固体核径迹探测器(Solid State Nuclear Track Detector, SSNTD)在大气氡测量[1]、中子个人剂量监测[2]、空间辐射测量[3]、高能物理和核物理研究[4]等方面有着广泛的应用。近年来,随着质子和重离子在肿瘤放疗中的应用,固体核径迹探测器因其有优异的组织等效和粒子通量测量等特性,可望成为质子和重离子放疗剂量精确评估的重要测量手段之一[5]。但要精确评估质子和重离子的放疗剂量学,不仅希望能借助于固体核径迹探测器上的径迹计数来准确计算入射粒子的注量,而且更希望能通过对核径迹形态(如径迹长短轴、面积、深度等信息)的深度挖掘,以掌握粒子入射能量、角度等关键信息。至今为止,基于化学蚀刻形成径迹是固体核径迹探测技术最常用手段,已有不少研究者尝试通过建立相应的数学模型来研究径迹蚀刻的过程[6-9]。本文通过国内外文献调研,概述了径迹形成原理及现有径迹蚀刻仿真模拟研究进展,并对径迹蚀刻仿真模拟研究前景进行总结和展望。
1 径迹形成的基本原理固体核径迹探测器经重带电粒子照射后,在粒子运动路径上高速带电粒子与固体中原子的核外电子发生相互作用,一是将核外电子激发到更高能级,二是使核外电子脱离原子核束缚成为次级电子。在有机聚合物固体核径迹探测器材料中,在激发之后会导致有机聚合物中长分子链的断裂和自由基的形成[10],如果次级电子的能量足够大,将会引起进一步的电离和激发而造成材料损伤。在固体中当带电粒子的速度慢化到与轨道电子速度相近时,主要是由于带电粒子与原子的碰撞而损失能量,造成原子移位和空位[11],从而造成探测器材料辐射损伤,损伤的区域叫做潜径迹。目前关于潜径迹的形成原因存在多种机制假说:直接原子位移、热脉冲、总能量损失、离子爆炸脉冲、次级能量损失、限定能量损失、初级和次级辐射损伤等[12]。
粒子照射形成的潜径迹可以通过化学蚀刻[13]、电化学蚀刻[14]或者微波化学蚀刻[15]等方式形成光学显微镜下可见的径迹,其中水浴条件的化学蚀刻最为常用。在化学蚀刻中,常用沿着潜径迹方向的径迹蚀刻速率Vt和未造成辐射损伤区域的体蚀刻速率Vb,来描述径迹物理几何形成过程。只有当潜径迹处的蚀刻速率大于未受照区域的蚀刻速率时,即V=Vt/Vb>1时,才能在潜径迹处形成径迹。实践中通常也用蚀刻角δ(sinδ=1/V)来描述探测器的敏感性。径迹的形成过程受到入射粒子能量、角度、探测器敏感性、蚀刻温度、浓度、时间等多个因素的共同作用,需要建立完整的数学模型才能解释径迹形成的过程。
2 径迹蚀刻仿真模型如何从入射粒子的信息和蚀刻条件推测径迹形态是固体核径迹探测技术诞生和应用之初就提出的重要问题。径迹蚀刻仿真模型的发展经历了两个阶段:1)从上世纪70年代—90年代间,以Somogyi[6]、Fews[7]、Fromm[8]等人为代表的研究者基于不同的数学假设构建了多个仿真模型,这一阶段的模型均以计算径迹开口、长短轴等二维的几何形态为主要目标;2)2000年以后,随着计算机技术的不断发展,以Nikezic和Yu[9]为代表的研究者开始关注径迹三维的几何形态,探究不同能量、角度的入射粒子产生的径迹形态差异。基于原子力显微镜(AFM)等精准三维探测技术、采用计算机程序进行可视化仿真都是这一阶段仿真模型发展的重要特征。以下对各个模型分别进行概述。
2.1 第一阶段模型 2.1.1 Somogyi-Szalay模型Somogyi和Szalay模型[6]是径迹蚀刻仿真早期模型的典型代表之一,为适应当时的探测器材料(天然矿物等),模型还专门仿真了各向异性固体探测器的蚀刻,这在此后的模型中并不多见。该模型将蚀刻过程主要分为三个过程:锥形阶段、过渡阶段和球形阶段,着重计算径迹长轴和短轴长度。图 1展示了粒子以倾角θ入射各向同性材料,并以径迹蚀刻速率Vt进行蚀刻时的径迹形态演化。在该示例中,不同阶段长轴长度Di和短轴长度di可用公式1-公式5来表述:
$ {{d_1} = 2h\sqrt {\frac{{V\sin \theta - 1}}{{V\sin \theta + 1}}} \quad 0 \le h \le {h_1}} $ | (1) |
$ {{d_2} = {D_3}\quad {h_1} \le h} $ | (2) |
$ {{D_1} = 2h\frac{{\sqrt {{V^2} - 1} }}{{V\sin \theta + 1}}\quad 0 \le h \le {H_1}} $ | (3) |
$ \begin{array}{l} {D_2} = \frac{1}{2}\left( {{D_1} + {D_3}} \right) + (R - \frac{{hV}}{{V\sin \theta + 1}})\cos \theta \\ {H_1} \le h \le {H_2} \end{array} $ | (4) |
