中国辐射卫生  2020, Vol. 30 Issue (2): 154-158  DOI: 10.13491/j.issn.1004-714X.2021.02.007

引用本文 

曹勤剑, 夏三强, 贺萌, 刘立业, 肖运实, 李晓敦, 焦岩. 基于溴化镧探测器的γ射线空气吸收剂量率的测量方法[J]. 中国辐射卫生, 2020, 30(2): 154-158. DOI: 10.13491/j.issn.1004-714X.2021.02.007.
CAO Qinjian, XIA Sanqiang, HE Meng, LLU Liye, XIAO Yunshi, LI Xiaodun, JIAO Yan. The measurement method of gamma ray air absorbed dose rate based on LaBr3(Ce) detector [J]. Chinese Journal of Radiological Health, 2020, 30(2): 154-158. DOI: 10.13491/j.issn.1004-714X.2021.02.007.

文章历史

收稿日期:2020-06-15
基于溴化镧探测器的γ射线空气吸收剂量率的测量方法
曹勤剑 1, 夏三强 1, 贺萌 2, 刘立业 1, 肖运实 1, 李晓敦 1, 焦岩 1     
1. 中国辐射防护研究院,山西 太原 030006;
2. 中国核电工程有限公司,北京 100840
摘要目的 针对溴化镧闪烁体探测器,开展了GE)函数的计算方法研究,最终实现了空气吸收剂量率的测量。方法 首先,基于蒙特卡罗模拟计算方法,模拟计算出溴化镧探测器的γ能谱,给出不同能量的响应函数;然后,利用最小二乘法计算得到了GE)函数;最后,利用标准点源实验,将溴化镧探测器利用GE)函数转换测量得到的空气吸收剂量率与理论计算值进行了比较。结果 实验验证结果表明,基于GE)函数得到的空气吸收剂量率与理论计算值的相对偏差控制在 ± 6%以内,验证了GE)函数的准确性。结论 基于γ谱-剂量转换方法,就地γ谱仪可应用于辐射剂量的测量。
关键词溴化镧探测器    能谱剂量转换函数    就地γ谱仪    
The measurement method of gamma ray air absorbed dose rate based on LaBr3(Ce) detector
CAO Qinjian 1, XIA Sanqiang 1, HE Meng 2, LLU Liye 1, XIAO Yunshi 1, LI Xiaodun 1, JIAO Yan 1     
1. China Institution for Radiation Protection, Taiyuan 030006 China;
2. China Nuclear Power Engineering Co.,Ltd,Beijing 100840 China
Abstract: Objective Based on the lanthanum bromide scintillator detector, the calculation method of G(E) function was developed to measure the air absorbed dose rate. Methods Firstly, the gamma energy spectrumof the lanthanum bromide detector were simulated and the response functions with different energies were determined with Monte Carlo simulation method. Then, the G(E) function was calculated by the least square method. Finally, the air absorbed dose rate measured by the lanthanum bromide detector using G(E) function conversion method was compared with the theoretical calculation value based on the point source experiments. Results The experimental verification results showed that the relative deviation between thecalculated value with G(E)function and the theoretical calculation value wasmostly controlled within ± 6%, which verified the accuracy of G(E) function. Conclusion The results showed that the method of G(E) function could be applied to calculate the gamma radiation dose rate based on the in-situ the gamma spectrum with LaBr3 detector.
Key words: LaBr3 Detector    Gamma Spectrum-dose Conversion Function    In-situ Gamma Spectrometer    

就地γ谱测量技术被广泛应用到放射性核素的识别和测量,同时也可应用于γ剂量率的测量。利用就地γ谱仪测量γ辐射剂量率的方法中,应用较广、且测量结果较准确的是GE)函数法。“GE)函数法”首次由日本原子能研究所的Moriuch等人提出,解决了就地γ谱仪测量γ剂量率方法中的能量响应问题,建立了一种通过软件调整探测器能量响应的技术[1]。1980年,首次基于HPGeγ谱仪计算得到GE)函数[2]。1992年,韩国Jae-Shik Jun等人首次将蒙特卡罗模拟方法应用到HPGe探测器能谱-剂量转换函数计算中,简化了GE)函数计算的步骤,解决了获取探测器标准能谱的难题[3]。2019年,韩国K.Park等人将GE)函数应用到电子个人剂量仪中,较大的提高了剂量仪的准确度[4]。当前,国内相关科研人员已将该方法成功应用到HPGe、NaI(TI)和CZT探测器等γ谱仪的剂量率测量中[5-7]。LaBr3:Ce3+探测器是近几年新研制成功的闪烁探测器,具有密度大、原子序数高、发光衰减时间短、光产额大、能量分辨率好等优点,在γ谱测量等领域得到广泛应用。将GE)函数应用到溴化镧探测器的就地γ谱测量中,可进一步丰富其应用范围[8]。本文利用圣戈班公司生产的BrilLanCe 380型溴化镧探测器,对其能谱特性进行了测量分析并计算给出GE)函数,最终与实验结果进行了比较,验证了GE)函数计算结果的准确性。

