石墨对中子具有较好的慢化能力和较小吸收截面，是良好的慢化剂材料，在核工程领域一直被广泛地使用。然而，辐照后石墨的处理处置是世界性难题，除了存在放射性、物理性能改变、电性能改变等因素外，辐照后的石墨可能存在潜能积累。研究结果表明^[1], 反应堆运行温度低于200℃时, 石墨的潜能会积累起来，甚至达到危险的程度。1957年10月10日，英国Windscale一号反应堆由于石墨潜能退火操作失误，导致燃料元件烧毁，放射性物质泄漏。该事件的发生使得辐照后石墨的安全成为备受关注的焦点之一。

当石墨处于低温高辐照剂量环境中，石墨晶体内会有潜能的积累，潜能非常不稳定，并且由于冲击、摩擦、升温，有可能使能量自发释放，引发火灾等安全问题。

重水研究堆(101堆)是我国第一座核反应堆。1958年6月达到首次临界，2007年12月永久关闭，运行了近50年，现已进入退役阶段^[2]。反应堆内石墨反射层长期受到中子辐照，可能存在潜能的积累，在退役的过程中应考虑由此引起的安全问题，开展潜能研究工作十分必要。本文以101堆石墨为研究对象，应用MC模拟方法开展了石墨潜能累积量计算的研究。

1 研究方法 1.1 潜能的生成

早在1942年E. P. Wigner就指出辐照可能对反应堆内的石墨慢化剂产生影响，快中子使得碳原子从晶格中离位，产生离位原子和网状结构上空位，从而造成晶格缺陷。离位原子与空位形成Frenkel缺陷对，这种缺陷复合时会释放能量，中子的能量就以这种缺陷对的形式固定在石墨中^[3]。

石墨潜能的产生与石墨的辐照效应有直接的关系，计算潜能的含量需要从石墨辐照效应原理出发，图 1描述了一个快中子与石墨中的碳原子的碰撞过程。对于一个快中子在与一个碳原子碰撞产生散射反应时，快中子将其能量传递给碳原子而改变方向，即虚线后的箭头方向，而获得能量的碳原子离开原位置，在原位置上形成空位，离位的碳原子(初级碰撞原子PKA)由于具有一定能量，在离位行进过程中，会碰撞行进轨迹附近的其它碳原子并将能量传递给这些碳原子，使其离开原位置，从而构成级联碰撞。快中子经过多次散射变成热中子，而参与级联碰撞的碳原子，最终会失去能量而停止在某一个位置。在反应堆中，由于裂变存在着大量的快中子，形成级联碰撞的离位的碳原子会在扩散过程中，与其它快中子与碳原子碰撞产生散射反应而形成空位进行复合，但仍有部分离位的碳原子与空位形成稳定的缺陷对，这些缺陷对含一定能量，当外部的某些条件发生改变，这些缺陷能够复合，并释放一定能量，这就是石墨潜能的来源。

假设离位原子与空位都能结合成稳定的Frenkel缺陷对的份额为R，该值与辐照温度有关，辐照后石墨晶体内的缺陷为简单的点缺陷，该类缺陷具有的能量为E_F/eV，辐照石墨潜能为：

$ S=\frac{N_{A} E_{F} R_{\eta}}{M_{C}} d p a $

(1)

其中，S为潜能/J·g^-1，M_C为碳原子的摩尔质量/g·mol^-1，N_A为阿伏伽德罗常数/mol^-1，η为高中子注量辐照时非线性系数，该参数与中子注量有关，在低剂量辐照条件下可以认为η=1，dpa为平均每个原子发生离位的次数，是衡量材料辐照损伤的物理量。

