2025, Vol. 42 
Fig. 1
Table 1
构造应力化学——慢地震震源机制解的一种可能途径
引用本文
郭谦谦, 孙静娴, 侯泉林. 构造应力化学——慢地震震源机制解的一种可能途径[J]. 中国科学院大学学报, 2025, 42(1): 1-12.
Guo Q Q, Sun J X, Hou Q L. Tectonic stress chemistry: a possible perspective on focal mechanism of slow earthquakes[J]. Journal of University of Chinese Academy of Sciences, 2025, 42(1): 1-12.
构造应力化学——慢地震震源机制解的一种可能途径
中国科学院大学地球与行星科学学院 中国科学院计算地球动力学重点实验室，北京 100049
摘要: 慢地震震源机制研究主要建立在脆性变形基础上。然而高纵、横波速度比、异常高泊松比等特征表明其震源区物质黏度较大，更易发生塑性变形。固体力学研究认为塑性变形的起点是位错，塑性应变能无法释放。分子尺度上，原子通过化学键结合形成矿物结构。应力化学研究显示机械力可以直接作用于化学键，化学键断裂时体系位于能量高位。塑性变形的位错机制可能始于化学键的变化，再通过断裂、重组，形成亚颗粒、细粒化，能量的转化过程可能是机械能首先转化为体系内能，即原子势能；随着加载继续，原子势能突破化学键的束缚，转化为塑性应变能。化学键的重建会释放能量，塑性变形过程中可能会释放一部分化学能，这是否与慢地震有关，是个值得探索的科学问题。
关键词:
慢地震 震源机制 塑性变形微观机理 塑性应变能 构造应力化学
Tectonic stress chemistry: a possible perspective on focal mechanism of slow earthquakes
CAS Key Laboratory of Computational Geodynamics, College of Earth and Planetary Sciences, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: Research on the slow-earthquake focal mechanism was mainly based on brittle deformation. However, high ratios of P-wave to S-wave velocity, and anomalously high Poisson's ratios indicate that the source material of slow earthquakes is more viscous and more prone to plastic deformation. Traditional studies suggest that plastic deformation begins with dislocation, and is permanent. Therefore, the plastic strain energy cannot be released. However, it may be different when talked about on a microscopic molecular scale. The lithosphere is mainly constructed of silicate minerals, especially of tetracoordinated compounds with [SiO4] tetrahedrons as fundamental units. That is, within minerals, there are chemical bonds binding various atoms together. Therefore, the dislocation mechanism of plastic deformation may first start with the change of chemical bonds, and then the chemical bonds begin to break off and rebond, forming sub-grains and grain size reduction. Mechanochemical study shows that the mechanical force can directly act on the chemical bond via stretching and rotating, change the bond length and angle, and finally break off the chemical bond. Quantum chemical calculations on molecular fragments of the crystalline structure in coal indicate that the carbon bond breaks off at high energy levels, when the hydroxyl group of the 6-membered benzene ring falls off to form CO and 5-membered rings. During plastic deformation, the energy conversion may be work done from mechanical energy by external forces firstly to internal energy as atomic potential energy, and then plastic strain energy. However, not all atomic potential energy could transform into plastic strain energy for the reconstruction of the chemical bond may release energy. As a result, a little energy may be released during the plastic deformation. Whether this is related to slow earthquakes is a scientific proposition worth exploring. It may be a possible way to explore the focal mechanism of slow earthquakes by using atomic-scale quantum chemistry calculations to establish a finer energy change process of crystal plastic deformation and comparing the source parameters of slow earthquakes.
