中国科学院大学学报  2022, Vol. 39 Issue (1): 43-54   PDF    
西北干旱区乌海市PM2.5的输送路径及潜在源解析
余创1, 陈伟2, 张玉秀1     
1. 中国矿业大学(北京)化学与环境学院, 北京 100083;
2. 中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院, 北京 100083
摘要: 乌海市是中国西北干旱区主要的煤炭工业城市之一,其PM2.5浓度变化特征、输送路径及潜在源尚不清楚。基于2016—2018年乌海市PM2.5逐小时质量浓度数据,采用聚类分析法、潜在来源贡献函数(potential source contribution function,PSCF)和浓度权重轨迹分析法(concentration-weighted trajactory,CWT)等探讨乌海市PM2.5的输送路径及潜在源。结果表明:2016—2018年乌海市PM2.5质量浓度年均值呈下降趋势,冬季PM2.5浓度最高,夏季最低。聚类分析表明西北方向路径是乌海市四季PM2.5主要的输送路径,乌海市气流在春、秋、冬三季均来自于西北长距离输送,其PM2.5平均质量浓度约97.96~151.33μg·m-3,而在夏季短距离输送气流是主要的输送路径,其PM2.5平均质量浓度约87.11~96.88μg·m-3。PSCF与CWT分析表明冬季PM2.5的潜在源区范围最大,主要源自库姆塔格沙漠、柴达木盆地、腾格里沙漠、巴丹吉林沙漠以及河西走廊等地区;春、秋两季PM2.5的潜在源区主要位于库姆塔格沙漠及河西走廊地区;夏季的潜在源区范围最小,主要来自河西走廊局部地区。PM2.5重污染期间,其主要路径来源于西北方向,潜在源区主要分布在青海北部与甘肃交界处、新疆东部零星地区以及乌海南部地区。这些结果说明乌海市PM2.5污染的潜在源区主要集中在西北干旱荒漠区,因此,防风固沙和减缓土地荒漠化技术的实施可有效改善乌海市和西北干旱区的空气质量。
关键词: PM2.5质量浓度    聚类分析    潜在来源贡献函数(PSCF)    浓度权重(CWT)    
Transport pathways and potential source regions of PM2.5 in Wuhai City of northwest arid area
YU Chuang1, CHEN Wei2, ZHANG Yuxiu1     
1. School of Chemical and Environmental Engineering, China University of Mining and Technology(Beijing), Beijing 100083, China;
2. College of Geoscience and Surveying Engineering, China University of Mining and Technology(Beijing), Beijing 100083, China
Abstract: Wuhai was one of the major coal industry cities in northwest arid area of China, the concentration variation characteristics, transport pathways, and the potential source regions of PM2.5 were unclear. The transport pathways and the potential source regions of PM2.5 in Wuhai were discussed by cluster analysis, potential source contribution function (PSCF) and concentration-weighted trajectory (CWT) methods based on the hourly monitoring data of PM2.5 mass concentration in Wuhai from 2016 to 2018. Results showed that the average annual concentration of PM2.5 had a downward trend during 2016-2018, with the highest concentration in winter and the lowest in summer. Cluster analysis showed that the northwesterly pathways were the major transport pathway of PM2.5 for all seasons. The long-distance transport airflow mostly occurred in spring, autumn, and winter, the concentration of PM2.5 in four trajectories was about 97.96-151.33μg·m-3, while the short-distance transport airflow was main pathway in summer, its concentration of PM2.5 was about 87.11-96.88μg·m-3. The PSCF and CWT analysis indicated that the potential source regions of PM2.5 were the largest in winter, mainly occurred in Kumtag Desert, Qaidam Basin, Tengger Desert, Badain Jaran Desert, and Hexi Corridor Area. The main potential source regions in spring and autumn were located in Kumtag Desert, and Hexi Corridor Area. The potential source region was the smallest in summer, mainly came from Hexi Corridor Area. During the heavy pollution period, the main transport pathways of PM2.5 came from northwest also, the potential source regions were mainly located in the border area of Qinghai and Gansu, parts of eastern Xinjiang and southern Wuhai. These results showed that the potential source regions of PM2.5 in Wuhai were mainly located in the northwest arid desert area. Therefore, the implementation of wind prevention, sand fixation, and desertification control could effectively improve the air quality of Wuhai and the northwestern area of China.
Keywords: PM2.5 mass concentration    cluster analysis    PSCF    CWT    