$ {{D_3} = 2\sqrt {R(\sin \theta - \frac{1}{v})[2h - R(\sin \theta + \frac{1}{v}]} \quad h \ge {H_2}} $ | (5) |
在Few和Henshaw模型[7]中,分析了α粒子在CR-39探测器中形成的径迹几何结构,模拟仿真得到不同入射角度不同蚀刻时间下,α粒子径迹开口和剖面形态。α粒子径迹的相关参数如图 2示,其中在点P处,粒子的剩余射程为PR=r。
$ \begin{array}{l} {Q^\prime }{R^2} = {(QP + \frac{m}{2})^2}[1 - {(\frac{{{v_b}}}{{{v_t}}})^2}] + (r - \frac{m}{2} \times \frac{{PS}}{{QP}} - \\ PS{)^2} \end{array} $ | (6) |
$ {QP = \int_0^r {\frac{{{v_b}}}{{{v_t}(r)}}} dr\quad PS = \frac{{{v_b}}}{{{v_t}(r)}}QP} $ | (7) |
$ {\mathit{\Phi } = {{\sin }^{ - 1}}[\frac{{QP + \frac{m}{2}}}{{{Q^\prime }R}}\sqrt {1 - {{(\frac{{{v_b}}}{{{v_t}}})}^2}} ]} $ | (8) |
在Fromn模型[8]中,径迹蚀刻过程被分解成两部分独自的进程,一部分是沿着损伤径迹方向,以变化的径迹蚀刻速率Vt蚀刻探测器材料;另一部分在未造成粒子辐射损伤区域,以固定的体蚀刻速率Vb将径迹扩大。当粒子入射方向与探测器材料表面有一定的夹角Φ时,在二维径迹截面上的点(P1, P2)的坐标可用下式来表示:
$ {{P_1}\left\{ {\begin{array}{*{20}{l}} {{x_1} = {\lambda _i}\cos \mathit{\Phi } + {V_b}\tau \sin (\theta + \mathit{\Phi })}\\ {{y_1} = {\lambda _i}\sin \mathit{\Phi } + {V_b}\tau \sin (\theta + \mathit{\Phi })} \end{array}} \right.} $ | (9) |
$ {{P_2}\left\{ \begin{array}{l} {x_2} = {\lambda _i}\sin \mathit{\Phi } + {V_b}\tau \cos (\theta - \mathit{\Phi })\\ {\gamma _2} = {\lambda _i}\sin \mathit{\Phi } + {V_b}\tau \cos (\theta - \mathit{\Phi }) \end{array} \right.} $ | (10) |
其中,
Nikezic和Yu建立了相关模型[9],并计算了α粒子和质子在LR115和CR-39探测器上径迹物理的几何形态响应[16-17],通过对二维径迹形态的几何方程描述,再对径迹二维方程进行对称、旋转变换,得到粒子蚀刻径迹在不同入射角度下,未过蚀刻和过蚀刻径迹二维和三维形态。
当粒子正入射时,二维径迹(图 4)方程描述如下:
$ {\delta \left( {{x_0}} \right) = {{\sin }^{ - 1}}(\frac{1}{{V\left( {{x_0}} \right)}})V\left( {{x_0}} \right) = \frac{{{V_t}\left( {{x_0}} \right)}}{{{V_b}}}} $ | (11) |
$ {{y^\prime }(x) = - \tan \delta \left( {{x_0}} \right) = - \frac{1}{{\sqrt {{V^2}\left( {{x_0}} \right) - 1} }}} $ | (12) |
将上式积分得:
$ y = \int_x^L {\frac{{dx}}{{\sqrt {{V^2}(x) - 1} }}} \approx {\rm{F}}(x, L) $ | (13) |
旋转变换得到三维径迹方程:
$ \sqrt {{x^2} + {y^2}} = {\rm{F}}(z, L) $ | (14) |