Keywords:
slow earthquake focal mechanism microscopic mechanism of plastic deformation plastic strain energy tectonic stress chemistry
随着观测手段和技术水平的提高，地震观测中的不可测空白越来越少，慢地震在大地测量以及地震观测的结合中逐渐被识别出来。
慢地震相关研究最早可追溯到20世纪70年代。Sacks等[1]在日本俯冲带蠕滑区布设的strainmeter观测到了与正常蠕滑不同的加速蠕滑现象，持续时间为几小时或一两天，并将这种现象称为慢地震。随着强震观测台网的出现，特别是Dragert等[2]在环太平洋俯冲带初次发现慢滑移以及与其伴生的震颤行为后，慢地震逐渐成为地震物理学及俯冲带动力学的研究热点。
慢地震可发生在普通地震发生前后，此过程会缓慢释放大量能量。然而，其能量储存方式和释放过程仍不清楚，这可能是制约人们解开慢地震之谜的关键。目前，有关慢地震震源机制的研究主要建立在脆性变形的前提下。本文试图运用力化学的研究成果，从分子尺度探讨塑性变形的机理及能量变化过程。塑性应变能的存储和释放研究也许能成为探索慢地震震源机制的一种可能途径。
1 慢地震特征慢地震与普通地震的主要区别在于滑移速率和破裂速率不同。慢地震整体上都具有明显低于普通地震的主导频率(10 Hz以下)[3]，是能量缓慢释放的一种形式[4-5]。慢地震主要包括慢滑移事件、构造震颤(非火山震颤)、低频地震和甚低频地震[6]。有学者认为慢滑移和构造震颤是同一事件的不同表象，低频地震是震颤的组成部分，因此慢地震实质为低频地震和甚低频地震[7]。
Ide等[3]研究发现，慢地震与普通地震存在不同的标度律(图 1(a))，即普通地震的地震矩M0与持续时间的立方成正比(M0~T3)，而慢地震的地震矩与持续时间成正比(M0~T)。如图 1(a)所示, 常规地震与慢地震的定标曲线在Mw≈1(M0≈1011 N·m)处相交。这也是低频地震和通常可被观测到的常规地震的最小尺度[8]。由于接近能够测量的最小尺度，因此慢地震与常规地震的定标关系尚不明晰。后来，Ide等[9]又对上述定标律进行了小的修正。尽管新提出的慢地震相关的布朗运动模型考虑了噪声影响的因素，但整体仍遵从地震矩与特征时间成正比(M0~T)的标度律。
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| (a)中蓝色三角形是板间浅源地震的典型定标关系，红色圆点则为各类慢地震间的定标关系；(b)中的缩写含义分别为：SSE慢滑移事件；ETS幕式震颤与滑移。 图 1 慢地震定标律[13]和不同类型地震分布示意图[14] Fig. 1 Regular versus slow earthquake scaling[13] and types of earthquakes diagram[14] | |
此外，慢地震还具有微小的应力降。Thomas等[10]将应用于传统地震源的eGf分析应用于圣安德烈斯的一系列低频事件上，计算出其应力下降量级约为10 kPa，是普通地震应力降的1%，这一点也在很多后续研究[11-12]中被肯定。
据目前全球范围慢地震观测结果的不完全统计，慢地震发生在断层闭锁区周围，主要位于脆-韧性转换带底部(图 1(b))[14-16]。Shelly等[16]对日本西南部的Nankai Trough俯冲带的慢地震研究发现，由地震记录包络线相互关系确定的震中位置限制了震颤位于沿俯冲板片走向的一个带内，在这些地点，板块界面的深度为30~45 km。Obara[17]研究日本西南部菲律宾海板块俯冲作用下深部慢震活动的空间分布，这些事件通常同时发生在大型逆冲地震区和板块界面上较深的自由滑移区之间，深度约为30 km。Bell等[18]使用地震反射数据绘制了新西兰北岛吉斯伯恩俯冲界面的几何形状和特征，发现此处的慢滑移事件在5~15 km的深度范围内发生。Shelly和Hardebeck[19]利用3D速度模型模拟P波、S波到达时间，精确定位了圣安德烈斯断层中部的地震事件以及一系列低频地震事件，发现构成慢地震的低频震颤深度范围为16~29 km，横跨圣安德烈斯断层中部的蠕滑段和闭锁段。由此，慢滑移事件和低频事件可能发生于不同深度位置。
