20 世纪 90 年代以来，高纯锗（ HPGe） γ能谱探测器广泛应用于环境放射性测量和核事故应急监测等领域[1]。当使用探测器近距离测量样品时，由于探测器分辨时间的限制，具有级联衰变关系的放射性核素中的各条γ射线被探测器同时探测到，记录为一个事件而出现级联符合相加效应，使实际测量的有关γ射线全能峰计数增加或减少[2-4]。若将样品置于距探测器远的位置上测量（如15 cm 以上），＞25 cm 时，可以认为符合相加效应近似为零[5-7]，但测量距离的增大，会导致探测效率明显降低，直接影响放射性活度的测量。因此，对于低放射性活度环境样品的测量，通常是将样品放置于探测器表面位置测量[8]。这种情况下，根据国标GB/T 16145—2022[2]中有关核素活度确定部分的要求，采用效率曲线法刻度γ能谱时，计算样品中核素的活度时，对于受级联衰变影响大的核素（如134Cs、60C等）应做级联符合相加修正。
级联符合相加修正可通过实验测量单能γ核素点源，如241Am、109Cd、57Co、203Hg、137Cs、85Sr、113Sn、54Mn、65Zn等，通过符合相加修正因子实验的方法，获得修正因子[2]。但这些单能γ核素中，如203Hg的半衰期为46.59 d、85Sr的半衰期为64.85 d，这些短寿命核素在购置需尽快进行测量实验，否则达不到相应测量计数要求则需重新购置，另外单能γ核素点源的制备、价格和保管等原因，使得普通实验室难以具备符合相加修正的实验条件，使其应用受到了限制。近年来，无源效率刻度技术不断发展[9-11]，可利用配备LabSOCS无源效率刻度软件的高纯锗γ能谱，在Genie 2000解谱软件中调用LabSOCS模拟的总效率计算修正因子，通过标准体源样品中134Cs、60Co等核素的标准值验证，级联符合相加修正效果良好，可将Genie 2000给出的134Cs、60Co等核素的修正因子假设作为标准实验室的修正因子。其他高纯锗γ谱仪若不具备符合相加修正实验条件，且配套的无源效率刻度软件不具备符合相加修正功能，符合相加效应给γ能谱测量和分析带来的误差又不可忽略，此时可通过GB/T 16145—2022[2]附录D.4点源和体源配合测量的修正因子传递实验，将标准实验室的修正因子传递到其他高纯锗γ谱仪，来实现其他高纯锗γ谱仪的级联符合相加修正[2]。
1 材料与方法 1.1 标准源本研究使用的3个体标准源包括2个土壤样品和1个白藜麦样品，样品装满在Φ75 mm × 70 mm的圆柱盒内，其活度可溯源至美国国家计量基准。另外，修正因子传递实验还要求3个体标准源中均应包含有单能核素137Cs，3个体标准源中134Cs、137Cs、60Co的活度详见表1。为完成传递实验，还要使用包含有134Cs、137Cs、60Co的点源，本研究中这3个点源均来自中国计量科学研究院。
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表 1 标准源中134Cs、137Cs、60Co的活度参数（Bq） Table 1 Activity parameters for 134Cs, 137Cs, and 60Co in standard sources |
使用Canberra公司生产的BE5030宽能型低本底高纯锗γ能谱（简称BE5030 γ能谱仪），相对效率50.5%，能量分辨率1.65 keV，分析软件GENIE 2000（V3.4.1）。探测器配有 LabSOCS软件，其无源效率模拟的有效性在文献[12-13]，可对各种基质样品的效率进行较为精确的模拟[14]。待传递修正因子的γ能谱为ORTEC公司生产的Detective-DX-100T便携式电制冷高纯锗γ能谱（简称便携式γ能谱仪），相对效率为46%，能量分辨率2.18 keV。便携计算机通过USB连接便携式γ能谱仪，分析软件为Gamma Vision。
1.3 γ能谱的获取分别使用便携式γ能谱仪与BE5030 γ能谱仪，在探测器表面处测量3个体标准源。然后，2台γ能谱仪使用测量支架在可忽略符合相加影响的远距探测器位置D处，分别获取134Cs、60Co、137Cs 3个点源的γ能谱。关于远距探测器位置D处的选择，以测量谱文件中不出现符合相加峰为准，图1显示有60Co的2个主要能峰及其相应的符合相加峰。经测量确认在距探测器表面25 cm处测量的谱文件中，60Co的符合相加峰基本消失。因此本研究的D处确定为远距探测器表面25 cm的位置。
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图 1 60Co主要能峰及其相应的符合相加峰 Figure 1 Main energy peaks of 60Co and their corresponding coincidence summing peaks |
核素活度定量分析的基础是效率刻度，效率刻度主要方法有相对比较法和效率曲线法[2]。当采用相对比较法计算时，由于级联核素在样品和体标准源中都有级联符合相加影响，二者相比可消除该影响[15]。但在应用效率曲线法计算样品中核素活度时，对于级联核素则需要进行符合相加修正[2]。
1.5 修正因子的获取本研究首先在BE5030 γ能谱仪中配套的LabSOCS内建立3个标准体源的模型即建立GEO文件，并生成LabSOCS模拟的效率曲线。其次，在GENIE 2000软件中对谱文件进行能量刻度，标记ROI感兴趣区、寻峰、峰面积计算、峰效率计算和活度计算。在活度计算时调用建立的GEO文件，选择“Perform cascade correction”复选框，同时选择“Use ISOCS/LABSOCS Total efficencies”复选框，执行级联修正得到修正因子和活度计算结果，分别得到3个标准体源中存在符合相加效应的核素的修正因子FC1，将修正前后的测量活度与标准体源证书活度进行比较，评价分析级联符合相加修正的效果。