过蚀刻(图 5)情况下径迹三维结构方程:
$ \sqrt {{x^2} + {y^2}} = F(z - d\sin \delta , R) + d\cos \delta $ | (15) |
径迹开口直径可表示为:
$ D = 2[F(h - d\sin \delta , R)] + d\cos \delta $ | (16) |
当入射粒子倾角入射时,通过坐标变换可得到三维径迹结构过蚀刻方程为:
$ \begin{array}{*{20}{l}} {\sqrt {{x^{\prime \prime 2}} + {{\left( {{y^{\prime \prime }}\sin \theta - {z^{\prime \prime }}\cos \theta } \right)}^2}} }\\ { = F\left( {{z^{\prime \prime }}\sin \theta + {y^{\prime \prime }}\cos \theta + {z_0} - d\sin \delta , R} \right) + d\cos \delta } \end{array} $ | (17) |
径迹开口长轴可表示为:
$ {y_{1, 2}}\sin \theta = \left[ {F\left( {{y_{1, 2}}\cos \theta + {z_0} - d\sin \delta , R} \right) + d\cos \delta } \right] $ | (18) |
$ D = \left| {{y_1}} \right| + \left| {{y_2}} \right| $ | (19) |
径迹开口短轴可表示为:
$ {(\frac{{d{x^{\prime \prime }}}}{{d{y^{\prime \prime }}}})_{{y_{\mathit{max}}}}} = 0 $ | (20) |
在径迹开口平面上,z′′=0, 将ymax代入式(17),可得到xmax,径迹开口短轴为d=2xmax。
2.3 不同仿真模型的比较上述的几种模型均立足于径迹蚀刻这一实验现象的仿真,Nikezic和Yu将各个模型计算径迹开口长轴的算法进行对比[18],仿真计算了不同入射角和体蚀刻量条件下的径迹长轴,显示各模型之间总体符合较好。尽管如此,这些模型之间还存在一些显著的差别。
首先,模型的关注点不同。第一阶段的模型着重关注径迹的二维剖面几何形态和径迹开口的长短轴信息,而第二阶段的模型在计算二维剖面几何形态的基础上,开始关注径迹的三维几何形态特征。
其次,仿真结果呈现形式的不同。最开始的模型仅以原理图和计算公式呈现二维曲线,现在逐渐转为采用Fortran等编程语言实现模型计算给出数值结果[16-17]。计算机技术的不断发展,也使得模型的呈现形式更加多样化,Nikezic和Yu开发了开源软件TRACK_VISION[19]以图形化方式展现在光源照射下的径迹形态;Azooz[20]等用MATLAB软件以动态、三维的方式展现了径迹深度、径迹开口直径以及径迹蚀刻速率随时间的变化;Muraleedhara[21]等基于JAVA仿真计算程序,实现了在多操作平台下的图形化显示。
最后,模型验证方式的不同。蚀刻仿真模型的验证主要有三种方式:基于显微镜观察径迹开口平面的形态,通过形态学的对比验证模型;切割径迹的纵向剖面,并通过扫描电子显微镜观测结果与模型计算的径迹剖面进行对比;采用数字全息显微镜测量径迹的三维结构进行模型的验证。此外,近年来,也有研究者开始利用原子力显微镜开展径迹形态的测量,有望对蚀刻模型进行更高精度的验证。
3 总结和展望经过多年的发展,固体核径迹探测器蚀刻过程仿真模拟研究有了较大进展,径迹仿真模型相关研究呈现了从二维图像到三维结构,从单纯的数学模型到面向实际应用的计算软件,从实验与模型的简单对比到纳米级的精细化验证这三个显著的发展趋势,目前已经能够实现对于不同种类、能量、角度的单个粒子径迹的三维仿真,并与实验结果符合较好。
然而在固体核径迹探测器的测量实践中,仍存在一些尚待解决的问题,值得开展进一步的研究:
模型中径迹蚀刻速率Vt仍依赖于实验测量,有研究者尝试建立Vt与粒子传能线密度(LET)之间的关系[22],但这一问题仍尚未完全得到解决。
固体核径迹探测器进行中子测量时,经常发生核核反应释放两个带电粒子形成黏连径迹的情形,尚没有关于黏连径迹形态学仿真的报道。
目前的计算模型均由潜径迹计算径迹形态,尚未有通过实测径迹形态反演潜径迹信息的计算模型。
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