安徽、湖北、湖南、江西和浙江五省石煤储藏量占全国的90%以上^[1]，而安徽省石煤主要分布在皖南地区。该区域燃煤和黏土资源缺乏，这促使石煤在皖南地区作为燃料和建材被广泛使用。但目前对石煤及其衍生产品的放射性核素分布特征的了解尚处于初级阶段，对石煤开发、利用场所周边辐射环境的了解也不全面，已不能满足相关生态环境管理要求。针对目前存在的问题，本文对皖南石煤开发利用区域周围环境放射性水平进行调查研究，选取典型的石煤开采区域和历史遗留区域，对石煤原矿、开采利用过程中产生的产品、石煤渣等材料中的放射性分布规律开展监测和调查，弄清其放射性核素的含量，分析其向周边环境扩散的大致规律，同时调查历史遗留问题其对周围环境的辐射影响，这对了解皖南石煤矿区环境中放射性分布和规律具有重要的意义。

1 对象与方法 1.1 调查对象选取

本文通过前期调研和现场勘查，初步掌握了皖南地区石煤储量、分布以及开采利用现状。本文调查选取在开采石煤矿区和历史遗留区域，监测和采样范围包括开采区域、废弃开采区和历史填埋区、矿区周边农田、道路、利用石煤及其灰渣生产企业、使用石煤碳化砖的住宅。经分析、筛选并结合皖南地区在开采石煤矿区及历史遗留矿区的分布情况，同时考虑到数据的代表性，调查矿区筛选原则如下：

(1) 目前在开采的规模较大、较为典型的石煤矿区；

(2) 目前已关闭但属于典型的历史开采区域；

(3) 石煤和石煤渣产物被利用且对周边辐射环境可能有明显影响的区域。

通过上述原则，本次选取调查矿区表 1。

1.2 设备与试剂 1.2.1 固体样品的核素分析

测量采用GC 4019型HPGeγ谱仪，系统使用CANBERRA铅室材料，通入氮气，谱仪测量系统的本底计数率为0.6 cps。

1.2.2 瞬时剂量率及累计剂量

本文所测量γ剂量率均为未扣除仪器对宇宙射线响应部分的环境地表γ辐射剂量率，即天然贯穿辐射^[2]。瞬时γ剂量率的测量选用FH40G剂量率仪，测量时设置的测量时间为30 s，每个监测点读取10个数。热释光剂量片(TLD)使用LiF(Mg, Cu, P)探测器，能量响应在25 keV~3 MeV之间，量程在10 nGy~12 Gy之间，读数器为HARSHOWTLD3500型热释光读数器。

1.2.3 空气中氡浓度

本文中氡及其子体的测量采用被动监测法，将CR-39固体核径迹探测器布设在监测点位约3个月后收回测量。本文中氡浓度的测量选用南华大学固体径迹探测器。

1.2.4 水体总α、总β

总α与总β放射性的分析测量，所分析的不是样品中某一种核素，而是分析样品中α放射性核素或β放射性核素的总活度浓度^[3]，本文测量采用BH1227低本底α/β仪。

1.2.5 水中放射性核素分析

(1) 使用铀分析仪MUA采用标准铀加入法测量水中铀。水样前期处理后，使用荧光增强剂，生成一种络合物后在激光辐射激发下产生荧光，完成定量测量。(2)用室内氡钍分析仪FD0125测量水中²²⁶Ra含量。具体方法为用硫酸钡做载体，沉淀出水中镭再解于EDTA溶液，收集溶液后放置封闭，在扩散器积累氡，测量氡的含量进而计算²²⁶Ra含量。(3)²¹⁰Pb采用低本底α/β测量BH 1227和低本底液体闪烁谱仪Quantulus 1220测量。使用间接测量，通过测量其子体²¹⁰Bi、²¹⁰Po，得出²¹⁰Pb的活度。

2 结果 2.1 石煤中放射性核素含量测量结果

石煤中伴有的天然放射性核素一般为²³⁸U、²²⁶Ra, 也有²³²Th和⁴⁰K等^[4]。本文选取了4个石煤矿区的多个石煤场作为取样点。每个堆场中采样点均匀分开，采样去除表层石煤，每个堆场选取5个点的样品，均匀混合后备测。石煤样品中放射性核素活度测量结果如表 2所示。

2.2 石煤渣及制品中放射性核素含量测量结果

本文对当地多个石煤煅烧的石灰窑厂、当地大型水泥厂石煤渣原料、石煤历史矿区掩埋石煤渣、周边村民建筑用砖进行了取样分析。选取了部分石煤烧渣和相关制品作为取样点。石煤渣堆场采样方法同石煤堆采样。对于石煤碳化砖，在待测样品中随机抽取3块砖，破碎混合后备用。各物料中放射性核实含量分析结果如表 3所示。

依据《建筑材料放射性核素限量》(GB 6566—2010)，计算外照射指数公式为：

$ {I_r}{\rm{ = }}\frac{{{C_{Ra}}}}{{370}} + \frac{{{C_{Th}}}}{{260}} + \frac{{{C_k}}}{{4200}} $

式中，I_r为外照射指数；C_Ra、C_Th、C_k是碳化砖材料中²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的比活度，单位为Bq·kg^-1；370、260、4 200是计算外照射时规定的核素限量，单位取Bq·kg^-1。