1.6 修正因子的传递计算修正因子FC2及修正效果评价：公式1）来自GB/T 16145—2022[2]，计算在便携式γ能谱仪探测器表面测量3个体标准源中134Cs 或60Co相应能峰传递来的修正因子FC2。将便携式γ能谱仪测量的134Cs和60Co，经级联修正后的活度与证书活度值进行比较，评价修正因子传递后的修正效果。
| $ F_{{\text{C}}2} = \left[ {{{\frac{{{a_{{\text{C1}}}}}}{{{a_{{\text{D1}}}}}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{\frac{{{a_{{\text{C1}}}}}}{{{a_{{\text{D1}}}}}}} {\frac{{{a_{{\text{C2}}}}}}{{{a_{{\text{D2}}}}}}}}} \right. } {\frac{{{a_{{\text{C2}}}}}}{{{a_{{\text{D2}}}}}}}}} \right]{M_{{\text{Body}}}}{F_{{\text{C1}}}} $ | (1) |
式中：
FC2——通过点源和体源配合测量传递的修正因子。
M Body——计算系数；
FC1——在Genie 2000解谱软件中调用LabSOCS模拟的总效率计算134Cs或60Co的修正因子，即假设为标准实验室的修正因子。
2 结 果 2.1 FC1的修正效果在BE5030 γ能谱仪上计算得到的修正前后134Cs、60Co的活度值、符合相加修正因子，及其活度值与证书活度值的相对偏差见表2。从相对偏差情况来看，修正前相对偏差绝对值范围在5.79%～11.49%，修正后相对偏差绝对值范围在0.46%～3.53%，修正后最大相对偏差绝对值在3.53%以内，说明符合相加修正效果良好。表2中的134Cs和60Co对应能峰的符合相加修正因子，可作为标准实验室的符合相加修正因子FC1进行传递。
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表 2 134Cs、60Co符合相加修正因子传递前FC1的修正效果 Table 2 Effects of correction using 134Cs and 60Co coincidence summing correction factors before transfer （FC1） |
按照公式1）计算得到传递后便携式γ能谱仪的符合相加修正因子FC2。表3给出了便携式γ能谱仪测量3个标准体源中134Cs、60Co的活度值、经符合相加修正因子FC2修正后的活度值，及其与证书活度值的相对偏差。从偏差情况来看，134Cs修正前偏差绝对值范围在8.20%～10.18%，修正后偏差绝对值范围在2.32%～3.92%；60Co修正前偏差绝对值范围在10.39%～10.48%，修正后偏差绝对值范围在4.76%～5.86%。经符合相加修正因子FC2修正后的最大相对偏差绝对值在5.86%以内，说明符合相加修正因子传递后，修正结果的最大偏差绝对值虽较传递前的3.53%有所增大，但是比未修正前活度结果还是改善的很多，表明传递后的修正因子的修正有效。
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表 3 134Cs、60Co符合相加修正因子传递后FC2的修正效果 Table 3 Effects of correction using 134Cs and 60Co coincidence summing correction factors after transfer （FC2） |
放射性核素活度定量分析的基础是效率刻度，在有源效率刻度中，主要包括相对比较法和效率曲线法[2]。当采用相对比较法计算时，由于级联核素在样品和体标准源中都有级联符合相加影响，二者相比可消除该影响[15]。但在应用效率曲线法计算样品中核素活度时，对于级联核素则需要进行符合相加修正[2,16]。本研究针对便携式γ能谱应用效率曲线法计算样品中134Cs和60Co活度的符合相加修正问题，开展了修正因子传递的应用研究。
在BE5030 γ能谱仪探测器表面测量了3个体标准源，获得了各自对应的134Cs和60Co的修正因子FC1，经证书活度验证，最大偏差绝对值在3.53%以内，说明FC1的修正效果良好。说明BE5030γ能谱仪所配的LabSOCS软件，在GENIE 2000调用LabSOCS模拟的总效率进行的符合相加修正准确有效，可以较好地解决γ能谱仪测量分析中受级联符合相加效应影响的问题。
根据国标GB/T 16145—2022[2]的附录D，符合相加修正因子传递实验需要有包含要传递核素（如134Cs、60Co等）的体源、包含要传递核素的点源，以及包含137Cs的相应体源和点源。体源的几何条件和构成应与传递前标准实验室的一样。本研究所用体源和点源满足国标中的要求。在BE5030 γ能谱仪和便携式γ能谱仪的探测器表面和远距探测器D（25 cm）处，分别进行了测量。按照公式1）计算的传递后修正因子FC2。通过对使用效率曲线法计算的活度进行修正。从表3的修正结果可以看出，3个标准体源中修正因子传递前后，计算的134Cs和60Co活度与证书活度相比，偏差绝对值范围均有了明显的缩小，最大偏差由修正前的−10.48%变为−5.86%，表明将软件模拟计算效果良好的修正因子FC1，作为标准实验室的修正因子进行传递，实验效果良好。同时，也说明点源和体源配合测量134Cs和60Co等级联核素，以及不受级联衰变影响的单能核素137Cs，按照全能峰效率和全能峰净峰面积计数率的比值关系经验公式，可将符合相加修正因子传递出去，较好地实现其他高钝锗γ能谱仪的符合相加修正。