1.2 过程模拟介绍

本研究对石墨潜能的计算采用MCNP和SRIM软件对辐照损伤的两个过程进行模拟。首先根据101堆的土建结构，建立几何模型，利用MCNP模拟计算石墨反射层内快中子注量率的分布，根据101堆运行历史记录，计算石墨反射层在反应堆整个运行历史过程中受到的总中子注量水平。同时，通过设置MCNP的PTRAC卡得到中子与石墨发生弹性碰撞后中子的位置、方向余弦和能量分布，利用MATLAB数据分析软件处理PTRAC卡输出文件，将其转化成适用于SRIM程序计算的输入文件。随后利用SRIM模拟计算具有较高能量PKA与石墨发生级联碰撞后产生的次级离位原子数量，再根据中子注量计算石墨由于辐照损伤产生的DPA，最后考虑辐照温度效应计算出最后的潜能分布，流程如图 2所示。

1.2.1 MCNP模拟

MCNP是由美国洛斯阿拉莫斯国家实验室开发的多粒子蒙特卡洛输运计算程序，可以模拟计算电子、光子、中子、质子、重离子等各种粒子在介质中与物质相互作用的过程，运用领域广泛^[4-5]。

根据反应堆的设计、竣工图纸，建立反应堆的几何模型，编写MCNP输入文件。中子与石墨发生作用的过程用MCNP的PTRAC卡进行记录^[6]。

101堆本体是一个十分复杂的多结构组合体，由堆芯、内壳、外壳、石墨反射层、实验管道、屏蔽水箱、砂层、混凝土屏蔽体等结构组成。101堆MCNP几何模型如图 3所示。101堆使用苏制挤压石墨作为反射层材料。石墨反射层位于内壳和外壳的夹层之间，由底部反射层和径向反射层两部分组成，如图 4所示，总重约26t，共由18种不同结构的石墨堆砌而成，共有石墨砖800块。

石墨的辐照损伤主要由快中子造成，所在本研究中将选择能量大于1 MeV的中子进行计算。对石墨反射层分区用F4卡进行快中子分区计数^[7]，根据101堆的运行历史计算出能量大于1 MeV中子注量在反射层中的分布如图 5所示。

PTRAC卡生成一个用户筛选的粒子事件的输出文件，通过参数的设置可以记录中子与碳原子发生碰撞后中子的位置、方向余弦和能量，根据这些数据，利用能量守恒和动量守恒公式可以计算出PKA能量分布。PTRAC参数设置如表 1所示。

将输出的数据用MATLAB程序进行处理，统计得到的PKA能量分布如图 6所示，在此次计算中统计的PKA数量为85 331个，其平均能量为23.27 keV。

1.2.2 SRIM模拟

SRIM是常用于模拟入射粒子在介质中输运和碰撞过程的MC程序^[8-9]。

由于SRIM只适用于计算带电的粒子，对于不带电的中子所引起的辐照效应，该软件不能直接进行计算。针对这一问题，SRIM程序提供了解决方案，根据辐照效应理论，辐照损伤分为两个过程：PKA产生和PKA引起的级联碰撞，因此只需要提供中子辐照产生PKA的位置、方向余弦和能量分布，制作TRIM.DAT参数文件导入到SRIM，就能间接计算中子的辐照效应。

将MCNP输出的PTRAC数据文件，用MATLAB程序进行处理，按照SRIM导入文件要求的格式进行导入，靶材料选用SRIM软件材料库中Graphite carbon (ICRU-906)石墨，密度设为1.6 g/cm³。

计算得到101堆石墨反射层模拟的结果如图 7、图 8所示。图 7为离位原子在石墨层内的分布。可以看出，被PKA碰撞而发生离位的原子数量在反射层的径向上逐渐减少，这与快中子注量在石墨反射径向上的分布是一致的。图 8为平均一个PKA所造成的空位统计结果，表明一个PKA平均能引起38个原子离位形成空位。用获得的数据，根据公式(2)计算中子辐照在石墨内产生的dpa，计算结果如图 9所示, 其最大值为0.21，根据公式(2)可以看出其分布与快中子注量分布是一致的。