随着社会经济的飞速发展和大气污染物的肆意排放,不少城市的大气污染问题日益严重,特别是以PM2.5为首的细颗粒物污染。由于PM2.5在大气中滞留时间长、输送距离远且粒径小,可通过呼吸道直接进入人体肺部,引发一系列呼吸道疾病并导致肺功能下降[1],因此对PM2.5污染防治的研究已成为一个热点问题。已有研究表明,一个地区的大气污染物不仅与本地污染源排放有关,而且还受远距离输送的影响,与邻近地区污染源的排放也有紧密联系, 这些影响主要是通过污染物的跨区域输送造成的,其输送与扩散的范围小至几百米,大至区域、洲际乃至全球各种不同尺度[2-5]。因此,要研究某个城市的大气污染情况,不仅要考虑本研究区的影响,还要考虑周边区域的影响,而后向轨迹模型已成为研究大气污染输送影响的主要手段。例如,Liu等[6]利用后向轨迹法和潜在来源贡献函数法(potential source contribution function,PSCF)对影响天津市采暖期的气团进行研究,结果表明,在2016年采暖期影响天津空气质量的气团主要起源于西北地区。Pu等[7]利用PSCF法对2005—2010年北京市上甸子区观测站的大气污染物进行潜在来源解析,结果表明内蒙古中部、山西北部、河北西南部以及辽宁西部都是潜在的SO2来源区域;华北平原地区,特别是河北南部和山东北部,是CO、Ox和PM2.5的主要潜在来源区域。姜雨等[8]利用HYSPLIT模型的后向轨迹模式,分析湖南衡阳市2015—2017年冬季PM2.5的潜在来源,结果表明衡阳市冬季PM2.5外来输送以区域输送为主,湘东、湘南、赣西、湘赣交界处、桂东北、豫南地区为PM2.5外来输送的主要潜在源区。严晓瑜等[9]利用TrajStat软件和全球资料同化系统数据探讨2014—2016年影响银川颗粒物质量浓度的潜在源区,PSCF法和浓度权重法(concentration-weighted trajactory,CWT)分析发现,位于新疆、甘肃、蒙古国、内蒙古、青海的西北源区及四川、陕西的东南源区是影响银川PM10和PM2.5浓度的2个主要潜在源区。因此,在这些潜在源区减少煤炭燃烧、生物质燃烧、工业活动和车辆的人为排放可能是控制空气污染的有效方法,但目前对PM2.5的路径及潜在源解析大多集中在华北、华东及沿海地区,而对西北干旱地区研究较少。

乌海市是内蒙古自治区西部的新兴工业城市,煤炭储量30多亿t,以优质焦煤为主,占全自治区焦煤储量的60%左右。穿爆、采装、汽车运输、卸载以及排岩等作业会产生大量粉尘,此外,大量煤矸石露天堆放,当达到自燃点时,便可放出二氧化硫、硫化氢、一氧化碳、二氧化碳和氮氧化物等有害气体,并伴有大量烟尘[10]。据2013年乌海市及周边区域排污统计,SO2排放总量约29.19万t、NOx排放总量约24.40万t、烟尘粉尘排放总量约33.45万t[11]。Song等[12]利用PMF模型对平顶山市PM10的化学成分进行了解析,结果表明煤炭燃烧源、工业污染源以及土壤相关源是影响平顶山市PM10质量浓度的主要污染来源。吴红璇等[13]探究乌海市煤矿区及周边区域春季降尘中重金属元素的含量水平以及污染物的来源情况,分析结果表明As和Cd是首要污染元素,并指出乌海市大气降尘主要来源于工业排放、煤炭燃烧、交通尘和煤炭开采运输。然而以煤炭开采为主的工业城市,对其大气污染物的研究大多集中于粗颗粒物的化学成分解析,而以PM2.5为首的细颗粒物的路径解析研究较少。

因此,为弥补这一空白,本文利用后向轨迹模型,并应用模型中的聚类分析法、PSCF法以及CWT法,再结合乌海市2016—2018年PM2.5浓度监测数据和全球气象同化数据(global data assimilation system,GDAS),分析乌海市PM2.5质量浓度在年、季、月上的变化规律及其与气象要素之间的关系;此外利用聚类分析法探究影响乌海市PM2.5的主要输送路径,同时利用PSCF法和CWT法揭示对乌海市PM2.5质量浓度影响较大的潜在源区,为有效控制乌海市大气污染及开展区域联防治理提供科学依据。