| [1] |
徐翠华, 张庆, 周强, 等. HPGe探测效率和符合相加修正系数的蒙特卡罗计算[J]. 中国辐射卫生, 2004, 13(2): 92-96. Xu CH, Zhang Q, Zhou Q, et al. Monte-Carlo calculations of HPGe detection efficiency and coincidence-summing correction[J]. Chin J Radiol Health, 2004, 13(2): 92-96. DOI:10.3969/j.issn.1004-714X.2004.02.005 |
| [2] |
国家市场监督管理总局, 国家标准化管理委员会. GB/T 16145—2022 环境及生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法[S]. 北京: 中国标准出版社, 2022. State Administration for Market Regulation, Standardization Administration. GB/T 16145—2022 Gamma-ray spectrometry method for the determination of radionuclides in environmental and biological samples[S]. Beijing: Standards Press of China, 2022. |
| [3] |
杨波, 魏强林, 吴和喜, 等. HPGeγ谱仪γ能谱高能端探测效率校准[J]. 核电子学与探测技术, 2017, 37(11): 1146-1150. Yang B, Wei QL, Wu HX, et al. Efficiency calibration over the high energy range of a HPGe γ spectrometer[J]. Nucl Electron Detect Technol, 2017, 37(11): 1146-1150. DOI:10.3969/j.issn.0258-0934.2017.11.018 |
| [4] |
张磊. 高纯锗能谱仪125I核素点源和体源绝对活度测量方法研究[J]. 辐射防护, 2022, 42(6): 556-562. Zhang L. Study on the absolute activity measurement method of 125I nuclide point source and volume source by HPGe spectrometer[J]. Radiat Protect, 2022, 42(6): 556-562. DOI:10.3969/j.issn.1000-8187.2022.6.fsfh202206008 |
| [5] |
赵燕子. 体源中60Coγ射线的符合相加修正因子测量[J]. 核电子学与探测技术, 2008, 28(5): 994-998. Zhao YZ. Measurement of compensation factors for coincidence in detection of Co-60 in solid source[J]. Nucl Electron Detect Technol, 2008, 28(5): 994-998. DOI:10.3969/j.issn.0258-0934.2008.05.032 |
| [6] |
王志慧, 石人刚, 党晓军, 等. γ级联衰变符合相加效应解析修正[J]. 核电子学与探测技术, 2021, 41(3): 419-424. Wang ZH, Shi RG, Dang XJ, et al. Analytical correction method for coincidence summing effect in γ-rays cascade radiation[J]. Nucl Electron Detect Technol, 2021, 41(3): 419-424. DOI:10.3969/j.issn.0258-0934.2021.03.012 |
| [7] |
张磊. γ能谱符合相加效应修正方法及影响因素[J]. 核技术, 2022, 45(6): 060401. Zhang L. Coincidence summing correction methods and influence factors of γ spectrum[J]. Nucl Tech, 2022, 45(6): 060401. DOI:10.11889/j.0253-3219.2022.hjs.45.060401 |
| [8] |
范梓浩, 刘皓然, 梁珺成, 等. γ能谱分析中放射性核素活度的蒙卡修正方法及实验验证[J]. 计量技术, 2020(5): 95-99,114. Fan ZH, Liu HR, Liang JC, et al. Monte Carlo correction method and experimental verification of radionuclide activity in γ-spectrum analysis[J]. Metrol Sci Technol, 2020(5): 95-99,114. DOI:10.3969/j.issn.1000-0771.2020.05.19 |
