烃类包裹体的捕获温度，U—Pb同位素年龄代表烃类包裹体的捕获年龄。
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图 7 川西北地区栖霞组白云岩各结构组分包裹体特征 Fig. 7 Characteristics of inclusions in various textural components of Qixia Formation dolomites in northwest Sichuan Basin (a)他形晶白云石中拉伸状气液两相盐水包裹体，激光拉曼光谱检测气相部分为甲烷，何家梁剖面，HJL-83-1;(b)鞍状白云石沿生长带发育的气液两相包裹体，均一温度分别为135.5℃和130.3℃，大木娅剖面，DMY-42-1;(c)鞍状白云石中的孤立气态烃包裹体，激光拉曼光谱检测为甲烷，大木娅剖面，DMY-42-1;(d)块晶方解石中带状分布的(淡)黄色气液两相烃类包裹体，大木娅剖面，DMY-39-1;(e)块晶方解石中淡黄色孤立液态烃包裹体，大木娅剖面，DMY-40-2;(f)块晶方解石中成群分布的气液两相盐水包裹体、气液两相烃类包裹体、气态烃包裹体，包裹体丰度大于5%，金真村剖面，JZC-B01;(g)与(d)对应的荧光照片，液态烃发黄白色荧光; (h)与(d)对应的包裹体，发蓝色荧光; (i)块晶方解石中孤立气液两相盐水包裹体，其中气相部分经激光拉曼光谱检测为甲烷，大木娅剖面，DMY-42-1 |
前人已对川西北地区栖霞组的白云石(他形晶、自形晶)、鞍状白云石和方解石的气液两相包裹体均一温度做过较多的测试，其中白云石包裹体均一温度为67~243℃，鞍状白云石为91~223℃，方解石为54~215℃[8-9, 12-13, 44-45]。不同学者得出的包裹体均一温度差异较大，且各学者得出的包裹体均一温度均表现出离散性较强的特点，本文也测试了55个块晶方解石中气液两相盐水包裹体的均一温度，结果从65℃到230℃不等，无明显“峰温”特征。考虑到川西北地区的复杂构造历史，认为该现象的原因是，在埋藏深度和地层温度增加，以及龙门山地区的强烈推覆挤压作用下，早期形成的包裹体内部形成了超压系统，导致包裹体的泄露、再次填充，并最终导致包裹体均一温度的升高，即发生过再平衡作用[15, 46]，虽然难以判断一个完好的包裹体是否发生过再平衡作用，但研究区栖霞组偶见的拉伸状包裹体可以作为其中一个证据(图 7a)。碳酸盐岩硬度低，抵御再平衡作用的能力较弱[47]，在川西北地区复杂构造背景下，再平衡作用极易发生。因此认为包裹体均一温度不适合川西北地区的成岩演化和成藏演化研究。
团簇同位素(Δ47)测温技术为近年来新兴的测量碳酸盐矿物生长温度的技术，依据的是碳酸盐矿物的碳氧重同位素键(13C—18O)浓度只取决于矿物形成时的环境温度，该技术得到的碳酸盐矿物形成的环境温度误差仅为2~3℃[48-49]，可有效避免包裹体均一温度离散的弊端。团簇同位素测温技术已在大陆构造[49]、碳酸盐岩变质作用[50]、碳酸盐岩储层成因[51]、碳酸盐岩储层成藏演化[16]等研究中发挥了重要作用。本次研究对DMY-42-1样品的鞍状白云石、块晶方解石和SDZ-B01样品的鞍状白云石进行了团簇同位素测温，结果分别为79.13℃、74.14℃和95.97℃(表 1)。
5 讨论 5.1 白云岩储层成因和主控因素 5.1.1 他形晶白云石成因栖霞组沉积期川西北地区位于台地边缘[5, 52-53]，颗粒滩发育，这为储层的发育奠定了物质基础[2]。他形晶中—细晶白云石中常见生屑、砂屑等颗粒结构残余(图 3a)，他形晶中—粗晶白云石原岩颗粒结构难以恢复则可能是因为原岩颗粒粒径小于白云石晶粒，致使其原岩颗粒结构难以残留[54]。因此认为他形晶白云石来自颗粒滩灰岩。