1 材料与方法 1.1 GE)函数原理

γ谱仪探测器的输出脉冲幅度经GE)函数加权修正后,可以在γ能谱数据转换成剂量率的过程中起到调整能量响应的作用。因此,GE)函数的形状与γ谱仪的能量响应特性有关。

在伽马谱仪测量过程中,设一个能量为 $ {E}_{j} $ 的γ光子与探测器相互作用后产生一个幅度为E的脉冲。令相互作用的概率为 $ f(E, {E}_{j}) $ ,则 $ f(E, {E}_{j}) $ 是能量为 $ {E}_{j} $ 的γ光子入射到该探测器后输出的幅度谱函数。当 $G(E)$ 函数已知,则空气吸收剂量D可表示为 $ {N}_{j} $ 个能量为 $ {E}_{j} $ 的入射光子所产生的剂量值 $ {D}_{j} $ 的和,即[9]

$ \begin{split} D &=\displaystyle \sum {{D_j}} = \displaystyle\sum {{N_j}\int_0^{{E_j}} {f\left( {E,{E_j}} \right)} } G\left( E \right)dE\\ &= \displaystyle\int_0^{{E_j}} {\left[ {\displaystyle\sum {{N_j} \cdot f\left( {E,{E_j}} \right)} } \right]} G\left( E \right)dE\\ &= \displaystyle\int_0^{{E_{\max }}} {F\left( E \right)} \cdot G\left( E \right)dE \end{split} $ (1)

因实际测量过程中,γ能谱都以离散形式描述,则上式可表示为:

$D = \sum\limits_{i = 1}^N {F\left( {{E_i}} \right) \cdot G\left( {{E_i}} \right)} $ (2)

其中,i为γ能谱的道数(i = 1~N), $ F({E}_{i}) $ 表示能谱中能量为 $ {E}_{i} $ 的道址所对应的计数, $ G({E}_{i}) $ 表示该道所对应GE)函数权重值。

1.2 GE)函数求解过程

GE)函数从原理上讲就是求解下列积分方程[9]

$\dot D = \frac{1}{{{T_c}}}\int_{{E_0}}^{{E_1}} {F\left( E \right)} \cdot G\left( E \right)dE$ (3)

其中, $ \dot{D} $ 为空气吸收剂量率, $ {T}_{c} $ 为γ谱测量时间, $ {E}_{0} $ $ {E}_{1} $ 分别为γ谱能量下限和上限, $ F\left(E\right) $ 为γ能谱每道的计数, $ G(E) $ 为γ能谱-剂量转换函数(μSv/计数)。

从式3)可以看出,求解GE)函数的一个关键步骤在于获取γ谱仪对各种单能γ射线的响应函数。在获取γ谱仪响应函数的基础上,可以采用最小二乘法或迭代法计算GE)函数。

GE)函数可以表示为如下多项式[9]

$G\left( E \right) = \sum\limits_{k = 1}^K {{A_k}} {(\log E)^{k - 1}}$ (4)

其中,K为多项式的最高项数; $ {A}_{k} $ 为待定系数。

根据式3),第j种能量γ射线与探测器产生的标准γ能谱 $ {F}_{j}\left(E\right) $ 对应的空气吸收剂量率计算值 $ {\dot{D}}_{j}^{'} $ 表示为:

${\dot D'_j} = \frac{1}{{{{T'}_c}}}\int_{{E_0}}^{{E_1}} {{F_j}\left( E \right) \cdot G\left( E \right)} dE$ (5)

将式4)带入式5),并根据式2)表示为离散形式,有:

$ \begin{array}{l} {{\dot D'}_j} = \dfrac{1}{{{{T'}_c}}}\displaystyle\sum\limits_{i = 1}^n {{F_j}\left( {{E_i}} \right)G\left( {{E_i}} \right)} \\ \dfrac{1}{{{{T'}_c}}}\displaystyle\sum\limits_{i = 1}^n {{F_j}\left( {{E_i}} \right)\sum\limits_{k = 1}^K {{A_k}} } {\left( {\log {E_i}} \right)^{k - 1}}=\\ \dfrac{1}{{{{T'}_c}}}\displaystyle\sum\limits_{k = 1}^K {{A_k}\left[ {\displaystyle\sum\limits_{i = 1}^n {{F_j}\left( {{E_i}} \right){{\left( {\log {E_i}} \right)}^{k - 1}}} } \right]} \end{array} $ (6)

式中,Ei为标准γ能谱第i道所对应的能量; $ {F}_{j}({E}_{i}) $ 为第j种标准能谱中能量为Ei道的总计数;i = 1~N,为γ能谱的道数。

若设

${B_{jk}} = \sum\limits_{i = 1}^n {{F_j}\left( {{E_i}} \right){{\left( {\log {E_i}} \right)}^{k - 1}}} $ (7)

则(6)式可简化为:

${\dot D^{'}_j} = \frac{1}{{{{T}^{'}_c}}}\sum\limits_{k = 1}^K {{A_k}{B_{jk}}} $ (8)

求解GE)函数就是求解上式中的系数 $ {A}_{k} $ 。对于每一个标准γ能谱 $ {F}_{j}({E}_{i}) $ ${\dot{D}}^{'}_{j}$ 为根据能谱剂量转换函数求得的空气吸收剂量率。 $ {\dot{D}}_{j} $ 为理论计算值,根据最小二乘原理,以使得 $ {\dot{D}}_{j}^{'} $ $ {\dot{D}}_{j} $ 的相对偏差 $ {S}_{j} $ 的平方和 $ {S}^{2} $ 的值最小为原则,则可通过求解如下方程计算 $ {A}_{k} $ 的值。

$\frac{{\partial {S^2}}}{{\partial {A_k}}} = 0$ (9)
2 结 果 2.1 响应函数的计算

在计算GE)函数时,需要获取一系列不同能量γ射线的标准能谱 $ {F}_{j}\left(E\right) $ 。探测器γ射线标准能谱可通过实验测量或模拟计算2种方法获取。由于实验条件的限制,很难实验获取足够数量的单能γ射线的响应能谱。基于蒙特卡罗方法模拟计算探测器的γ响应函数,具有方便、快捷的特点。本文中利用MCNP程序,计算出了一系列的溴化镧探测器γ射线响应能谱。

a)探测器模型

本文根据溴化镧探测器的点源实验,对溴化镧探测器的原始晶体尺寸进行了调整[10],最终确定的晶体尺寸为:直径3.676 cm,长度3.65 cm,其在MCNP中建立的计算模型如图1所示。

图 1 LaBr3探测器MCNP计算模型 Figure 1 Diagram of the calculation model for LaBr3 detector in MCNP

b)半高宽拟合

在γ能谱的测量过程中,由于统计涨落的原因,全能峰能量脉冲随着道数的分布近似服从高斯分布,该现象被称为γ能谱的高斯展宽。γ能谱高斯分布的特征反应了探测器的能量分辨率。为了能使模拟的γ能谱与实际测量能谱相符合,在模拟计算过程中考虑了γ能谱的高斯展宽问题。

在MCNP软件模拟计算时,可利用计数处理卡GEB对脉冲能量分布进行高斯展宽。GEB计数处理卡的参数由式10)确定。

$FWHM = a + b\sqrt {E + c{E^2}} $ (10)

其中,FWHM为半高宽,单位是MeV;E是粒子的能量,单位是MeV;a的单位是MeV,b的单位是MeV1/2

基于点源实验测量得到一组不同能量的全能峰及其半高宽的值,进行非线性最小二乘拟合,拟合结果为:a = 0.002、b = 0.01878和c = 0.22525。因此在MCNP中的输入形式为:FTn GEB 0.002 0.01878 0.22525。