1 数据来源及方法 1.1 数据来源

本研究所用大气污染物PM2.5质量浓度数据来自乌海市环境监测站,乌海市共3个国家自动监测点(乌海市环保局、聚英学校、中海勃湾学校),取3个监测点的平均值代表乌海市整体的PM2.5质量浓度;乌海市气象数据来自中国气象数据网上发布的《地面气象资料》。后向轨迹模式采用的气象资料是美国国家环境预报中心(National Centers for Environment Prediction,NCEP)提供的GDAS数据,空间分辨率为1°×1°。

1.2 后向轨迹简介

HYSPLIT轨迹模式是由美国国家海洋大气中心和澳大利亚气象局共同研发的一种模拟大气污染物输送、扩散、沉降的综合模式系统,具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源等功能。该模式是欧拉和拉格朗日混合型的扩散模式,其平流和扩散计算均采用拉格朗日方法,浓度计算采用欧拉方法[14-15]。本研究以乌海市(106.82°E,39.67°N)为后向轨迹的受点,利用Meteoinfo软件和全球同化气象数据模拟乌海市气团后向轨迹。每日从0:00时开始,计算逐小时到达乌海市的气团后向轨迹,轨迹向后推延的时间为72 h,模拟时段为2016年1月1日—2017年12月31日,模拟高度为500 m。将逐小时轨迹按时间依次划为春季轨迹(3—5月)、夏季轨迹(6—8月)、秋季轨迹(9—11月)及冬季轨迹(1—2月和12月),然后利用Meteoinfo软件分别对不同季节逐小时轨迹进行聚类分析,并计算每类轨迹出现的频率,进而得到乌海市后向轨迹聚类分析图。最后利用每条气流轨迹对应的PM2.5质量浓度计算每类气流轨迹对应的PM2.5质量浓度平均值。

1.3 PSCF法

PSCF是基于条件概率函数发展而来的一种判断污染源可能方位的方法,PSCF通过结合气团轨迹和某要素值给出可能的排放源位置,PSCF函数定义为经过某一区域(ij分别代表经度和纬度)的气团到达观测点时对应的某要素值超过设定阈值的条件概率。PSCF的值越大,表明该网格点对观测点的粒子质量浓度贡献越大[16-17]。高PSCF值所对应网格区域就是乌海市PM2.5的潜在源区,经过该区域的轨迹就是对粒子数浓度有影响的输送路径。将研究区域划分为0.2°×0.2°的网格,并对PM2.5质量浓度设定阈值,本研究将其设定为PM2.5二级质量浓度限值75 μg·m-3。当轨迹所对应的PM2.5质量浓度值高于此阈值时,认为该轨迹是污染轨迹,其经过网格(i, j)污染轨迹端点数为mij, 而落在某网格(i, j)内的所有轨迹端点数为nij,则PSCF可以定义为

$ {\rm{PSC}}{{\rm{F}}_{ij}} = \frac{{{m_{ij}}}}{{{n_{ij}}}}. $

由于PSCF是基于条件概率的一种函数,因此PSCF的误差会随着网格与采样点距离增加而增大。当nij较小时,会有很大的不确定性。为减小误差,通常采用权重函数WPSCF以便减小PSCF的不确定性[18-19]

$ W{\rm{PSCF}} = {W_{ij}} \times {\rm{PSC}}{{\rm{F}}_{ij}}, $

其中Wij定义如下:

$ {W_{ij}} = \left\{ {\begin{array}{*{20}{l}} {1.00, }&{80 < {n_{ij}}, }\\ {0.70, }&{20 < {n_{ij}} \le 80, }\\ {0.42, }&{10 < {n_{ij}} \le 20, }\\ {0.05, }&{{n_{ij}} \le 10.} \end{array}} \right. $
1.4 CWT法

由于CWT法可以计算每条轨迹的权重浓度,因此在网格化的过程中,通过计算经过该网格的所有轨迹所对应的PM2.5质量浓度的平均值,从而赋予每个网格点一个权重浓度,计算公式如下

$ {C_{ij}} = \frac{1}{{\sum\nolimits_{_{l = 1}}^M {{\tau _{ijl}}} }}\sum\limits_{l = 1}^M {{C_l}{\tau _{ijl}}.} $

式中: Cij表示网格(ij) 上的平均权重质量浓度(μg·m-3),M表示轨迹总数(条),l是轨迹; Cl是轨迹l经过网格(ij)时PM2.5质量浓度(μg·m-3),τijl表示轨迹l在网格(ij)内停留的时间,Cij高值网格区域是对乌海市颗粒物浓度有贡献的主要外来源区, 经过该网格的轨迹就是对乌海大气颗粒物有贡献的主要输送路径[20-22]