计算内照射的公式为：

$ {I_{Ra}}{\rm{ = }}\frac{{{C_{Ra}}}}{{200}} $

式中，I_Ra为内照射指数；C_Ra为石煤碳化砖中²²⁶Ra的比活度，单位是Bq·kg^-1；200是计算内照射规定的核素限量，单位为Bq·kg^-1。计算结果见表 4。

根据表 4的计算结果，可以看出石煤烧渣及相关制品不能满足和同时小于1的要求，不适合用作居住建筑材料，需限制比例使用。

2.3 石煤开采区周边土壤中放射性核素测量结果

石煤开采一般为露天开采^[5]，为分析石煤在开采和利用过程中对周边土壤环境的影响，本文选取了石煤开采区表层土、剥离废弃土壤、矿区周边农田土壤进行了取样监测，监测结果见表 5。

2.4 矿区周边环境水体中放射性核素测量结果

对矿区周边溪水、矿坑水和周边大河水的放射性水平进行监测分析，是研究石煤开发利用过程对环境居民产生直接或间接影响的重要部分^[6]。本文选择地表水采样内容为：遗留矿坑积水、矿区周边溪水、下游河水。对于流经矿区周边的溪水，为验证石煤矿对水中放射性的影响，分别采集矿区上游、矿区边和矿区下游水样。

水中放射性核素比活度测量结果列于表 6。矿区周边部分水样中含细颗粒悬浮物，总α测量未进行沉淀处理，²²⁶Ra、总U、²¹⁰Pb核素含量测量前对水样进行了沉淀前处理，总α水平远高于核素的活度浓度^[7]。

2.5 矿区周边室外γ剂量率测量结果

石煤矿区开采区域、煤矿堆场、历史开采遗留区域γ辐射剂量率测点基本按100 m×100 m网格布点，主要对调查区域的石煤开采区、历史填埋区、矿区道路进行了监测，点位分布结合矿区周边实际环境作适当调整。

石煤矿区周边γ辐射水平见表 7。

2.6 碳化砖建房居民剂量评价

本文共布设TLD累积计量片和CR-39径迹片各55组，收回累积计量片和CR-39径迹片各48组。根据测量结果，石煤开采区域周边调查的碳化砖居住建筑内累积剂量率范围为137.5~ 426.7 nGy/h，平均值264 nGy/h，是本次调查对照房(普通砖墙建筑物)均值的2.1倍。本次除对照点外监测的18户建筑物氡浓度的平均值为274 Bq·m^-3，均值是对照点建筑均值的8.8倍。

2.6.1 γ辐射外照射

本文中按照UNSCEAR 1982年报告公式，对碳化砖居民接受的室内γ辐射(天然贯穿辐射)外照射人均年有效剂量进行计算：

$ {H_{E\left( r \right)}} = \left[ {{D_{r外}}\left( {1 - q} \right) + {D_{r内}}q} \right] \times 8\;760 \times 0.7 \times {10^{ - 6}} $

式中, H_E(r)是外照射人均年有效剂量值，单位为mSv；D_r外为石煤碳化砖居民室外评价γ辐射剂量率，单位为nGy/h; D_r内为碳化砖居民室内γ辐射剂量率，单位为nGy/h；q是室内停留因子，取值0.8；8 760是一年总小时数；0.7为居民以Sv为单位的有效剂量转换因子，单位为Sv/Gy。在外照射剂量估算中，居住在碳化砖房居民居住因子取0.8^[8]。

2.6.2 氡及子体所致内照射

本文按照UNSCEAR 1992年报告^[9]公式计算碳化砖居民吸入氡子体所致内照射人均年有效剂量

$ {H_{E\left( {Rn} \right)}} = \left[ {{C_{Rn外}}\left( {1 - q} \right){f_1} + {C_{Rn内}}q{f_2}} \right] \times 8\;760 \times A \times {10^{ - 6}} $

式中, H_E(Rn)是氡子体所致碳化砖居民内照射年有效剂量，单位为mSv; C_Rn外外为室外氡浓度，单位为Bq/m³; C_Rn内为室内氡浓度值，单位为Bq/m³; f₁为室外氡及子体平衡因子取0.8；f₂为室内氡及子体平衡因子碳化砖建筑室内取0.4；A为氡子体平衡的有效剂量转换因子，取9 nSv/Bq m^-3h。

2.6.3 剂量估算结果

由表 8可见，石煤碳化砖建筑室内天然贯穿辐射产生的外照射人均年有效剂量范围在1.01~1.24 mSv，平均值1.1 mSv；碳化砖建筑内居民吸入氡子体所致内照射年人均有效剂量为1.8~4.9 mSv，平均值4.0 mSv。

3 讨论

本次调查发现石煤及石煤渣中主要伴生有²³⁸U、²²⁶Ra和²¹⁰Pb等天然放射性核素，部分矿区已经达到伴生放射性矿标准。本文中所测的土壤、地表水样品中²³⁸U、²²⁶Ra、²¹⁰Pb的含量远高于调查地区的平均含量，这反映石煤中的天然放射性核素已经部分迁移到周边环境中^[10]。

由于本文中调查区域的石煤渣及石煤相关制品建材中的天然放射性核素浓度都远高于周边的本底水平，居住在碳化砖建筑的居民每年内、外照射所致总的有效剂量为2.8~6.4 mSv，平均值5.1 mSv，高于我国天然电离辐射源所致个人年有效剂量平均值。

在石煤的开采以及石煤的利用过程中必须采取相应的辐射防护措施，以减轻石煤在开采和利用过程中的放射性污染，降低开采区域职业人员的辐射剂量和周边居民的人均年附加有效剂量。