²¹⁰Po是氡的衰变产物，半衰期为138 d，是极毒性放射性核素^[1]，广泛分布于大气、土壤和水中，通过食物链进入人体后，造成内照射剂量。对于经食入途径的照射剂量，世界居民所受平均待积有效剂量的59.1%来自²¹⁰Po^[2]，是人体内照射剂量的主要来源，受到国内外研究者的广泛关注^[3-10]。因此，有必要对主要食品中²¹⁰Po含量进行调查并作出科学评价。本文根据居民主要食谱，采集相关食材进行²¹⁰Po检测，以期了解居民食谱中该核素含量及其所产生的公众内照射剂量。

1 材料与方法 1.1 样品采集与预处理

由于当代物流业发展，居民食材往往并非本地出产，主要以外埠供应为主，根据市场调研，来自河北、山东、辽宁3个省份蔬菜市场的供应比例分别为27.9%、25.9%和8.8%，总计占63%。取样数量和取样方式依据《2015年北京市1%人口抽样调查资料》和《2017年北京区域统计年鉴》，从最大的食材批发集散地采集样品，采集过程中，了解相应食材的销售情况。共采集米、面、谷类、肉类、蔬菜、薯类、植物油、蛋类、奶类等50余种代表性食品样品。样品采集后需保鲜运输，尽快运抵实验室进行保存和预处理。

不同食品的预处理方式略有不同，参照标准^[11-12]预处理样品时，采取可食部分作分析样品，可食部分应符合大多数人食用习惯，预处理方式主要有：（1）粮食类去除砂粒、泥土等杂物；（2）蔬菜水果类分别去除不可食的根、叶、茎及腐烂部分等，净水洗去泥土，用纱布擦干或晾至表面无水珠为止；（3）薯类用净水洗去泥土，剔除腐烂部分，用纱布擦或晾至表面无水珠为止；（4） 肉类去骨，净水洗后用纱布擦去表面水；鱼类去除鳞、内脏、头、鳍、脊骨，只取鱼肉，尽量除去细刺，洗净后用纱布擦去表面水珠。将处理完之后干净的样品进行切碎处理，放入搪瓷托盘称重，其质量为鲜样质量，之后置于烘箱调温105℃烘干，去除水分，烘干时间为1d。记录样品干重，计算干鲜比，按需制备成测量样品。

1.2 ²¹⁰Po的测量

参照标准^[13-14]，采用湿式灰化和金属自沉积结合的方法，具体步骤为：称取5g左右干样，加入²⁰⁹Po标准溶液1 ml（0.0318 Bq/ml），加入20 ml浓硝酸，在电热板上加热消解，不时滴加H₂O₂进行氧化，加热蒸干，冷却后加入12 mol/L浓盐酸12 ml，置于电热板加热溶消解，直至溶液呈无色澄清状，蒸发至干。之后分别加入6 mol/L盐酸，3 mol/L盐酸，多次过滤，滤液在加热板继续蒸发至干，加入0.5 mol/L盐酸60 ml，搅拌溶解，冷却至室温，加入1 g抗坏血酸，用来做掩蔽剂，消除三价铁离子及其他重金属离子的干扰。投入打磨好的银片，置于恒温水浴搅拌装置中自沉积5 h，水浴温度控制在90℃左右，搅拌频率100 r/min，结束后取出银片，用蒸馏水将银片冲洗干净，并在室温下晾干用作测量。

使用Canberra公司的7200-8α谱仪测量镀好的银片400 000 s，测得²⁰⁹Po和²¹⁰Po的计数，计算回收率R和样品中²¹⁰Po的活度浓度。

$ R=\dfrac{{n}_{209}}{\varepsilon \cdot {C}_{209}} $

(1)

其中，n₂₀₉为所测银片上²⁰⁹Po计数率，cps；ε为刻度仪器探测效率时，监督源的计数效率，C₂₀₉为加入的²⁰⁹Po示踪剂活度（Bq）。

$ {{A}}_{210}=\frac{(n-{n}_{\mathrm{b}})\cdot 1\;000\cdot \eta \cdot {\mathrm{e}}^{\lambda t}}{R\cdot \varepsilon \cdot m} $

(2)

上式中，A₂₁₀为样品中²¹⁰Po的活度浓度，Bq/kg；n为样品的净计数率，cps；n_b为仪器本底的计数率，cps；R为样品回收率；η为样品干鲜比；m为称取样品量，g（干样）；e^λt为²¹⁰Po的衰变修正因子；t为从银片制好到放进α探测器的时间；λ为²¹⁰Po的衰变常数。

1.3 食谱与摄入量

2004年9—12月，鲍善芬等^[15]采用多级分层抽样、称重记录法和重份样品实际测定法调查了北京市居民膳食；2015年，陈东宛等^[16]采用分层多阶段整群随机抽样方法，考虑地域和城乡等分层因素，调查了北京市顺义区膳食营养摄入状况，综合以上调查数据及《2017年北京区域统计年鉴》中北京市居民膳食情况调查结果等近几年的统计数据^[17]，居民各类食物摄入量见表1。