地球物理探测出的慢地震震源区具有高纵横波速度比、高泊松比等特征。Shelly等[16]曾对Nankai Trough的四国西部地区展开研究，将波形互相关与双差层析成像的方法相结合，对此地区的低频地震进行重新定位并获得了高分辨率的速度结构。研究结果表明慢地震分布区与其他部分(如容易发生大地震的断层闭锁区)相比，表现出异常高的纵横波速度比(1.9~1.95)和泊松比，他们认为这一特征反映了发震区超压流体的存在[15]。Kodaira等[20]通过地球物理探测，得到Nankai Trough的地震速度和反射剖面图，观测到在慢地震发震区普遍具有较高的泊松比(>0.34)，这也与多处慢地震区的观测结果一致。
综上所述，慢地震地震矩与特征时间成正比；应力降小，通常是普通地震应力降的1%；具有高纵横波速度比、高泊松比的震源区。
2 慢地震震源机制研究现状目前普遍认为，慢地震是发生于板块交界处的慢滑动，震源机制研究主要从断层面的流变特征、摩擦特性出发，基于慢地震释放和地震类似的弹性应变能建立模型。
2.1 岩石力学实验速率-状态依赖的摩擦定律(Δυ=(a-b)ln(v2/v1)，其中υ为摩擦系数，a和b分别为摩擦系数的速度依赖，v1，v2为滑移速率)是地震与慢地震机制的研究基础，它可以很好地描述现实断层的摩擦与滑移速度、时间和滑移距离之间存在的复杂关系，从而解释地震周期的各个阶段[21]。黏滑和稳滑是断层摩擦行为中的2个重要现象(图 2)，地震可用黏滑机制来解释，对于慢地震而言，普遍认为可能对应于稳滑机制[22]或黏滑与稳滑之间的半黏滑[14]。
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| 图 2 黏滑和稳滑特征对比 Fig. 2 Comparison of stick-slip and steady-slip characteristics | |
黏滑是断层间断性的快速滑动，滑动过程中断层强度随滑动减小，交替性出现黏滞和滑动的现象，并伴随有周期性的应力降；稳滑过程中断层强度不随滑动而减小，无应力降产生。黏滑产生的条件是断层表现出速度弱化的摩擦特性。速度弱化是断层发生滑动失稳的前提，断层滑动失稳将会造成地震。板块边界显示出速度弱化行为和能够产生地震的区域通常被称为孕震区。脆-韧性转换带的下限也是地震带的下限。在此区域，断层滑动性质将实现从不稳定滑动到稳定滑动的转变。研究表明，随着温度和深度增加，断层摩擦行为从速度弱化到速度强化的转变或断层带脆-韧性的转换将导致慢地震发生[23]。因此，这也是慢地震震源机制研究的基础。
在前人有关断层黏滑现象的室内实验研究的基础上，一些研究者针对地壳中的主要岩石、自然断层泥以及相关矿物等展开了各种条件下的岩石摩擦实验[24-28]。
Leeman等[24]利用双轴剪切仪进行实验，观察到在较短的剪切位移下出现类似于慢地震的缓慢黏滑现象，摩擦系数的减小与常规地震黏滑行为相比，从突变转换为渐变。Ikari等[25]将主要由黏土矿物和石英构成的海洋沉积物放入双轴剪切仪中进行剪切实验，并在实验结果中观察到：随着剪切位移的增大，实验样品由最初阶段的速度强化转变为速度弱化并最终发生破裂。同时，对大洋钻探的俯冲带天然样品进行常温下的摩擦滑动实验，富含黏土的样品也会发生不稳定滑移[25]。实验所产生的效应同慢地震自然发生的条件极为吻合。研究认为，慢地震现象与断层所含岩石类型有关，黏土矿物在其中发挥着主导作用，其水含量的变化将会影响断层的剪切运移方式。
为进一步探究上述不稳定滑动现象产生的原因，Okazaki和Katayama[26]在热液条件下进行了叶蛇纹石断层泥的高温高压三轴实验，实验围压为200 MPa，水压为20~140 MPa，温度为400~650 ℃，滑动速率为0.1~10 μm/s。此实验重现了慢地震的缓慢黏滑行为。在450 ℃以上，低有效正应力条件下，断层泥摩擦系数将出现不稳定波动行为。他们认为此种现象是断层面上应力分布不均匀导致的，主要是由于叶蛇纹石脱水作用产生的橄榄石影响整个断层面的应力分布，进而影响断层泥的摩擦特性[26]。高压流体条件下叶蛇纹石摩擦滑动的高温高压实验结果显示，叶蛇纹石的摩擦滑动速度依赖性参数(a-b)在300 ℃时随着加载速率的增加从速度弱化转变为速度强化，表明高压流体和低有效正压力环境下叶蛇纹石矿物的变形可以促成慢滑移事件[28]。
实验研究主要为了模拟出速度强化与速度弱化以及摩擦系数变化等不稳定行为，进而对断层上的滑动如何相对缓慢地发生给出解释。
