环境中存在着放射线与放射性物质^[1]，水是人体生存的重要组成成分^[2]，我们的生活与水息息相关，水环境中的总放射性也越来越被大众所关注^[3]，而监测水中总α、总β放射性是评价水环境是否被放射性核素污染的重要指标之一^[4-5]。城市在快速发展中，工业用放射源、核医学治疗及核电厂建设等人为活动也愈加频繁^[6]，增加了地表水环境被污染的安全隐患^[7]。济南市大明湖汇集了众多泉水后注入小清河，历下亭正位于大明湖最大的东南隅岛上。为了解济南市大明湖历下亭地表水的放射性环境质量现状，确保水环境安全，依据我国《辐射监测技术规范》（HJ/T21—2006）^[8]的要求，2014—2019年在济南市大明湖历下亭点位开展了地表水中总α、总β放射性监测。

1 材料与方法 1.1 试剂

硫酸（ρ = 1.84g/mL）；硝酸溶液（1 + 1）；无水乙醇（纯度 ≥ 95%）；硫酸钙（优级纯）；去离子水等。

1.2 标准物质

²⁴¹Am、KCl标准粉末源；²³⁹Pu、²⁴¹Am、⁹⁰Sr-⁹⁰Y电镀源。

1.3 仪器设备

聚乙烯桶（10 L）；烧杯（3 L）；蒸发皿（250 mL）；研钵和研磨棒；可调温式电热板；水浴锅；马弗炉；分析天平；烘箱；低本底α、β检测仪（CLB-104型，北京康科洛电子有限公司生产）；低本底α、β计数器（MPC-9604型，美国ORTEC公司生产）；不锈钢测量盘（直径50 mm）等。

1.4 样品采集

每年于丰水期（3～6月）和枯水期（9～12月）在济南市大明湖历下亭点位各采集一次水样。采样时，先用大明湖历下亭地表水洗涤聚乙烯桶3次，然后在湖面下50 cm处采水样10 L，同时加入200 mL ± 10 mL硝酸溶液（1 + 1），使pH值为1～2，填写采样记录表，记录样品名称、样品编号、采样时间、采样点位信息、天气情况、样品体积、是否加入固定剂等信息，在聚乙烯桶外粘贴样品标签并送实验室待测。

1.5 样品前处理

依据HJ/898—2017《水质总α放射性的测定厚源法》^[9]、HJ/899—2017《水质总β放射性的测定厚源法》^[10]，用量筒量取2 L酸化后的水样分次加入3 L烧杯中，置于电热板上在微沸状态下加热蒸发浓缩至50 mL，放置待其冷却。后转至灼烧称重的250 mL蒸发皿中，用热去离子水冲洗烧杯2～3次，然后一并转入蒸发皿中。向蒸发皿中滴入1 mL（± 20%）浓硫酸（ρ = 1.84 g/mL），置于水浴锅上加热，观察至硫酸冒烟，然后放到电热板上（不高于350℃）加热至酸雾散尽。将残渣置于马弗炉内灰化（温度：350℃，时间：1 h），取出，置于干燥器中冷却，称量，研磨。

1.6 样品源的制备

称取约200 mg水样残渣于不锈钢测量盘中，滴入无水乙醇，制成均匀平整的样品源，烘干，冷却至室温。

1.7 探测效率的标定

取适量²⁴¹Am、KCl标准粉末源于研钵中，烘干后研磨，准确称取200 mg的标准粉末源，分别铺在测过本底的不锈钢测量盘内制成标准源，用低本底α、β计数器测量标准源的总α、总β计数率，依照下式计算α、β的探测效率：

$E = \frac{{{n_s} - {n_0}}}{{{a_s}}} \times 100\% $

式中：E——探测效率，%;

n_s——标准源的计数率，min⁻¹；

n₀——低本底计数器本底的计数率，min⁻¹；

a_s——标准粉末源的放射性活度浓度，Bg/g。

1.8 样品测量和计算

把制好的样品源立即在低本底α、β计数器中测量总α、总β计数率，每个样品源测量100 min×10次，取算术平均值，依照下式计算水样中总α、总β放射性活度浓度：

$ {C_\alpha } = \frac{{(n - {n_0}) \times W \times 1.02}}{{60 \times w \times E \times V}},\;\;\;{C_\beta } = \frac{{(n - {n_0}) \times W \times 1.02}}{{60 \times w \times E \times V}} $

