2. 福建医科大学公共卫生学院, 福建 福州 350025
2. The School of Public Health, Fujian Medical University, Fuzhou 350025 China
福岛核事故后，食品中放射性核素检测的关注度也越来越高[1-3]。食品中放射性核素测量通常需要样品的大量浓缩或放射化学复杂的前处理分离[4]，而总α和总β所需样品量相对较少，测量相对简单快速，已成为环境放射性调查监测不可或缺的方法之一[5]。
漳州核电厂位于福建省漳州市云霄县列屿镇，计划于2024年建成发电。运行前周边食品放射性本底调查是核电厂环境影响评价的重要内容之一，研究运行前食品放射性水平为核电厂运行后的评估、估算周围居民放射性核素内照射剂量以及事故后应急有重要意义[6]。本文参照WHO饮用水水质准则和生活饮用水标准检验方法对2018—2020年运行前周围食品中总α、总β放射性水平及减钾总β进行测定，调查分析漳州核电厂运行前周围地区食品放射性本底水平。
1 材料与方法 1.1 采样方案根据核电厂的周边自然环境以及社会环境调查结果[7]，在漳州核电厂周边30 km范围内主导风向下风向区域和排放口下游灌溉区以间隔5～10 km范围重点布设采样点。食品样品采样信息见表1。
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表 1 漳州核电厂周边区域食品样品采样信息 Table 1 Sampling information of foods around Zhangzhou nuclear power plant |
参照WS/T 440—2014《核电站周围居民健康调查规范》[8]和GB 14883.1—2016《食品安全标准食品中放射性物质检验总则》[9]，选择核电厂周边30 km范围内漳州本地食品，包括蔬菜水果类、粮食类、家禽家畜类、水产品类、茶叶类等共5类33种49份样品。
1.3 样品处理鲜样去除不可食用部位后，清洗晾干，经切碎、剪碎、搅拌或压碎等方式预处理后，称净重置于105℃烘箱内，在此温度下视不同样品干燥10～40 h。样品去除水分后，将干样品装入瓷蒸发皿中移入马弗炉中进行灰化。
1.4 测量仪器试剂与指标方法 1.4.1 测量仪器真空烘箱（FZG-6，南京同浩干燥设备有限公司），马弗炉（SX2-15-10，武汉亚华电炉有限公司），分析天平（Practum224-1cn，德国Sartorius，感量0.1 mg），微波消解仪（M6，上海屹尧仪器科技发展有限公司），四路低本底α、β测量仪（FYFS-400X，湖北方圆环保科技有限公司），原子吸收光谱仪（ZEEnit700p，德国耶拿）。
1.4.2 标准物质和试剂总α标准物质（241Am，比活度12.7 Bq/g，源编号：FM241-0410）和总β标准物质（40K，比活度16.1 Bq/g，源编号：FM40-0410）由中国计量研究院提供。钾单元素溶液标准物质：1000 mg/L （钾标液，源编号：GBW（E）080125）由国家标准物质研究所提供。硝酸（浓度65.0%～68.0%）、双氧水（浓度不低于30%）、盐酸（浓度36%～38.0%）和无水乙醇均为分析纯，由国药集团提供。
1.4.3 总α和总β放射性测量依照GB 14883.1—2016和GB/T 16145—2022《环境及生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》[10]进行样品采集和预处理。参照GBT 5750.13—2023《生活饮用水标准检验方法 放射性指标》[11]检验方法称取160 mg已过筛的灰样样品，用无水乙醇均匀的铺设在样品盘上，低温干燥后，放入低本底α、β计数器中测量后分析。食品样品中总α、总β放射性及其探测限的计算公式参照张燕等[12]的计算方法。
1.4.4 减钾总β浓度计算（1）测量K计算 称取0.1 g食品灰样，加入12 mL 浓硝酸、2 mL双氧水和2 mL浓盐酸静置过夜后，通过微波消解仪消解成澄清溶液，定容。将样品溶液稀释后，使用原子吸收光谱仪进行食品样品中钾离子浓度的测量。食品中减钾总β放射性的计算公式1）如下：
| $ {C}_{\beta （减{}^{40}K）}={C}_{\beta }-k\cdot n $ | (1) |
式中
（2）食品中钾离子浓度的查阅计算：采用查阅营养膳食查询系统[14]后获得的鲜样中钾的浓度（n），公式同1）。
1.5 统计学处理使用SPSS 24.0软件对数据进行分析，采用配对秩和检验比较测量钾与理论钾放射性差异，P < 0.05为差异具有统计学意义。
1.6 质量控制样品的采集、预处理及测量，均严格参照国家标准规范。所用仪器、标准物质均在检定有效期内。测量仪器定期进行本底、电镀源和粉末源测量。测量样品时每批次进行平行样测量，相对标准差控制在10%以内。实验人员多次参加中国疾控中心组织的实验室间现场质量控制与全国放射卫生检测能力比对。
2 结 果 2.1 检测结果 2.1.1 蔬菜水果类漳州核电厂周边蔬菜水果类样品共采集13个品种16份样品，总α、总β及减钾总β放射性见表2。结果显示蔬菜水果类的总α、总β及减钾总β放射性水平范围分别为低于最低探测下限（ < MDL）～7.97 Bq/kg、34.56～122.81 Bq/kg和负值（ND）～14.27 Bq/kg。其中，云霄县列屿镇菠菜样品中总α放射性水平最高，为7.97 Bq/kg，芭乐 < MDL；漳浦县杜浔镇菠菜总β放射性水平最高，为122.81 Bq/kg，芦笋最低，为34.56 Bq/kg；减钾后总β放射性水平最高为诏安县四都镇上海青14.27 Bq/kg，2份空心菜样品为ND。
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表 2 漳州核电厂周边蔬菜水果类样品中总α、总β及40K放射性水平 Table 2 Radioactivity levels of gross α, gross β, and 40K in vegetables and fruits samples around Zhangzhou nuclear power plant |