2.2 数值模拟早期断层几何结构多为二维平板模型[29]，而近年来随着计算水平的提高，出现了三维平板模型[30-33]。在三维平板模型的基础上，李昊天和周仕勇[34]又探讨了断层几何形状对发震区分布和慢地震特征的影响。他们采用不同的俯冲带几何模型，在速率-状态依赖的摩擦定律和准动态算法的框架下，对阿拉斯加库克湾的慢滑移事件进行数值模拟。模拟结果显示，断层几何形状会对慢滑移特征产生影响，在俯冲带相对平坦的区域更有可能发生尺度和震级更大、滑动速率更快的慢滑移。魏雪婷[33]基于陈晓非院士提出的自停止破裂概念重新计算了全空间的震源动力学破裂相图，将震源动力学破裂相图改进为4个象限：超剪切破裂、亚剪切破裂、自停止破裂和慢自停止破裂；详细对比慢自停止破裂与实际观测的低频慢地震震源参数，提出慢自停止破裂可以解释多个慢地震的震源过程。
Gao和Wang[11]通过建立数值热模型，研究热岩石控制的断裂带流变特征，模拟结果很好地显示了幕式震颤与滑移区以及慢滑移区的分离性，并解释了慢地震与地幔楔特殊岩石条件之间的关系。大型逆冲区断层面岩石的流变性质与深度密切相关，随深度增加温度逐渐升高，断层逐渐由脆性变为塑性，这对应于从板间地震孕震区到慢地震区的深度变化。在幕式震颤和滑移区，因受到地幔楔尖端流体压力、蛇纹石饱和造成的岩石渗透性降低的影响，使得断层在这一深度重回脆性，从而导致幕式震颤与滑移的发生。这一模拟解释了幕式震颤与滑移区与地幔楔角特殊地质条件的关系, 为正确认识幕式震颤与滑移的生成机制提供了地质学背景。
Frenkel和Kontorova[35]提出FK模型，最初用来描述缺陷在晶体中的传播这一塑性变形过程，当晶面受到剪应力作用时，晶体中存在的边缘位错便会沿着受力方向传播。后有研究者发现慢地震模型与晶体位错存在很强的相似性，并将FK模型应用于描述宏观断层摩擦运动中[36]。由地震和缓慢滑动事件引起的沿断层的局部运动比空间和时间上的均匀运动需要更少的应力，这类似于仅需很小的应力便可使得晶体平面发生相对位移，边缘位错移动引起晶体塑性变形。
总之，计算模拟主要基于速率-状态摩擦定律构建模型。由于俯冲带交界处的物理化学环境十分复杂，上述数值模拟模型必须经过一定简化。针对关注的影响因素对相关摩擦定律进行适当修正，比如低孔隙渗透性、高流体压力、矿物相变过程等。
3 构造应力化学和慢地震震源机制探讨整体行为模拟从流变学角度解释了整体摩擦行为的变化，实验研究主要为了在实验室中模拟出速度增强与减弱以及摩擦系数变化等不稳定行为。两者都是建立在慢地震对应了脆性变形这一认识的前提下。然而，信号采集识别中的高纵波与横波速度比、异常高泊松比等特点，又指示慢地震震源区物质黏度较大。因此，震源区的塑性变形成分不容忽略。由此，慢地震的产生可能并非完全是重回脆性的过程。弹塑性力学研究认为塑性变形的起点是位错，而没有从更微观尺度——分子尺度下进一步讨论，据此认为塑性变形只是能量消耗的过程。但新近力化学研究发现，机械力可以通过拉伸、旋转等方式直接作用于化学键，从而增加分子势能，降低活化能垒，使化学过程更易于发生。这相对于热化学过程的通过增加分子动能来越过活化能垒的化学过程更省能量，也更为有效(图 3)[37]。机械力对化学键的作用还有可能产生更多的结构缺陷，储存更多的应变能(包括物理能和化学能)。因此，从晶体的分子结构角度讨论岩石/矿物变形过程中能量的储存和释放，即构造应力化学[38]，可能是解开慢地震震源机制的另一途径。
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| 图 3 热活化和力活化过程中分子势能的变化 Fig. 3 Molecular potential energy changes during thermal and force activation | |
机械力对分子的作用主要包括改变键长、键角、化学结构、化学反应路径[39-48]。