式中：C_α、C_β——水样的总α、总β放射性，Bq/L；

n——样品源的计数率，min⁻¹；

n₀——低本底计数器本底的计数率，min⁻¹；

W——水样灼烧后的残渣总质量，g；

1.02——校正系数，即1020 mL酸化水样相当于1000 mL原始水样；

w——水样的铺盘质量，g；

E——计数效率,%；

V——水样体积，L。

1.9 质量控制 1.9.1 仪器

为保障水样监测过程及数据的准确、可靠，监测过程中所用仪器设备、天平、标准粉末源等均由中国计量科学研究院、华东国家计量测试中心、山东省计量科学研究院等现场检定，并在检定有效期内使用。

1.9.2 人员

监测人员均参加了该项目相关培训并取得生态环境部辐射环境监测技术中心颁发的考核合格证书。

1.9.3 水样

水样前处理及样品源制备过程均做到仔细认真，尽量减少实验人员带来的操作误差。

1.9.4 计数器

每半年对低本底计数器进行一次探测效率测量，每批样品测量前先测量本底，满足α、β低本底计数器性能指标后再进行样品测量。

1.9.5 分析

更换试剂时对实验室全过程空白试样进行了分析测定，计数率均处于本底计数率的3倍标准偏差以内。

1.9.6 核查

每年对低本底α、β计数器进行期间核查，经常测量仪器本底、探测效率，并绘制质量控制图，测量结果均在控制线（3倍标准偏差）以内，且无显著漂移，长期可靠性满足要求；泊松分布检验计算结果表明，短期稳定性满足要求。

1.9.7 比对

多次参加国家有关部门、质量技术监督部门及其它各类实验室间的比对、能力验证和考核活动，成绩均合格。

2 结　果

2014—2019年共采集济南市大明湖历下亭地表水12个，分析计算得各水样总α、总β放射性活度浓度，如表1。

由表1可见，丰水期济南市历下亭地表水中总α放射性活度为0.030～0.049 Bq/L，均值为0.041 Bq/L，水中总β放射性活度为0.093～0.122 Bq/L，均值为0.101 Bq/L。

由表2可见，枯水期济南市历下亭地表水中总α放射性活度为0.041～0.066 Bq/L，均值为0.054 Bq/L，水中总β放射性活度为0.085～0.126 Bq/L，均值为0.103 Bq/L。

由表3可见，2014—2019年所采12个济南市大明湖历下亭地表水的水中总α放射性活度为0.030～0.066 Bq/L，均值为0.048 Bq/L；水中总β放射性活度为0.085～0.126 Bq/L，均值为0.102 Bq/L。

3 讨　论

从表1～表3可见，济南市大明湖历下亭地表水中总α、总β放射性活度浓度变化相对平稳，其中枯水期均值较丰水期均值偏高，这与湘江衡阳段水体总α、β放射性水平调查与评价^[1]中的结论相一致，排除测量过程引起的误差，还与丰水期降水量较多有关。

济南市大明湖历下亭地表水中总α、总β放射性活度浓度分别低于GB 5749—2006《生活饮用水卫生标准》^[11]中规定的总α放射性0.5 Bq/L、总β放射性1.0 Bq/L的指导限值，说明大明湖历下亭地表水中的总放射性符合国家卫生标准的要求，该值在北京市地表水、广东省地表水总放射性水平范围^[2,12]内，与山东省15地市饮用水中总α放射性0.010～0.239 Bq/L、总β放射性0.063～0.286 Bq/L的监测数据相比^[13]，大明湖历下亭水中总放射性活度相对偏低，处于正常本底范围内，未受到放射性核素污染，对公众健康是安全的。

除自然存在的放射性含量外，地表水的总放射性水平还会因排放的放射性废水、沉积的气载放射性物质等因素而变化。持续对地表水开展总α、总β放射性的监测工作，对全面准确了解济南市大明湖地表水的环境辐射水平现状、及时发现放射性核素污染以及核事故应急响应具有重要意义，为核与辐射环境管理及污染防治提供数据支撑，也让公众及时了解辐射环境质量相关信息，保障公众健康及核与辐射环境安全。