2016, Vol. 32
健康风险评价近年来被广泛用于评价由空气、水、土壤等环境介质污染造成的人体健康风险[1-2]，可以定量评价人体暴露于环境污染物中对健康产生的危害，随着农村工业化和城镇化的发展，农田土壤环境重金属污染问题越来越严重[3]，而且重金属具有致癌和致突变性，因此，深入了解其对人体健康产生的危害具有重要意义。本研究于2014年对河北省12个市675个乡镇共2 700个监测点农田土壤采样，调查重金属污染现状，初步评价其健康风险和预期寿命损失，确定土壤污染物治理的优先程度，为降低重金属污染风险提供依据。
1 材料与方法 1.1 监测点选择按照地理位置、经济条件、地质地貌等特征，采用分层随机抽样法，于2014年在河北全省12个市抽取675个乡镇，每个乡镇(不含城关镇)抽取4个行政村，共2 700个监测点。
1.2 样本采集、处理与测定每个行政村采集1份农田土壤样本。参照HJ/T 166-2004《土壤环境监测技术规范》[4]采集与处理农田土壤样本，1 m2范围内梅花5点法等量采样(5~20 cm深处)，四分法缩分至1 kg，经风干、剔除杂物、恒重、粉碎、过100目尼龙筛，供分析用。参照GB/T 17141-1997《土壤质量铅、镉的测定石墨炉原子吸收分光光度法》[5]和HJ 491-2009《土壤总铬的测定火焰原子吸收分光光度法》[6]检测样本中铅、镉、铬含量。
1.3 评价方法检测结果按照GB15618-1995《土壤环境质量标准》[7]二级标准和HJ/T 166-2004《土壤环境监测技术规范》[4]进行评价，评价指标计算公式如下:
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式中：CV(coefficient of variation)为变异系数，无量纲；河北省土壤重金属背景值[8]：铅、镉、铬分别为20、0.075、63.9 mg/kg。
1.4 健康风险评价 1.4.1 健康风险评价模型根据美国环境保护局(United States Environmental Protection Agency，USEPA)综合风险信息数据库(Integrated Risk Information System，IRIS)资料和国际癌症研究机构(International Agency for Research on Cancer, IARC)可知，铅为非致癌物，镉、铬为致癌物。由于致癌物也可引起非致癌风险，因此本研究对铅进行非致癌风险评价，镉、铬进行非致癌和致癌风险评价。健康风险评价模型包括非致癌风险模型和致癌风险模型[9]，计算公式及参数的选择如下:
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式中，危险系数(hazard quotient，HQ):危害系数, 表示非致癌风险，无量纲，HQ＜1，预期将不会造成显著损害，表示暴露低会产生不良反应的阈值，HQ≥1，表示暴露剂量超过阈值可能产生毒性，数值越大，风险越大；连续的每日采食量(continuous daily intake，CDI):长期日摄入剂量, 单位体重日平均摄入剂量[mg/(kg·d)]；参考剂量(reference dose，RfD)：污染物非致癌参考剂量[mg/(kg·d)], 铅、镉、铬分别为3.5×10-3、0.001、 0.003 mg/(kg·d)；risk:致癌风险, 表示人群癌症发生的概率，无量纲，risk＜人群可接受的危险度水平(10-6~10-4)，不会对人群产生致癌风险，risk≥人群可接受的危险度水平(10-6~10-4)，可能对人群产生致癌风险，数值越大，风险越大；SF(slope factor):污染物致癌强度系数, 镉、铬SF分别为6.1，41(kg·d)/mg。
1.4.2 暴露模型确定本研究主要评价重金属经皮肤接触进入人体产生的健康风险。根据USEPA提出的健康风险评价计算公式计算皮肤接触途径的暴露量，计算公式如下：
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(5) |
式中，CS(concentration of chemical substance)：土壤中化学物质浓度(mg/kg)；AF(absorption factor)：土壤对皮肤的吸附系数(mg/d)；CF(conversion factor)：转换因子(kg/mg)；SA(skin area)：可能接触土壤的皮肤面积(cm2)；ABS(absorption coefficient of skin)：皮肤吸附系数，无量纲；EF(exposure frequency)：暴露频率(d/a)；ED(exposure duration)：暴露持续时间(a)；BW(body weight)：平均体重(kg)；AT(average contact time)：平均接触时间(d)。
1.4.3 参数选择(表 1)
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表 1 健康风险评价暴露参数 |
根据USEPA、IRIS等数据库内容，结合中国实际研究情况，确定本研究参数。