2 结　果 2.1 食品中²¹⁰Po活度浓度

本次现场调查的食材均于收获期采集，监测频次为单次，各类食品中²¹⁰Po活度浓度见表2。

由表2可见，食物中核素²¹⁰Po含量范围：8.34 mBq/kg·鲜～16.9 Bq/kg·鲜，粮食类、薯类、蔬菜及水果、鲜奶中²¹⁰Po含量均低于我国现行国标中相应类别食品放射性物质限制浓度标准，带鱼中²¹⁰Po含量略高于该标准中肉鱼虾类²¹⁰Po的限制浓度（15 Bq/kg）。海鱼类产品中²¹⁰Po含量最高，²¹⁰Po进入海洋环境的途径有：大气沉积（主要是大气中氡的衰变）、溶解在海水中²²⁶Ra的衰变、海底释放的²²²Rn的衰变、河流及人为排放（如磷矿石加工，石油和天然气开采以及重矿砂开采），溶解的²¹⁰Po离子迅速吸附在悬浮颗粒物上，并被海洋生物富集，曾文义、尹明端等^[19]在2000年对世界三大洋的海水样品中²¹⁰Po的含量进行了研究，实验结果分别为西太平洋（0.71～3.80） Bq/m³，东印度洋（0.42～2.15） Bq/m³、南大西洋（0.97～1.78） Bq/m³，相比于淡水来说，海水中²¹⁰Po含量较高，因此，海水生物中²¹⁰Po含量较高，在此次研究中黄鱼与带鱼明显高于其他淡水鱼类。

本次研究中带鱼²¹⁰Po含量明显高于黄鱼，表明带鱼对²¹⁰Po富集能力较强，这种富集能力推测是通过生活习性与食物摄取实现，带鱼生性凶猛，其食物有80余种，主要以甲壳类和鱼类等海洋生物为食^[20]，这些海洋生物中²¹⁰Po含量较高^[21]。另外，本研究购买的市售黄鱼为人工养殖，而带鱼为海洋捕捞。

与我国及世界食品中²¹⁰Po典型值（见表3）比较可知，本次调查中，居民大部分食品中²¹⁰Po含量基本处于同一水平，蔬菜类香菇中²¹⁰Po含量高于其他蔬菜，这与香菇易富集金属元素钋有关^[22]；蛋类、带鱼的活度水平高于典型值，食用油、成品菜中²¹⁰Po数据没有相关文献可以参考。

2.2 内照射有效剂量估算

根据表1食谱调研结果，将食品分为以下大类，同一类中的食品的放射性核素活度浓度取平均值，暂时忽略酱油、醋、盐及咸菜等摄入较少的辅材，并对肉、豆制品做同类合并，得到居民大类食物中放射性核素²¹⁰Po活度浓度。

根据食品中²¹⁰Po放射性含量和成年居民各种食物的进食量，由公式I_j = $\displaystyle\sum $ _jC_jD_j × 365估算²¹⁰Po人均年摄入量，式中：C_j为j类食品中该核素含量，Bq·kg⁻¹；D_j为j类食品日消费量，kg。

UNSCEAR2000^[24]将公众人群分为婴儿（1～2岁）、儿童（7～12岁）和成人（> 17岁），GB18871分别给出了摄入单位天然放射性核素导致待积有效剂量转换因子，见表4。

经食入途径摄入²¹⁰Po所致公众成员待积有效剂量，由公式：E_i = $\displaystyle\sum $ e(g)_j,ing·I_j,ing估算²¹⁰Po致公众成员待积有效剂量，式中: E_i−该年经食入放射性核素j后的待积有效剂量 （Sv·a⁻¹）；e(g)_j,ing−同一期间内g年龄组食入单位摄入量放射性核素j待积有效剂量（Sv·Bq⁻¹）；I_j,ing−同一期间内放射性核素j的摄入量（Bq·a⁻¹）。居民大类食物中放射性核素²¹⁰Po含量、²¹⁰Po人均年摄入量和²¹⁰Po致公众成员待积有效剂量见表5。

由表5可得，各类食品中剂量贡献较大的是面类（15.2%）、蛋类（22.0%）、水产品（17.1%）、植物油（18.1%），依次排序为：蛋类 > 植物油 > 水产品 > 面类 > 猪肉 > 米类 > 薯类 > 深色蔬菜 > 浅色蔬菜=奶类 > 水果 > 饮水 > 坚果 > 其他畜肉 > 饮料 > 其他谷类 > 大豆类及制品=禽类。蛋类和植物油中 ²¹⁰Po活度浓度较高，使其对居民剂量贡献较大，带鱼中²¹⁰Po活度浓度超过标准限制浓度，但居民对水产品摄入量少，居民²¹⁰Po年摄入量为108 Bq/人，²¹⁰Po年待积有效剂量为129 μSv/a，低于现行标准中规定的成人²¹⁰Po年摄入量限值（2200 Bq）。

3 讨　论

50余种食品中²¹⁰Po活度浓度为8.34 mBq/kg·鲜～16.9 Bq/kg·鲜，带鱼中²¹⁰Po含量较高，为16.9 Bq/kg·鲜，略高于国家现行标准中肉鱼虾类²¹⁰Po的限制浓度（15 Bq/kg），其他均低于我国现行国标食品中放射性物质限制浓度标准中²¹⁰Po限制浓度。

各类食品中剂量贡献较大的是面类（15.2%）、蛋类（22.0%）、水产品（17.1%）、植物油（18.1%），居民²¹⁰Po年摄入量为108 Bq/人，²¹⁰Po年待积有效剂量为129 μSv/a，低于现行标准中规定的成人²¹⁰Po年摄入量限值（2200 Bq）。

个别蔬菜中²¹⁰Pb及高于同类中其它菜种，海洋水产品鱼类普遍高于淡水鱼类，后续应重点关注并进一步监测分析。