表1为121.7 keV~1332 keV能量范围,溴化镧探测器半高宽拟合值与实验值之间的比较,两者之间的相对偏差在 ± 4%以内。

表 1 半高宽测量值与拟合值的比较 Table 1 Relative deviations of FWHM between measured values and fitted values

c)响应函数计算

响应函数计算过程中,溴化镧探测器在低能部分的能量响应曲线随入射光子能量的变化较大,因此选取的低能部分入射光子能量的间隔较小,中高能区间的能量间隔较大。具体为Ej = 40、60、80、100、120、150、200、300、400、500、600、800、1200、1500和2000(keV),则J = 15。同时,选用的溴化镧探测器晶体长度直径比L/D ≈ 1。对于L/D约为1的探测器而言,角响应效应可忽略不计。最终,计算得到的一系列溴化镧探测器对不同能量的γ射线的响应函数如图2所示。

图 2 不同能量的γ射线的模拟响应函数 Figure 2 Simulated response functions of LaBr3 detector for different energies gamma rays
2.2 空气吸收剂量率的计算

γ点源在一定距离处产生的空气吸收剂量率可以用下式计算:

$ \dot{D}=(1.6\times {10}^{-10}\times 3\;600)\varphi E{({\mu }_{en}/\rho )}_{a} $ (11)

式中 $ \dot{D} $ 为空气吸收剂量率,μGy/h; $ \varphi $ 为该处某能量光子的注量率,m−2s−1E为γ射线能量,keV; $ {({\mu }_{en}/\rho )}_{a} $ 为该能量γ射线在空气中的质量能量吸收系数,m2kg−1

根据上式计算的空气γ吸收剂量率数值如表2所示。

表 2 不同能量γ光子(单位活度)空气吸收剂量率计算值 Table 2 The calculated values of air absorbed dose rate for different energy photon(unit activity)
2.3 GE)函数求解

根据式9)求解系数 $ {A}_{k} $ ,采用MATLAB软件编程计算,经过多次计算,多项式的项数K定为10。最后计算得到的GE)函数系数 $ {A}_{k} $ 表3GE)函数曲线见图3所示。

表 3 溴化镧探测器G(E)函数系数值 Table 3 The coefficientvalues of the G(E) function for LaBr3 detector

图 3 BrilLanCe 380型溴化镧探测器G(E)函数 Figure 3 G(E)function of the LaBr3 detector

表4为基于GE)函数转换的不同能量光子吸收剂量率的计算值与理论值的比较,结果表明两者间的相对偏差< ± 1%,相对偏差的平方和为0.03%,从而间接验证了GE)函数计算结果。

表 4 不同能量光子空气吸收剂量率的G(E)函数计算值与理论值的相对偏差 Table 4 Relative deviations of air absorbed dose rate between G(E)function calculation values and theory values for different energy photons
2.4 实验验证

在获得溴化镧探测器的GE)函数后,在实验室利用标准点源(137Cs、60Co和152Eu)进行了实验验证。探测器测量的标准点源γ能谱见图4表5为不同点源位置情况下,不同标准点源γ能谱(扣除本底后)经GE)函数转换计算得到的空气吸收剂量率与点源理论计算剂量率的比较,两者的相对偏差 $ {S}_{j} $ 在 ± 6%以内,相对偏差平方和为3%。由此可以验证,计算得到的GE)函数计算结果是可信的,可以用于空气吸收剂量率的测量。

图 4 溴化镧探测器对标准点源的测量γ能谱和本底谱(a)本底谱(b)137Cs测量谱(c)60Co测量谱 Figure 4 Gamma and background spectrums measured by LaBr3 detector at standard point source(a)background spectrum (b)gamma spectrum of 137Cs(c)gamma spectrum of 60Co

表 5 G(E)函数点源剂量验证结果 Table 5 The dose rateverificationresults of the G(E) function by comparison of point source
3 讨 论

本文主要介绍了γ能谱剂量转换函数的理论基础和计算方法,并基于该方法计算出新型溴化镧探测器的γ能谱-空气吸收剂量率的转换函数。点源实验验证结果表明,基于GE)转换得到的空气吸收剂量率与理论计算值的相对偏差在 ± 6%以内,相对偏差平方和为3%,验证了该方法的准确性。基于该能谱-剂量转换函数,溴化镧探测器在测量核素种类的同时,也能够较准确的测量出作业场所的空气吸收剂量率,进一步丰富了就地伽马谱测量的功能。

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