中国辐射卫生  2023, Vol. 32 Issue (3): 316-321  DOI: 10.13491/j.issn.1004-714X.2023.03.018

引用本文 

陆正, 文富平, 李玉芹, 王丽姣, 肖文慧, 何力华, 夏益华. 内照射个人剂量监测周期及测量时长的确定分析[J]. 中国辐射卫生, 2023, 32(3): 316-321. DOI: 10.13491/j.issn.1004-714X.2023.03.018.
LU Zheng, WEN Fuping, LI Yuqin, WANG Lijiao, XIAO Wenhui, HE Lihua, XIA Yihua. Determination and analysis of monitoring period and measuring duration of personal internal exposure dose[J]. Chinese Journal of Radiological Health, 2023, 32(3): 316-321. DOI: 10.13491/j.issn.1004-714X.2023.03.018.

基金项目

中国原子能科学研究院青年英才培育基金项目实施方案(YC2122)。

文章历史

收稿日期:2022-12-14
内照射个人剂量监测周期及测量时长的确定分析
陆正 , 文富平 , 李玉芹 , 王丽姣 , 肖文慧 , 何力华 , 夏益华     
中国原子能科学研究院,北京 102413
摘要目的 为了制定合理的内照射个人剂量监测计划;方法 本文介绍内照射个人剂量监测、直接测量方式中,具有代表性的3类监测放射性核素及其配套监测方法;结果 针对核素滞留特性和报告标准要求分析其相应的最大监测周期,达到m(1)/m(T/2) ≤ 3 ,m(T/2)/m(T)≤ 3,根据监测周期和核素的年摄入量限值推导出相应的仪器探测下限,以满足其低于相应核素的导出探测下限DMDL,再由仪器导出探测下限及最大监测周期推导出满足相应条件的仪器测量时间;结论 为内照射个人剂量监测计划的制定提供了参考价值。
关键词内照射监测    监测周期    测量时长    个人剂量    
Determination and analysis of monitoring period and measuring duration of personal internal exposure dose
LU Zheng , WEN Fuping , LI Yuqin , WANG Lijiao , XIAO Wenhui , HE Lihua , XIA Yihua     
China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413 China
Abstract: Objective To develop a reasonable plan of monitoring personal internal exposure dose. Methods This paper introduced the methods of monitoring the individual dose and direct measurement of three representative radionuclides. Results The maximum monitoring periods were determined according to the radionuclide retention characteristics and the reporting standards and requirements, which were m(1)/m(T/2) ≤ 3 and m(T/2)/m(T) ≤ 3. The lower detection limit of the instrument was derived from the monitoring periods and the annual radionuclide intake limit, which should be lower than the derived method detection limit of the corresponding radionuclide. Then the measuring duration of the instrument that meets the corresponding conditions was derived from the derived method detection limit of the instrument and the maximum monitoring period. Conclusion Our results provide a reference for the formulation of a plan of monitoring personal internal exposure dose.
Key words: Internal exposure monitoring    Monitoring period    Measurement duration    Personal dose    

随着核工业的发展,放射性工作人员的辐射防护也在逐步完善。本文基于内照射监测相关标准规定和报告参数,针对以直接测量方式进行的内照射个人剂量监测中存在的疑问,探讨如何制定个人剂量内照射监测计划中监测周期,测量时长。

1 材料与方法

根据监测对象可能摄入的放射性核素的特征或类型,我们挑选具有代表性的3种放射性核素做示例,分别是131I(半衰期短/甲状腺沉积)、137Cs(人工核素/体内全身分布)、241Am(超铀核素/γ射线能量低)。3种典型核素的监测所使用的仪器分别对应实验室中3种测量仪器,分别是甲状腺131I计数器1台、全身计数器1台、肺部计数器1台。这3种仪器分别用于对人体不同部位、不同体内沉积模式的放射性核素进行监测。仪器的具体参数如表1

表 1 监测仪器参数 Table 1 Parameters of the monitoring instrument
1.1 甲状腺131I计数器

主要用于对沉积在甲状腺中的131I核素的监测,测量方式为仪器对准颈部甲状腺位置测量。探头采用碘化钠晶体材料,对137Cs的661.7 keV能量分辨力8.33%。仪器刻度所用器具为IAEA/ANSI-N13.44-2014规定参数的甲状腺模型、131I标准物质,探测效率刻度结果为4.02 × 10−2(对364.5 keV)。对10名公众人体样本进行测量取平均值,得出仪器对人体本底测量能谱中131I核素能量对应区间的本底计数率0.09 cps。通过计算得出仪器探测下限为24 Bq(300 s)。

