中国辐射卫生  2023, Vol. 32 Issue (5): 527-531  DOI: 10.13491/j.issn.1004-714X.2023.05.010

引用本文 

谢占军, 詹乐音, 张贺飞. 伴生放射性废物回取整备的辐射安全分析[J]. 中国辐射卫生, 2023, 32(5): 527-531. DOI: 10.13491/j.issn.1004-714X.2023.05.010.
XIE Zhanjun, ZHAN Yueyin, ZHANG Hefei. Radiation safety analysis of retrieval and conditioning of naturally occurring radioactive material waste[J]. Chinese Journal of Radiological Health, 2023, 32(5): 527-531. DOI: 10.13491/j.issn.1004-714X.2023.05.010.

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收稿日期:2023-02-26
伴生放射性废物回取整备的辐射安全分析
谢占军 , 詹乐音 , 张贺飞     
中核第四研究设计工程有限公司,河北 石家庄 050021
摘要目的 某厂历史遗留废物中的放射性水平较高,退役操作人员可能受到较大的受照剂量。开展伴生放射性废物回取整备的辐射安全分析,提出适当的辐射防护措施,尽可能降低操作人员的受照剂量。方法 分析该厂暂存库内的伴生放射性废物源项,采用点核积分软件MicroShield进行建模计算,并结合现场监测数据,提出退役工况下的辐射防护措施。结果 计算得出的暂存库内废物堆体附近最大γ辐射剂量率为313.9 μGy/h,与监测水平相当;采取距离衰减和适当的屏蔽措施对降低操作岗位的γ辐射剂量率效果显著。结论 暂存库退役现场对操作人员危害较大,采取密闭隔离、远距离操作和个人防护等措施后,可以有效降低操作人员受照剂量。
关键词钍系    辐射防护    点核积分法    外照射    
Radiation safety analysis of retrieval and conditioning of naturally occurring radioactive material waste
XIE Zhanjun , ZHAN Yueyin , ZHANG Hefei     
The Fourth Research and Design Engineering Corporation of CNNC, Shijiazhuang 050021 China
Abstract: Objective The radioactivity level in historical waste from a plant is high, and decommissioning operators may be exposed to high radiation doses. The objective of the study is to carry out a radiation safety analysis of the retrieval and conditioning of naturally occurring radioactive material (NORM) waste, put forward appropriate radiation protection measures, and minimize the exposure doses of operators. Methods The source terms of NORM waste in the temporary storehouse were analyzed; MicroShield, a point kernel integration program, was used for modeling and calculation; and radiation protection measures under decommissioning conditions were put forward based on on-site monitoring data. Results The maximum gamma dose rate calculated near the waste pile in the temporary storehouse was 313.9 μGy/h, equivalent to the monitoring level; distance decay and appropriate shielding measures significantly reduced gamma dose rates for operators. Conclusion Decommissioning sites of temporary storehouses are of great harm to operators. Measures such as shielding, isolation, remote operations, and personal protection can effectively reduce the exposure doses of operators.
Key words: Thorium series    Radiation protection    Point kernel integration method    External irradiation    

我国伴生矿产资源丰富、行业分布广泛,且常伴有铀、钍等放射性元素[1]。伴生放射性矿产资源开发利用过程会产生大量的伴生放射性固体废物,给周围的辐射环境带来一定的压力,对环境造成一定程度的辐射污染[2]。部分物料或废物中的核素活度浓度较高,辐射风险较大[3]。某厂历史上在汽灯纱罩的生产加工过程中,产生了一定数量的纱罩残次品及生产废料。由于采用的是人造丝织筒经硝酸钍溶液浸渍、氨水转化等工艺生产汽灯纱罩,产生的纱罩残次品及其生产废料等废物中232Th的活度浓度范围为(0.31~2.96) × 106 Bq/kg。废物中含有活度较高的天然放射性核素232Th,属于含有天然放射性核素的放射性固体废物。废物暂存库内γ辐射空气吸收剂量率范围值在(5.20~7.20) × 102 μGy/h,均值为644 μGy/h,远高于70.1~88.7 nGy/h的辐射环境本底水平[4]。为了妥善处理暂存库内的固体废物,根据废物源项,通过MicroShield建模计算对废物回取整备等操作进行辐射安全分析,尽可能降低操作人员的受照剂量,减少伴生放射性废物的辐射影响,对于其他伴生行业放射性废物管理具有普遍的借鉴意义[5]