最初的力化学反应技术主要运用在高分子材料加工及机械选矿等领域，随着高分子化学合成技术持续发展，研究者们已经可以从分子层面设计和合成一系列的力化学响应聚合物[43]。Davis等[43]将设计出的对力敏感的有机分子嵌入到特定的聚合物材料分子中，当力敏感分子发生开环反应时，聚合物材料的颜色将会发生变化。在对材料进行拉伸的过程中，随着塑性变形的进行，材料表现出明显的颜色变化，表明塑性变形过程中应力可作用于化学键上。通过密度泛函理论进行计算，结果显示在力的作用下，随着分子中的键能最低的C—O键的距离逐渐增加，分子势能也逐渐增加。当分子拉伸量超过17%时，原子之间的势能就超过了进行化学反应时所必须克服的总能垒2.3 eV(图 4)。Haseen和Kroll[45]研究在施加力的情况下，不同分子晶体从方石英型到金红石型的转变路径。计算显示GeO2和TiO2从金红石结构到方石英的转变在适度拉伸的条件下更易发生。施加力导致方石英中的硅氧四面体发生旋转，而且此分子的运动导致了其他分子的协同运动。同时伴随着它们的轻微变形，由于体积收缩和密度增加，2个额外的阴离子不断向阳离子中心靠近，最终成键形成八面体结构。
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| 图 4 力活化过程第一性原理分子动力学模拟结果[43] Fig. 4 Results of first-principles molecular dynamics simulations on force activation processes[43] | |
随着化学家在理论和模拟方面研究的不断深入，出现了多种理论认识[46-49]。力致断键理论在很多论文中均有论述，其理论关键是，外加作用力如何通过影响分子势能面进而影响化学反应。传统化学理论认为，在化学反应中，Woodward-Hoffmann规则所限制的化学反应路线很难同其所允许的路线一致竞争。但在力化学研究中，施加相应的外力，成功促使一些传统热力学范围内“禁止”的化学反应能够进行。力可改变分子反应活性进而影响化学反应速率，并且在力化学反应加持下，可以出现与传统热力学不同的反应路径，而且在这2种情况下化学键的稳定性也有所不同。Hickenboth等[46]通过超声实验结合量子化学计算研究了苯并环丁烯的反式(trans-BCB)和顺式(cis-BCB)2种同分异构体在不同活化条件下发生开环反应所生成的产物。在热的作用下，trans-BCB和cis-BCB都按照顺旋方式发生开环反应，分别生成E, E-临苯碳醌(E, E-QDM)和E, Z-临苯碳醌(E, Z-QDM)。由于力会促使trans-BCB中化学键的顺旋，力的作用下，生成力活化中间产物所需要克服的能垒更低，因此trans-BCB更容易沿着顺旋式开环反应的路径发生反应，生成和热反应相同的产物E, E-QDM。而对于cis-BCB，由于力促进了化学键的对旋，阻碍了顺旋，使得原本能垒较低的顺旋式开环反应的能垒增加，并且超过通过对旋式发生开环反应所需要克服的能垒，因此反应沿着不同于热活化条件下的方向进行，生成了和热反应不同的产物E, E-QDM。对苯并环丁烯、偕二氟环丙烷、偕二氯环丙烷的顺式和反式非对映异构体分别进行对旋和顺旋扭转拉伸，进行开环反应，Woodward-Hoffmann规则所限制的反应路径比其允许的反应路径分别需要少约130、560、1 000 pN的力，表明力的作用下Woodward-Hoffmann规则所限制的反应路径更容易发生[48]。
3.2 塑性变形的微观机理晶体塑性变形理论将晶格滑移机制与晶体塑性行为结合，提供了晶格尺度内塑性变形的基本理论，即塑性变形始于矿物晶格缺陷，方式为位错迁移和晶格畸变[50]。然而，扩散和压溶机制解释的变形虽然同属于塑性变形，但其应力应变关系和建立在位错滑移机制上的应力应变关系有显著差别。力化学研究表明机械力可以作用于化学键，因此，我们应该从更加微观的尺度认识岩石塑性变形机理。
胡克于1678年提出弹性体的变形和所受外力成正比的定律。19世纪20年代，法国的纳维、柯西和圣维南等建立了数学弹性理论，正确地给出应变、应变分量、应力分量的概念，建立了变形体的平衡方程、几何方程、协调方程以及各向同性和各向异性材料的广义胡克定律，从而奠定了弹性力学的理论基础。塑性力学是从1773年库伦提出土的屈服条件开始的，特雷斯卡于1864年提出最大剪应力的屈服条件。圣维南认为在塑性变形过程中最大剪应力和最大剪应变增量方向应当一致，按照这一见解，莱维于1871年将塑性应力-应变关系推广到三维情况。此后，米泽斯又提出一个形变能屈服条件，并独立地提出和莱维相同的塑性应变增量与应力关系表达式(表 1)。此后，普朗特和罗伊斯提出包括弹性应变增量部分的三维塑性应变增量和应力关系的表达式(表 1)。研究应力和应变增量之间的关系，以这种关系为基础的理论成为增量理论，是塑性力学中的基本理论。亨奇、纳戴和伊柳辛等以比例变形为前提，建立和发展了塑性力学的形变理论(表 1)。Hill采用功共轭的原理系统地确立各种应变度量和各种应力度量之间的对应关系[51]。