1.2 全身计数器

主要用于对全身均匀分布的放射性核素的监测,测量方式为探测器从头到脚全身扫描式测量。探头采用碘化钠晶体材料,对137Cs的661.7 keV能量分辨力8.07%。仪器刻度所用器具为BOMAB人体模型、137Cs标准物质,探测效率刻度结果为3.54×10−3(对661.7 keV)。对10名公众人体样本进行测量取平均值,得出仪器对人体本底测量能谱中137Cs核素能量对应区间的本底计数率3.76 cps。通过计算得出仪器探测下限为124 Bq(137Cs/300 s)。

1.3 肺部计数器

主要用于对沉积在肺部中的放射性核素的监测,测量方式为2个探测器对准肺部位置测量。探头采用高纯锗晶体材料,对60Co的1332.5 keV能量分辨力2.382 keV。仪器刻度所用器具为LLNL肺部模型、241Am标准物质,探测效率刻度结果为6.59×10−3(对59.5 keV/模型胸壁厚度3 cm)。对10名公众人体样本进行测量取平均值,得出仪器对人体肺部本底测量能谱中241Am核素能量对应区间的本底计数率12.72 cps。通过计算得出仪器探测下限为26 Bq(241Am/300 s)。

2 结 果

监测周期及测量时长推导流程中,首先进行监测周期的制定,针对核素滞留特性和报告标准要求分析其相应的最大监测周期,达到m(1)/m(T/2)≤3 ,m(T/2)/m(T)≤3。其次根据推导出的监测周期和核素的年摄入量限值结果推导出相应的仪器探测下限,以满足其低于相应核素的导出探测下限DMDL。最后再由仪器导出探测下限及最大监测周期推导出满足相应条件的仪器测量时间。

2.1 监测周期制定的考虑因素

监测周期制定的考虑因素主要有:监测周期内摄入量估算对监测周期的影响、监测仪器性能对监测周期的限制。

2.1.1 监测周期内摄入量估算对监测周期的影响

监测周期的制定所需考虑的影响因素之一,是制定周期长度对监测对象的摄入量评估过程中产生的不确定度的影响。国际报告ICRP-54、ICRP-78、IAEA-RS-G-1.2中均有“摄入量评估过程中由于监测周期内未知摄入时间分配所造成的不确定度偏差控制在3倍以内”、“…对摄入量造成的低估不应大于3倍”的类似规定[1-4]。我国国标GBZ 129—2016中5.2.4条的规定:“常规监测通常假定摄入发生在每个监测周期中间,由此假定所造成的摄入量低估不应大于3倍”,此规定引用自上述国际报告标准[5]

在放射性核素摄入量评价中,通过测量被监测对象体内滞留量以及查询滞留函数值来计算摄入量。滞留函数值由摄入核素时刻与测量时刻的时间间隔长度确定。对于特殊监测或任务监测而言,摄入核素日期应为确定的已知日期,时间间隔即为摄入日期与测量日期的间隔时长。对于常规监测而言,假定被监测对象在监测周期内匀速摄入放射性核素,同时摄入日期假定为摄入期间的时间中点[5]

对于特殊监测或任务监测摄入量与滞留量的关系式(1):

$ I=M/m\left(t\right) $ (1)

对于常规监测,假定常规监测周期中点作为摄入日期,即(2):

$ T=t/2 $ (2)

式中:

I——放射性核素的摄入量,Bq;

t——特殊(任务)监测周期时长,s;

T——常规监测周期时长,s;

M——滞留量,摄入核素后t天测得的体内或器官内放射性核素的活度,Bq;

mt)——滞留函数,摄入单位活度核素后t天体内或器官放射性核素的活度,Bq/Bq。

在常规监测评价中,由于实际摄入核素情况更加复杂,与假定的摄入情况有区别,实际摄入可能并非匀速摄入放射性核素,例如集中在监测周期的任何时间段内,这样就可能造成滞留函数值选择错误,进而导致摄入量值评价不准确。