他形晶白云石的形成起始于颗粒灰岩准同生期—浅埋藏期的白云石交代作用，并在中等埋藏深度受到埋藏白云石化作用(白云石增生环带)叠加改造，导致基质孔不发育。
他形晶白云石形成于准同生期的理由如下：一是栖霞组常见白云石颗粒被缝合线切割的现象，野外也可见白云岩和石灰岩通过压溶缝合线突然接触的现象[10, 55]，说明栖霞组第一期白云石化作用早于规模压溶发生时间，而规模压溶于埋深600~1000m便可形成; 二是稀土元素在后期改造中较为稳定[36]，他形晶白云石和石灰岩围岩稀土配分模式大体一致(图 5a), 重稀土元素富集，La正异常，Eu未正异常(表 1)，指示成岩流体以沉积期海水为主[56]; 三是他形晶白云石的中心部分阴极发光下为不发光(图 3c)，指示其形成于氧化程度较高环境(Mn含量低)[57]; 四是孔洞中充填的第一期细晶白云石胶结物，虽然没有获取U—Pb同位素年龄数据，但阴极发光下为不发光(图 3c)，δ13C平均值(2.671‰)和石灰岩围岩相当，稀土配分模式(图 5b)、重稀土元素富集、La正异常、Eu未正异常等特征和石灰岩围岩大体一致(表 1)，指示其成岩流体同样来自海水，形成于准同生期—浅埋藏期，而他形晶白云石的白云石化作用时间早于细晶白云石胶结物的形成时间。
他形晶白云石在中等深度受到埋藏成岩作用改造则是基于以下理由：一是白云岩常具次生加大边结构，次生加大边为明亮或黯淡发光(图 3c); 二是碳酸盐岩δ13C值和δ18O值会由于成岩流体趋向控制作用而受到改造[35]，他形晶白云石δ13C值较高(平均3.261‰)，δ18O值较低(平均-7.406‰)，符合埋藏成岩改造作用产物的特征; 三是栖霞组他形晶白云石中可见含气态烃包裹体; 四是碳酸盐岩中U和Pb等微量元素同样不如稀土元素稳定，会在强烈成岩改造时发生变化，他形晶白云石U—Pb同位素年龄为216Ma±13Ma和229Ma±12Ma(图 6、表 1)。此时川西北地区栖霞组埋深为2~3km，白云岩储层因准同生期白云石化的保护作用仍具较好孔渗性[54]，龙门山地区构造活动带来的挤压流体诱发了他形晶白云石的重结晶作用，重结晶作用是一个持续的过程，结束的时间甚至晚于鞍状白云石和块晶方解石的沉淀时间。
5.1.2 自形晶白云石成因自形晶白云石的形成起始于大气淡水岩溶缝洞系统中充填的砂屑生屑灰岩准同生期—浅埋藏期白云石化，中等埋藏深度受到埋藏改造作用，相较于他形晶白云石，自形晶白云石受埋藏压实作用较弱，导致其晶间孔发育。
自形晶白云石起始于大气淡水岩溶缝洞系统中的砂屑生屑灰岩理由如下：一是栖霞组发育受高频层序界面控制的大气淡水层间岩溶现象[8, 11, 58]，具体表现为白云岩中广泛发育以顺层为主的溶孔和孔洞(图 3a)，孔洞中白云岩呈现角砾岩化并充填渗流粉砂等，灰质斑状白云岩的石灰岩围岩δ13C值(平均2.600‰)和δ18O值(平均-4.748‰)均小于同时期海水的碳氧同位素值[59](图 4); 二是自形晶白云石所在的针状孔发育区常以斑状或海绵状分布于他形晶白云石所在的致密区或石灰岩围岩中，分布区域常呈溶沟、溶缝、溶洞状，具典型岩溶缝洞系统特征。
自形晶白云石同样来自准同生期—浅埋藏期白云石化则是因为其和他形晶白云石具基本一致的稀土元素特征(图 5a、表 1)、阴极发光特征，另外自形晶白云石晶间孔中偶见细晶白云石胶结物，说明自形晶白云石形成时间同样早于细晶白云石胶结物形成时间。