2 结果与分析 2.1 2016—2018年PM2.5质量浓度变化特征

PM2.5作为乌海市首要大气污染物,对其质量浓度变化特征进行分析很有必要。2016—2018年平均PM2.5质量浓度整体呈下降趋势,如图 1(a)所示,从2016年的(45.92±9.94) μg·m-3下降至2018年的(42.67±8.13) μg·m-3,下降幅度约为7.1%,这可能与2017年国家加强对电力行业的整改、推进矿山的绿色开采等相关措施有关。但2018年PM2.5年平均质量浓度仍高于环境空气质量标准GB 3095—2012中年平均二级限值(35 μg·m-3),超标21.9%,高于上海市PM2.5年平均浓度(39.87 μg·m-3)。这可能是由于乌海市以重工业发展为主,煤化工生产过程中大量废气外排的原因[23]

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图 1 2016—2018乌海市PM2.5质量浓度年(a)、季(b)和月(c)变化特征 Fig. 1 Characteristics of annual (a), quarterly (b) and monthly (c) variation of PM2.5 mass concentration in Wuhai City over 2016-2018

在季节变化上PM2.5质量浓度变化较为明显,呈现出“春冬高、夏秋低”的趋势,如图 1(b)所示:PM2.5冬季浓度最高,为49.50 μg·m-3;其次是春季;再次是秋季;夏季浓度最低,为34.69 μg·m-3。相比国家环境空气质量标准中PM2.5年平均质量浓度二级标准(35 μg·m-3),乌海市春、冬、秋季均有超标,超标率分别为28%、29.3%、15.1%,唯有夏季PM2.5质量浓度基本与国家二级标准持平。乌海市地处黄河上游,属于典型的大陆性季风气候,雨热同期,夏季温度高,分子活动剧烈,有利于大气颗粒物的扩散,且夏季降雨量较为充足,伴随着湿沉降对PM2.5有更好的去除效果。此外夏季植被生长旺盛,植物的枝叶对PM2.5也有明显的截留作用。乌海市春冬季受冷空气影响,以西北风为主导风向,将西北干旱荒漠区的沙尘带入本研究区。此外,大气层在寒冷季节相对稳定,空气流动较慢,不利于PM2.5的扩散[24],因此春冬季节PM2.5质量浓度较高。

在月变化上PM2.5浓度呈双峰型分布,如图 1(c)所示,其中月平均浓度最高值出现在5月,为52.67 μg·m-3,另外,月平均浓度在12月出现一个小峰值,为50.67 μg·m-3;最低值出现在8月,为33.33 μg·m-3,其中5月最高平均质量浓度大约是8月最低值的1.58倍。乌海市SO2浓度在12月份最大,7、8月份最小[25],而SO2作为PM2.5的前体物,其浓度变化基本与PM2.5浓度月变化特征一致,这可能与乌海市采暖期燃煤取暖有关。

2016—2018年日平均浓度(图 2)低于环境空气质量一级标准(PM2.5日平均质量浓度小于35 μg·m-3)的天数占比分别为42.08%、35.89%和51.23%,日平均质量浓度超过环境空气质量二级标准以上(PM2.5日平均质量浓度大于75 μg·m-3)的天数占比分别为12.57%、9.04%和5.48%,超标天数明显减少。以上数据表明,乌海市的空气质量正在好转,但仍未达到国家年平均二级浓度限值。

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图 2 2016—2018年不同等级环境空气质量天数的占比 Fig. 2 The proportion of days with different grades of ambient air quality in 2016-2018
2.2 风速风向对PM2.5质量浓度的影响

由于污染物在水平输送过程中,风速风向起主导作用[26-27],因此,探究风速风向对PM2.5质量浓度的影响至为重要。结果表明(图 3),在不同风速等级下,PM2.5质量浓度随风速的增大呈现先下降后上升的趋势,当风速小于1 m·s-1时,PM2.5浓度维持在较高水平,为64 μg·m-3,说明静风天气下不利于污染物的扩散;当风速在2~3 m·s-1时,PM2.5浓度达到最低值,为39 μg·m-3,此后,PM2.5浓度又随着风速的增大而上升,说明风速在2~3 m·s-1之间最利于污染物的扩散;当风速大于5 m·s-1时,PM2.5浓度上升速率最快,这可能由于风速过大引发的扬尘天气或者外来源的输送,从而导致乌海市PM2.5浓度升高。

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图 3 PM2.5质量浓度与风速的关系 Fig. 3 Relationship of PM2.5 mass concentration with wind speed