我们以2种极端情况,即摄入核素时间分别发生在监测周期的初期第一天和末期最后一天,对比常规监测流程的计算模式,来进行分析:

情况一,当监测周期(T)结束,实际测得某工作人员体内滞留量为M。正常假定均匀摄入时,常规监测的评价结果即为计算值结果,当出现摄入非均匀时间分布情况,如摄入只发生在监测周期的最后一天(周期末期)或头一天(周期初期)时,变化如表2

表 2 人员体内滞留量情况分析 Table 2 Analysis of radionuclide retention in the human body

情况二,已知某工作人员的实际摄入量I,监测周期(T)结束进行测量。正常假定均匀摄入时,常规监测的评价结果即为计算值结果,当出现摄入非均匀时间分布情况,如摄入只发生在监测周期的最后一天(周期末期)或头一天(周期初期)时,变化如表3

表 3 人员实际摄入量情况分析 Table 3 Analysis of actual intake of radionuclides in the human body

由上述分析得知,通常情况下,在常规监测中,当真实摄入发生在监测周期末期时,会造成摄入量的高估,计算值为真实值的m(1)/mT/2)倍;当真实摄入发生在监测周期初期时,会造成摄入量的低估,真实值为计算值的mT/2)/mT)倍。为满足摄入量评估过程中由于未知摄入时间所造成的不确定度偏差在3倍以内的条件,所选常规监测中监测周期T对应滞留函数应满足如下条件(3)和(4):

$ {m}\left(1\right)/{m}({T}/2)\leqslant 3 $ (3)
$ {m}({T}/2)/{m}\left({T}\right)\leqslant 3 $ (4)

例如对吸入131I核素的职工监测中,对其甲状腺监测周期假定为26 d,则根据GBZ 129—2016中滞留函数数值有:m(1) = 1.20 × 10−1mT/2) = 4.34 × 10−2mT) = 2.59 × 10−2131I/甲状腺/吸入/F类/AMAD = 5 µm)。如果职工吸入131I全部发生在该监测周期中的第一天,则m(1)/mT/2) = 2.76;如果职工吸入131I全部发生在该监测周期中的最后1 d,则mT/2)/mT) = 1.68。即当该职工甲状腺监测周期为26 d时,摄入量评估过程中由于监测周期内未知摄入时间分配所造成的不确定度偏差均可控制在3倍以内。增加监测周期长度,则会导致m(1)/mT/2) > 3,不满足规定要求。

由结论可知,我们可以通过查询摄入量函数m(1)的值,根据公式计算出mT/2)的最小值,反推得到最大监测周期。表4是部分核素及其对应的监测类型,在满足对摄入量的评估的误差 < 3倍的条件时,能达到的最大监测周期。因此我们需要对监测周期长度加以限制,防止摄入量的评估的误差过大。

表 4 限定条件下对应最大监测周期 Table 4 The corresponding maximum monitoring period under specific conditions

辐射剂量中的内照射剂量不能直接测量,只能根据活度测量结果通过生物动力学模型、剂量模型及参数计算获得[6]。滞留函数数据,在我国标准GBZ 129—2016附表C及附表D中可查询,其数据引用自ICRP—78号报告。ICRP相关报告参数已经更新,新报告ICRP—137、ICRP—141分别提供更新后的碘、铯、镅放射性同位素的内照射相关评价系数[5, 7-9]。本表中部分系数由引用数据表中系数经线性插值法和指数插值法计算得出。

在我国标准GB 18871—2002中6.6.2.5规定:“应根据工作场所辐射水平的高低与变化和潜在照射的可能性与大小,确定个人监测的类型、周期和不确定度要求[8]。”在我国标准GBZ 129—2016中5.2.2和5.2.3进行了周期的规定,还规定了根据具体实际情况确定。此外GBZ 129—2016中4.1监测原则中规定:“如果放射性核素年摄入量产生的待积有效剂量不可能超过1 mSv时,可适当减少个人监测频度,但应进行工作场所监测[10]。”通过上述标准要求,以及摄入量评估的最大监测周期限制,实际监测工作中可以适当调整监测周期,而随着近些年国家对放射卫生的重视程度提高,更详细的规范要求会相继出台。