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表 1 塑性力学本构关系 Table 1 Ontological relationships in plasticity mechanics |
晶体塑性变形的本构方程是建立在宏观变形基础上的。尽管明确了机制为晶格位错，位错是微观尺度的，并没有涉及位错移动时分子间、分子内结合力的变化。从力学机制本质上看还是宏观的，不是微观的。
根据晶体中质点间作用力的差别，可将晶体分成4个基本类型：金属晶体、离子晶体、共价晶体和分子晶体[52](图 5)。
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| 晶胞中主要包括蓝色硅原子和红色氧原子。 图 5 晶体结构图示 Fig. 5 Crystal structure of α-SiO2 | |
金属晶体中原子之间通过金属键结合，自由电子在整个晶体中自由运动，存在的堆积方式为面心立方密堆积、六方密堆积、立方体心密堆积，这种结构赋予金属晶体高的导电性、导热性、延展性和机械强度。正是从金属晶体塑性变形的长期研究中推断出晶体滑移是位错运动造成的。离子晶体由带正电的正离子和带负电的负离子通过静电吸引而结合在一起。离子键没有方向性和饱和性，所以离子在晶体中常常也趋于采取尽可能紧密的堆积形式，只是各离子周围接触的是带异号电荷的离子。
在共价晶体中，原子与原子间以共价键相结合，原子间存在共享电子，组成一个由“无限”数目的原子构成的大分子，整个晶体就是一个巨大的分子(图 5(b))。在多数晶体的原子之间存在着一系列位于金属键、离子键和共价键之间的过渡性键型，从而产生过渡性的晶型。
分子晶体是分子间通过非共价的分子间弱作用力(如氢键、范德华力、色散力、偶极-偶极相互作用等)形成的晶体。常温下是气体、易挥发的液体或易熔化易升华的固体，其处于气相和液相的共价分子在降温凝聚时可以通过分子间作用力而聚集在一起，形成分子晶体。
地壳和地幔的大部分由硅酸盐组成，多数是以[SiO4]四面体(图 5(a))为基本单位组成的四配位化合物，换言之，矿物是原子以不同类型的化学键结合形成的。因此，矿物的塑性变形可以是位错机制，微观尺度上仍然应该是以原子间化学键的变化开始，即组成矿物的各原子首先位置发生微调，包括化学键的拉伸、扭转导致的键长、键角变化，然后随着加载的继续，化学键不断地断裂、重建，晶格缺陷随之形成并不断增加，达到一定程度后，位错蠕变启动(位错滑移、攀移、塞积)，最终形成亚颗粒、新的更小的晶体颗粒。因此，矿物塑性变形的微观机理可能是原子位置的调整和化学键的断裂、重建。
3.3 应力化学和塑性变形伴随的能量转化过程应力化学源自机械力化学，指的是地质构造作用所产生的应力使岩石和矿物发生化学变化的过程[38]。尽管不生成新的物质，塑性变形中化学键的断裂和生成过程仍然应该算作化学变化范畴。这是因为化学变化的实质是化学键的变化以及分子结构的相应变化，涉及电子和化学基团的迁移。化学键的断裂需要吸收能量，而新的化学键的形成会放出能量。尽管此时还不能实现塑性变形过程吉布斯自由能变化的定量计算，对位错迁移过程的定性描述告诉我们塑性变形过程中存在能量的存储和释放。
吉布斯自由能把焓和熵归并在一起，可以用来判断化学变化自发方向。与化学键的断开和生成有关的是焓变。目前一般认为无烟煤的大分子结构由缩聚的芳香核和烷基、官能团组成的侧链，由多种形式的桥键、氢键、范德华力、π-π堆积力等多种非共价键连接组成，其中的缩聚芳环具有相当的稳定性，不易破裂。为了解应力作用下煤岩物理、化学结构的变化，笔者所在课题组对无烟煤、烟煤等进行了流变学、量子化学和分子动力学模拟计算研究[53-61]。
Wang等[57-58]对包含3种不同类型脂肪结构的无烟煤模型化合物(图 6(a))裂解过程进行一系列的高斯量子化学计算，并采用ReaxFF反应力场分子模拟方法模拟了326.85 ℃(600 K)时缩聚芳环(六元环结构)的破裂过程。反应吉布斯自由能计算结果表明，仅在热作用下，产生甲烷气体所需要的温度为500~600 ℃，远高于变形实验中产气的最高温度(200 ℃)[57]。分子动力学模拟显示，在外力作用下，缩聚芳环沿着某一个方向移动时，会受到来自相邻分子的剪应力作用，电子排布发生变化，从而直接破裂或者先发生结构重排再破裂；或者2个大分子上的缩聚芳环彼此靠近，距离足够小时，两边的芳碳原子互相连接形成化学键，组成四元环结构，初始缩聚芳环的电子构型和共轭效应受到影响发生化学键断裂，形成高能量的具有不饱和化学键或孤电子的长链，不稳定的长链容易与其他结构进行反应从而产生各种环状结构，改变部分结构的连接方式，整个缩聚芳环的稳定性大大降低，连续地进行破裂[58]。由此，剪切应力可以直接作用于大分子结构并促发在热力学作用下不易发生的反应路径。