图 4可知,乌海市春、秋、冬季均以WNW风为主导风向,与其他风向相比,在WNW风向上,2~3 m·s-1之间的风速所占比例较低,为24%。1~2 m·s-1之间以及大于3 m·s-1的风速占比高达76%,说明在WNW风向上不利于污染物的稀释扩散。夏季以WNW和ESE风为主导风向,其中在ESE风向上,2~3 m·s-1之间的风速所占比例明显较高,为37.2%,说明ESE风向有利于污染物的稀释扩散。

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图 4 四季风向频率玫瑰图和不同风向上不同风速的占比 Fig. 4 Rose chart of wind direction frequency in the four seasons and the proportion of different wind speeds in different wind directions
2.3 后向轨迹聚类分析

为进一步探究乌海市四季气流输送特征,运用Meteoinfo软件对2016—2018年逐小时到达乌海市的后向气流轨迹进行聚类分析(图 5图 6),同时赋予每条气流相应的PM2.5小时浓度数据。轨迹的输送路径和方向表示气流到达乌海市之前所经过的地区。通过轨迹长短可以判断气流的移动速度,长的轨迹对应快速移动的气流,短的轨迹对应移动缓慢的气流[28]

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图 5 四季气流后向轨迹聚类分析 Fig. 5 Cluster-mean back trajectories of four seasons

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图 6 四季各类轨迹PM2.5平均浓度 Fig. 6 Cluster-mean concentrations of all the trajectory groups in four seasons

春季,来自蒙古国西部的聚类4气流PM2.5平均浓度最高,为151.33 μg·m-3,该气流主要以长距离输送为主,气流移动速度相对较快,轨迹占比14.20%;而来自蒙古国西南部的聚类2则主要以短距离输送为主,气流移动速度较慢,但轨迹占比最高,为36.77%;此外源自哈萨克斯坦东北部,途经新疆北部、蒙古国西南部进而穿过内蒙古西部边界抵达乌海市的聚类3气流输送距离最远,移动速度最快,轨迹占比19.92%,气流平均浓度为130.2 μg·m-3,值得注意的是,以上3条气流均源自境外,说明来自境外的长距离气流是影响乌海市春季颗粒物浓度的主要因素;而从新疆东北部出发,穿过内蒙古西部到达乌海市的聚类1气流也是长距离输送,轨迹占比29.11%,且是春季唯一一条境内输送气流。

夏季,整体气流的输送距离偏短,各类气流的浓度基本都在100 μg·m-3以下,其中来自蒙古国西南部的聚类2气流输送距离较远,移动速度较快,轨迹占比26.74%,气流平均浓度为96.88 μg·m-3;其次是来自蒙古国东南部的聚类3气流输送距离较短,移动速度较慢,轨迹占比23.10%;再次是来自内蒙古西北部的聚类4气流输送距离相对较远,轨迹占比最高,为31.16%;输送距离最短的聚类1气流主要来自内蒙古南部,气流平均浓度最低,为87.11 μg·m-3,轨迹占比最低,为19.00%。

秋季,各类气流的浓度波动幅度比较平缓且气流均以长距离输送为主,移动速度较快,其中来自新疆东部的聚类1气流输送距离最短,但轨迹占比最高,为41.00%;而来自新疆中部的聚类4气流输送距离较远,轨迹占比为23.31%;其次来自哈萨克斯坦的聚类3气流输送距离最远,气流平均浓度最低,为97.96 μg·m-3,轨迹占比14.75%;此外来自新疆西部的聚类2气流平均浓度最高,为105.52 μg·m-3,轨迹占比20.95%。

与秋季相比,冬季气流稍有北移,整体上与秋季气流轨迹相似,均以西北长距离输送为主,其中来自新疆北部的聚类1气流轨迹占比最高,为75.17%,约占冬季轨迹总数的3/4,且气流平均浓度也最高,为116.48 μg·m-3;其次源自新疆西北的聚类3气流、新疆东北的聚类2气流以及新疆中北部的聚类4气流轨迹占比依次为13.11%、5.07%、6.66%。

聚类分析结果表明:乌海市四季的所有气流中西北气流占绝大多数,春、秋、冬三季气流的输送距离明显较夏季要远,唯有夏季气流以短距离输送为主且出现了北方清洁气流;四季的各类气流中,气流平均浓度最高的是春季,其次为冬季,秋季次之,夏季最低。

2.4 PSCF结果分析

根据乌海市PM2.5日平均浓度数据统计发现,乌海市PM2.5日平均质量浓度逐年略有下降趋势,但依然有超标现象,因此针对PM2.5质量浓度污染情况,有必要进一步解析乌海市潜在的污染来源区域。