自形晶白云石同样具次生加大边、含气态烃包裹体，和他形晶白云石具基本一致的δ13C值和δ18O值，U—Pb同位素年龄为202Ma±13Ma和206Ma±14Ma，指示自形晶白云石在中等埋藏深度同样受到了埋藏成岩作用改造。自形晶白云石的U—Pb同位素年龄甚至比他形晶白云石还要年轻，这恰恰证明了前述的埋藏成岩改造作用是一个持续的过程，自形晶白云石所在区域的孔渗性要明显好于他形晶白云石所在区域，在埋藏成岩改造作用使他形晶白云石次生加大至几乎致密的时候，自形晶白云石仍在持续接受改造，自形晶白云石的年龄和印支期龙门山地区活动结束于距今208Ma基本是一致的[32]，同时这也是自形晶白云石次生加大边较他形晶白云石更为明显的原因。
自形晶白云石所处区域晶型和孔渗性明显好于他形晶白云石所处区域，是因为岩溶缝洞系统中的砂屑、生屑颗粒开始沉积时，围岩就已经处于半固结状态，较好地保护了砂屑、生屑颗粒及其后续经历成岩演化而形成的自形晶白云石免遭压实作用，使得初始孔隙得以保留; 另外，白云石化过程中由于空间充足，晶体也得以自由生长。而同为自形晶白云石，斑状白云岩中自形晶晶间孔发育而灰质斑状云岩中自形晶晶间孔不发育甚至充填泥质，则是因为细粒充填物来源不同，位于栖霞组中部的斑状白云岩充填物为栖霞组高位体系域时期物质，而位于栖霞组顶部的灰质斑状白云岩充填物则为茅口组沉积期的海侵时期产物，这也是同样发育岩溶缝洞系统，斑状白云岩中的围岩(致密区)能发生白云岩化作用而灰质斑状白云岩中围岩(石灰岩围岩)不能发生白云岩化作用的原因。
5.1.3 孔洞充填物成因第一期细晶白云石胶结物形成于准同生期，但晚于他形晶白云石和自形晶白云石的形成时间。
第二期胶结物为鞍状白云石(图 3a)，轻稀土元素富集(表 1)，δ13C值较高(平均3.219‰)，δ18O值较低(平均-7.798‰)，符合埋藏流体成因。U—Pb同位素年龄为235.5Ma±3.3Ma、240.6Ma± 7.6Ma和235.6Ma±3.6Ma，团簇同位素Δ47温度为79.13℃和95.97℃，地质年龄和印支期龙门山地区活动开始于距今237Ma基本一致[32]，地温与此时逆冲推覆带栖霞组埋藏史和热史吻合[12-13, 44]，加之其并未有明显的Eu正异常，因此认为鞍状白云石并非形成于与峨眉地幔柱活动相关的热液事件[5, 8, 60]，而是因印支早期，龙门山地区的横向挤压活动导致的流体大规模横向流动和原存白云石的重结晶作用产生的[61]。
第三期胶结物为块晶方解石(图 3a)，U—Pb同位素年龄分别为229Ma±16Ma和229.3Ma±3.4Ma，同样未见明显Eu正异常，较低的δ18O值(平均-7.445‰)指示埋藏流体成因。但块晶方解石δ13C值极低(平均1.0305‰)，这和其中富含丰富液态烃包裹体原因一致，印支晚期，龙门山地区的隆升作用增强，导致通源断裂(如1号隐伏断裂)形成，断层沟通了下寒武统烃源岩，致使方解石中捕获了大量油气包裹体，伴随油气运移沉淀的块晶方解石具极低的δ13C值[62]。因为块晶方解石为隆升期产物，同一样品中Δ47温度会略低于鞍状白云石Δ47温度，如DMY-42-1样品，鞍状白云石Δ47温度为79.13℃，块晶方解石Δ47温度为74.14℃。
Pan等[7]于川西北地区逆冲推覆带的矿2井栖霞组白云岩储层中发现了U—Pb同位素年龄为16.4Ma±0.74Ma和12.3Ma±1.2Ma的鞍状白云石，各地球化学特征均指示其为燕山期热液成因，栖霞组中偶见的如萤石、重晶石和石英等热液矿物应和该期鞍状白云石来自同一时期，但该期热液活动并未对晶粒白云岩产生重结晶影响，而是以矿物沉淀为主。