1.4.4 预期寿命损失杨宇等[13]根据天津地区的调查资料和癌症发病率，计算出10-5癌症超额发病率所对应的成人预期寿命损失为62.16 min。农田土壤重金属因致癌导致的预期寿命损失计算公式如下：
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(6) |
式中，LL(loss of life expectancy)：预期寿命损失(min)；R(risk)：致癌风险，无量纲。
1.5 统计分析Excel 2007建立数据库，SPSS 19.0软件进行方差分析，P<0.05为差异有统计学意义。
2 结果 2.1 重金属含量(表 2)|
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表 2 农田土壤重金属含量(mg/kg) |
2 700份土壤样本中铬、铅、镉平均含量依次为：39.63、18.52、0.4 mg/kg，浓度范围分别为2.24~140、0.1~161、0.005~10.71 mg/kg，依据GB15618-1995《土壤环境质量标准》二级标准[7]，铅、铬含量均未超标，13.74%(371/2 700)样本中镉含量超出二级标准，其中K市超标率最大，E市次之，超标率分别为63.89%、41.67%。镉CV和累积指数均比铅和铬大。2 700份样本重金属含量经单因素方差分析：不同地区铅、镉、铬含量差异有统计学意义，经最小显著差别(least significant difference，LSD)两两比较，除K市外，F市铅含量高于其他市(P<0.05)，G市和H市铅含量差异无统计学意义(P＞0.05)；K市镉含量高于其他市(P<0.05)，F市和H市、C市和L市镉含量差异无统计学意义(P＞0.05)；L市铬含量高于其他市(P<0.05)，C市和D市铬含量差异无统计学意义(P＞0.05)。
2.2 健康风险评价(表 3)|
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表 3 农田土壤重金属健康风险评价 |
应用表 2重金属平均含量，根据健康风险评价模型和参数，计算重金属通过皮肤接触对人体产生的健康风险。2 700份样本重金属HQ从大到小依次为：铬(4.34×10-4)、铅(1.74×10-4)、镉(13.16×10-6)，范围为1.7×10-6~8.25×10-4，均<1。镉Risk为3.44×10-8，范围为4.40×10-9~1.88×10-7，低于可接受水平(10-6~10-4)，铬Risk为2.29×10-5，范围为4.7×10-6~4.34×10-5，在可接受水平内(10-6~10-4)。不同地区铬对人体造成的risk从大到小依次为：L市＞E市＞H市＞J市＞F市＞G市＞I市＞K市＞C市＞D市＞B市＞A市。
2.3 LL(表 4)|
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表 4 农田土壤重金属LL(min) |
应用表 3 risk值，根据公式(6)，得到镉、铬通过皮肤接触对成人造成的LL。镉造成的成人LL为0.21 min，范围为0.03~1.17 min，铬为142.35 min，范围为29.22~269.77 min，其中由铬造成的L市成人LL最大，为269.77 min，其次为E市，为261.69 min。
3 讨论CV反映了总体样本中各采样点平均变异程度，本研究样本镉、铅、铬CV分别为264.31%、70.40%、59.46%，其中C市、D市、K市和J市镉CV均>100%，导致全省镉CV达到了264.31%，表明研究区内土壤重金属区域分布不均匀，主要是由于重金属不同污染程度造成的，提示这4个市镉污染来源较为复杂。与区域背景值相比，本省土壤镉含量高于背景值，为背景值的5.33倍，57.63%的样本超出背景值，铅、铬含量虽然符合我国土壤环境质量二级标准，但是分别有35.96%、6.48%的样本超出本省土壤背景值，其中铅累积指数达到0.93，说明土壤已经受到一定程度的人为污染。相关研究表明，本省平原及周边山区工矿开发和生产建设造成了一定程度环境污染和生态破坏，这与产业分布、多元复合肥、畜禽粪便和化肥的大量使用等有关[14-15]。
本研究样本重金属非致癌风险水平HQ集中在10-6~10-4内，均 < 1，即每千人中因土壤重金属的非致癌污染物而受到健康危害的人数不到1人，从理论上讲，不会对人体造成明显的非致癌健康影响。根据EPA提出的评价标准，致癌物镉、铬对人体造成的致癌风险尚可接受，被认为可以忽略，结果表明其致癌风险较低，不是主要的致癌风险因素。这与辽宁[16]、雅安[17]等地研究结果一致。另外，E市、F市、K市、L市这些地区矿产企业较多，导致重金属产生的健康风险高于其他市。本研究所选健康风险评价模型，暴露途径仅考虑了皮肤接触，未考虑经口摄入、呼吸吸入等途径[18-21]；采样点和重金属种类有限，未能对全省土壤重金属进行全面的健康风险评价；参数的选择上参考国外和国内其他研究数据，因地域及人种差异，给评价结果带来一定误差。因此，研究结果可视为经皮肤接触暴露于土壤重金属的健康风险粗略估计，有待于进一步完善。
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