随着核技术的广泛应用，在国内外γ谱仪被广泛应用于环境天然核素，人工核素的识别与鉴定[1]，放射源的活度及γ剂量率测量等多个领域。在γ谱仪的使用过程中，常常涉及到能量刻度、探测效率校准、峰面积等参数的求解，其中准确的确定全能峰的面积及位置非常重要，因为在测量和分析的过程中，许多相关的物理量都是根据全能峰面积及位置而求得。目前放射性监测常用闪烁体探测器进行γ能谱测量与分析，然而现场测量相比实验室更容易受到温度的影响，探测系统周围环境温度的变化，对闪烁体及光电倍增管影响较大[2]，会造成γ测量能谱峰位偏移，影响能谱的分辨率，继而影响核素的识别[3]。因此对其进行峰位偏移修正有一定的必要性。目前进行峰位偏移修正有很多方法，可以通过硬件电路实现[4]，也可以通过软件调节。
本研究提供了2种NaI （Tl） γ谱仪能谱温漂修正的方法，使用60Co和152Eu放射源进行修正方法的有效性试验。
1 材料与方法 1.1 实验设计及数据获取闪烁探测器的温度效应通常由闪烁体的温度效应与光电倍增管的温度效应2部分构成。就NaI（Tl）闪烁体发光效率而言，其温度系数可近似分为5段：−50℃时脉冲幅度下降至室温幅度的40%～50%，−40℃～−15℃区间变化最剧烈，光电峰脉冲幅度随温度升高而增大，−15℃以上变化趋缓，至25℃时幅度最大，25℃～40℃间幅度基本不变，或稍有下降；40℃～120℃时产生负效应，温度系数为−0.1%/℃～−0.2%/℃[5]。光电倍增管的温度效应主要体现在光阴极的热发射及各打拿极二次发射系数受温度的影响，都会对测量谱产生影响，给测量结果带来误差[6]。
为探究环境温度变化对NaI （Tl）探测器的实际影响[7]，实验方案设计主要分为2部分：NaI （Tl） γ谱仪探测系统和温湿度控制系统；γ谱仪探测系统主要由晶体尺寸为7.62cm × 7.62 cm的NaI （Tl）探测器、高压电源、线性放大器、多道脉冲幅度分析器等组成，其结构如图1所示；温湿度控制系统利用SDJ69AF型高低温湿热实验箱实现温湿度调控，其工作室为2000 mm（深） × 2000 mm（宽） × 2200 mm（高），可实现的温控范围为−60℃～100℃，温差为±0.5℃，外观如图2所示。
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图 1 NaI（Tl）探测器结构图 Figure 1 Structure of the NaI （Tl） detector |
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图 2 SDJ69AF型温湿度实验箱（−60℃～100℃） Figure 2 Temperature and humidity experiment chamber （model：SDJ69AF，−60℃～100℃） |
试验时，将能量刻度完成的γ谱仪测量装置放置在该温湿度箱中，调节放射源与探测器的距离为20 cm，通过温度箱的温度设置窗口控制温度的变化，每个温度挡位下测量一幅γ能谱。为保证每个能谱在温度稳定后进行测量，每2个温度点调节的等待时间间隔不小于1 h，使其保持在一个相对稳定的环境中。在−10℃～60℃范围内使用60Co和152Eu放射源进行试验，温度间隔为5℃。观察温度变化引起的峰位偏移状态，如1173.2 keV和1408 keV峰位，以25℃测量谱为参考峰位，其峰位相对偏移状况如图3所示，不同能量的全能峰峰位随着温度的升高，峰位都朝向减小的方向变化，峰位偏离最大可达16%，其总体变化趋势及区间与西班牙R.Casanovas等[8]所测量的基本符合，证明了测量方法的准确性。不同温度下对同一个全能峰，其最小峰位与最大峰位的差距高达30%，如此大的差距对于谱分析造成极大的影响。例如对40 K的1461 keV来讲，若30%的峰位漂移，就是438 keV，这个范围相当于能量区间变成了1212～1680 keV，完全覆盖了60Co的右侧全能峰，由于展宽影响，对于左侧的全能峰也会造成较大影响。在放射性监测中，相当于40K的本底直接影响了60Co的测量正确度[9]。
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图 3 温度变化引起的相对峰位变化（参考温度为25℃） Figure 3 Relative peak position change with temperature change （reference temperature is 25℃） |
峰位偏移是不同温度条件下能谱测量位置的变化量，是一个相对值，任一温度下的峰位只有同参考峰位比较才能知道具体的偏移量，温度补偿的目的就是消除峰位偏移及失真的偏移量。