PSCF结果表明(图 7),春季乌海市潜在源区贡献值相对较小, WPSCF高值(>0.3)区域主要位于四川东部、陕西西部、内蒙古南部、甘肃省西部以及新疆中东部零散地区,此外宁夏东北部也对乌海市PM2.5有一定的贡献;夏季潜在源区域明显减少, WPSCF高值(>0.3)区域相对分散,主要分布在新疆东部、甘肃省中部;秋季高值区域较为集中,潜在源区贡献较高的区域主要集中于新疆中东部、内蒙古西南部以及甘肃全省零散地区,值得注意的是在甘肃省和青海省交界处边缘地带,也是乌海市PM2.5的主要潜在源区;冬季的主要潜在源区较秋季相比,整体区域南移且WPSCF值(>0.3)的区域明显增多,覆盖区域有新疆中东部、青海北部、宁夏西部、内蒙古西南部以及河西走廊地区,其中甘肃、新疆、青海三省交界区、河西走廊地区以及内蒙古西南部是乌海市冬季PM2.5最主要的潜在源区之一(WPSCF>0.5)。

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图 7 四季PM2.5的加权潜在源贡献函数(PSCF)图 Fig. 7 Weighted potential source contribution function (PSCF) maps of PM2.5 in four seasons

乌海市WPSCF高值区域随季节变化的差异性较大,冬季WPSCF高值区域覆盖范围最广且数值最高,春、秋季WPSCF高值区域分布范围几乎相当,但秋季高值区域相比春季较为集中,夏季WPSCF高值区域范围最小。

2.5 CWT结果分析

相比WPSCF法,CWT法更能直观地辨别高浓度贡献的潜在源区,因为CWT法在计算过程中考虑了气团在网格中的停留时间,停留时间越长表明轨迹对研究点贡献越大,CWT结果中网格颜色越深表示该格网对目标格网的污染贡献数值越大。CWT结果表明(图 8)高值区域(>100 μg·m-3)范围最广、数值最大的是冬季,其次是春季,再次是秋季,夏季对乌海市贡献源区和贡献值最小。

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图 8 四季PM2.5的加权浓度权重轨迹(CWT)图 Fig. 8 Weighted concentration weighted trajectory (CWT) maps of PM2.5 in four seasons

春季CWT高值区域(>100 μg·m-3)主要位于湖北西部、河南南部、四川东部、陕西中南部、青海南部、甘肃省南部、新疆中北部以及蒙古国、西部邻国的一些零星地区。此外,内蒙古东南部、安徽与河南交界区、河西走廊附近区域对乌海市PM2.5质量浓度贡献为60~80 μg·m-3

夏季与春季相比,主要贡献源区略有南移,且国内CWT高值区域(>100 μg·m-3)几乎没有,国外主要集中于哈萨克斯坦东部,贡献浓度在60~80 μg·m-3之间的区域明显减少,主要位于西藏西部、青海中部以及四川省与云南省的交界区。

秋季,对乌海市贡献较大的潜在源区主要移动至西北地区,在新疆与西藏交界区、青海省北部、俄罗斯西部、以及哈萨克斯坦西部地区CWT贡献值较高,超过80 μg·m-3,此外,新疆中东部以及河西走廊区域对乌海市PM2.5质量浓度贡献值也相对较高,超过60 μg·m-3

冬季,CWT高值区域(>100 μg·m-3)明显超过另外三季且覆盖范围最广,在阿富汗西北部零星地区、新疆东南部零星地区以及青海省与甘肃省交界区对乌海市PM2.5质量浓度贡献值最大,超过了120 μg·m-3,其次位于新疆中东部、宁夏北部以及甘肃、新疆、青海3省交界区的CWT值相对较高,大约在80~120 μg·m-3之间,新疆东部、河西走廊北部、内蒙古西南部对乌海市PM2.5质量浓度也有一定影响,贡献值约在60~80 μg·m-3之间。

CWT分析结果与WPSCF结果较为一致,这说明CWT法模拟的结果产生的不确定性较小,结果比较可信。两种方法均表明对乌海市贡献较大的潜在源区主要集中在新疆中东部、青海北部、甘肃中部、宁夏西北部以及内蒙古西南部。