1 材料与方法

该厂于上世纪90年代停产,产生的固体废物集中堆存于厂区一侧的简易暂存库内。暂存库为普通砖房,未设置防护隔离门,内、外环境大气直接相连通,使得废物处于半开放状态,并缺少看护措施,无法保证废物的长期安全贮存,存在辐射环境安全风险,需要将废物回取至200 L钢桶整备后,运至新建的贮存设施内,并对该暂存库实施退役。由于暂存库内的辐射水平较高,为保证工作人员的安全,需要对退役操作开展辐射安全分析,并制定相应的辐射防护措施。

1.1 辐射源项 1.1.1 废物特征

废物呈棉纱或散灰状,盛装在编织袋内,部分编织袋已经老化损坏,致使部分废物散落在暂存库内,形成废物堆体。废物的活度及现场的γ辐射剂量率见表1。从数据可知,现场γ辐射剂量率较高,会对进入库内的人员产生一定的辐射危害。

表 1 废物放射性监测数据 Table 1 Monitoring data of waste radioactivity
1.1.2 钍系核素的辐射特性

232Th核素的自然衰变产生的γ射线能量较低,造成的γ辐射剂量率较低,但其子体衰变产生的辐射剂量率相对较高,232Th的衰变见图1[6]。造成γ辐射剂量率较高的主要原因是废物中的232Th衰变子体造成的,衰变过程中各代子体活度变化情况见图2。从图中可知,随着时间推移,各子体的活度逐渐变化,直至达到平衡状态,因此对于含有天然放射性核素的放射性固体废物,232Th的γ辐射剂量率也是动态变化的过程。γ辐射剂量率随时间变化的情况见图3。在该厂生产时期,采用的硝酸钍中的232Th处于衰变初期,其子体核素活度较小,因此γ辐射危害也较低,但是随时间推移γ辐射剂量率逐渐增高,在10年左右逐渐达到最大值,之后处于平衡状态[7]

图 1 232Th衰变链 Figure 1 Decay chain of 232Th

图 2 232Th自然衰变子体活度变化情况 Figure 2 Changes in the activity of 232Th decay daughters

图 3 钍系核素所致γ辐射剂量率 Figure 3 Gamma radiation dose rates from thorium series nuclides
1.2 现场监测数据

现场对废物暂存库内的γ辐射剂量率进行了监测,见表2。距离废物较近的点位γ辐射剂量率较高,随距离的增加,辐射水平下降的较快,墙外的γ剂量率也相对较低,因此增加屏蔽或通过距离衰减可降低γ辐射危害。

表 2 现场监测γ辐射剂量率 Table 2 Gamma radiation dose rates monitored on site
1.3 建模计算方法

采用点核积分软件MicroShield进行γ辐射剂量率的计算。分别建立废物大体积堆积模型和200 L钢桶盛装废物的模型,对232Th核素做了均匀分布的假设,活度浓度按照源项监测的结果设定,并考虑232Th核素经过30年衰变后的各代子体组份。计算几何模型见图4

图 4 200 L废物桶和废物堆积模型 Figure 4 The models of 200 L waste drum and waste dump 注:A:废物大体积堆积模型;B:200L钢桶模型。
1.4 回取整备采取的辐射防护方法

对外照射防护的基本原则是缩短受照时间、增大与辐射源的距离和在人与辐射源之间增加防护屏蔽。对内照射防护的基本方法是包容、隔离、净化、稀释,尽量减少放射性物质进入人体内的机会,制定合理的卫生管理制度、通风、密闭存放和隔离操作、个人防护等。

2 结 果 2.1 γ辐射剂量率水平

通过建模计算废物桶和废物堆体源项模型,得到距废物表面不同距离处的剂量率水平计算结果见表3

表 3 废物表面不同距离处的γ辐射剂量率(μGy/h) Table 3 Gamma radiation dose rates at different distances from the waste surface

采用同样的模型分别计算了废物桶和废物堆体采取一定的屏蔽材料后,γ辐射剂量率情况,计算结果见表4表5

表 4 200L废物桶盛装废物后的剂量率计算(μGy/h) Table 4 Dose rate calculation of 200 L waste drum after being filled with waste