对于温漂实验结果，我们认为使用单一的核素能量进行曲线拟合并不能反映总体的情况，而在图3中对于不同的能量下的漂移情况有很大的相似性，选择总体拟合结果进行尝试，拟合结果如式（1）所示。
| $ n\left(T\right)/n\left({T}_{0}\right)=\mathrm{ }1.097-4.199\times {10}^{-3}T $ | (1) |
式中：n（T0）为温度在25℃时所对应的道址，n（T）为温度在测量温度T时所对应的道址。
NaI（Tl）γ谱仪能量刻度后的表达式为：
| $ E\left({T}_{0}\right)=9.869\times {10}^{-5}{n\left({T}_{0}\right)}^{2}+1.765n\left({T}_{0}\right)-8.634 $ | (2) |
式中：E（T0）为25℃下道址为n（T0）所对应的能量。由式（1）和式（2）可得，形成的最终拟合修正公式为
| $\begin{split} E\left( {{T_0}} \right) = &9.869 \times {10^{ - 5}}{\left[ {n(T)/\left( {1.097 -4.199 \times {{10}^{ - 3}}T} \right)} \right]^2} + \\ &1.765\left[ {n(T)/\left( {1.097 - 4.199 \times {{10}^{ - 3}}T} \right)} \right] - 8.634 \end{split} $ | (3) |
式中：E（T）为温度T下道址n（T）所对应的能量。经化简，上式变为：
| $\begin{split} E\left( T \right) = &5.597{n^2}\left( T \right)/{\left( {261.3 - T} \right)^2} + \\ &420.4n\left( T \right)/\left( {261.3 - T} \right) - 8.634 \end{split}$ | (4) |
同样设定测量温度25℃为参考测量谱，在该温度下探测器测量计数率较稳定，在实验中假设n（T0）为温度在25℃时全能峰对应的道址，n（T）为温度在测量温度T时全能峰所对应的道址。那么温漂修正的目的就是将T时刻全能峰道址校准到参考温度下的全能峰道址，由此可建立一个函数关系。
| $ {N}_{\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{r}}\left(T\right)=n\left(T\right)/f(T) $ | (5) |
在实际测量中，以单个峰值为例，根据γ测量谱可以获取不同温度下该全能峰对应的道址，以参考温度25℃和T测量温度为例，可得到该全能峰对应的校准函数。
| $ f\left(T\right)= n\left(T\right)/n\left({T}_{0}\right) $ | (6) |
对于整个γ谱，忽略其他的影响因素，假设对所有道数由温度变化引起的峰位偏移可近似的认为是相等的，那么对于整个γ谱的道址利用公式（7）可进行修正。
| $ {M}_{\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{r}}=M\left(T\right)/f\left(T\right)= M\left(T\right)·n\left({T}_{0}\right)/n\left(T\right) $ | (7) |
从公式中发现，进行峰位修正的前提是需要在测量谱中获取一个能量已知的全能峰及该全能峰在测量谱中对应的道址，在现场测量中可利用1461 keV的40 K或者其他具有代表性的峰位，但是现场测量环境较复杂，若无法提前预知核素的种类，也无法在该谱中找到一个已知的峰，那么可以使用额外的一个已知放射源来获取相关信息，例如241Am去获取一个已知的全能峰。
2 结 果 2.1 温度变化引起的峰位偏移情况图4（a）为60Co测量谱，从图中发现，当温度升高时，峰位向左偏移，且计数率有所增加，和25℃测量谱相比较，温度越高，其向左偏移量越大，温度降低时，峰位开始向右偏移，由于测量点较多，对于60Co测量谱已经很难分辨出全能峰位置，可以看出在−10℃～60℃，其全能峰道址的偏移量处于500～650道址内，最低温度与最高温度测量谱的峰位偏移已经高达30%。
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图 4 不同温度下60Co及152Eu测量谱 Figure 4 Measurement spectra of 60Co and 152Eu at different temperatures |