| [9] |
金晓祥, 陈超峰, 林冠, 等. γ射线级联衰变符合相加修正方法研究[J]. 原子能科学技术, 2017, 51(6): 1077-1083. Jin XX, Chen CF, Lin G, et al. Study on method of coincidence summing correction in γ-ray cascade radiation[J]. Atomic Energy Sci Technol, 2017, 51(6): 1077-1083. DOI:10.7538/yzk.2017.51.06.1077 |
| [10] |
李斌, 徐哲婷, 何俞政涵, 等. 国际比对模拟气溶胶滤膜γ能谱测量及分析讨论[J]. 辐射防护通讯, 2023, 43(5): 35-39. DOI: 10.3969/j.issn.1004-6356.2023.05.009. Li B, Xu ZT, Heyu ZH, et al. Analysis and discussion on international intercomparison of simulated aerosol filter γ-spectrometry[J]. Radiat Protect Bull, 2023, 43(5): 35-39. DOI: 10.3969/j.issn.1004-6356.2023.05.009. |
| [11] |
徐晨曦, 倪建忠, 余功硕, 等. 利用Geant4模拟计算角关联对HPGe探测器符合相加效应的影响[J]. 现代应用物理, 2019, 10(1): 1-7. Xu CX, Ni JZ, Yu GS, et al. Simulation of the angular correlation impact on HPGe detector coincidence summing effect by Geant4[J]. Mod Appl Phys, 2019, 10(1): 1-7. DOI:10.12061/j.issn.2095-6223.2019.010201 |
| [12] |
周强, 拓飞, 姚帅墨, 等. LabSOCS无源效率刻度软件验证与测量研究[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2018, 38(4): 291-296. Zhou Q, Tuo F, Yao SM, et al. Validation of the laboratory sourceless calibration software (LabSOCS) on measurement[J]. Chin J Radiol Med Prot, 2018, 38(4): 291-296. DOI:10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2018.04.009 |
| [13] |
庞超亚, 拓飞, 杨宝路. 全膳食中放射性核素的γ能谱测量方法研究[J]. 中国辐射卫生, 2018, 27(6): 567-569,589. Pang CY, Tuo F, Yang BL. A study for measuring radionuclides in whole diet by gamma spectrometry[J]. Chin J Radiol Health, 2018, 27(6): 567-569,589. DOI:10.13491/j.issn.1004-714X.2018.06.013 |
| [14] |
王硕, 杨宝路, 周强, 等. 无源效率刻度在马林杯状气体源活度测量中的应用[J]. 中国辐射卫生, 2022, 31(1): 6-12. Wang S, Yang BL, Zhou Q, et al. Application of sourceless efficiency calibration in activity measurement of gas source in Marinelli beaker[J]. Chin J Radiol Health, 2022, 31(1): 6-12. DOI:10.13491/j.issn.1004-714X.2022.01.002 |
| [15] |
周强, 张京, 杨宝路, 等. 伽玛能谱仪分析226Ra的部分影响因素的研究[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2023, 43(2): 112-117. Zhou Q, Zhang J, Yang BL, et al. Study on influencing factors associated with the analysis of 226Ra gamma spectra[J]. Chin J Radiol Med Prot, 2023, 43(2): 112-117. DOI:10.3760/cma.j.cn112271-20220913-00372 |
| [16] |
许旭, 刘佳强, 陆景彬, 等. 放射源152Eu的能谱识别及和峰特性分析[J]. 同位素, 2018, 31(1): 1-7. Xu X, Liu JQ, Lu JB, et al. Recognition of spectrum in 152Eu source and analysis of sum peak characteristics[J]. J Isot, 2018, 31(1): 1-7. DOI:10.7538/tws.2017.youxian.008 |