2.1.2 监测仪器性能对监测周期的限制

放射性工作人员的年摄入量限值应低于摄入核素的有效剂量导出限值(ALI)。而在监测评价过程中,仪器探测下限要低于导出限值(ALI),且此过程还需要考虑监测周期时长、以及监测周期内核素代谢及衰变所造成的影响。此外根据GBZ 129—2016中的规定:“用确定的监测周期进行监测时,不应漏掉大于5%年剂量限值相应的摄入量的监测”[5]

假定某单位规定工作人员的摄入某核素产生的待积有效剂量的限值为0.001 Sv,则其内照射常规监测过程中的该核素导出探测下限计算公式[2]如公式(5)和公式(6):

$ {\rm{ALI}}=\frac{0.001}{e\left(50\right)} $ (5)
$ \begin{split}{\rm{DMDL}}=& \frac{0.95\times {\rm{ALI}}\times T\times m(T/2)}{365}\\=& \frac{0.95\times 0.001\times T\times m(T/2)}{e\left(50\right)\times 365}\end{split} $ (6)

ALI——摄入量导出限值,Bq;

DMDL——常规监测导出探测下限,Bq;

T——监测周期,d;

mT/2) ——监测周期对应滞留函数;

e(50)——核素待积有效剂量系数,Sv/Bq。

监测所用仪器探测下限,应低于相应核素的导出探测下限DMDL,才能满足监测要求。表5是部分核素及其对应的监测类型,仪器需要达到的核素导出探测下限的水平。

表 5 限定条件下仪器导出探测下限 Table 5 DMDL of the instrument under specific conditions

由上表分析得出,本实验室对于甲状腺131I、全身137Cs的监测,仪器的探测下限满足此限定条件下的导出探测下限的要求,但对肺部241Am的监测,无法满足此限定条件下的导出探测下限的要求。若要达到此限定条件下监测要求,需要对监测计划进行完善,如更换仪器设备、缩短监测周期降低仪器导出探测下限要求、增加测量时长降低仪器探测下限、改用其他监测方法如尿中241Am的监测。

2.2 测量时长的改善

增加监测时长是降低仪器探测下限的一个方法。测量时长的确定需要根据实际科研生产工作的防护要求、国家标准要求以及测量成本而决定。测量时长过短,探测下限变高,可能探测不到核素,造成人员吸入剂量超过限值而未被发现的情况。测量时间过长,可能会造成被监测人员身体心理不适、增加运行成本等情况。在满足监测要求的情况下,可以缩短监测时长,适当提高探测限值是可以的。因此合理的制定测量时长,是监测项目合规数据结果和提高效益的保证。

对于本实验室肺部计数器241Am的监测,我们进行测量时长分析,改变测量时长,达到满足标准规定的测量要求。

根据探测限值[11]公式(7):

${\rm{MDA}}=\frac{4.65\sqrt {N_b}+2.71 }{t\cdot\varepsilon \cdot p_{\gamma}} $ (7)

式中:MDA—探测下限,Bq;

ε—某核素的全能峰探测效率,cps/Bq;

Pγ—核素 γ 射线的发射几率;

Nb—本底计数;

t—测量时间,s。

增加测量时长,可以降低探测下限。当满足最大监测周期、摄入年剂量限值0.001 Sv时,测量时长计算如表6

表 6 限定条件下测量时长 Table 6 Measuring duration under specific conditions

根据计算可知,想满足要求,需要甚至上百几万秒的测量时长,这是被测量人员、测量单位无法接受的。因此按此标准进行肺部241Am监测,可能会产生漏测情况,只能用于稍高241Am摄入水平的监测。适当降低限定要求,限定摄入年剂量限值0.02 Sv时,根据表7所示,此时测量时间可极大缩短,仪器可满足该限定条件下的常规监测要求,亦能够满足国内相关标准规定限值要求。

表 7 限定条件下测量时长 Table 7 Measuring duration under specific conditions

除了内照射直接测量的监测方法,也可选择其他监测方法进行监测,如离体测量,离体测量法主要通过尿(粪)等排泄物进行测量,灵敏度较高,是内照射常规监测与评价的主要方法[12]。目前国际先进设备及测量方法的可探测活度[8]表8所示。