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| (a)中选取的4个无烟煤的分子片段，包含3种类型的脂肪结构，分别为氢化芳环①②、脂肪侧链③和芳香环之间的桥键④；(b)中①~⑥为计算过程，曲线代表计算过程中CO脱落所需能量变化。 图 6 4种无烟煤模型化合物[57]和无烟煤片段变形过程中的能量变化[61] Fig. 6 Four anthracite modelling compounds[57] and anthracite segment deformation and its energy consumption process[61] | |
无烟煤流变实验结果显示，同一个矿区的样品双反射率和拉曼光谱比值之间具有良好的正相关关系，指示无烟煤大分子尺度上的塑性变形可能表现为结构缺陷的增加；低应变速率下(< 5×10-6 s-1)，随着应变速率降低，镜质体反射率升高，芳香层片直径增大，堆叠厚度增加，拉曼光谱D峰宽度增加，表明类晶结构占比增加，结构缺陷也在增加，暗示塑性变形过程中，应力作用破坏层面间非共价键和共价桥键的同时，新的化学键也在形成，形成了更加有序的新结构[54-55]。对含有13个苯环和一个连接有羰基的五元环大分子模型分别计算非六元环结构缺陷产生前后的能量(无缺陷：-1 685.64 a.u.；有1个缺陷：-1 685.53 a.u.)，即，产生一个非六元环缺陷需要的能量为0.12 a.u.(303.48 kJ/mol)，表明结构缺陷的产生是吸收能量、机械能转化为内能的过程[55]。取含有不同数量苯环、六元环和羰基的分子结构片段，拉近2个相邻碳碳键使苯环发生变形直至羰基脱落(图 6(b)的①~⑥)，发现官能团脱落时位于能量高位，表明化学键断裂、新物质产生是能量释放的过程[61]。
煤虽然不是晶体物质，但是煤中存在类似于晶体结构有序堆叠的芳香层片。无烟煤的主体结构——缩聚芳香环和由碳原子以sp2杂化轨道组成六角形蜂巢状晶格的石墨烯十分类似。无烟煤和含有缺陷的石墨烯拉曼光谱在1 580和1 360 cm-1都存在2个主要的峰值，表明两者中构成结构缺陷的碳原子具有类似的性质[55, 62]。笔者所在课题组对煤的塑性变形研究中针对芳香层片取得的成果可以为了解矿物塑性变形过程能量转化过程提供有价值的参考[54-55, 57-59, 61]。据此，晶体塑性变形过程中，随着加载的进行，化学键发生拉伸、旋转，体系能量的增加表现为键长键角的变化导致原子势能变化，即外力做功转化为体系内能——原子势能；随着加载继续，原子势能越过产生结构缺陷的能垒，原子突破化学键的束缚，囿于固体内部体积变形，会迅速被周边的其他原子捕获成键，从势能高位转到相对势能低位，晶格缺陷形成，释放部分内能(图 6(b)的①~⑥)。结构缺陷周围的电子能级不同于正常位置原子周围的能级，因此键合较弱，会持续发生拉伸、旋转、断裂、重建，内能随着加载持续上下波动。换言之，晶体塑性变形过程中，从原子尺度上看，应力应变曲线可能是波动上升(应变硬化)、下降(应变软化)或波动水平(稳态流变)。
3.4 慢地震震源机制解的可能途径作为具有慢地震性质的异常事件，已经发现的有构造震颤、低频地震、甚低频地震和慢滑移事件[6, 9]。慢地震震源区主要位于孕震闭锁区域周围，例如Nankai Trough孕震闭锁区的浅部和深部，日本海沟Tohoku MW 9.1破裂区域的南北两侧[6]。慢地震的发震空间分布并不单一，相应的物质成分和结构以及温度、压力和流体等条件也有所不同[12]。