漳州核电厂周边粮食作物样品共采集共3个品种6份样品，总α、总β及减钾总β放射性见表3。结果显示粮食类总α、总β及减钾总β放射性水平范围分别为 < MDL～6.82 Bq/kg、13.05～188.96 Bq/kg和ND～27.86 Bq/kg。其中，东山县西埔镇地瓜总α放射性水平最高，为6.82 Bq/kg；东山县陈城镇花生的总β放射性水平最高为188.96 Bq/kg，诏安县四都镇大米最低，为13.05 Bq/kg；大米减钾后总β放射性水平最高为云霄县列屿镇27.86 Bq/kg。
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表 3 漳州核电厂周边粮食中总α、总β及40K放射性水平 Table 3 Radioactivity levels of gross α, gross β, and 40K in grain samples around Zhangzhou nuclear power plant |
漳州核电厂周边家畜家禽类样品共采集共4个品种6份样品，总α、总β及减钾总β放射性见表4。结果显示家畜家禽类总α放射性均低于最低探测限，总β放射性及减钾总β放射性水平范围56.00～108.34 Bq/kg和ND～48.72 Bq/kg。
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表 4 漳州核电厂周边家畜家禽类样品中总α、总β及40K放射性水平 Table 4 Radioactivity levels of gross α, ross β, and 40K in poultry and livestock samples around Zhangzhou nuclear power plant |
漳州核电厂周边水产品类样品共采集12个品种19份样品，总α、总β及减钾总β放射性见表5。结果显示水产品类的总α、总β及减钾总β放射性水平范围分别为未检出～20.76 Bq/kg、17.86～169.01 Bq/kg和ND～45.85Bq/kg。其中，东山县樟塘镇的海蟹样品中总α放射性水平最高，为20.76 Bq/kg；海藻总β放射性水平最高为169.01 Bq/kg，海蟹最低为30.48 Bq/kg；减钾后总β放射性水平最高为东山县西埔镇紫菜45.85 Bq/kg。
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表 5 漳州核电厂周边水产类样品中总α、总β及40K放射性水平 Table 5 Radioactivity levels of gross α, gross β, and 40K in aquatic products samples around Zhangzhou nuclear power plant |
漳州核电厂周边茶叶类样品共采集1个品种2份样品，总α、总β及减钾总β放射性见表6。结果显示茶叶类总α、总β及减钾总β放射性水平范围分别为11.90～23.08 Bq/kg，123.74～171.63 Bq/kg，6.69～13.79 Bq/kg。
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表 6 漳州核电厂周边茶类样品中总α、总β及40K放射性水平 Table 6 Radioactivity levels of gross α, gross β, and 40K in tea samples around Zhangzhou nuclear power plant |
食品测量钾与理论钾40K放射性配对秩和检验结果见表7，结果显示两者差异无统计学意义（P双侧＞0.05）。
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表 7 食品中40K放射性比较 Table 7 Comparison of 40K radioactivity in foods |
本次调查基本涵盖了当地居民常用食品，可较全面反映漳州核电厂运行前周边地区食品总α、总β放射性水平，为今后制定食品总放水平限值的研究提供数据支撑。监测结果显示，茶叶、水产类总α放射性水平较其他3类样品高，这与全国其他地区结果保持一致[15-16]；茶叶类总α放射性水平显著低于乌鲁木齐市[17]，这可能是由于福建茶叶主要原料是茶树嫩叶，而新疆花茶主要原料与花有关[18]；水产品类总α放射性水平与盐城地区[19]、泰州市[20]结果相近。
国内外对食品总放射性核素的监测常有报道[21-22]，食品总放射性水平是应急监测的重要参考指标；而天然β放射性核素40K，它不会在人体内累积，对人体剂量估算不产生额外负担，可不用考虑[23]。不同类型的食品中，钾元素含量略有不同，而总β放射性测量包括了40K的贡献，需进行扣除。本次监测结果发现减钾前总β放射性高于总α一个数量级以上，经过减钾处理后，总β与对应的总α放射性含量水平基本在同一个数量级，说明总β主要是以40K的β放射性为主。减钾前总β放射性水平肉类、蔬菜水果类和粮食类与盐城地区调查相近；减钾总β后放射性水平水产类和茶叶类较高，肉类较低这与全国食品调查结果相符。不同类样品减钾总β放射性结果差异，与钾在不同样品富集强弱和环境暴露程度有关[24]。本文进行减钾总β计算时，部分样品出现ND，分析其主要原因可能是测量总β放射性与获得钾浓度放射性方法之间误差带来的影响。
在核与放射突发事件时，通常预设食品中的操作干预水平（OIL），食品、奶和饮用水中的总α、总β放射性大于OIL5（即总α＞5 Bq/kg或总β＞100 Bq/kg）时，需进行核素识别和进行活度分析并与OIL6进行比较评价。监测中发现部分食品如茶叶、海带、菠菜等样品总α水平已超过OIL5，可能样品本身对总α放射性核素有较高的富集能力[25]，需进一步核素分析，同时也说明了食品总放水平进行本底调查的重要性。
对食品中测量钾和理论钾40K放射性进行配对秩和检验，没有统计学差异，提示我们在没有条件获得钾含量的情况下（如应急监测），可以参考同种食物中钾含量的均值进行减钾后总β放射性的计算，以降低实验繁琐性，减少测量时间。
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