$ d p a={\mathit{\Phi}} \frac{n_{p}}{n_{n} N} \bar{v} $

(2)

其中，N为石墨原子密度/cm^-3，n_p为模拟的PKA数量，n_n为PTRAC文件记录的中子数，为平均一个PKA引起的空位数，该结果保存在SRIM输出文件VACANCY.txt中，Φ为快中子注量/n·cm^-2。

2 结果 2.1 潜能累积量计算结果

根据公式1)，还需要知道系数R和η才能准确计算潜能。R与温度呈一个衰减的关系^[10]，变化趋势如图 10所示，由石墨所处运行温度可以确定R值。η的值与中子注量有关，当快中子注量小于10¹⁷cm^-2时，可不考虑该系数的影响，η与中子注量的关系如图 11所示。根据101堆运行记录，石墨反射层温度分布见图 12，将E_F=10.8 eV代入公式(1)算出最后的潜能分布。

潜能在石墨反射层中的分布如图 13所示，潜能最大值为1 215.4 J/g，平均值为84.8 J/g。从图 13中可以看出，潜能主要分布在石墨反射层内侧，标高1 760 mm附近，沿石墨径向向外延伸，图 14为石墨反射层内壁上潜能、快中子注量和温度的归一化分布，从图 14中可以看出潜能在标高方向上有两个峰值，其中较大的峰出现在石墨反射层上部，较小的峰出现在反射层的下部，而中间区域却只有很少量的潜能积累大约为80 J/g，而此处正是靠近反应堆活性区的位置，中子注量较高，相应的温度也是最高，由于辐照产生缺陷的复合受辐照温度的影响，温度越高潜能越难积累。这是这一特性使得反射层内壁中心呈现一个凹型分布，这一分布与101堆大修改建前的计算结果一致。

2.2 比较验证

与石墨潜能有关的实验主要集中在上世纪五六十年代，美国Hanford对辐照石墨潜能的实验结果^[11]与利用本方法计算的结果见表 2。

从表 2中的计算结果可以看出，利用该方法计算的结果与实际测量结果的最大相对偏差为11.3%，相对偏差的平均值仅为5.5%，二者具有良好的一致性，本工作建立的计算方法是可靠的。

3 讨论

放射性石墨处理处置是世界性难题，101堆退役石墨采用密封包装后长期暂存方案，国内尚无工程应用经验。堆内石墨的拆卸、包装、整备、运输和贮存等过程都存在着安全风险，尤其是石墨潜能释放将导致石墨温度急剧升高，如处理不当可能引起不可控燃烧。因此，在石墨拆除之前进行潜能方面技术研究是十分必要的，借此以掌握、优化并完善石墨拆卸、包装、整备等工程方案，优化辐射防护措施并完善应急处置预案，同时为完善安全运输与暂存方案提供技术支撑。

本研究采用得到广泛应用的MCNP和SRIM软件，对辐照损伤的两个过程进行模拟，计算了101石墨反射层潜能的分布, 利用该方法计算的结果与国外潜能测量实验数据进行了比较，验证了计算方法的可靠性。从计算结果来看，101堆石墨反射层的平均潜能含量为84.8 J/g，根据石墨在室温下的比热大约为0.71 J/(g·℃)，进行简单的估算，在绝热情况下，石墨反射层内的潜能全部释放，将使石墨反射层整体升高约119℃，该温度低于反应堆内大部分材料的着火点，若以潜能含量最大处进行计算，该区域内最大温升将达到千摄氏度以上。对潜能引起的安全性问题还需要进一步研究。

由于反应堆本体结构复杂，对石墨反射层内取样将十分困难，为了进一步验证计算的合理性，后期将对外围的热柱石墨进行取样，测量其潜能累积量，利用实测数据对公式中的参数进行修正，完善计算模型，为101堆退役工作的开展提供技术支持，给国内其他核设施石墨潜能问题的研究提供参考。