5.1.4 储层主控因素及孔隙演化史综上所述，栖霞组白云岩储层成岩序列如下：台缘带颗粒滩沉积→准同生期大气淡水溶蚀孔洞发育→准同生期溶蚀孔洞被细粒缝洞充填物部分充填→准同生期—浅埋藏期他形晶白云石和自形晶白云石形成→准同生期—浅埋藏期细晶白云石胶结物形成→印支期他形晶白云石和自形晶白云石环带增生(持续过程)、鞍状白云石沉淀、块晶方解石沉淀→燕山期热液矿物沉淀，成岩演化过程见图 8。
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图 8 川西北地区逆冲推覆带栖霞组白云岩储层成岩演化和成藏演化模式 Fig. 8 Diagenetic evolution and hydrocarbon accumulation and evolution patterns of Qixia Formation dolomite reservoir in the thrust nappe zone in northwest Sichuan Basin |
如前文论述，他形晶白云石由颗粒滩原岩演化而来，自形晶白云石由颗粒滩原岩的大气淡水岩溶缝洞系统后期细粒充填物演化而来。由他形晶白云石构成的块状白云岩储集空间以溶蚀孔洞为主，由他形晶白云石和自形晶白云石共同构成的斑状白云岩储集空间则以自形晶晶间孔为主，这两种储集空间本质上均来自早表生期大气淡水的岩溶作用(和层序界面相关)。因此颗粒滩沉积相及与层序界面相关的大气淡水岩溶作用共同控制了白云岩储层的发育，而古地貌高部位既是颗粒滩易发育区，也是早表生期大气淡水岩溶作用优势区，因此古地貌高部位为栖霞组白云岩储层的有利发育区。准同生期—浅埋藏期白云石化作用使得岩石抗压实压溶能力增强，是早期孔隙和孔洞得以保存的关键[63]。印支期的埋藏成岩改造作用，以及伴随的鞍状白云石、方解石的沉淀为栖霞组储集空间最主要的破坏作用。喜马拉雅期的热液矿物沉淀作用也破坏了部分储集空间。基于上述认识建立了川西北地区栖霞组白云岩储层成岩—孔隙演化史曲线(图 9)。
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图 9 川西北地区栖霞组逆冲推覆带成岩—孔隙演化史曲线和成藏演化史曲线 Fig. 9 Diagenesis-pore evolution and hydrocarbon accumulation and evolution history curves of Qixia Formation dolomite reservoir in the thrust nappe zone in northwest Sichuan Basin |
样品均来自川西北地区逆冲推覆带，在成岩序列的基础上，依据含烃类包裹体宿主矿物年龄、团簇同位素温度分析各油气成藏期次。以逆冲推覆带为基点，结合构造史、油气来源(川西北地区逆冲推覆带栖霞组的气源为下寒武统烃源岩，逆冲隐伏带和前陆凹陷带气源则为下寒武统烃源岩和二叠系烃源岩混源[64])，重建川西北地区栖霞组油气成藏地质过程。分析认为，川西北地区栖霞组经历了印支期的油气充注和燕山期—喜马拉雅期的差异成藏作用。
5.2.1 印支期的油气充注印支期的油气充注以年龄229Ma±16Ma和229.3Ma±3.4Ma、团簇同位素(Δ47)温度74.14℃的块晶方解石为代表。虽然鞍状白云石中也可见少量气态烃包裹体，但丰度极低，认为其可能是印支早期龙门山地区的挤压活动导致的少量气体溢散，不能代表大规模油气运移。含有丰富气态烃、液态烃的块晶方解石沉淀时间代表了印支期油气充注的开始，油气运移的原因是龙门山地区晚期推覆作用的增强，导致大量通源断裂的形成(以1号隐伏断裂为代表)，此时下寒武统烃源岩恰好处于油气并生的阶段[65-68]。龙门山地区构造活动停止后，通源断裂的逆冲性质使得其变得封闭，不能再往上运移油气，同时白云岩的重结晶作用也因为成岩流体活动停止得以结束。因此从块晶方解石开始沉淀到晶粒白云岩重结晶停止时间(约从距今229Ma到距今202Ma，几乎持续整个晚三叠世)即为栖霞组的第一次油气运移时期(图 8e、图 9)。