2.6 重污染期间乌海市PM2.5的路径及潜在源解析

由于重污染时段颗粒物浓度较高,PM2.5浓度变化特征及外来源输送路径呈现的更为明显,且乌海市四季PM2.5的潜在来源解析结果表明:冬季潜在来源分布区域最广,污染最为严重,春季次之,因此选取春、冬季节严重污染时段的PM2.5轨迹进行聚类和潜在源分析。具体地,重污染时段的选取如下:2016年2月9—11日(重度污染,PM2.5质量浓度226.33 μg·m-3)、2016年5月19—20日(严重污染,PM2.5质量浓度500 μg·m-3)、2017年2月9—11日(严重污染,PM2.5质量浓度285.33 μg·m-3)、2017年5月1—3日(严重污染,PM2.5质量浓度480.33 μg·m-3)。

重污染期间,乌海市后向轨迹聚类结果(图 9)表明,聚类1、聚类2和聚类3气流均来自西北方向,轨迹总占比94.64%,相比聚类3气流,聚类1和聚类2气流输送距离较远且主要源自新疆中东部、途经甘肃、内蒙古西部进而到达乌海市。聚类3气流输送距离相对较短,但轨迹占比最高,主要来自甘肃北部,途经内蒙古西部抵达乌海市。来自境外输入的聚类4气流输送距离最远,轨迹占比最低,主要起源于哈萨克斯坦中北部,途径俄罗斯西南部,然后绕至蒙古国北部,最后从内蒙古北部进入乌海市。

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图 9 重污染期间气流后向轨迹聚类分析 Fig. 9 Cluster-mean back trajectories during heavy pollution

重污染期间,乌海市PM2.5潜在源结果如图 10(a)所示,高值区域(WPSCF>0.6)分布范围较少但较为集中,主要位于青海东部与甘肃交界地区。此外,新疆东部局部地区以及乌海市南部邻近区域对乌海市PM2.5浓度的影响也相对较大(WPSCF>0.3)。浓度权重分析结果如图 10(b)所示,对乌海市PM2.5质量浓度贡献较大的区域覆盖面积较广,主要集中在新疆中东部、青海北部与甘肃交界区域、甘肃东南部、宁夏局部地区以及哈萨克斯坦和蒙古国少数区域,这些地区对乌海市PM2.5质量浓度的贡献均在120 μg·m-3以上,此外,河西走廊地区及周边区域对乌海市PM2.5质量浓度的贡献也相对较大,约在80 μg·m-3以上。重污染期间外来源主要分布在植被覆盖度低、降雨量较少、风沙较大的西北干旱地区。

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图 10 重污染期间PM2.5的PSCF图和CWT图 Fig. 10 Weighted potential source contribution function (PSCF) and concentration weighted trajectory (CWT) maps of PM2.5 during heavy pollution period
3 讨论 3.1 风速风向对乌海市四季气流的影响

乌海市四季主要以西北长距离输送气流为主,并且西北气流对应的PM2.5浓度较高。北京市和西安市PM2.5路径解析结果同样表明,来自西北长距离输送气流占主导地位,在西北气流中,特别是来自内蒙古中西部的气流对北京和西安PM2.5浓度影响较大[29-30]。而乌海市恰好位于内蒙古中西部,推测这可能是由于来自西北的污染气流先途经乌海,然后抵达北京和西安,进而影响两市的PM2.5浓度。至于影响乌海市PM2.5浓度的西北气流如何形成的?这可能与气象因素密不可分,研究表明气象因素在大气污染物的输送、扩散和沉积过程中起着重要作用。2014年北京市重霾期间相对湿度与颗粒物浓度相关性研究表明,当相对湿度大于40%时,其对颗粒物浓度的升高有促进作用[31];太原市PM2.5质量浓度与温度之间关系研究结果表明,温度高,太阳辐射强,有利于促进硫氧化物、氮氧化物等气态前体物的二次转化,从而加剧了PM2.5浓度升高[32]。乌海市相对湿度年平均值为45%、夏季平均气温达24.8 ℃,与北京、太原相比,相对湿度与温度对乌海市PM2.5浓度影响较小。此外在水平方向上探究乌海市气流输送路径,风速风向可能对气流的影响更大,因此本文主要探讨风速风向对乌海市气流的影响。乌海市春、秋、冬季均以WNW风为主导风向,这与乌海市气流来源方向一致,乌海市地处大陆内部中纬度带,其东部距海岸线较远且有太行山脉阻隔,受偏东气流影响较小,西北部为广阔的亚欧大陆腹地,西北风盛行,说明乌海市所处地理位置可能决定了其主导风向,同时也说明风向是影响乌海市气流来源的主要因素之一。太原市污染物路径解析结果表明,太原市所处地理位置与其季风气候相适应,由于太原市秋冬季盛行西北风,故而在秋冬季,太原市主要以西北偏西气流为主,占比74.1%,这与乌海市主导风向以及气流轨迹解析结果一致[33]。此外在WNW风向上,不利于污染物扩散的风速占比约为3/4,说明WNW风向不利于污染物的稀释扩散,这可能是春、秋、冬三季PM2.5浓度居高不下的原因之一。夏季以WNW和ESE风为主导风向,在ESE风向上,有利于污染物扩散的风速占比明显升高,占比1/3以上,且乌海市在东南方向上无工业产业园或大面积沙漠等污染源区,因此当乌海市刮东南风时,东南方向的清洁气流会进一步稀释乌海市PM2.5浓度,这可能是导致夏季PM2.5浓度降低的原因之一[34]