表 8 国际先进设备能达到的可探测活度 Table 8 MDA of advanced equipment worldwide
3 讨 论

监测周期的计划的确定直接关系到监测计划的可信度与管理运行成本,因此十分重要。本文以某些典型数据给出了相关条件下“最大监测周期”的确定例子,有实用价值和参考价值。监测周期及测量时长制定,是一套固定流程思路的推导顺序,首先针对核素滞留特性和报告标准要求分析其相应的最大监测周期,然后根据监测周期和核素的年摄入量限值推导出相应的仪器导出探测下限,最后由仪器导出探测下限及最大监测周期推导出满足相应条件的仪器测量时间。该流程顺序可用于其他核素或仪器的内照射监测周期及测量时间推导,也可用于其它类似测量对象γ射线监测的监测周期或测量时间推导的参考。此外目前我国在辐射防护、辐射卫生中内照射监测评价的领域相关标准较少,参数及规定滞后,仍需逐步完善。

参考文献
[1]
International Commission on Radiological Protection. ICRP Publication 54. Individual monitoring for intakes of radionuclides by workers: design and interpretation[R]. New York: Pergamon Press, 1989.
[2]
International Commission on Radiological Protection. ICRP Publication 78. Individual monitoring for internal exposure of workers[R]. New York: Pergamon Press, 1997.
[3]
International Atomic Energy Agency. IAEA Safety Standards Series No. RS-G-1.2 Assessment of occupational exposure due to intakes of radionuclides[R]. Vienna: IAEA, 1999.
[4]
International Atomic Energy Agency. IAEA Safety Reports Series No. 37 Methods for assessing occupational radiation doses due to intakes of radionuclides[R]. Vienna: IAEA, 2004.
[5]
国家卫生和计划生育委员会. GBZ 129—2016 职业性内照射个人监测规范[S]. 北京: 中国标准出版社, 2016.
National Health and Family Planning Commission of the People’s Republic of China. GBZ 129—2016 Specifications for individual monitoring of occupational internal exposure[S]. Beijing: Standards Press of China, 2016.
[6]
汪传高, 陈倩兰, 夏益华, 等. ICRP新框架计算的内照射剂量系数[J]. 辐射防护通讯, 2021, 41(2): 1-10.
Wang CG, Chen QL, Xia YH, et al. Dose coefficients for occupational internal dose assessment provided in latest ICRP series reports[J]. Radiat Prot Bull, 2021, 41(2): 1-10. DOI:10.3969/j.issn.1004-6356.2021.02.001
[7]
International Commission on Radiological Protection. ICRP Publication 137. Occupational intakes of radionuclides: Part 3[R]. New York: Pergamon Press, 2017.
[8]
International Commission on Radiological Protection. ICRP Publication 141. Occupational intakes of radionuclides: Part 4[R]. New York: Pergamon Press, 2019.
[9]
杨宝路, 周强, 拓飞. 放射工作人员职业内照射剂量系数变化分析[J]. 中国辐射卫生, 2022, 31(4): 387-391.
Yang BL, Zhou Q, Tuo F. Change in occupational internal dose coefficients for radiation workers[J]. Chin J Radiol Health, 2022, 31(4): 387-391. DOI:10.13491/j.issn.1004-714X.2022.04.001
[10]
国家质量监督检验检疫总局. GB 18871—2002 电离辐射防护与辐射源安全基本标准[S]. 北京: 中国标准出版社, 2004.
General Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine of the People’s Republic of China. GB 18871—2002 Basic standards for protection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources[S]. Beijing: Standards Press of China, 2004.
[11]
国家卫生和计划生育委员会. WS/T 584—2017 人体内放射性核素全身计数测量方法[S]. 北京: 中国标准出版社, 2017.
National Health and Family Planning Commission of the People’s Republic of China. WS/T 584—2017 Methods for measuring radionuclides in the human body with whole body counts[S]. Beijing: Standards Press of China, 2017.
[12]
娄海林, 李爱云, 卢瑛, 等. 基于尿样测量的241Am内照射常规监测与评价技术研究 [J]. 原子能科学技术, 2019, 53(6): 1141-1146.
Lou HL, Li AY, Lu Y, et al. Study on technology of routine monitoring and evaluation of 241Am internal exposure based on urine sample measurement [J]. At Energy Sci Technol, 2019, 53(6): 1141-1146. DOI:10.7538/yzk.2018.youxian.0579