表 5 废物堆体的剂量率计算(μGy/h) Table 5 Dose rate calculation of waste dump

采用点核积分软件MicroShield计算的废物堆体表面30 cm处γ辐射剂量率为313.9 μGy/h,而现场实测废物堆体表面30 cm处的γ辐射剂量率为640.5 μGy/h。对比可知模拟计算的γ辐射剂量率小于实测值,原因是现场废物为无规则堆积,废物库内受到一定程度的污染,γ射线照射主要来源于废物堆体,还有其他方向上的照射,而且模拟计算堆体简化为长方体,实际废物堆体并不规则,所以导致计算值较实测值有一定的偏差。模拟计算基本反映了现场的辐射危害程度,可用于制定具体的辐射防护措施。

通过实测和模型计算可知,γ辐射剂量率随距离衰减效果明显,在10 m远的距离γ辐射剂量率就能衰减到比较低的水平。因此采取距离防护是显著有效的。另外,还选取5 mm Pb、10 mm Pb和30 cm的混凝土进行屏蔽计算,从计算结果可知,在暂存库库外由于有墙体屏蔽,人员是相对安全的,铅板对现场的γ辐射剂量率也具有较好的屏蔽效果。

2.2 操作人员受照剂量

屏蔽计算考虑体源的照射防护,由于废纱罩暂存间的现场情况复杂,搭建临时屏蔽无法完全屏蔽各向照射,废物回取工作主要由远程遥控机器人操作完成。基于现场辐射水平和采取的远程工具条件,通过管理手段控制操作人员可达位置的γ辐射剂量率小于25 μGy/h是可行的。废物回取整备完成需要450 h的工作时间,则估算放射性操作人员所受外照射剂量为7.9 mSv。

由钍衰变的气态子体为220Rn,该核素的衰变时间较短,核素物料状态对结果影响较大,220Rn及其子体所致工作人员剂量有待进一步的深入研究[8]。因此内照射主要考虑现场扰动引起的废物粉尘导致的内照射剂量。工作场所粉尘的控制限值为2 mg/m3[9],按照废物中232Th的最大比活度2.96 × 106 Bq/kg计算,则工作场所空气中的232Th活度浓度为5.92 Bq/m3。考虑高效过滤口罩等个人防护措施后,通过吸入途径进入人体的活度份额为0.05。采用以下公式计算吸入内照射[10]

$ E={e}_{inh}\cdot {I}_{inh} $ (1)
$ {I}_{inh}=\mathrm{t}\cdot \mathrm{R}\cdot \mathrm{f}\cdot {C}_{i} $ (2)

式中:

einh232Th的吸入内照射剂量转换因子,为4.2 × 10−5 Sv/Bq[10]

Iinh—吸入232Th核素的摄入量,Bq;

t—操作时间,450 h;

R—空气呼吸率,1.2 m3/h;

f—采取防护措施后,通过吸入途径进入人体的232Th核素份额,0.05;

Ci—空气中弥散的核素i的活度浓度,5.92 Bq/m3

通过估算可知,工作人员所受内照射剂量为6.71 mSv。则回取整备实施过程中放射性工作人员受照剂量合计为14.6 mSv。按照4个班次换班操作测算,则每个工作人员的受照剂量为3.65 mSv,远低于年20 mSv/a的剂量限值[10],不会对操作人员的辐射安全产生明显危害。

3 讨 论

含有较高活度天然放射性核素的放射性固体废物辐射危害较高,根据辐射危害特性采取适当的辐射防护措施[11]。在源项监测数据的基础上,针对类似大尺寸体源和天然放射性核素种类较多的辐射特性,采用点核积分软件MicroShield可以相对准确计算出各类场景下的辐射场分布情况,为类似工程实践采取屏蔽或远距离操作的辐射防护措施提供技术支持。

含有较高活度天然放射性核素的放射性固体废物处理整备过程中,除较高水平的γ射线外照射,气溶胶所致工作人员的吸入内照射同样应该引起重视。操作过程中应尽可能采取密闭包容、设置通风系统,并配置足够的劳保用品。在采取合理的辐射防护工程和管理措施后,工作人员所受辐射照射可以控制到低于剂量限值。