5.2.2 燕山期—喜马拉雅期的差异成藏作用虽然本次研究中未发现燕山期—喜马拉雅期的成岩矿物，但基于如下3点事实：一是整个逆冲推覆带上目前尚未有井钻遇油气，而逆冲隐伏带(如双探1井)和前陆凹陷带(如龙探1井)却均获得了勘探突破; 二是各构造带栖霞组白云岩储层中均发育充填状沥青; 三是不同构造带栖霞组油气来源存在差异[64]，故作出如下合理推断：燕山期—喜马拉雅期，逆冲推覆带油气藏遭到破坏，逆冲隐伏带和前陆凹陷带重新形成气藏。
燕山期—喜马拉雅期龙门山地区推覆作用极为强烈，此时的1号隐伏断裂由于埋藏深度加大，断层面受到的岩柱压力相应增大，封闭性得到提高; 1号隐伏断裂以西地区的逆冲推覆带，构造活动强烈，形成了以青川断裂、映秀—北川断裂和马角坝断裂为代表的大量通天断裂[31]; 而1号隐伏断裂以东地区，构造活动未能突破下三叠统膏盐岩的有效覆盖[21, 30]，加之1号隐伏断裂的侧向封闭，圈闭仍然有效。龙门山地区推覆作用带来的热液流体在栖霞组白云岩储层中沉淀了鞍状白云石等热液矿物的同时，也使地层温度升高，导致原存于栖霞组、来自下寒武统烃源岩的原油裂解形成干气和充填状沥青，同时也促进了二叠系烃源岩的成熟(Ⅱ型和Ⅲ型干酪根为主)，使其进入高成熟度产干气阶段[12]。由于此时逆冲推覆带的圈闭遭到破坏，裂解气和二叠系烃源岩所产气均发生溢散(图 8f、图 9); 而由于逆冲隐伏带和前陆凹陷带的栖霞组储层仍处于有效圈闭内，新形成的气重新运聚于栖霞组储层形成新气藏。
6 结论川西北地区栖霞组白云岩包括块状白云岩、斑状白云岩和灰质斑状白云岩3类：块状白云岩以他形晶白云石为主，储集空间以溶蚀孔洞为主; 斑状白云岩由自形晶白云石和他形晶白云石组成，储集空间以自形晶白云石晶间孔为主; 灰质斑状白云岩主要由自形晶白云石和石灰岩围岩组成，为非储层。
他形晶白云石原岩为颗粒滩灰岩，自形晶白云石起始于大气淡水岩溶缝洞系统中充填的细粒灰岩，二者均经历了准同生期—浅埋藏期的白云石化作用叠合印支期的中埋藏深度(埋深2~3km)重结晶作用。块状白云岩中的溶蚀孔洞和斑状白云岩中的自形晶白云石晶间孔均由早表生期的大气淡水溶蚀孔洞发育而来。古地貌高地为颗粒滩沉积和早表生期大气淡水溶蚀作用有利地形，为勘探有利区。白云岩成储过程分析，是在白云岩不同结构组分成因分析基础上进行的，因此相比于前人仅针对白云岩围岩展开分析测试而得出的白云岩成因和白云岩储层成因结论，结果更具可信度。
川西北地区栖霞组白云岩储层埋藏胶结物——鞍状白云石和方解石，主要发育于他形晶白云石区域的溶蚀孔洞中，其基质孔不发育; 自形晶白云石区域埋藏胶结物较少，但次生加大边更为发育。由此推测一种埋藏改造白云岩化的模型，当原存白云岩存在较强孔渗能力时，埋藏成岩流体只会与原存白云岩发生重结晶作用，只有当重结晶作用使得白云岩相对致密之后，才会在溶蚀孔洞等应力缓冲场所中沉淀鞍状白云石和方解石等埋藏胶结物。
块晶方解石中富含大量烃类包裹体，其年龄和形成温度指示川西北地区栖霞组主成藏事件发生于印支期(晚三叠世)。燕山期—喜马拉雅期逆冲推覆带栖霞组油气藏遭到破坏，逆冲隐伏带和前陆凹陷带重新形成气藏，表现为差异成藏作用。由于研究区栖霞组白云岩胶结物种类相对较少，且本次研究样品中并未找到燕山期—喜马拉雅期胶结物，因此成藏过程恢复结论只能作为综合成藏分析的一项参考。
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