图4（b）为152Eu在不同温度下的测量谱，从图中可以看出，随着温度的变化，其全能峰开始出现较大偏移，当温度升高时，峰位开始向左偏移，且计数率有所增加，和25℃测量谱相比较时，温度越高，其向左偏移量越大，其全能峰位置最大偏移量已经达到50道，温度降低时，峰位开始向右偏移，温漂情况同60Co测量谱的规律相似，验证了温度变化对测量谱全能峰偏移的影响。
2.2 方法1实验验证为了验证方法1的可靠性，使用曲线拟合的方法分别对60Co和152Eu的测量谱进行修正，图5（a）为60Co在经过曲线拟合修正后的测量谱，图5（b）为修正后152Eu测量谱，图中不同温度下的峰位已完全重合，修正后的γ谱峰位已不随温度的变化而偏移，各个温度下的全能峰重叠在一起，全能峰对应的道址也可以清晰的从测量谱中获取，直观的说明了修正公式的可靠性，验证了该温度补偿方法的有效性。
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图 5 经方法1修正后的60Co和152Eu的测量谱 Figure 5 Measurement spectra of 60Co and 152Eu corrected by method 1 |
图6为使用MATLAB软件mesh和view函数绘制修正前及修正后相同峰位下不同温度的瀑布图，（a）图和（b）图为60Co曲线拟合修正前与修正后的图，（c）图和（d）图为152Eu曲线拟合修正前与修正后的图，设置视角AZ为90，EL为−90，横轴表示道址，纵轴为温度变化量。从图6中（b）、（d）2幅图可清晰发现经过修正后，峰位道址已经不随温度变化而变化，说明已知全能峰方法的温漂修正效果较好。
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图 6 温度补偿修正前后的60Co和 152Eu能谱二维显示效果图 Figure 6 Two dimensional graphs of 60Co and 152Eu spectra before and after temperature correction |
利用方法2对5℃~60℃的60Co和152Eu放射源测量谱进行修正，图7为修正后测量谱，与图4比较可知，由温度变化引起的峰位偏移已得到修正，测量谱呈规则形状，可以清晰的从谱中判断各个峰的位置，从图中可以看出不同温度的测量谱已经重合在一起，全能峰对应的道址可清晰的从测量谱中获取，峰位保持在一定的位置，温度变化对峰位影响基本可以忽略，直观的说明了修正公式的可靠性，验证了该温度补偿方法的合理性。
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图 7 经方法2修正后的60Co和152Eu的测量谱 Figure 7 Measurement spectra of 60Co and 152Eu corrected by method 2 |
对晶体尺寸为7.62 cm × 7.62 cm的NaI（Tl）探测器的温度效应进行了−10℃～60℃的实验，得到了该系列探测器的道址随温度偏移变化的规律，该变化趋势与国外R.Casanovas等[8]所得到的实验曲线基本符合，验证了测量方法的可靠性。实验结果证明以25℃为参考峰位，温度升高时其测量峰位会向左偏移，且计数率有一定的增加，温度降低时峰位会向右偏移，计数率会相对减小。
使用60Co和152Eu放射源对修正方法进行有效性验证，修正结果表明2种修正方法对温度变化引起的能谱峰位偏移修正均有较好的效果，与国外R.Casanovas等[8]使用241Am+137Cs+60Co混合源修正152Eu测量谱的结果符合，且已知测量峰值方法比曲线拟合修正方法的效果更好。2种方法的缺点是曲线拟合的方法针对的是相同的探测器，而对于不同的探测器则需要在实验室中获取该探测器的温漂曲线，有一定的局限性。已知测量峰值方法的缺陷是需要一个已知的全能峰，因此在现场测量过程中必须选择合适的全能峰。另外，曲线拟合和已知测量峰值方法只是对峰位偏移进行了修正，无法对温度变化引起的测量计数变化进行修正，在后续工作中将会侧重于该方面的修正。从适用角度分析，曲线拟合修正方法对现场测量要求较高，需要准确的测量不同温度下的测量谱，以便对峰位变化的趋势进行拟合，而已知测量峰值方法主要依靠对测量谱中全能峰的预知或者策划，方法简单，但是在现场测量时如需携带额外的放射源则存在一定的风险，同样会提高本底测量值，因此在使用过程中需根据实际情况而定。若在源项已知的情况下，建议选择已知测量峰值方法进行修正，若源项处于未知情况，建议使用曲线拟合的情况下进行修正。现场测量过程中若NaI（T1）γ谱仪使用频繁，为保障测量数据的准确可靠，建议定期对谱仪进行温漂修正实验。
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