参考文献
[1]
王玉文, 刘飚. 矿物开采和加工中天然放射性物质的辐射防护[J]. 中国辐射卫生, 2015, 24(4): 344-346.
Wang YW, Liu B. Radiation protection of natural radioactive substances in mineral mining and processing[J]. Chin J Radiol Health, 2015, 24(4): 344-346. DOI:10.13491/j.cnki.issn.1004-714X.2015.04.010
[2]
陈春燕, 李金凤, 陈凌. 中国伴生放射性固体废物处理处置现状分析[J]. 中国辐射卫生, 2022, 31(6): 674-681.
Chen CY, Li JF, Chen L. Current situation of treatment and disposal of NORM solid waste in China[J]. Chin J Radiol Health, 2022, 31(6): 674-681. DOI:10.13491/j.issn.1004-714X.2022.06.006
[3]
王博, 郑鹏, 朱伟. 天然放射性物质辐射防护研究进展[C]//中国核科学技术进展报告(第三卷)——中国核学会2013年学术年会论文集第5册(辐射防护分卷、核化工分卷). 北京: 中国原子能出版社, 2013: 263-266.
Wang B, Zheng P, Zhu W. Development of radiation protection within naturally occurring radioactive material[C]//Proceedings of the Progress Report on China Nuclear Science & Technology (Vol. 3). Beijing: China Atomic Energy Publishing House, 2013: 263-266.
[4]
《中国环境天然放射性水平》编辑委员会. 中国环境天然放射性水平[M]. 北京: 中国原子能出版社, 2015: 336-337.
Editorial Committee of China's Environmental Natural Radioactivity Levels. Natural radioactivity levels in China[M]. Beijing: China Atomic Energy Publishing House, 2015: 336-337.
[5]
桑园, 覃波. 独居石冶炼过程中的放射性污染与防护[J]. 有色冶金节能, 2017, 33(1): 52-55.
Sang Y, Qin B. Radioactive pollution and protection in monazite smelting process[J]. Energy Sav Nonferrous Metall, 2017, 33(1): 52-55. DOI:10.3969/j.issn.1008-5122.2017.01.014
[6]
王同生, 张秀儒, 刘忠文. 核辐射防护基础[M]. 北京: 原子能出版社, 1983: 45-48.
Wang TS, Zhang XR, Liu ZW. Fundamentals of nuclear radiation protection[M]. Beijing: Atomic Energy Press, 1988: 45-48.
[7]
Porstendörfer J. Physical parameters and dose factors of the radon and thoron decay products[J]. Radiat Prot Dosim, 2001, 94(4): 365-373. DOI:10.1093/oxfordjournals.rpd.a006512
[8]
王春红, 刘森林, 廖海涛, 等. 离子型稀土矿辐射水平及其所致工作人员剂量[J]. 中国辐射卫生, 2020, 29(2): 168-172.
Wang CH, Liu SL, Liao HT, et al. Investigation on radiation levels of ion-absorbed rare earth mines and dose assessment to workers[J]. Chin J Radiol Health, 2020, 29(2): 168-172. DOI:10.13491/j.issn.1004-714X.2020.02.018
[9]
李小亮, 侯长松, 雷淑洁, 等. 《稀土生产场所放射防护要求》标准解读[J]. 中国辐射卫生, 2021, 30(1): 78-80.
Li XL, Hou CS, Lei SJ, et al. Standard interpretation of radiological protection requirements for the production places of rare earths[J]. Chin J Radiol Health, 2021, 30(1): 78-80. DOI:10.13491/j.issn.1004-714X.2021.01.017
[10]
中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局. GB 18871—2002 电离辐射防护与辐射源安全基本标准[S]. 北京: 中国标准出版社, 2004.
General Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine of the People’s Republic of China. GB 18871—2002 Basic standards for protection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources[S]. Beijing: Standards Press of China, 2004.
[11]
程芳, 王蕾, 吴志成. 钍钨电极生产过程中的放射性污染防控研究[J]. 中国辐射卫生, 2020, 29(3): 272-276.
Cheng F, Wang L, Wu ZC. Research about prevention and control of radioactive contamination in the production of Thorium-Tungsten electrode[J]. Chin J Radiol Health, 2020, 29(3): 272-276. DOI:10.13491/j.issn.1004-714X.2020.03.018