3.2 潜在源区对乌海市PM2.5浓度的影响

对乌海市PM2.5浓度影响较大的潜在源区主要分布在新疆中东部、青海北部、甘肃中部以及内蒙古西南部。原因可能有以下两种:1)PM2.5浓度较高的气流抵达乌海前路过这些潜在源区的频率较高。这些潜在源区依次坐落有库姆塔格沙漠、柴达木盆地、河西走廊、腾格里沙漠以及巴丹吉林沙漠。干旱少雨、植被覆盖度低、沙漠化严重[35-40]使得经过这些区域的气流更容易夹带大量细颗粒物,并伴随着西北长距离输送将颗粒物送至乌海市,从而影响乌海市空气质量。2)乌海市西北方向的本地排放和远距离输送。冬季寒冷,西北地区大部分城市都会采取燃煤的方式来实现集中供暖,这会导致西北各地区冬季大气颗粒物中煤烟尘含量较高[41],进而随着强劲的西北风经过长距离输送抵达乌海市,这些颗粒物会大幅度降低大气环境,这也是导致乌海市在冬季PM2.5浓度超标的主要原因之一。而且乌海市重污染天气多发生在春冬两季,重污染期间潜在源区也主要分布在新疆中东部、青海北部与甘肃交界区域、甘肃东南部等西北地区,说明在春冬季西北地区燃煤取暖可能正是导致乌海市重污染期间PM2.5浓度升高的原因。值得注意的是,夏季乌海市主要以短距离输送气流为主,但乌海市周边区域对乌海市PM2.5浓度贡献较小,说明短距离输送气流对乌海市PM2.5质量浓度影响较小,夏季降雨量多也是其中一个有利因素。因此,落实植树造林、防风固沙和减缓土地荒漠化政策,提高西北干旱荒漠区植被覆盖度,减少沙化面积,可以降低细颗粒物的长距离输送;另外,发展清洁能源、烟气脱硫脱销、绿色生产等技术,减少西北地区燃煤产生的SO2、NOx和烟尘的排放量,可有助于改善乌海乃至西安及北京地区的空气质量。目前,乌海市PM2.5化学成分尚未见报道,今后应采集乌海市PM2.5样品,分析其化学成分,进一步解析其PM2.5污染源,为改善西北干旱区空气质量提供技术支持。

4 结论

1) 乌海市2016—2018年PM2.5质量浓度年均值呈下降趋势,下降幅度约为7.1%,整体呈现出“春冬高、夏秋低”的趋势;PM2.5质量浓度超标天数占比明显减少,由12.57%下降至5.48%。

2) 乌海市春秋冬三季气流主要以哈萨克斯坦、新疆、蒙古国和甘肃等地区的长距离西北输送气流为主,夏季主要以内蒙古西南部的短距离输送气流为主。春冬两季不同聚类气流PM2.5平均浓度较高,可能与春冬季的主导风向有关。

3) 潜在源分析与权重浓度分析结果表明:乌海市WPSCF高值区域随季节变化较大,冬季WPSCF高值覆盖区域最广,春、秋季WPSCF高值覆盖区域相当,夏季WPSCF高值覆盖区域最小。对乌海市PM2.5质量浓度贡献较大的潜在源区主要集中在新疆中东部、青海北部、甘肃中部、宁夏西北部以及内蒙古西南部,这可能与其植被覆盖度低、表层土多为风沙土及气候干旱少雨等因素有关。

4) 重污染期间,乌海市PM2.5主要的路径来源与春、秋、冬三季相似,西北输送气流占主导地位,其中新疆中东部、青海北部与甘肃交界区域、甘肃东南部和宁夏局部地区对乌海市PM2.5浓度贡献较大,与乌海市春、冬季PM2.5的潜在源区一致。

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