大地测量信号发现的慢滑移事件主要位于俯冲带较浅的部位。这些部位也检测到了相应的甚低频地震。两者具有很好的时空一致性，因此可以认为是同一事件在不同类型信号的表现。对深海钻探的断层泥进行摩擦实验，结果显示非常低的加载速率下，样品会发生不稳定滑移，表现出和慢滑移事件相似的特征[27]。数值模拟也很好地再现了不稳定成核破裂过程及其局部加速现象[63]。俯冲带岩石圈结构在横向上是不均一的，例如马里亚纳海沟南北两侧地壳上硬下软，中部上软下硬[64]。这些研究为认识浅层的慢地震震源机制及空间分布不均一性提供了较好的证据约束。而俯冲界面30 km以下的脆韧性转变域或更深部层次的慢地震震源区具有高的纵、横波波速比和高泊松比等特征，围压为0.8~1.2 GPa，温度多在300 ℃以上。在此温压条件下，石英开始发生塑性流变，地壳岩石整体变形表现为塑性和脆性机制共存，即微观域内常常保留了具有透入性构造的片麻岩、保留有脆韧性变形组构的糜棱状岩石和局部化显著的S-C糜棱岩[12, 65]。
地壳中地震的发生被认为是断层上的摩擦失稳事件，基于岩石摩擦实验研究的速率-状态依赖的摩擦本构方程对摩擦滑动的宏观数学描述抓住了摩擦滑动中力学现象的实质内容[66]。因此，实验室和数值模拟的不稳定成核破裂过程在物理上可以解释慢地震震源机制[24, 67]。然而，对摩擦本构方程背后的机理尚缺乏充分认识。摩擦强度随着接触面变光滑逐渐变小，然而当接触面光滑到一定程度后，摩擦强度开始增大；断层摩擦强度对滑移速率或加载速率的依赖遵守阿伦尼乌斯方程，因此可能和化学反应速率有关，层状硅酸盐矿物在干燥条件下表现出较高的摩擦强度值可能与其晶体结构有着直接的关系[68]。岩石弹性变形的温度效应也表明温度和变形的机理有待进一步研究证明[69]。
前述讨论表明，矿物塑性变形微观尺度上主要体现为原子间化学键的变化，包括伸长、旋转、断裂、重建。结合对煤中类晶结构的流变学、应力化学研究成果，本文推测晶体从弹性到塑性变形过程中，机械力做功优先转化为原子势能，当原子势能超过产生结构缺陷的能垒时，化学键断裂、重建，晶格缺陷形成，原子会短暂地回到相对势能低位，释放一部分能量。从原子尺度上对材料进行动态数值模拟研究表明微观结构变化可以显著影响宏观力学性能[70]。因此，慢地震震源区变形机制、摩擦本构方程机理可能都和应力化学过程有关。
分子动力学方法以经典力学、量子力学、统计力学为基础，可以在原子尺度上建立矿物的完整结构，模拟不同加载方向及加载条件下晶体的变形过程，基于第一性原理描述原子间的相互作用，进行热力学统计量的估算。例如材料学广泛开展了应变对材料力学性质及电子结构的影响，应力对单晶金属缺陷演化的影响，极紫外光诱导等离子体与沉积碳的相互作用过程模拟，氧化石墨烯界面交联的力化学机理研究[71-74]。因此，以原子尺度的量子化学计算为手段，定量计算晶体变形过程中不同阶段的内能，有可能建立更加精细的塑性变形过程及本构方程。在此基础上构建包含塑性变形的震源动力学模型并对比实际观测，有可能解释慢地震的震源过程。
4 结论1) 地壳主要由硅酸盐矿物组成，即以[SiO4]四面体为基本单位组成的四配位化合物，矿物内部的结合力主要是不同类型化学键的原子间作用力。力化学研究表明，力可以通过对化学键的拉伸、旋转等直接作用于化学键，改变键长、键角并最终实现化学键的断裂。因此，塑性变形的微观机理是从化学键的变化开始，然后在持续加载下化学键断裂、重组，形成亚颗粒、细粒化。
2) 煤中类晶结构的分子片段量子化学计算结果显示，六元环苯环的羟基脱落形成CO和五元环过程中，碳键在能量高位时断开。塑性变形过程中，能量的转化过程可能是外力做功首先转化为体系内能，即原子势能；随着加载继续，原子势能突破化学键的束缚，化学键瞬时断裂、重建，由于化学键的重建会释放能量，原子势能部分转化为塑性应变能，部分作为化学能释放。
3) 慢地震分布在俯冲带的不同位置，对应的物质组成、结构、压力、温度、流体等条件也有所不同，因此慢地震的震源机制可能也不尽相同。高的纵波与横波速度比、异常高泊松比等特征都表明深部慢地震震源物质黏度较大，更易发生塑性变形。结合分子动力学模拟的方法，从原子、化学键等更加微小的尺度对慢地震发生过程中的化学作用进行研究，这可能是未来进一步研究的新方向。
需要说明的是，本文只是探讨运用构造应力化学的思路解释慢地震震源机制的一种可能性，尚缺乏更多的证据和细节刻画，希望通过抛砖引玉得到读者的批评指正，以使下一步工作取得更好效果。
感谢中国地震局地质研究所周永胜研究员，中国科学院大学闫全人教授、于湘伟副教授、李永兵副教授等针对有关问题与作者进行的深入讨论和提出的诸多建设性意见。
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